王平， 解小琴

(1.成都東方凱特瑞環(huán)保催化劑有限責(zé)任公司， 成都610065；2.巴中職業(yè)技術(shù)學(xué)院， 四川巴中636000)

蜂窩式SCR脫硝催化劑磨蝕研究

王平1， 解小琴2

(1.成都東方凱特瑞環(huán)保催化劑有限責(zé)任公司， 成都610065；2.巴中職業(yè)技術(shù)學(xué)院， 四川巴中636000)

對蜂窩式SCR(Selective Catalytic Reduction)催化劑磨蝕行為進行了研究，在實踐的基礎(chǔ)上結(jié)合侵蝕速率的經(jīng)驗表達(dá)式，提出了反應(yīng)器內(nèi)催化劑侵蝕速率及催化劑侵蝕承受系數(shù)β。其次，對催化劑磨蝕模型進行了研究，結(jié)合實踐導(dǎo)出了催化劑綜合磨蝕系數(shù)值及不同孔數(shù)催化劑的臨界侵蝕速率。最后，分析了飛灰對催化劑磨蝕的影響及在飛灰作用下催化劑的壁厚減薄規(guī)律。結(jié)果表明，不同孔數(shù)的催化劑其承受煙氣侵蝕的能力不同，孔數(shù)越少的催化劑侵蝕承受系數(shù)β值越大，反之越??；不同孔數(shù)的催化劑其綜合磨蝕系數(shù)aH不同，18孔、20孔催化劑其綜合磨蝕系數(shù)aH較其它催化劑低，但是其臨界侵蝕速率EC/λ較其它催化劑高；飛灰中粗顆粒飛灰、不合理的飛灰級配、飛灰中Al2O3及SiO2的含量、飛灰的入射角及在反應(yīng)器內(nèi)的灰場分布等是導(dǎo)致催化劑飛灰磨蝕的重要因素，當(dāng)飛灰中Al2O3及SiO2的含量超過80%、飛灰的入射角偏差超過±10°時，催化劑的磨蝕速率明顯增加；當(dāng)灰場分布偏差大于20%時，催化劑局部磨蝕速率明顯增加，飛灰覆蓋堵塞催化劑風(fēng)險加大；通過飛灰作用下催化劑壁厚減薄的規(guī)律分析，總結(jié)提出了催化劑的磨蝕主要是煙氣的入口效應(yīng)引起，通過增加催化劑硬化段長度及提高硬化段硬化效果可以有效緩解催化劑磨蝕。

磨蝕；侵蝕速率；侵蝕承受系數(shù)；綜合磨蝕系數(shù)；臨界侵蝕速率

引言

評價蜂窩式SCR脫硝催化劑(以下簡稱：SCR催化劑)性能[1-3]的主要指標(biāo)有活性K0、Ke/K0(或Ke/AV)、脫硝效率η、SO2/SO3轉(zhuǎn)化率α、氨逃逸NH3-slip、壓降Pdetlta、催化劑壽命等。評價催化劑壽命的指標(biāo)主要有兩個，即催化劑的化學(xué)壽命和機械壽命，一般情況下，催化劑的化學(xué)壽命由設(shè)計時催化劑配方保證，而影響催化劑機械壽命的主要因素之一是催化劑的抗磨蝕(也稱之為磨損)性能。催化劑抗磨蝕性能的高低直接影響催化劑的機械壽命的長短，且磨蝕的結(jié)果對催化劑的影響是不可逆的。目前，蜂窩式SCR脫硝催化劑的設(shè)計機械壽命一般為10年、化學(xué)壽命一般為2年或3年。催化劑運行時間達(dá)到其化學(xué)壽命期后，催化劑的氨逃逸率增大、脫硝效率將下降、活性Ke降低，這時要么加裝新催化劑要么對原催化劑進行再生，催化劑再生的先決條件是催化劑未出現(xiàn)明顯磨蝕破壞。另一方面，目前國內(nèi)大部分燃煤電廠燃料煤基灰份較高AAR>25%，導(dǎo)致煙氣中飛灰含量較高、平均濃度介于40g/Nm3～50g/Nm3之間，飛灰中Al2O3+SiO2的質(zhì)量百分比均超過80%、飛灰硬度較高[4]，對運行中的催化劑是一個嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

在20世紀(jì)80年代，國外部分催化劑制造巨頭對催化劑的磨蝕進行了系統(tǒng)的研究，比較具有代表性的主要有德國的KWH公司及日本MHI-Mitteilung公司。我國對催化劑的磨蝕研究尚停留在催化劑制造企業(yè)用于催化劑生產(chǎn)過程質(zhì)量一致性控制的階段，為更好的掌握催化劑運行條件下的磨蝕情況和規(guī)律，故需要對催化劑磨蝕及影響因素進行研究。在侵蝕速率經(jīng)驗公式的基礎(chǔ)上，首先導(dǎo)出了反應(yīng)器內(nèi)催化劑侵蝕速率的經(jīng)驗公式，并進一步導(dǎo)出了催化劑侵蝕承受系數(shù)。同時結(jié)合實踐提出了催化劑的磨蝕模型，給出了不同節(jié)距催化劑的綜合磨蝕系數(shù)。通過進一步對侵蝕速率進行研究，導(dǎo)出了不同節(jié)距催化劑的臨界侵蝕速率為反應(yīng)器設(shè)計、催化劑選型提供了依據(jù)。最后對飛灰作用下催化劑減薄規(guī)律進行了研究。

1SCR催化劑磨蝕定義及評價技術(shù)發(fā)展

1.1 催化劑磨蝕定義

催化劑在特定煙氣流速、飛灰濃度、飛灰粒徑、飛灰級配及飛灰硬度的條件下運行，造成催化劑端面及孔道內(nèi)壁表面基體剝離、內(nèi)壁壁厚減薄、催化劑質(zhì)量減輕的現(xiàn)象，稱之為催化劑磨蝕現(xiàn)象。催化劑經(jīng)磨蝕實驗前后質(zhì)量損失的百分比稱之為催化劑的磨蝕率，用字母A%表示。

1.2 催化劑磨蝕評價技術(shù)發(fā)展

1.2 .1弗蘭克磨蝕測試技術(shù)

弗蘭克磨蝕測試是一種以質(zhì)量損失方式來表征催化劑耐磨強度的方法，具體指將未進行硬化處理的催化劑首先進行預(yù)處理，然后豎直放置于實驗臺上。在催化劑內(nèi)部孔道均勻裝入磨料，以50r/min的速度旋轉(zhuǎn)150轉(zhuǎn)測量并記錄樣本質(zhì)量數(shù)據(jù)，然后在以50r/min的速度轉(zhuǎn)50轉(zhuǎn)測量并記錄樣本質(zhì)量數(shù)據(jù)，連續(xù)測試3次并計算其差值，該差值的平均值即為磨損率，要求小于0.2g。該方法國內(nèi)很少使用，奧地利CERAM公司一直沿用該方法。

1.2 .2空氣磨蝕模擬測試技術(shù)[5]

空氣磨蝕模擬測試是指以旋渦氣泵、風(fēng)量調(diào)節(jié)閥、風(fēng)速儀、對比樣品倉、磨料自動給料機、測試樣品倉、磨料收集篩分裝置、除塵裝置等構(gòu)成的系統(tǒng)，具體空氣磨蝕模擬試驗系統(tǒng)如圖1 所示。

圖1 空氣磨蝕測試裝置流程圖

肖雨亭[6]等對空氣磨蝕模擬試驗系統(tǒng)進行了詳細(xì)的描述，除風(fēng)速儀與自動給料機安裝位置與圖1 有所差異外，其余各項均與國標(biāo)GB/T31587-2015相同。

2 催化劑的侵蝕速率

2.1 反應(yīng)器內(nèi)煙氣的侵蝕速率

反應(yīng)器內(nèi)煙氣的侵蝕速率，指在特定煙氣條件下，單位時間內(nèi)煙氣具有剝離、搬運和吹損煙氣中的物質(zhì)的能力，用Ea表示侵蝕速率，其經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式[7]為：

(1)

其中：Ea為反應(yīng)器侵蝕速率，C0為煙氣中飛灰濃度(單位：g/m3)，Ug為反應(yīng)器內(nèi)煙氣的空塔流速(單位：m/s)，D50為煙氣中飛灰的平均粒徑(單位：μm)。

2.2 催化劑的侵蝕速率

催化劑的侵蝕速率與反應(yīng)器的侵蝕速率息息相關(guān)，同時與飛灰的硬度有關(guān)，研究表明，催化劑的侵蝕速率正比于飛灰硬度H與催化劑硬度Hc之差的2.3次方，即有

(2)

(3)

催化劑的磨蝕同時發(fā)生在催化劑端面部位及催化劑孔道內(nèi)[8-10]，為表征催化劑的侵蝕速率，需要將反應(yīng)器煙氣中飛灰濃度換算到催化劑孔道內(nèi)的飛灰濃度。同時，為了能很好的驅(qū)動鍋爐燃燒過程中產(chǎn)生的飛灰，防止由于煙氣流速過低而發(fā)生飛灰堵塞催化劑孔道的現(xiàn)象，實驗表明，催化劑孔道內(nèi)飛灰的濃度與孔道內(nèi)煙氣流速的積為常數(shù)，即有：

(4)

當(dāng)一個飛灰濃度C0變化到另一個飛灰濃度C時，由(4)式可知：

(5)

(6)

其中：LVK為在飛灰濃度為C0時，催化劑孔內(nèi)實際流速(單位：m/s)。

由(3)式和(6)式得：

(7)

其中：EC為飛灰濃度為C時，催化劑的侵蝕速率。

在脫硝工程進行催化劑設(shè)計計算時，恒成立：

(8)

其中：ε為反應(yīng)器安裝催化劑后自由橫截面開孔系數(shù)，且有ε<1。

故由式(8)可得出：相同煙氣條件下，催化劑的侵蝕速率EC大于反應(yīng)器的侵蝕速率Ea。

表1 不同孔數(shù)催化劑對應(yīng)的值數(shù)據(jù)表

將表1 的數(shù)據(jù)代入式(7)可以得出不同孔數(shù)對應(yīng)煙氣條件下的催化劑侵蝕速率，令

(9)

則式(7)可以簡化為：

(10)

其中：β0為催化劑侵蝕承受系數(shù)，因催化劑孔數(shù)不同而不同。催化劑侵蝕承受系數(shù)β0反映的是催化劑孔數(shù)與其能承受最大飛灰濃度、及在最大飛灰濃度下該催化劑孔道內(nèi)的最大流速之間的關(guān)系，孔數(shù)越少，催化劑的孔徑就越大，其能承受的飛灰濃度也更大。然而在選擇催化劑時，當(dāng)工況飛灰濃度過大，為保證催化劑的安全需要通過增大反應(yīng)器的體積來減小催化劑的孔內(nèi)實際流速，實際運行經(jīng)驗表明催化劑孔內(nèi)實際流速不能過小，否則容易造成因煙氣流速過小飛灰不能被帶走，從而堵塞催化劑。反之當(dāng)孔數(shù)越小其孔內(nèi)流速可以適當(dāng)增加。

3 催化劑的磨蝕模型

3.1 催化劑的磨蝕模型

反應(yīng)器內(nèi)催化劑的磨蝕與催化劑的侵蝕速率及催化劑運行時間相關(guān)，實踐表明，催化劑的磨蝕與催化劑的侵蝕速率成正比例關(guān)系，與催化劑運行時間成正比例關(guān)系，可表示為：

A%=a×T×Ec

(11)

其中：a為催化劑磨蝕常數(shù)，T為催化劑運行時間(單位：h)，

將(10)式代入(11)式整理得：

(12)

令a×λ=aH，則式(12)可以進一步簡化為：

(13)

其中：aH為考慮飛灰硬度影響下的催化劑綜合磨蝕常數(shù)。

由式(13)式可知，在催化劑選型選定后，影響催化劑磨蝕的因素主要有LVK、D50、T、H-HC，且與LVK、D50、H-HC成指數(shù)關(guān)系,與T、C成線性關(guān)系。故在進行催化劑設(shè)計時，其它條件均恒定的情況下應(yīng)該嚴(yán)格控制孔內(nèi)流速，盡量提高催化劑的硬度。

3.2 催化劑綜合磨蝕常數(shù)

為了獲得催化劑的綜合磨蝕常數(shù)aH，對投運的不同節(jié)距催化劑磨蝕情況進行跟蹤，同時令H-HC=7 mohs、D50=50μm，得到了催化劑投運時間T、磨蝕率A%的數(shù)據(jù)(表2 )。

表2 催化劑磨蝕率A%與運行時間的關(guān)系數(shù)據(jù)表

將表1 、表2 的數(shù)據(jù)代入式(13)，解出aH得催化劑的綜合磨蝕系數(shù)，具體見表3 。

表3 催化劑綜合磨蝕系數(shù)aH表

由表3 可知，不同孔數(shù)的催化劑其綜合磨蝕系數(shù)aH不同，20×20孔催化劑aH值最小，從18孔到15孔催化劑，其孔數(shù)越少其aH值越大，從20孔到22孔催化劑，其孔數(shù)越多aH也越大，其原因可能為，孔數(shù)越小的催化劑能適應(yīng)的粉塵濃度較高，但孔道內(nèi)流速較低，而孔數(shù)越大的催化劑其適應(yīng)孔道內(nèi)流速較高而粉塵濃度較低。由此可見，18孔到20孔的催化劑其適應(yīng)能力更強，運用也較為廣泛。

4 催化劑臨界侵蝕速率

為能合理的設(shè)計或選擇反應(yīng)器的大小，故需要對侵蝕速率進行進一步研究，從而找到國內(nèi)燃煤電廠最佳的侵蝕速率。表4 為國內(nèi)11個燃煤電廠的飛灰粒徑及分布。

表4 國內(nèi)部分燃煤電廠飛灰粒徑及分布

對在表4 工況下運行的燃煤電廠催化劑運行情況及催化劑磨損情況進行跟蹤，并對侵蝕速率進行考察，取H-HC=7，見表5 。

表5 國內(nèi)部分燃煤電廠18孔催化劑侵蝕速率參數(shù)表(運行24 000 h后)

注意：帶※的數(shù)據(jù)表示異常工況運行時的數(shù)據(jù)，非設(shè)計參數(shù)。除特殊說明外，18孔催化劑運行情況為24000±1000h的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，其余為項目原始設(shè)計數(shù)據(jù)。

經(jīng)驗表明，為確保催化劑在運行的過程中不發(fā)生嚴(yán)重磨蝕損壞，需要在反應(yīng)器設(shè)計時充分考慮并嚴(yán)格控制侵蝕速率EC。結(jié)合表5 可以看出，侵蝕速率EC越大，催化劑磨損越嚴(yán)重。

以18孔催化劑為例，取LVK=6m/s，D50=50 μm，H-HC=7將其帶入式(10)，可得18孔催化劑的臨界侵蝕速率為EC/λ=6.28×1011，故將EC/λ規(guī)定為18孔催化劑的臨界侵蝕速率，當(dāng)EC/λ>6.28×1011時催化劑抗煙氣侵蝕能力減弱，催化劑加速磨損的風(fēng)險增大，設(shè)計上應(yīng)該予以拒絕。同理可以得出其他孔數(shù)催化劑的臨界侵蝕速率，見表6 。

表6 不同孔數(shù)催化劑對應(yīng)的EC/λ值

由表6 可知，18孔、20孔催化劑的臨界侵蝕速率較其他孔數(shù)催化劑高，說明其抗磨蝕能力較其他催化劑強。

5 飛灰對催化劑磨蝕的影響因素

飛灰作為影響侵蝕速率的主要因素之一，具體包括飛灰的粒徑大小、飛灰級配分布、飛灰硬度、飛灰的入射角、飛灰在反應(yīng)器內(nèi)的分布情況等。

研究發(fā)現(xiàn)，飛灰的粒徑對侵蝕速率影響較大，粗顆粒飛灰對催化劑侵蝕速率影響最大[11-12]。經(jīng)驗表明，催化劑在飛灰粒徑D50>200μm煙氣中運行其對催化劑的磨蝕速率要比D50在100μm左右運行大近十倍。

飛灰的級配對催化劑的的侵蝕速率產(chǎn)生重要影響[13-14]，如細(xì)粒度的飛灰份額占比過大或分布不均勻等。實驗發(fā)現(xiàn)，3μm

飛灰的硬度主要由飛灰中Al2O3及SiO2的百分含量總和來衡量，其含量越大，飛灰的硬度越高。研究表明，飛灰中Al2O3及SiO2的百分含量大于80%時，飛灰對催化劑的侵蝕速率的影響明顯增加。

飛灰的入射角即為反應(yīng)器內(nèi)煙氣的入射角[15]，其主要與反應(yīng)器的流場分布有關(guān)，經(jīng)驗表明，脫硝效率低于80%且飛灰與豎直方向的夾角偏差介于±10°之間時，對催化劑的侵蝕率影響較小，當(dāng)該夾角偏差超過±10°時，催化劑的侵蝕率明顯增加，同時該夾角偏差還制約脫硝效率。

飛灰在反應(yīng)器內(nèi)的分布即是灰場分布[16]。灰場分布不均對反應(yīng)器內(nèi)催化劑的影響極大，主要表現(xiàn)為飛灰濃度局部極不均勻，導(dǎo)致局部飛灰濃度較高部位催化劑磨損嚴(yán)重；其次極可能造成飛灰覆蓋堵塞催化劑，導(dǎo)致局部煙氣流速增大，催化劑磨蝕加劇。當(dāng)灰場分布偏差小于20%時，對催化劑侵蝕率影響較小，當(dāng)灰場分布偏差大于20%時，催化劑局部磨蝕明顯增加，飛灰覆蓋堵塞催化劑風(fēng)險加大。

6 磨蝕引起催化劑壁厚減薄的規(guī)律

參照國標(biāo)GB/T31587-2015蜂窩式煙氣脫硝催化劑推薦的磨損率的測定方法進行催化劑壁厚減薄實驗，樣品采用18×18孔催化劑，迎風(fēng)面硬化長度30mm，樣品放置于烘箱中105 ℃±2 ℃干燥2小時，自然冷卻至室溫，采用精度0.01g的天平稱重。實驗時保持催化劑孔道內(nèi)氣體流速恒定在14m/s，磨料采用高硬度石英砂，其干燥粒徑控制在0.3mm～0.425mm，濃度為50g/m3±5g/m3運行2小時，取出樣品，置于烘箱中105 ℃±2 ℃干燥2小時，自然冷卻至室溫并稱重。

將實驗后的樣品以10mm為間隔，用游標(biāo)卡尺進行測量，得出其壁厚隨長度方向分布情況如圖2 所示。

圖2 樣品壁厚隨長度變化

催化劑孔道內(nèi)磨蝕發(fā)生的位置是不均勻的，主要影響因素可能是煙氣的入口效應(yīng)及出口效應(yīng)。催化劑迎風(fēng)面10～40mm的區(qū)間內(nèi)催化劑壁厚不均勻減薄，主要因為在該區(qū)域內(nèi)催化劑經(jīng)過硬化處理及煙氣的入口效應(yīng)，在50～90mm的區(qū)域內(nèi)催化劑壁厚均勻減薄，這主要是在該區(qū)域內(nèi)煙氣由湍流變?yōu)閷恿鞯慕Y(jié)果，90～100mm區(qū)間催化劑壁厚減薄加劇，這可能是因為出口效應(yīng)的影響所致。實驗還表明，隨著煙氣流速的增加，入口效應(yīng)和出口效應(yīng)的影響會向催化劑中間延伸，但對壁厚影響最主要的因素還是飛灰的入口效應(yīng)，據(jù)統(tǒng)計實際運行中催化劑磨蝕損壞80%都是發(fā)生在迎風(fēng)面，故增加催化劑硬化段長度及提高硬化段硬化效果是緩解催化劑磨蝕的有效手段。

6 結(jié)束語

本文在實踐的基礎(chǔ)上結(jié)合侵蝕速率的經(jīng)驗表達(dá)式，提出了反應(yīng)器內(nèi)催化劑侵蝕速率及催化劑侵蝕承受系數(shù)β，結(jié)合實踐導(dǎo)出了催化劑綜合磨蝕系數(shù)值及不同節(jié)距催化劑的臨界侵蝕速率，著重分析了飛灰對催化劑磨蝕的影響及在飛灰作用下催化劑的壁厚減薄規(guī)律。結(jié)果表明，不同節(jié)距的催化劑其承受煙氣侵蝕的能力不同，孔數(shù)越少催化劑侵蝕承受系數(shù)β值越大，反之越小；不同孔數(shù)的催化劑其綜合磨蝕系數(shù)aH不同，18孔、20孔催化劑綜合磨蝕系數(shù)aH較其他催化劑低；18孔、20孔催化劑臨界侵蝕速率EC/λ較其他催化劑高；飛灰中粗顆粒飛灰、不合理的飛灰級配、飛灰中Al2O3及SiO2含量、飛灰的入射角及在反應(yīng)器內(nèi)的灰場分布等是導(dǎo)致催化劑飛灰磨蝕的重要因素，當(dāng)飛灰中Al2O3及SiO2含量超過80%、飛灰的入射角偏差超過±10°時，催化劑的磨蝕速率明顯增加；當(dāng)灰場分布偏差大于20%時，催化劑局部磨蝕速率明顯增加，飛灰覆蓋堵塞催化劑風(fēng)險加大；通過飛灰作用下催化劑壁厚減薄的規(guī)律分析，提出了催化劑的磨蝕主要是煙氣及飛灰的入口效應(yīng)引起的，通過增加催化劑硬化段長度及提高硬化段硬化效果可以有效緩解催化劑磨蝕。

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Research on the Honeycomb-SCR Catalyst Abrasion

WANGPing1,XIEXiaoqin2

(1.Chengdu Dongfang KWH Environmental Protection Catalysts Co.,Ltd., Chengdu 610065,China;2.Bazhong Vocational and Technical College， Bazhong 610065,China)

The abrasion behavior of honeycomb SCR(Selective Catalytic Reduction：SCR)catalyst was studied. Based on the practice and the empirical formula for the catalyst erosion rate, the catalyst erosion coefficientβwasproposed.Thenthecatalystabrasionmodelwasresearched.Onthebasisofmentionedabove,theabrasioncoefficientvalueandcriticalerosionrateofdifferentcellscatalystswerepresentedcombined.Finally,theeffectofflyashonthecatalystattritionandtherulewiththecatalyst'swallthicknessreductionontheflyashweremainlyanalyzed.Theresultshowedthatthecatalystabilitywithdifferentcellstowithstandthefluegaserosionwasdiverse.Thefewerthecellsare,thestrongerthecatalysterosioncoefficientβis;otherwiseitisweaker.ThecatalystswithdifferentcellshavediversecompositeabrasioncoefficientaH.Catalystswith18cellsand20cellshavethelowercompositeabrasioncoefficientaHthanothers,buttheyhadahighercriticalerosionrateEC/λthanothers.Theimportantfactorssuchascoarseparticleflyash，theunreasonablegradationofflyash,Al2O3andSiO2inflyash，theincidentangleofflyashandthedistributioninthereactoretc.willleadingtothecatalystcorrosion.WhenthepercentagecontentofAl2O3andSiO2inflyashwasmorethan80%andtheangledeviationwasgreaterthan±10°,theabrasionrateofcatalystincreasedsignificantly;whenthedistributionwasgreaterthan20%forashyardinthereactor,theTopo-abrasionrateofcatalystwassignificantlyincreased,andtheriskaboutflyashcoverorjamcatalystwasincreased.Throughtheanalysisofthedisciplineonwallthicknessreductionofcatalystintheash,thecatalystabrasioniscausedmainlybyentranceeffectforthefluegas.Byincreasingthelengthandthequalityofhardeningmass,thecatalystabrasioninvalidcanberemitted.

abrasion; erosion rate; erosion bearing coefficient; abrasion coefficient; critical erosion rate

2016-11-16

王 平(1981-)，男，四川成都人，工程師，碩士，主要從事SCR再生技術(shù)及工程運用方面的研究，(E-mail)wangping_scr@126.com

1673-1549(2017)01-0013-06

10.11863/j.suse.2017.01.03

TM611;X705

A