臧家業(yè),趙晨英,劉 軍,2,謝琳萍,王以斌,張愛軍,冉祥濱*(.國家海洋局第一海洋研究所,海洋生態(tài)研究中心,山東 青島 26606；2.國家海洋局第一海洋研究所,海洋地質(zhì)與地球物理研究室,山東 青島 26606)

乳山灣鄰近海域有機(jī)碳的分布與底界面過程

臧家業(yè)1,趙晨英1,劉 軍1,2,謝琳萍1,王以斌1,張愛軍1,冉祥濱1*(1.國家海洋局第一海洋研究所,海洋生態(tài)研究中心,山東 青島 266061；2.國家海洋局第一海洋研究所,海洋地質(zhì)與地球物理研究室,山東 青島 266061)

根據(jù)2009年和2014年夏季在乳山灣口及鄰近海域的綜合調(diào)查結(jié)果,分析了該海域夏季有機(jī)碳的時空分布、底界面過程與影響因素.結(jié)果表明,2009年夏季乳山灣近海水體溶解有機(jī)碳(DOC)含量介于0.70～3.19mg/L之間,平均值為1.80mg/L;DOC 的平均值在8月最高,7月與 9月次之,6月最低;2014年 8月份 DOC的變化范圍為 1.79～15.2mg/L,高于 2009年同期水平,顆粒有機(jī)碳(POC)的變化范圍為0.04～1.33mg/L;水體有機(jī)碳的分布受陸源輸入、海洋初級生產(chǎn)以及潮汐的顯著影響.研究區(qū)域夏季顆粒有機(jī)碳(POC)的沉降通量為(25±0.8)g/m2,約占初級生產(chǎn)固碳量的66%;沉積物上層(0～4cm)間隙水中DOC的濃度是沉積物上覆水的8～9倍,DOC在沉積物—水界面存在向上覆水釋放的現(xiàn)象;乳山灣灣口DOC交換通量為14.4—97g/(m2·a),占水體存量的1.1%～13.4%.人類活動一定程度上影響了乳山灣及其近海有機(jī)碳的構(gòu)成與循環(huán)收支過程,是區(qū)域環(huán)境變化的重要驅(qū)動因子之一.有超過50%的有機(jī)碳會隨潮流輸送到外海,顯示潮流在有機(jī)碳輸送中巨大作用;沉積物-水界面 DOC的交換會影響底界面有機(jī)碳的收支與循環(huán)過程,有機(jī)碳的收支表明研究海域底界面有機(jī)碳的降解所產(chǎn)生的溶解有機(jī)碳是水體 DOC的重要來源,最終保存在沉積物中的碳其埋藏量約占初級生產(chǎn)的 13%;相對較低的溶解氧水平可能會增加DOC的交換通量,影響碳在陸架邊緣海的埋藏.

乳山灣；有機(jī)碳；通量；初級生產(chǎn)；底界面過程

海洋是地球上最大的碳儲庫,碳儲量為 38Tt (T=1012),為大氣碳儲庫的50倍,是陸地碳儲庫的20倍[1],因此在調(diào)節(jié)大氣碳含量和全球氣候變化中的作用關(guān)鍵.碳在海洋中的存在形式主要是溶解無機(jī)碳、溶解有機(jī)碳、顆粒有機(jī)碳和碳酸鹽等

[1].海水中溶解有機(jī)碳(DOC)作為水生態(tài)系統(tǒng)中最大的一類有機(jī)碳庫,約占海洋有機(jī)碳的80%～95%[2],是海水中主要的有機(jī)碳形式;同時, DOC也是表征水體中有機(jī)物含量、生物活動水平、初級生產(chǎn)力和有機(jī)質(zhì)污染[3]的重要參數(shù)之一,在海洋碳循環(huán)和海洋生態(tài)系統(tǒng)功能變化以及環(huán)境評價(jià)的研究中具有重要的價(jià)值.

海洋碳循環(huán)分別受到外部和內(nèi)部過程的綜合影響;外部過程多指陸-海、海-氣交換等界面過程;內(nèi)部過程則指碳在海洋環(huán)流和海洋生態(tài)系統(tǒng)作用的驅(qū)動下進(jìn)行的遷移與轉(zhuǎn)化等過程[4-6].實(shí)際上,底界面過程在區(qū)域碳循環(huán)中的作用不容忽視,有機(jī)碳(主要是顆粒有機(jī)碳)在底界面經(jīng)歷反復(fù)的吸附-解吸、沉積-再懸浮和礦化降解過程,最終僅有一小部分惰性有機(jī)碳得以長期保存[4-5].陸架區(qū)的碳循環(huán)是全球碳收支的重要一環(huán),同時還是全球物質(zhì)源－匯角色的敏感區(qū).海灣及其鄰近海域作為陸海相互作用最集中的區(qū)域,在區(qū)域碳的生物地球化學(xué)循環(huán)研究中具有重要的地位[5-6].

目前國內(nèi)關(guān)于海洋有機(jī)碳的研究主要集中在有機(jī)碳的分布及影響因素等方面,且大多集中在渤、黃海[6-9]和東海[10]等開闊的近海區(qū)域,對于典型海灣的研究較少,且缺少底界面過程的研究,導(dǎo)致無法準(zhǔn)確量化區(qū)域有機(jī)碳循環(huán)的過程和人類活動對碳循環(huán)的影響.乳山灣及鄰近海域是中國北方重要的經(jīng)濟(jì)貝類和魚類養(yǎng)殖區(qū),其海洋環(huán)境狀況深受日益加強(qiáng)的人類活動的影響,特別是近年來在該海域發(fā)現(xiàn)的富營養(yǎng)化[11]、綠潮[12]、重金屬污染[13]和季節(jié)性低氧等現(xiàn)象[14-15]可能影響該區(qū)域碳循環(huán)及環(huán)境變化.本研究通過2009年夏季和2014年8月對乳山灣外鄰近海域的綜合調(diào)查,分析了乳山灣外鄰近海域水體和沉積物中有機(jī)碳的分布特征,并結(jié)合水文、生物等同步觀測數(shù)據(jù),探討了有機(jī)碳與水文、化學(xué)及生物參數(shù)之間的關(guān)系,旨在識別典型海灣(近岸養(yǎng)殖區(qū))影響有機(jī)碳分布和循環(huán)過程的主要因素,并為揭示人類活動影響下養(yǎng)殖區(qū)有機(jī)碳的生物地球化學(xué)過程提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣站位

圖1 乳山灣口及其鄰近海域采樣站位Fig.1 Sampling stations in the coastal area of Rushan Bay (虛線為收支計(jì)算的邊界)

于2009年6～9月(分別為6月14～17、7月15～19、8月15～23與9月15～17)在山東威海乳山灣口及其鄰近海域進(jìn)行了逐月共 4個航次的綜合調(diào)查,觀測期間調(diào)查水域的平均水深約為20m,用于分析有機(jī)碳的分布與影響因素;采樣站位如圖1所示,其中A、B、C、D、E和F站位位于灣口,其它位于灣口外鄰近水域.另于 2014年5月、7月和8月大潮期在灣口鄰近海域選取了 6個代表性站位采集了懸浮顆粒物和表層沉積物(圖1),沉積物采樣站位的分布力求覆蓋整個調(diào)查區(qū)域,并考慮了陸源輸入和潮汐等因素的影響;同時于2014年7月和8月在C1、C2和C5站位現(xiàn)場進(jìn)行了初級生產(chǎn)力的測定;于2014年8月在C1和C2站采集了沉積物柱狀樣,并在C2站位進(jìn)行了26h的連續(xù)觀測;2014年獲取的數(shù)據(jù)用于量化碳循環(huán)的主要過程.

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 水樣采集 調(diào)查中使用溫鹽深采水器(JFE Co. Ltd,AAQ122,Japan)采集水樣,同時獲取水體溫度、鹽度以及透明度等水文參數(shù);采樣層次為表層(0.5m)、5m、10m和近底層,并根據(jù)水深增加或減少層次.水樣采集后,先用虹吸管取一定已知體積的水樣于碘量瓶中,加入固定劑后利用溫科勒法進(jìn)行DO的分析.再取一定體積水樣用孔徑 0.70μm玻璃纖維濾膜(GF/F) (預(yù)先用1:1000HCl溶液浸泡24h,并以Milli-Q水洗至中性,450℃馬弗爐中灼燒備用)過濾,濾液用于溶解有機(jī)碳(DOC)的分析,濾膜用于顆粒有機(jī)碳(POC)和顆?？偟?PN)的分析.另取一定體積水樣用孔徑 0.45μm醋酸纖維膜收集(預(yù)先用 1:1000HCl浸泡24h,并以Milli-Q水洗至中性,烘箱內(nèi)45℃烘干),濾膜避光-20℃冷凍保存用于葉綠素 a (Chl-a)的分析.最后在現(xiàn)場分裝一定體積的未過濾水樣,一份避光冷凍保存用于總氮(TN)和總磷(TP)的測定,另一份避光保存用于COD的分析.

1.2.2 沉積物采集 沉積物柱狀樣使用重力取樣器(KC-Denmark Ltd., Denmark)獲取.柱狀樣采集后,立刻用一次性注射器采集上覆水,現(xiàn)場過濾后,-20℃冷凍保存,用于測定 DOC含量;上覆水采集后,柱狀樣立刻放入充氮?dú)獾氖痔紫鋬?nèi)分割取樣,取樣間隔為1～2cm;其中深度為0～8cm的樣品,取一部分分割后的沉積物離心過濾制取間隙水(4000r/min,10min),-20℃冷凍保存用于DOC的分析;另取一部分沉積物于密封袋中冷凍保存,用于總有機(jī)碳(TOC)、總氮(TPN)和穩(wěn)定碳同位素的分析.

1.2.3 樣品分析方法 DO和 COD等均按照《海洋監(jiān)測規(guī)范》(GB 17378-2007)中方法進(jìn)行分析處理.TN和TP采用過硫酸鉀(K2S2O8)氧化法(GB17378-2007)測定,回收率為90%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差＜10% (n=5).Chl-a樣品用 9:1丙酮提取后,使用熒光分光光度計(jì)(儀電科儀,970CRT,上海)測定(GB 17378-2007).DOC采用總有機(jī)碳分析儀(日本島津公司,TOC-CCPH型)測定,分析誤差為±0.005mg/L,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差＜2% (n=6).POC和PN采用元素分析儀測定(德國EURO公司,EA 3000型);測定前,將濾膜置于烘箱內(nèi)(45℃)烘72h以上,恒重后稱重;之后用5‰的HCl溶液洗掉無機(jī)態(tài)的碳再用 Milli-Q水清洗掉濾膜上殘留的鹽酸,烘干后稱重(45℃,72h),上機(jī)測試;POC和PN的分析誤差分別為±0.01mg/L和0.003mg/L,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10% (n=6)[9].

沉積物樣品冷凍干燥后研磨過200目篩,充分混合后取0.3g左右加入5mL HCl溶液(1+1)浸泡6h,再加入新的HCl溶液直至不再有氣泡冒出,反應(yīng)完全后離心去掉酸液(2000r/min, 5min), Milli-Q水清洗數(shù)遍至中性,低溫烘干至恒重后稱重;稱取 10mg左右處理后的樣品使用元素分析儀—連續(xù)流同位素比值質(zhì)譜聯(lián)用儀(Vario Micro Cube-IsoPrime 100,Elementar,德國)進(jìn)行沉積物中TOC、TPN和穩(wěn)定碳同位素分析[9,16].

沉積物利用酸洗前后重量差校正得到沉積物樣品TOC和TPN的百分含量.TOC和TPN的分析誤差分別為±0.02%和±0.005%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均＜10% (n=6)[15].穩(wěn)定碳同位素值校正到Vienna Peedee Belemnite (V-PDB)標(biāo)準(zhǔn),有機(jī)碳穩(wěn)定同位素豐度(δ13C)的計(jì)算方法為:

式中:R樣品和 R標(biāo)準(zhǔn)分別是樣品和標(biāo)準(zhǔn)的13C/12C值.δ13C分析精度優(yōu)于±0.1‰ (n=10).

1.3 初級生產(chǎn)力與相應(yīng)的DOC的生產(chǎn)量

初級生產(chǎn)力固碳量的測定采用葉綠素法,具體計(jì)算如下[17]:

式中:FP為真光層浮游植物初級生產(chǎn)固碳量,g C/(m2·a);Ps為表層水體中浮游植物的潛在生產(chǎn)力,mg C/(m3·h);Z為真光層深度,m;Z=7.5m,為透明度的3倍;t為每日光照時間,h,取8h.式(2)中浮游植物的潛在生產(chǎn)力即浮游植物光合作用速率的測定采用黑白瓶法,現(xiàn)場使用CTD采水器采集表層水樣,一部分水樣用于測定DO和Chl-a的濃度,另一部分水樣分裝于4個1L的透明磨口瓶中,其中 2瓶用鋁箔紙包裹(黑瓶);將黑白瓶放回到原采樣深度培養(yǎng),8h后取出,立即測定其DO含量;根據(jù)DO的變化、葉綠素a的濃度以及培養(yǎng)時間等,求出調(diào)查區(qū)域的平均同化系數(shù)(Q),之后根據(jù)葉綠素濃度和同化系數(shù)求出浮游植物的潛在生產(chǎn)力.

式中:Chl-a為葉綠素a的濃度,mg/m3;Q為同化系數(shù),mg C/[(mg Chl-a)·h];h為光照時間,h,取8h;Ol和Od分別為白瓶和黑瓶的DO濃度,mg/L.

1.4 界面通量計(jì)算

1.4.1 有機(jī)碳沉積通量 乳山灣有機(jī)碳沉積通量根據(jù)公式(5)和(6)進(jìn)行計(jì)算[15]:

式中:FS為有機(jī)碳沉積通量,g/(m2·a);C0為表層沉積物 TOC含量,%;MAR為沉積物累積速率,g/(m2·a).

1.4.2 底界面溶解有機(jī)碳交換通量 DOC在沉積物—水界面的交換主要考慮分子擴(kuò)散、生物擾動和生物灌溉等[18-20],分子擴(kuò)散、生物擾動引起的交換通量根據(jù)以下公式計(jì)算[18-19,21]:

式中:FE為DOC交換通量,g/(m2·a),負(fù)號表示擴(kuò)散是由沉積物向水體方向進(jìn)行的;φ為沉積物孔隙率;DD為交換系數(shù);DM為沉積物中DOC的分子擴(kuò)散系數(shù); DB為生物擾動系數(shù);?C/?z為沉積物—水界面處DOC的濃度梯度;D0為無限稀釋溶液中溶質(zhì)的分子擴(kuò)散系數(shù)[19];m 為經(jīng)驗(yàn)系數(shù)(φ≤0.7, m=2;φ＞0.7,m=2.5～3.0)[22];r為沉積速率.FG為生物灌溉作用引起的 DOC交換通量,本文利用Hong等[20]在九龍江口基于224Ra/228Th不平衡得到的224Ra的分子擴(kuò)散通量(FM)和生物灌溉通量(FM)的比值(1:2.5～1:21,夏季河口和入?？谡疚?來估算生物灌溉作用對DOC在沉積物—水界面交換通量的貢獻(xiàn).

1.4.3 區(qū)域邊界有機(jī)碳交換通量 以 121.4°～121.7°E和36.4°～36.7°N為邊界(圖1),進(jìn)行系統(tǒng)內(nèi)部有機(jī)碳的收支計(jì)算(圖2).利用美國普林斯頓大學(xué)海洋模式(POM)建立了的變網(wǎng)格的潮汐潮流數(shù)值模式[23],模擬研究海區(qū)的分潮,并提取主要分潮的調(diào)和常數(shù).以潮汐潮流模式為基礎(chǔ),在POM的計(jì)算框架下,利用T_tide預(yù)報(bào)程序提取研究區(qū)域流場(包括流速和流向的數(shù)據(jù)),結(jié)合水深和收支系統(tǒng)內(nèi)外水體有機(jī)碳數(shù)據(jù),計(jì)算水平輸送作用對區(qū)域有機(jī)碳的輸入和輸出的貢獻(xiàn).

圖2 平流作用下各界面水體有機(jī)碳收支計(jì)算框架Fig.2 Schematic of organic carbon budget across the boundaries of the study areaFi為各界面有機(jī)碳的凈通量,由水量和對應(yīng)的濃度計(jì)算得到;i=1～4

1.4.4 內(nèi)源貢獻(xiàn)率 通過沉積物—水界面DOC的交換通量,評估沉積物作為內(nèi)源對水體DOC的貢獻(xiàn)[15],內(nèi)源釋放的貢獻(xiàn)比例按如下公式計(jì)算:

式中:LDOC為內(nèi)源DOC的貢獻(xiàn)率,%;FE為DOC在底界面的交換通量;CDOC為水體 2009年夏季DOC的平均濃度,為 1.80mg/L;twr為水體存留時間(11.6d,根據(jù) ADCP所測的水體平均流速計(jì)算得到[15]);D為平均水深,為19.5m.

1.5 物源分析

陸源輸入對顆粒有機(jī)碳貢獻(xiàn)(WT,%)通過端元模型[24]計(jì)算得到:

式中:δ13CM(-19.5‰)和 δ13CT(-27‰)分別為海源和陸源有機(jī)碳的δ13C值[24],在中國東部陸架海區(qū)有機(jī)碳物源的研究中廣泛應(yīng)用[6,16].

2 結(jié)果

2.1 溫度、鹽度、COD、DO、總氮、總磷和葉綠素a

如表1所示,6月份溫度較低,7月份、8月份和 9月份的溫度并無明顯差異,4個月份溫度均表現(xiàn)為表層顯著高于底層,并且出現(xiàn)了層化現(xiàn)象.整個調(diào)查區(qū)域夏季的鹽度穩(wěn)定,沒有明顯的表底層差異.TN和TP均具有顯著的時空分布差異,6月和9月TN和TP濃度相對較高,7-8月相對較低,并在 9月份底層均顯著高于表層水體(P＜0.05).COD和葉綠素a的濃度在7月份、8月份和9月份較高,6月份最低.4個月份DO濃度均表現(xiàn)為表層高于底層,底層水體DO低值現(xiàn)象在8月份最為突出.

表1 2009年夏季乳山灣外鄰近海域溫度、鹽度、COD、DO、總氮、總磷和葉綠素a的變化范圍Table 1 Temperature, salinity, chemical oxygen demand, total and chlorophyll in the water column in the adjacent area of Rushan Bay in summer 2009

2.2 水體溶解有機(jī)碳

2.2.1 季節(jié)變化 乳山灣鄰近海域DOC含量6月份最低,8月份含量最高(表3),顯著高于其它月份(P＜0.01,n=71),7月份和9月份DOC含量沒有顯著差異.各月中,6月份表層DOC含量高于底層(P＜0.01,n=23),7月份和8月份表、底層DOC含量相差不大,而9月份底層DOC含量較表層高(P＜0.01,n=22).

表2 乳山灣外鄰近海域2009年夏季DOC的濃度與范圍(mg/L)Table 2 Results of DOC in the adjacent area of Rushan Bay in summer 2009 (mg/L)

2.2.2 表層 DOC分布 調(diào)查海域外側(cè) DOC的含量較低,中部海域DOC含量較高,表層水體在C1和D6站位出現(xiàn)2個高值中心.6月份與7月份相似,表層高值區(qū)主要出現(xiàn)在乳山灣口及灣口東部的近岸海域,整體呈由近岸向離岸DOC濃度遞減的變化趨勢.8月份表層中部海域DOC濃度較高,DOC高值水舌由西南部向中部海域擴(kuò)展.9月份水體表層調(diào)查海域DOC的分布呈垂直與岸線的帶狀分布,中間 C斷面DOC含量較高.可見乳山灣鄰近海域DOC的分布的共同特征是灣口 DOC濃度高于離岸水域(圖3).

圖3 乳山灣外鄰近海域2009年夏季表層 DOC分布(mg/L)Fig.3 Horizontal distribution of DOC in the adjacent area of Rushan Bay in summer 2009 (mg/L)

2.2.3 定點(diǎn)觀測 2014年8月份C2站26h定點(diǎn)觀測中,表層和底層 DOC的含量分別介于2.02～ 15.2mg/L和1.79～10.4mg/L之間,平均值為5.63, 4.48mg/L.定點(diǎn)觀測中表層DOC顯著高于底層(P＜0.05);表層DOC含量隨潮汐表現(xiàn)出規(guī)律性的變化,在高潮位濃度較高,而在低潮位含量普遍較低(圖4a).

圖4 乳山灣外2014年8月份定點(diǎn)觀測(C2)中有機(jī)碳隨時間的變化Fig.4 Time-dependent variation of DOC and POC at C2station in the coastal area of Rushan Bay in August 2014

2.3 顆粒有機(jī)碳氮

2014年夏季調(diào)查海域 POC的變化范圍為0.04～1.33mg/L,平均濃度為(0.50±0.33)mg/L.PN的變化范圍為 0.01～0.27mg/L,平均濃度為(0.12± 0.08)mg/L.乳山灣外POC和PN表、底層分布特征一致,與 DOC一致呈現(xiàn)近岸相對較高,離岸相對較低的分布趨勢;高值區(qū)位于灣口附近水域,低值區(qū)位于灣外深水區(qū)域.

26h定點(diǎn)觀測中,表層和底層POC的含量分別介于0.52～1.33mg/L和0.04～0.92mg/L之間,平均值為 0.82mg/L,0.57mg/L,顯著高于底層(P＜0.05);表層POC也隨潮汐表現(xiàn)出規(guī)律性的變化,在高潮位濃度較高,而在低潮位含量普遍較低(圖4b).

2.4 沉積物中有機(jī)碳氮

2.4.1 間隙水中溶解有機(jī)碳 間隙水中 DOC的剖面分布如圖 5所示.C1和 C2站位間隙水DOC的變化范圍分別為6.55～24.2mg/L和3.05～25.6mg/L,平均值分別為 14.0mg/L和 18.1mg/L.上層(0～4cm)間隙水中 DOC的含量是沉積物上覆水的8～9倍,上覆水—沉積物界面DOC明顯的濃度梯度表明調(diào)查站位存在DOC從沉積物向上覆海水?dāng)U散的現(xiàn)象.

2.4.2 沉積物中總有機(jī)碳和總氮 研究區(qū)域表層沉積物中TOC變化范圍為0.40%～0.88%,平均值為(0.60±0.16)%;TPN的變化范圍為 0.10%～0.17%,平均值為(0.14±0.12)%.柱狀沉積物中TOC的含量在沉積物上層(0～15cm)的變化較大,15cm以深相對穩(wěn)定(圖5).

圖5 沉積物柱狀樣中TOC和間隙水中DOC的剖面變化Fig.5 Vertical distribution of DOC in pore water and TOC content in cores

2.5 初級生產(chǎn)

浮游植物光合作用速率的測定中,白瓶中DO7.29～8.90mg/L,黑瓶DO介于6.59～7.71mg/L, Chl-a的濃度介于 1.0～2.79μg/L,同化系數(shù)為0.86～85.2mgC/[(mg Chl-a)·h].

2.6 顆粒和沉積有機(jī)碳物源分析

圖6 乳山灣外懸浮顆粒物(SPM)和沉積物中C/N和δ13C的分配及來源Fig.6 Distinctive source combinations of atomic C/N ratios and organic δ13C values of SPM and sediment in the coastal area of Rushan Bay

2014年夏季水體懸浮顆粒物和沉積物中的有機(jī)碳和氮的比值介于2.15～19.2之間,平均值為5.56(C/N,物質(zhì)的量比).δ13C 介于-24.63‰～-21.79‰之間,平均值為-23.11‰;乳山灣外懸浮顆粒物(SPM)和沉積物中C/N和δ13C的分配及來源(圖6)顯示該區(qū)域有機(jī)碳分別由陸源和海源有機(jī)碳組成;通過端元模型計(jì)算陸源輸入的有機(jī)碳比例介于31%～68%,平均值為47%±10%;海源輸入的有機(jī)碳所占比例介于 32%～69%之間,平均值為53%±10%.

2.7 沉積物底界面過程

根據(jù)公式(6)～公式(9)及現(xiàn)場觀測(表3),乳山灣C1和C2站沉積物—水界面DOC的交換通量分別為14.4～76.5g/(m2·a)和18.3～97.0g/(m2·a),其貢獻(xiàn)量為水體 DOC儲量(依據(jù)公式(10)計(jì)算)的 1.1%～13.4%.C1和C2站TOC沉積通量分別為102,97g/ (m2·a),約占初級生產(chǎn)固碳量的68%和64%.

表3 沉積物底界面通量計(jì)算相關(guān)參數(shù)Table 3 Parameters for calculation of organic carbon flux at the sediment-water interface

3 討論

3.1 海洋水環(huán)境變化對溶解有機(jī)碳分布和水平的影響

2009年夏季調(diào)查海域 DOC濃度在 0.70～3.19mg/L之間,平均值為1.80mg/L.這與2007年ST03區(qū)塊水體環(huán)境調(diào)查與研究(908-01-ST03)中重疊區(qū)域的平均值(1.87mg/L)無顯著性差異.不過,乳山灣鄰近海域不同時期的 DOC含量均顯著高于南黃海外部海域[8-9],同時灣口處的DOC含量(2.15mg/L)也明顯高于灣外的DOC含量(1.75mg/L; P＜0.05).

對于近岸而言,表層和次表層 DOC含量較高很大程度上是因?yàn)楦叩年懺摧斎牒宛B(yǎng)殖活動造成的.乳山灣近岸人口密集,人類活動產(chǎn)生的大量有機(jī)物和灣內(nèi)養(yǎng)殖活動排放入海的有機(jī)質(zhì)可能使近岸水體的 DOC含量較高.本次調(diào)查結(jié)果中,灣口的COD、Chl-a、TN和TP平均含量分別為(1.24mg/L、3.91μg/L、13.1μmol/L 和0.83μmol/L),而灣外其平均含量則分別為(1.13mg/L、1.67μg/L、12.0μmol/L和0.74μmol/L);均具有灣口高于灣外的特征,表明人類活動對DOC的分布具有一定的影響.在 2009年的調(diào)查中,乳山灣口 COD (0.71～1.77mg/L)明顯高于歷史同期(20世紀(jì)90年代的平均值為0.59mg/L[25]),這也從一個側(cè)面表明乳山灣養(yǎng)殖業(yè)及工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展導(dǎo)致排海有機(jī)物的量顯著增加,導(dǎo)致調(diào)查區(qū)域DOC含量進(jìn)一步升高.

從表4可以看出,DOC與其他參數(shù)均存在一定的相關(guān)性,夏季乳山灣外鄰近海域水體中DOC含量與鹽度呈負(fù)相關(guān),表明 DOC的分布即受到陸源輸入的影響,還與外部海水的交換有關(guān).8月份乳山灣低值現(xiàn)象較為突出;水體DOC和DO呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,表明次氧化條件有利于顆粒態(tài)及表層沉積物中的有機(jī)質(zhì)降解,生成的 DOC釋放到水體中造成的8月份含量最高.

調(diào)查區(qū)域水體DOC含量與COD、TN和TP濃度也有一定的正相關(guān)關(guān)系,尤其是8月份,水體中大量的營養(yǎng)元素滿足浮游植物的生長需求,較其它月份普遍較高的浮游植物光合作用(以Chl-a濃度表示)產(chǎn)生了相對較多的DOC,這也使得水體中的DOC含量在8月份明顯升高.由此可見,較高的初級生產(chǎn)也是影響 DOC含量和分布的重要因素.本研究中,DOC的高值往往與葉綠素 a的高值對應(yīng),這也間接表明浮游植物生長對DOC含量的貢獻(xiàn).

表4 乳山灣外鄰近海域2009年夏季DOC與環(huán)境因子的相關(guān)關(guān)系Table 4 Correlations between DOC and other properties of Rushan Bay in summer 2009

潮汐也會對表層DOC與POC的分布起到一定的作用,根據(jù)2014年8月份C2站位的分析發(fā)現(xiàn),高潮位時水體有機(jī)碳濃度較高,而低潮位時較低(圖 4).一方面,潮汐作用可能使得表、底層高含量的DOC和POC相互混合,從而造成高潮期水體有機(jī)碳的含量的升高.另一方面,潮汐作用促進(jìn)了近岸水體和離岸水體的混合,有利于將近岸高濃度的有機(jī)碳向離岸輸送,這種因潮汐而產(chǎn)生的稀釋作用間接造成了低潮期有機(jī)碳含量較低;連續(xù)站觀測中,表層水體DOC和POC濃度均與鹽度呈顯著負(fù)相關(guān)(P＜0.05),表明潮汐作用的確影響了水體 DOC的時空分布.2個年份(2009與2014)DOC濃度的顯著差異很大程度上也是由于潮汐作用引起的,但 2009年的數(shù)據(jù)為大面調(diào)查所獲得的,難以體現(xiàn)潮汐因素對 DOC分布的影響.

3.2 生物生長與溶解有機(jī)碳含量變化

8月份,水體中DOC不僅與Chl-a呈顯著正相關(guān)(P＜0.01),與 TN和 TP也呈顯著正相關(guān)(P＜0.01),一方面反映了初級生產(chǎn)是 DOC的主要來源之一,浮游植物量的增加使得水體中 DOC含量升高;另一方面也說明了浮游植物通過初級生產(chǎn)將水體中無機(jī)態(tài)的氮、磷等營養(yǎng)元素轉(zhuǎn)化成有機(jī)物.懸浮顆粒物中有機(jī)質(zhì)的C/N表明有機(jī)碳主要來源于海洋浮游藻類[25],進(jìn)一步表明水體有機(jī)碳(POC和DOC)主要受初級生產(chǎn)的控制,這與碳穩(wěn)定同位素的分析結(jié)果相一致.定點(diǎn)觀測中表層DOC和 POC顯著相關(guān)的線性關(guān)系(R2=0.32, P＜0.05)也表明DOC與POC大致受共同因素的影響.

本研究中也發(fā)現(xiàn)在夏季表層水體中的葉綠素含量高于底層,平均值達(dá)到1.73μg/L,而底層為1.56μg/L,這和 DOC的表底層分布差異相一致;此外,8月份表層葉綠素相對其他月份較高,平均值達(dá)到2.13μg/L,同時DOC含量也高于其它月份,說明了海洋自生初級生產(chǎn)是水體DOC的重要貢獻(xiàn)者.根據(jù)2014年黑白瓶培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果計(jì)算得到初級生產(chǎn)力介于 26.4～311gC/(m2·a)之間,平均值為 151gC/(m2·a).已有報(bào)道表明浮游植物光合作用產(chǎn)生的DOC為固碳總量的5%～50%[26].乳山灣外浮游植物初級生產(chǎn)力固碳量介于 26.4～311gC/(m2·a)之間,根據(jù)上述比例估算可得到浮游植物光合作用產(chǎn)生 DOC的量約為 7.5～75.3gC/(m2·a).初級生產(chǎn)力的變化會使其產(chǎn)品結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,最終導(dǎo)致溶解有機(jī)碳和顆粒有機(jī)碳的比例發(fā)生變化,從而影響有機(jī)碳的循環(huán)和保存.

3.3 與其他海域比較

與其他海區(qū)相比(表5),本次調(diào)查乳山灣外部海域 DOC的濃度與青島近岸DOC濃度相近(1.70mg/L)[27-28],較渤海(2.19mg/L)低[8];明顯高于東海、南海和大洋等開闊的海區(qū).乳山灣養(yǎng)殖排放大量的有機(jī)物使得DOC的濃度整體偏高于上述海域.另外,相對東海、南海和大洋高的富營養(yǎng)化水平也產(chǎn)生了較高的初級生產(chǎn)力,這也使得乳山灣外浮游植物所固定下來的有機(jī)物碳含量較高,DOC含量也隨之升高.

表5 中國近海典型區(qū)域以及大洋水體中DOC質(zhì)量濃度Table 5 Concentrations of DOC in the oceans and typical offshore areas in China

此外,夏季乳山灣鄰近海域 DO濃度(3.21～7.16mg/L)[29]顯著低于南黃海外海海域[30-31],除人類活動以及養(yǎng)殖業(yè)對近海DOC的分布的影響外,季節(jié)性低氧所產(chǎn)生的氧化還原環(huán)境的更替還有利于顆粒態(tài)和表層沉積物有機(jī)碳的降解,這一定程度上提高了乳山灣外水體DOC的濃度.

3.4 有機(jī)碳底界面過程與收支

3.4.1 底界面過程 海洋沉積物中的碳一部分是以有機(jī)碳形式存在,使得沉積物成為一個海洋碳循環(huán)中重要的匯.同時,水-沉積物界面還存在著釋放、溶解和再懸浮等一系列物理化學(xué)作用,使得沉積物間隙水中的 DOC含量較高,進(jìn)而又通過擴(kuò)散作用進(jìn)入水體,成為水體的碳源.DOC在底界面的交換通量和 TOC的沉積通量表明,乳山灣沉積物總體具有碳匯這一性質(zhì),但同時又是水體中DOC的源.調(diào)查區(qū)域沉積物-水界面向上覆水?dāng)U散的DOC的量占水體 DOC存量的1.1%～13.4%,同時占上層水體浮游植物初級生產(chǎn)固碳量的9.5%～64%,說明沉積物對水體DOC具有較大的影響.

從表6中可以看出,研究區(qū)域內(nèi)DOC的交換通量低于亞馬遜河口等生物活動劇烈的區(qū)域

[43-45](如紅樹林、珊瑚礁和沼澤地等),顯著高于一些陸地水域、近岸河口區(qū)和大洋等開放水域.有機(jī)碳沉降通量和溶解有機(jī)碳交換通量表明研究海域底界面有機(jī)碳的降解所產(chǎn)生的溶解有機(jī)碳是水體DOC的重要來源.

表6 不同海洋系統(tǒng)沉積物-水界面的溶解有機(jī)碳(DOC)的交換通量對比[g/(m2·a)]Table 6 Summary of DOC fluxes at the sedimentinterface for different marine systems [g/(m2·a)]

3.4.2 有機(jī)碳的收支 根據(jù)2009年和2014年的調(diào)查資料和上述的討論,基于有機(jī)碳的物質(zhì)平衡模式,對夏季乳山灣鄰近海域水體和沉積物中有機(jī)碳的收支進(jìn)行了研究.以研究區(qū)域的水體和沉積物為核心,區(qū)域水深為 8～30m,面積為1800km2;根據(jù)表7中各界面流速和界面面積,計(jì)算研究區(qū)域水收支,水收支計(jì)算誤差為1%;再根據(jù)各界面水收支和有機(jī)碳濃度計(jì)算平流作用對區(qū)域有機(jī)碳的水平輸送的貢獻(xiàn).水體初級生產(chǎn)在夏季產(chǎn)生的POC和DOC的總量約為68Gg,底界面POC的沉積通量(FS)約為45Gg,DOC的交換通量為 24Gg,有機(jī)碳的埋藏?zé)o機(jī)碳的產(chǎn)出為21Gg.

根據(jù)穩(wěn)定碳同位素?cái)?shù)據(jù)可知該區(qū)域陸源有機(jī)碳比例為47%,海源有機(jī)碳的比例為53%.為便于計(jì)算,將這個比例應(yīng)用到了輸入、輸出和沉積過程,這在相對狹小的區(qū)域具有一定的合理性.其它過程,如有機(jī)碳在水體和沉積物中的降解是根據(jù)物質(zhì)平衡計(jì)算得到.有機(jī)碳的收支結(jié)果顯示潮汐作用和沿岸流對研究區(qū)域有機(jī)碳的輸入(96Gg)和輸出(88Gg)的貢獻(xiàn)較大,是研究區(qū)域有機(jī)碳分布和向外海輸送的關(guān)鍵過程.從圖7還可以看出,水體有機(jī)碳的濃度受初級生產(chǎn)的影響,同時受底界面 DOC的釋放的影響;初級生產(chǎn)產(chǎn)生的有機(jī)碳向沉積物中埋藏的量約占初級生產(chǎn)的 35%;若最終埋藏的有機(jī)碳比例也符合該海域海陸源有機(jī)碳的比例的話,研究區(qū)域內(nèi)初級生產(chǎn)所固定的有機(jī)碳的最終埋藏效率約為 16%,最終保存在沉積物中的碳約占初級生產(chǎn)和外部輸入的 13%,這與桑溝灣海源有機(jī)碳的埋藏效率相近(20%)[46],但遠(yuǎn)高于世界大洋的平均值(0.3%)[47],可見近岸海域全球有機(jī)碳的主要沉積區(qū)域,高初級生產(chǎn)和沉積速率以及穩(wěn)定陸源有機(jī)碳的輸入是導(dǎo)致近岸有機(jī)碳得以有效保存的主要原因.另外,輸入到該區(qū)域的陸源有機(jī)碳有 19%在水柱內(nèi)被降解,大約53%的部分隨潮流向外海擴(kuò)散;同樣,海源有機(jī)碳中的大部分有機(jī)碳(54%)也隨潮流輸送到外海,表明潮流對物質(zhì)輸送的巨大作用.

表7 收支區(qū)域邊界相關(guān)參數(shù)與有機(jī)碳交換通量Table 7 Parameters for fluxes calculation of organic carbon across the boundaries of the study area

研究區(qū)域內(nèi)水量的輸入/輸出比為1.01,水量總體平衡,表明收支計(jì)算的合理性,有機(jī)碳的水平輸送主要是由濃度梯度導(dǎo)致的,且應(yīng)主要來自于乳山灣內(nèi)高濃度有機(jī)碳的貢獻(xiàn).盡管在收支模型中,潮流所攜帶的有機(jī)碳在量級上與初級生產(chǎn)固碳量大致相當(dāng)(圖7),但研究區(qū)域?qū)﹃懺从袡C(jī)碳的滯留和轉(zhuǎn)化作用較為有限(27%).值得說明的是潮汐和沿岸流所攜帶的有機(jī)碳中的一部分會在潮流等的作用下往復(fù)多次進(jìn)入研究區(qū)域,從而在表觀上顯著提高了潮流對有機(jī)碳的輸送作用,即潮流輸送的有機(jī)碳量顯著高于初級生產(chǎn)的固碳量.實(shí)際上,研究區(qū)域及鄰近水域初級生產(chǎn)的水平較為一致,潮流的搬運(yùn)作用變得相對有限,控制該區(qū)域有機(jī)物質(zhì)循環(huán)和埋藏的主要因素應(yīng)該還是水柱內(nèi)的初級生產(chǎn)和隨后向沉積物的埋藏作用.由于地下水對水體有機(jī)碳的貢獻(xiàn)研究較小,且貢獻(xiàn)不大[20],上述收支計(jì)算沒有考慮地下水對有機(jī)碳的貢獻(xiàn).

水體自生有機(jī)碳的再生循環(huán)和降解(FR)主要為顆粒有機(jī)碳在沉降過程中的早期礦化降解,一部分為轉(zhuǎn)化為 DOC,另一部分則轉(zhuǎn)化為無機(jī)碳

[36].沉積物中有機(jī)碳惰性部分得以埋藏保存,較活性部分經(jīng)歷早期礦化降解,其中部分有機(jī)碳降解為 DOC,并有一部分向上釋放到上覆水體(FE),另一部分則通過早期成巖作用以碳酸鹽形態(tài)保存下來,其余部分則可能生成甲烷與二氧化碳等.王娟等[48]研究表明夏季乳山灣沉積物中甲烷釋放的潛在速率平均值為 8g/(m2·a),接近于本研究中 DOC的釋放通量,可見甲烷等溫室氣體的釋放也是控制該海域沉積物中有機(jī)碳的保存的重要過程.

值得一提的是,目前的收支模式考慮了初級生產(chǎn)參與下的碳循環(huán)過程,同時關(guān)注了陸源有機(jī)碳的貢獻(xiàn)和海水水平運(yùn)動的影響.不過,近年來日益加重的富營養(yǎng)化趨勢和環(huán)境變化(如低氧現(xiàn)象)可能會改變區(qū)域初級生產(chǎn)的水平,從而影響碳的循環(huán).受人類活動的影響,養(yǎng)殖海域有機(jī)碳的生物地球化學(xué)過程應(yīng)該有別于其它環(huán)境系統(tǒng),如碳的埋藏量與甲烷的釋放速率都比開放水域要高,同時也可能顯著高于歷史同期,而系統(tǒng)研究養(yǎng)殖區(qū)有機(jī)碳的收支對于深入研究全球碳循環(huán)具有重要的意義.沉積物-水界面DOC的交換會關(guān)系到沉積物中有機(jī)碳的收支與循環(huán)過程,相對較低的溶解氧水平(如本區(qū)域溶解氧水平較低,屬于新發(fā)現(xiàn)的近岸低氧區(qū)之一[14])還可能會增加 DOC的交換通量[49],減少碳的埋藏和有機(jī)碳的礦化速率[50].因此應(yīng)該關(guān)注低氧水域碳的循環(huán)過程,包 括溫室氣體的排放.

圖7 夏季乳山灣鄰近海域水體和沉積物中有機(jī)碳的收支過程 (Gg,以碳計(jì))Fig.7 Organic carbon budget in the water and sediment in the coastal area of Rushan Bay in summerFP:初級生產(chǎn);FR-M:系統(tǒng)內(nèi)部海源有機(jī)碳的再生循環(huán)和降解; FS:有機(jī)碳沉積量,FS-M:海源有機(jī)碳沉積量(FS-M= FS×0.53),FS-T:陸源有機(jī)碳沉積量(FS-T= FS×0.47);FE:沉積物—水界面DOC交換通量;FB:有機(jī)碳的埋藏和無機(jī)碳的產(chǎn)出量;Fin:平流作用下有機(jī)碳的輸入(Fin= F1+ F3),其中Fin-M:為海源有機(jī)碳[Fin-M:=(Fin+ FP)×0.53- FP],Fin-T:為陸源有機(jī)碳(Fin-T=Fin- Fin-M);Fout:平流作用下有機(jī)碳的輸出(Fout= F2+ F4),其中Fout-M: 為海源有機(jī)碳(Fout-M= Fout×0.53),Fout-T:為陸源有機(jī)碳(Fout-T= Fout×0.47);FSGD:地下水的輸入,FC-T:系統(tǒng)外部凈輸入的陸源有機(jī)碳的循環(huán)過程

4 結(jié)論

4.1 2009年夏季乳山灣外鄰近海域DOC的含量范圍為 0.70～3.19mg/L,平均值為 1.80mg/L. DOC的分布呈現(xiàn)由近岸向外部海域逐漸降低的變化趨勢,灣口處DOC含量較高,明顯高于灣外;剖面分布上,在近岸區(qū)域隨著水深的增加 DOC的含量逐漸降低,而在外部海域 DOC的含量底層稍高于表層;時間變化上,8月份的DOC含量較其它月份高.2014年8月份DOC周日變化范圍為1.79～15.2mg/L,POC的周日變化范圍為0.04～1.33mg/L;表層水體有機(jī)碳和潮汐具有相似變化規(guī)律.

4.2 調(diào)查區(qū)域 DOC的含量與分布受陸源輸入的影響,同時還受水體中浮游植物生長的影響.水體有機(jī)碳還受到潮汐的影響.

4.3 研究區(qū)域顆粒有機(jī)碳沉降通量為(25± 0.8)g/(m2?a),約占初級生產(chǎn)固碳量的66%.DOC在沉積物—水界面存在向上覆水釋放的現(xiàn)象,DOC交換通量為14.4～97g/(m2·a),占水體存量的1.1%～13.4%.有機(jī)碳的收支表明研究海域底界面有機(jī)碳的降解所產(chǎn)生的溶解有機(jī)碳是水體DOC的重要來源,沉積物有機(jī)碳的埋藏和早期成巖過程是沉積物顆粒有機(jī)碳保存的重要途徑.

4.4 最終保存在沉積物中的碳約占初級生產(chǎn)的13%.輸入到該區(qū)域的陸源有機(jī)碳有 19%在水柱內(nèi)被降解,超過 50%的海源和陸源有機(jī)碳隨潮流輸送到外海.沉積物-水界面有機(jī)碳的降解礦化過程會影響有機(jī)碳的循環(huán)過程,相對較低的溶解氧水平可能會增加 DOC的交換通量,從而減少碳的埋藏.

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致謝：本研究中POM潮汐潮流數(shù)值模式的結(jié)果由國家海洋局第一海洋研究所海洋環(huán)境科學(xué)與數(shù)值模擬國家海洋局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室楊永增研究員和尹訓(xùn)強(qiáng)副研究員協(xié)助完成,在此表示感謝.

Characteristics and benthic processes of organic carbon in the adjacent area of Rushan Bay.

ZANG Jia-ye1, ZHAO Chen-ying1, LIU Jun1,2, XIE Lin-ping1, WANG Yi-bin1, ZHANG Ai-jun1, RAN Xiang-bin1*(1.Research Center for Marine Ecology, First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China；2.Laboratory of Marine Geology and Geophysics, First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1089～1102

Estuaries, lagoons and bays are considered as the most important ocean margins due to their important influence in land-sea interaction under human activities, playing key roles in the regional carbon biogeochemical cycles. Based on measurements obtained from comprehensive survey in the adjacent area of Rushan Bay in summer of 2009 and 2014, organic carbon (OC) distributions, its benthic processes and influence factors were determined. The results showed that the concentration of dissolved organic carbon (DOC) in summer 2009 ranges from 0.70 to 3.19mg/L, with an average concentration of 1.80mg/L. Concentration of DOC was high in August, and low in June. Time-dependent variation of DOC and particulate organic carbon (POC) were ranged in1.79～15.2mg/L and 0.04～1.33mg/L, respectively. DOC patterns were mainly affected by human activities, primary production and tide. Estimated POC sedimentation rate was (25±0.8) g/m2in summer, accounting for 66% of the carbon fixation by phytoplankton related to primary production. DOC concentrations in the pore water of the upper sediment (0～4cm) were 8～9times larger than those in the overlying water, and benthic DOC flux at the sediment-water interface ranged from 14.4 to 97g/(m2a), accounting for 1.1%～13.4% of DOC in the water DOC pool. Anthropogenic activities were the key factors that influence the OC distribution and cycling in the coastal areas of Rushan Bay. The OC budget shows that regeneration of sedimentary TOC contributes to a large share of diffusive DOC flux, indicating that the sediment is a significant source of DOC to water column in the study area. More than 50% of OC can be transported by tides and currents. The net burial of OC in sediments represents 13% of the carbonpool that yield by the primary production in summer. Low-oxygen level may enhance benthic diffusive of DOC and other diagenetic processes, which would play a key role in controlling OC conservation in the sediment.

Rushan Bay；organic carbon；flux；primary production；benthic process

X55,P72

A

1000-6923(2017)03-1089-14

臧家業(yè)(1962- ),男,山東青島人,研究員,碩士,主要從事海洋環(huán)境科學(xué)研究,發(fā)表論文30余篇.

2016-07-20

中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)(GY0216Q03);國家自然科學(xué)基金(41376093,41106072)

* 責(zé)任作者, 副研究員, rxb@fio.org.cn