周雪明,譚吉華,,項 萍,何曉朗,郭送軍,段菁春,賀克斌,馬永亮*,鄧思欣,司徒淑娉

(1.中國科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,北京 100049；2.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,北京 100085；3.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,國家環(huán)境保護大氣復(fù)合污染來源與控制重點實驗室,北京 100084；4.廣西大學(xué)環(huán)境學(xué)院,廣西 南寧 530004；5.中國環(huán)境科學(xué)研究院,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室,北京 100012；6.廣東佛山市環(huán)境保護局,廣東 佛山528000)

佛山市冬夏季羰基化合物污染特征

周雪明1,2,譚吉華1,2,3,項 萍1,2,何曉朗4,郭送軍4,段菁春5,賀克斌3,馬永亮3*,鄧思欣6,司徒淑娉6

(1.中國科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,北京 100049；2.中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,北京 100085；3.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,國家環(huán)境保護大氣復(fù)合污染來源與控制重點實驗室,北京 100084；4.廣西大學(xué)環(huán)境學(xué)院,廣西 南寧 530004；5.中國環(huán)境科學(xué)研究院,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室,北京 100012；6.廣東佛山市環(huán)境保護局,廣東 佛山528000)

2014年冬季和2015年夏季在佛山市采集了36個羰基化合物的樣品,檢測出了其中14種化合物并進行了定量分析.結(jié)果表明,佛山市冬夏季羰基化合物污染嚴(yán)重,采樣期間冬季和夏季平均濃度分別為36.15μg/m3±3.45μg/m3和33.25μg/m3±4.25μg/m3.冬季三種主要污染物為:甲醛(8.54μg/m3,23.65%)＞丙酮(8.20μg/m3,22.69%)＞乙醛(5.79μg/m3,16.03%);夏季主要污染物為:甲醛(14.63μg/m3,44.01%)＞乙醛(6.22μg/m3,18.70%)＞丙酮(5.23μg/m3,15.73%);冬季羰基化合物日變化不大,上午與晚上濃度相近,下午濃度略高于上午和晚上;夏季羰基化合物日變化較大,上午與晚上濃度相近,下午濃度明顯高于上午和晚上;佛山市冬季C1/C2和C2/C3的濃度比分別為1.56和14.35,夏季C1/C2和C2/C3的濃度比分別為2.63和15.56.佛山大氣羰基化合物主要來源于人類活動.冬夏季采樣期間甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之間具有較好的相關(guān)性,可以表明這些羰基化合物可能有相似的來源.

羰基化合物；冬季；夏季；污染特征；佛山市

羰基化合物是大氣中揮發(fā)性有機污染物(VOCs)的重要組成成分[1],也是室內(nèi)空氣的主要污染物,由于其在大氣化學(xué)反應(yīng)和城市空氣質(zhì)量的重要作用以及對人體健康的影響而受到越來越多的關(guān)注[2].羰基化合物在對流層大氣光化學(xué)反應(yīng)中起著重要作用,它們既是大氣中烴類化合物光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物,又能通過光化學(xué)反應(yīng)生成自由基和二次有機氣溶膠(SOA),并促使有機酸和臭氧、過氧乙酰硝酸酯(PAN)等氧化劑的生成[3-4].這些二次產(chǎn)物對大氣的氧化能力、城市空氣質(zhì)量甚至區(qū)域氣候起到非常重要的作用[5-6].大氣羰基化合物主要有人為來源[7]、自然來源以及二次反應(yīng)生成[8-9],其中人為來源主要包括汽車尾氣[7]、工業(yè)排放、化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒和建筑裝修材料等.

佛山市位于珠江三角洲腹地是典型的重工業(yè)城市,主要有陶瓷、紡織、家具、皮革、家電、服裝、印刷等工業(yè)部門,而這些行業(yè)都排放大量揮發(fā)性有機污染物.近幾年大氣環(huán)境質(zhì)量有所改善,大氣二氧化硫和可吸入顆粒物明顯下降,但以O(shè)3和 PM2.5為代表的二次復(fù)合型大氣污染問題仍十分突出[10],光化學(xué)煙霧污染時有發(fā)生.監(jiān)測數(shù)據(jù)表明,佛山近年大氣臭氧污染水平整體上呈上升趨勢,而羰基化合物對大氣中臭氧的生成有重要貢獻.研究佛山市大氣羰基化合物的濃度水平、污染特征和可能來源對解決光化學(xué)污染和城市灰霾等復(fù)合大氣污染問題、實現(xiàn)大氣環(huán)境質(zhì)量持續(xù)改善具有重要意義.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

采樣點位于佛山市環(huán)境監(jiān)測中心站樓頂(離地面約 30m),距離樓頂面約 1.5m.市環(huán)境監(jiān)測中心位于佛山市禪城區(qū)汾江南路,周圍有3條主干道,周圍是居民生活區(qū)和商業(yè)區(qū),佛山市環(huán)保局常年空氣質(zhì)量監(jiān)測表明,該采樣點的監(jiān)測數(shù)據(jù)能較好地反映佛山市禪城區(qū)的污染狀況[11].采樣日期為冬季:2014-12-3～8和夏季:2015-6-30～7-5,采樣具體時間段為:上午(8:30～ 10:00)、下午(14:30～16:00)和晚上(20:30～22:00).間隔采樣,每個樣品采集 1.5h,共采集到 36個大氣樣品.采樣時將涂布DNPH(Water成品柱)的吸附管與真空泵(Gast, USA)連接,為避免大氣氧化劑的影響采樣管前安裝一個碘化鉀過濾管.表1為采樣期間的氣象情況.

表1 佛山市采樣期間氣象情況Table 1 Meteorological conditions during the sampling periods in Foshan

續(xù)表1

1.2 樣品分析

醛酮化合物的分析方法依據(jù)美國環(huán)境保護署分析方法TO-11A(USEPA, 1996).采集的樣品用2mL乙腈緩慢地洗脫下來,用2mL容量瓶定容,然后10μL樣品通過自動進樣器注入高效液相色譜(LC-20AD;日本島津).分析條件:Agilent RP-C18反相柱(250mm×4.6mm×5μm);流動相(乙腈和水)梯度60%乙腈(20min),70% ～ 100%乙腈(3min),100%乙腈 (6min);100%～60%乙 腈(5min),然后 60%乙腈(5min);流動相速率1mL/min;紫外檢測波長360nm.用6個濃度(范圍0.15～10μg/mL)的標(biāo)樣對儀器進行校正,基本覆蓋樣品的濃度范圍.檢測到污染物的濃度和響應(yīng)值線性關(guān)系較好(R2＞0.995),重復(fù)分析的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(SD)小于 5%,用混合標(biāo)樣的最小濃度連續(xù)進樣 7次得到醛酮污染物儀器檢測限(0.05～0.15μg/m3).

1.3 NOx數(shù)據(jù)來源

觀測期間天氣情況和 CO數(shù)據(jù)來源于佛山市環(huán)境監(jiān)測中心惠景城自動監(jiān)測站.

2 結(jié)果與討論

2.1 佛山市羰基化合物污染特征

由表2可見,采樣期間佛山市冬季14種羰基化合物濃度范圍為 16.10～54.22μg/m3,平均濃度總和為(36.15±3.45)μg/m3.夏季采樣期間羰基化合物濃度范圍為 16.67～49.97μg/m3,平均濃度總和為(33.25±4.25)μg/m3.結(jié)果表明佛山大氣羰基化合物污染嚴(yán)重,明顯高于世界上其他城市[12],與國內(nèi)北京[12]和廣州[13-14]等污染水平比較接近.從季節(jié)分布來看,冬季羰基化合物濃度略高于夏季,但兩者濃度很接近.這種現(xiàn)象可能是由于冬季天氣條件比較穩(wěn)定,逆溫天氣易導(dǎo)致大氣污染物富集.而夏季大氣光化學(xué)反應(yīng)強度高于冬季,夏季大氣光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的羰基化合物高于冬季.

與國內(nèi)大部分研究結(jié)果一致[14-18],丙酮、甲醛和乙醛是最主要的大氣羰基化合物,冬季和夏季濃度最高的3種污染物為甲醛、乙醛和丙酮,三者濃度和分別占冬季和夏季羰基化合物濃度的62.37%和78.44%.從圖1可以,看出冬季3種主要污染物的平均濃度大小順序為:甲醛(8.54μg/m3, 23.65%) ＞丙酮(8.20μg/m3, 22.69%) ＞乙醛(5.79μg/m3,16.03%);夏季3種主要污染物的平均濃度大小順序為:甲醛(14.63μg/m3, 44.01%)＞乙醛(6.22μg/m3, 18.70%) ＞ 丙酮(5.23μg/m3, 15.73%).參照《工業(yè)企業(yè)設(shè)計衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(TJ36-79)[19]對居住區(qū)大氣中甲醛、乙醛、丙酮等有害物質(zhì)的最高容許濃度做出的規(guī)定,甲醛和丙酮的平均濃度基本上未超標(biāo),而部分研究的乙醛含量超標(biāo).說明乙醛污染相對較嚴(yán)重,應(yīng)當(dāng)引起重視. 為了衡量佛山的甲醛、乙醛、丙酮和丙醛濃度水平,在表3 中選取了國內(nèi)其他城市的值進行比較.其他幾種羰基化合物(即丙醛、丁醛、戊醛、己醛、苯甲醛)的平均濃度比前三者的低,濃度范圍為 0.39～3.19μg/m3.2,5-二甲基苯甲醛只在冬季采樣期間的灰霾天上午樣品中檢測到,濃度為 1.77μg/m3,但在非灰霾天均未檢到;戊醛在冬季非灰霾天下午樣品中可以檢測到,平均濃度為 0.51μg/m3,夏季樣品中戊醛也一般在上午和下午樣品被檢測到,平均濃度為0.39μg/m3.

表2 佛山市中心區(qū)域大氣羰基化合物濃度水平(μg/m3)Table 2 The concentration of atmospheric carbonyls in the urban region of Foshan city (μg/m3)

2.2 佛山市羰基化合物日變化特征

從日變化來看,冬季上午、下午和晚上羰基化合物濃度分別為34.07,35.75,34.03μg/m3;夏季上午、下午和晚上羰基化合物濃度分別為28.08, 43.05,28.42μg/m3.冬季羰基化合物濃度日變化不大,上午與晚上濃度相近,下午濃度略高于上午和晚上;夏季羰基化合物濃度日變化較大,上午與晚上濃度相近,下午濃度明顯高于上午和晚上.如圖1所示,冬季采樣期間上午、下午和晚上的甲醛、乙醛和丙酮在濃度分別為7.94, 9.29, 8.41μg/m3;5.01,7.12,5.26μg/m3;8.20,8.12,8.29μg/ m3.夏季采樣期間上午、下午和晚上的甲醛、乙醛和丙酮在濃度分別為 11.84,18.10,13.96μg/m3; 4.78,9.74,4.13μg/m3;4.17,7.44,4.08μg/m3.冬夏季采樣期間除冬季丙酮在各時間段內(nèi)濃度變化不大,甲醛、乙醛與夏季期間的丙酮都在下午時間段達到最大值,與廣州和北京的研究結(jié)果相似[14,20].

光氧化過程是大氣中甲醛的重要來源之一,與其他研究(一般丙酮為濃度最高的羰基化合物)相比[12],甲醛濃度明顯要高于其他化合物,同時夏季甲醛濃度要遠高于冬季,夏季甲醛濃度是冬季的1.71倍并且冬夏季甲醛和CO的相對比值分別為9.25和27.58,由于CO較為穩(wěn)定可以用來指示大氣物理作用.由于佛山冬夏季排放源不會有太大的變化,若佛山羰基化合物只受到大氣物理作用的影響,佛山夏季的甲醛和 CO的相對比值應(yīng)與冬季的9.25相差不太大.但實際情況是夏季的甲醛和CO的相對比值是冬季的近3倍,說明大氣光化學(xué)過程對佛山夏季的羰基化合物有很重要的影響.夏季佛山上午、下午和晚上的甲醛和CO的相對比值分別為22.20、42.03和22.23,反映了大氣光化學(xué)過程對佛山夏季的羰基化合物有著重要影響.

2.3 診斷參數(shù)比值

對大氣羰基化合物的來源研究中, 常用甲醛/乙醛(C1/C2)和乙醛/丙醛(C2/C3)的值來判斷醛酮化合物的可能來源.一般而言,大氣中甲醛/乙醛(C1/C2)的濃度比在城區(qū)為 1～2,而在偏遠地區(qū)和森林該比值接近 10[27-29].因此可以用C1/C2濃度比值來推斷甲醛的生物來源.而C2/C3濃度比可以作為推斷人為來源的有效指標(biāo).因為普遍認(rèn)為丙醛僅和人為源有關(guān),C2/C3比值在城市地區(qū)較低,而在偏遠地區(qū)和森林該比值較高.由表 3可知,佛山市冬季 C1/C2和 C2/C3的濃度比分別為 1.56和 14.35, 夏季C1/C2和C2/C3的濃度比分別為2.63和15.56.由此可知佛山C1/C2濃度比符合城區(qū)大氣的情況.佛山 C2/C3比值比廣州和北京等高,比上海和南寧低,說明羰基化合物主要來源于人類活動.但一些研究發(fā)現(xiàn) C1/C2的值在不同區(qū)域內(nèi)變化很大,且這些區(qū)域內(nèi) C1/C2的值會有重疊部分.丙醛也有植物排放和二次光氧化的來源,因而通過這些比值無法明確識別人為來源對羰基化合物的具體影響[27].

圖1 佛山市中心區(qū)域時段大氣羰基化合物濃度水平Fig.1 The concentration of atmospheric carbonyls in the urban region of Foshan city

表3 佛山市與我國其他城市之間羰基化合物濃度、C1/C2和C2/C3的比較Table 3 Comparison of carbonyls levels, C1/C2 and C2 /C3 ratios in Foshan with those in other urban areas

2.4 相關(guān)性分析 來源相似的羰基化合物之間可能有一定的相關(guān)性,為了研究大氣中羰基化合物之間的相關(guān)性,本研究把采樣期羰基化合物之間進行皮爾森相關(guān)分析.由表4和表5可以看出,冬季甲醛和乙醛、丙酮、丙醛呈顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.934、0.800和0.810(P＜0.01);夏季甲醛和乙醛、丙醛呈顯著正相關(guān), 相關(guān)系數(shù)為0.728和0.623 (P＜0.01).冬夏季采樣期間甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之間具有較好的相關(guān)性,可以表明這些羰基化合物可能有相似的來源.冬季大氣中甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之間相關(guān)性比夏季的相關(guān)性更好一些,可能是夏季受到強烈的大氣光化學(xué)反應(yīng)影響,羰基化合物在夏季的源和匯比冬季的更為復(fù)雜.冬季采樣期間丁醛、異戊醛、對甲基苯甲醛和己醛與甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之間相關(guān)性較差,而在夏季采樣期間相關(guān)性卻較好.

表4 佛山市冬季大氣中羰基化合物的相關(guān)性Table 4 Correlations between carbonyls during winter in Foshan

表5 佛山市夏季大氣中羰基化合物的相關(guān)性Table 5 Correlations between carbonyls during summer in Foshan

3 結(jié)論

3.1 佛山市冬夏季大氣羰基化合物污染嚴(yán)重,采樣期間冬季和夏季平均濃度分別為(36.15± 3.45)μg/m3和(33.25± 4.25)μg/m3.

3.2 冬季 3種主要污染物為:甲醛(8.54μg/m3, 23.65%) ＞丙酮(8.20μg/m3, 22.69%) ＞乙醛(5.79μg/m3,16.03%);夏季主要污染物為:甲醛(14.63μg/m3, 44.01%) ＞乙醛(6.22μg/m3, 18.70%)＞ 丙酮(5.23μg/m3, 15.73%).

3.3 冬季羰基化合物日變化不大,上午與晚上濃度相近,下午濃度略高于上午和晚上;夏季羰基化合物日變化較大,上午與晚上濃度相近,下午濃度明顯高于上午和晚上.

3.4 佛山市冬季C1/C2和C2/C3的濃度比分別為1.56和14.35, 夏季C1/C2和C2/C3的濃度比分別為 2.63和 15.56.佛山大氣羰基化合物主要來源于人類活動.

3.5 冬夏季采樣期間甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之間具有較好的相關(guān)性,可以表明這些羰基化合物可能有相似的來源.

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Chemical characteristics of atmospheric carbonyls in winter and summer in Foshan City.

ZHOU Xue-ming1,2, TAN Ji-hua1,2,3, XIANG Ping1,2, HE Xiao-lang4, GUO Song-jun4, DUAN Jing-chun5, HE Ke-bin3, MA Yong-liang3*, DENG Si-xin6, SITU Shu-ping6(1.College of Resources and Environment, University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；2.Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China；4.School of the Environment, Guangxi University, Nanning 530004, China；5.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；6.Foshan Environmental Protection Bureau, Foshan 528000, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：844～850

To observe the seasonal and diurnal variations of atmospheric carbonyl, thirty six carbonyls samples were collected and fourteen carbonyl compounds were identified in Foshan City during winter 2014 and summer 2015. Most carbonyls were observed with high average concentrations in Foshan City and the total concentrations of carbonyls were 36.15μg/m3± 3.45μg/m3and 33.25μg/m3±4.25μg/m3in winter and summer, respectively. Formaldehyde (8.54μg/m3, 23.65%), acetone (8.20μg/m3, 22.69%), acetaldehyde (5.79μg/m3, 16.03%) and formaldehyde (14.63μg/m3, 44.01%), acetaldehyde (6.22μg/m3, 18.70%), acetone (5.23μg/m3, 15.73%) were the three most abundant carbonyls in winter and summer, respectively. The diurnal variations of carbonyls remain at a relatively stable and high level in winter, and carbonyls in afternoon were slightly higher than those in the morning and evening. On the contrary, it varied significantly in summer and the carbonyls in afternoon were significantly higher than those in the morning and evening. The ratios of C1/C2 and C2/C3 were 1.56 and 14.35 in winter, and 2.63 and 15.56 in summer, respectively. Human activities were themain sources of carbonyls in Foshan City. The good relationship among formaldehyde, acetaldehyde, acetone and propionaldehyde indicated those carbonyls might have similar sources.

carbonyls；winter；summer；pollution characteristics；Foshan City

X511

A

1000-6923(2017)03-0844-07

周雪明(1992-),男,安徽宣城人,中國科學(xué)院大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境科學(xué)研究.發(fā)表論文2篇.

2015-05-24

國家自然科學(xué)基金資助項目(41105111,41475116,41275134,41675127);國家環(huán)境保護大氣復(fù)合污染來源與控制重點實驗室基金項目(SCAPC201401)

* 責(zé)任作者, 副研究員, liang@tsinghua.edu.cn