黃楚珊,胡國成,陳棉彪,張麗娟*,仇榮亮(1.環(huán)境保護部華南環(huán)境科學(xué)研究所,廣東 廣州 510655；.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東 廣州 51075；3.國家環(huán)境保護環(huán)境污染健康風(fēng)險評價重點實驗室,廣東 廣州 510655)

礦區(qū)家庭谷物和豆類重金屬含量特征及風(fēng)險評價

黃楚珊1,2,3,胡國成1,3,陳棉彪1,3,張麗娟1,3*,仇榮亮2(1.環(huán)境保護部華南環(huán)境科學(xué)研究所,廣東 廣州 510655；2.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東 廣州 510275；3.國家環(huán)境保護環(huán)境污染健康風(fēng)險評價重點實驗室,廣東 廣州 510655)

為了解西南某礦區(qū)周邊家庭谷物和豆類中重金屬污染狀況及其存在的健康風(fēng)險,選擇礦區(qū)周邊 3個村莊,采集家庭谷物和豆類樣品179份分析重金屬Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量.利用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)對谷物和豆類樣品的污染狀況進行評價,同時采用目標危害熵法(Target Hazard Quotient)評價了食用谷物和豆類對成人構(gòu)成的潛在健康風(fēng)險.結(jié)果表明,3個村莊大米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范圍分別是:0.01～0.67mg/kg、0.01～1.50mg/kg、0.02～3.05mg/kg、0.04～0.20mg/kg、0.15～63.27μg/kg,其中Cd污染較嚴重,超標率為70.4%, A村、B村、C村大米中Cd的平均含量分別是食品污染物限量標準的3.0、1.3、3.8倍;黃豆中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范圍分別是:0.11～0.85mg/kg、0.03～1.05mg/kg、0.01～1.02mg/kg、0.01～0.20mg/kg、0.15～24.22μg/kg,其中Pb和Cd含量較高,超標率為97.4%和74.4%, A村、B村、C村黃豆中Pb的平均含量分別是食品污染物限量標準的2.5、2.0、2.5倍,黃豆中Cd的平均含量分別是食品污染物限量標準的1.8、1.8、1.5倍;玉米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范圍分別是:0.08～0.49mg/kg、0.03～0.77mg/kg、0.003～0.27mg/kg、0.01～0.16mg/kg、0.15～16.10μg/kg,其中Pb污染較嚴重,超標率為52.0%, A村、B村玉米中Pb的平均含量分別是食品污染物限量標準的1.0、1.3倍.綜合污染指數(shù)顯示:A村和B村玉米處于警戒線水平,A村和C村大米達到中度污染水平,其他均為較輕污染.健康風(fēng)險評估結(jié)果表明,通過食用大米對3個村莊成人存在潛在健康風(fēng)險,主要來源于Cr、Cd和As的貢獻.

重金屬；風(fēng)險評價；谷物和豆類；西南

重金屬作為一種持久性潛在有毒污染物,因不能被微生物降解而長期累積于土壤中,進而污染農(nóng)作物,并通過食物鏈危害人體健康[1-4].有研究表明,食物鏈是人體累積重金屬的最主要途徑之一,食用受污染農(nóng)作物的風(fēng)險甚至高于直接飲用受污染水體[5-7].據(jù)統(tǒng)計,我國 15%以上的耕地受到重金屬污染,污染面積高達2000萬hm2[8].谷物和豆類作為我國日常飲食結(jié)構(gòu)中的重要組成部分,其所含重金屬可能對人群健康構(gòu)成更大的威脅.

自20世紀60年代日本發(fā)生因食用含鎘大米而導(dǎo)致骨痛病后,歐美等發(fā)達國家開始對糧食重金屬污染進行監(jiān)測并對其健康風(fēng)險進行評估.糧食重金屬污染程度主要受土壤、灌溉水和環(huán)境空氣等因素的影響[9-12].我國四川、貴州、湖南及廣東等地區(qū)大米中的重金屬研究結(jié)果表明,各地大米均受到不同程度的重金屬污染,其中西南地區(qū)(四川和貴州)大米所富集重金屬含量超過南方地區(qū)(湖南和廣東),貴州鉛鋅礦周邊地區(qū)大米 Pb污染甚至達到廣東鉛鋅礦周邊地區(qū)大米Pb污染的 2000倍以上,對人群存在顯著的健康風(fēng)險[13-16].

我國西南地區(qū)礦產(chǎn)資源豐富,據(jù)不完全統(tǒng)計,西南地區(qū)已發(fā)現(xiàn)礦種 155種,各類礦產(chǎn)地 11000余處[17].礦產(chǎn)資源開發(fā)給地方帶來經(jīng)濟效益的同時也帶來了生態(tài)系統(tǒng)破壞及環(huán)境污染.礦產(chǎn)資源經(jīng)多年不合理開發(fā),礦區(qū)周圍的大氣、土壤、水體受到了嚴重污染,且西南山地多雨的氣候特征,使西南地區(qū)土壤重金屬污染加劇[18-20].作為西南地區(qū)優(yōu)勢礦種,鉛鋅礦周邊土壤易富集Pb、Zn、 Cu、As等重金屬,且土壤富集量可達限定值的幾十倍甚至幾百倍[21-23],進而通過農(nóng)作物危害人群健康.進一步評價礦區(qū)周邊區(qū)域居民通過糧食攝入暴露重金屬的風(fēng)險,對于保護群眾健康具有重要的現(xiàn)實意義.因此,本研究以西南某礦區(qū)為研究區(qū)域,分析其周邊家庭食用谷物和豆類(大米、玉米和黃豆)中5種重金屬及類金屬(Pb、Cr、Cd、As、Hg)的污染水平,并進行潛在健康風(fēng)險評估,以期為當(dāng)?shù)鼐用窦彝ド攀持兄亟饘俚奈廴痉揽睾铜h(huán)境風(fēng)險管理提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集及分析

圖1 研究區(qū)域采樣點分布Fig.1 Distribution of sample sites in the study area

2014年3月,在我國廣西壯族自治區(qū)某鉛鋅礦周邊3個村莊(A村、B村、C村)農(nóng)戶家庭中采集大米、玉米和黃豆樣品,每個樣品采集量約為500g左右,共采集179個樣品,其中A村采集樣品111個(大米69個、玉米19個、黃豆23個),B村樣品44個(大米30個、玉米6個、黃豆8個),C村樣品24個(大米16個、黃豆8個),采樣點分布如圖1所示.所有樣品運回實驗室后用自來水和去離子水沖洗 2遍,40～60℃烘干,用瑪瑙缽研磨過60mm的尼龍篩,將過篩樣品混勻并密封于塑料袋中備用.

準確稱取1.0000g樣品置于Teflon內(nèi)罐中,加2mL HNO3浸泡過夜,再加2mL H2O2,蓋上內(nèi)蓋,120℃恒溫干燥箱內(nèi)保持 4h,冷卻后用水定容至 10mL容量瓶中[24-28].本實驗消解所用試劑均為優(yōu)級純,水為超純水,所用器皿均用15%硝酸浸泡過夜,超純水沖洗3～5次,晾干備用.

1.2 重金屬含量測定

鎘、總鉻和鉛采用AA800型原子吸收分光光度計(島津儀器公司)分析,砷和汞采用PF6-2型原子熒光光度計(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)進行分析.利用加標回收方法進行質(zhì)量控制.每隔10個樣品添加2個有證標準物質(zhì)(GBW- 10020)進行質(zhì)量控制,同時按照 10%的原則進行平行樣品測試.各元素的加標回收率范圍為 88.73%～108.41%,符合重金屬分析質(zhì)量控制要求.

1.3 谷物和豆類中重金屬含量評價標準

根據(jù)我國糧食食品衛(wèi)生限量標準[29-30],谷物和豆類食品中5種重金屬限量值如表1所示.

表1 谷物和豆類食品中重金屬限量(mg/kg)Table 1 Maximum levels of contaminants in cereal and beans (mg/kg)

1.4 谷物和豆類中重金屬污染評價

本研究采用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅(Nemerow)綜合污染指數(shù)法[31]對3個村莊的樣品進行重金屬污染水平的評價,污染指數(shù)計算如式(1)、式(2):

式中:Pi為重金屬i的單項污染指數(shù);Ci為該重金屬i含量實測值mg/kg; Si為該重金屬i的評價標準值mg/kg; P綜合為重金屬綜合污染指數(shù);為糧食中各種重金屬元素的污染指數(shù)平均值; max(Pi)為所有重金屬元素污染指數(shù)中的最大值.根據(jù)P綜合數(shù)值的大小,可以將重金屬污染程度分為 5個等級[32],如表2所示.

表2 綜合污染指數(shù)分級Table 2 The grade of comprehensive pollution Index

1.5 健康風(fēng)險評估

表3 健康風(fēng)險評估參數(shù)Table 3 The parameter of health risk assessment

攝食農(nóng)產(chǎn)品是人體暴露重金屬的主要途徑之一.本研究采用美國環(huán)保署(US EPA)發(fā)布的目標危害熵法(THQ)[33]進行潛在健康風(fēng)險評估. THQ法可評價重金屬對暴露人群的健康風(fēng)險.該方法是基于污染物吸收劑量等于攝入劑量,以人體攝入污染物劑量與其參考劑量的比值作為評價標準.若 THQ≤1,說明暴露人群沒有明顯的健康風(fēng)險;若THQ＞1,則存在健康風(fēng)險.THQ值越大表明該污染物對人體健康風(fēng)險越嚴重.

單一重金屬風(fēng)險計算公式:

式(3)中各項參數(shù)縮寫、名稱及本研究取值見表3.

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬含量特征

圖2 谷物和豆類食品重金屬含量水平Fig.2 The concentration of heavy metals in cereal and beans

采集的礦區(qū)周邊 3個村莊家庭食用谷物和豆類樣品重金屬含量水平如圖2所示.與我國食品污染物限量(GB2762-2012)和中華人民共和國農(nóng)業(yè)行業(yè)標準(NY861-2004)相比,A村、B村、C村(下同)大米中 Cd污染嚴重,平均濃度分別為0.60,0.26,0.77mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 3.0倍、1.3倍、3.8倍,超標率達72.5%、53.3%、93.8%;大米中Pb的平均濃度未超標.黃豆中Pb的濃度均值分別為 0.51,0.40,0.50mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 2.5倍、2.0倍、2.5倍,超標率達100.0%、87.5%、100.0%.黃豆中Cd的濃度均值分別為 0.36,0.36,0.31mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的1.8倍、1.8倍、1.5倍,超標率達到 78.3%、75.0%、62.5%.玉米以Pb污染為主,A村和B村玉米中Pb的平均濃度分別為0.20,0.26mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 1.0倍、1.3倍,超標率達47.4%、66.7%.綜上所述,3個村莊農(nóng)作物中Pb、Cd污染較為嚴重,農(nóng)作物中Pb含量:黃豆＞玉米＞大米;大米和黃豆的Cd含量高于玉米.

2.2 重金屬污染評價

西南某礦區(qū)周邊3個村莊家庭食用谷物和豆類單因子污染指數(shù)(Pi)見表 4.大米中重金屬Pi的平均值依次為Cd＞Pb＞Cr、Hg＞As,其中Cd的Pi平均值分別為2.98、1.30、3.83,超標率達72.5%、53.3%、93.8%,Pb的 Pi平均值小于 1,但仍有12.5%～20.0%的家庭超標.黃豆中重金屬Pi的平均值依次為Pb＞Cd＞Cr＞Hg＞As, Pb污染最重,超標率為87.5%～100%,其次為Cd, Pi平均值分別為 1.81、1.81、1.54,超標率達 78.3%、75.0%、62.5%.玉米中重金屬Pi的平均值依次為Pb＞Cr＞Cd、Hg＞As,其中Pb的Pi平均值分別為1.01(A村)、1.28(B村),超標率達47.4%、66.7%.

由綜合污染指數(shù)(P綜合)可知,除玉米處于警戒線水平外,大米和黃豆均受到不同程度的污染,其中A村和C村大米為中度污染,B村大米以及3個村莊的黃豆均為輕度污染.從3個村莊谷類和豆類食品重金屬綜合污染指數(shù)來看,大米中Cd貢獻率較大,黃豆和玉米中Pb貢獻率較大.3個村莊谷物和豆類重金屬綜合污染指數(shù)表現(xiàn)為A村:大米＞黃豆＞玉米;B村:黃豆＞大米＞玉米;C村:大米＞黃豆.谷物和豆類重金屬綜合污染指數(shù)表現(xiàn)為大米:C村＞A村＞B村;黃豆:A村＞C村＞B村;玉米:B村＞A村.

表4 谷物和豆類污染指數(shù)Table 4 The pollution Index of cereal and beans

2.3 重金屬攝入的健康風(fēng)險評價

為進一步了解谷物和豆類中重金屬對人群的健康風(fēng)險,本研究選用目標危害熵法(THQ)對3個村莊的成人食用大米、黃豆和玉米暴露重金屬的風(fēng)險進行評價,結(jié)果如表5所示.

重金屬健康風(fēng)險評價顯示,3個村莊大米中Cr、Cd、As對成人的健康風(fēng)險指數(shù)均大于1,存在顯著健康風(fēng)險.A村大米中Cr、Cd、As的THQ均值為1.53、11.25、8.49,分別有52.17%、91.30%和 100%的成人存在顯著健康風(fēng)險,B村大米中Cr、Cd、As的 THQ均值為 2.97、4.91、7.29,分別有76.67%、80%和100%的成人存在顯著健康風(fēng)險,C村大米中Cr、Cd、As的THQ均值為3.72、14.45、8.44,分別有75%、93.75%和100%的成人存在顯著健康風(fēng)險.其中大米中Cd和As對成人的健康風(fēng)險顯著高于 Cr.3個村莊家庭食用大米中As對所調(diào)查家庭100%的成人構(gòu)成顯著健康風(fēng)險,A村和C村大米中Cd的THQ平均值均超過10,存在嚴重健康風(fēng)險. A村和C村5種重金屬對成人的健康風(fēng)險呈現(xiàn) Cd＞As＞Cr＞Pb＞Hg, B村為As＞Cd＞Cr＞Pb＞Hg.3個村莊家庭食用大米中Pb和Hg的THQ平均值均小于1,但仍然有部分家庭的成人存在健康風(fēng)險.3個村莊家庭食用黃豆和玉米中 5種重金屬對成人的潛在健康風(fēng)險不明顯.基于本研究中食用受污染大米對成人構(gòu)成的顯著健康風(fēng)險,應(yīng)加強對礦區(qū)周邊家庭的膳食管理,減少受污染地區(qū)本地大米的攝入.

表5 3個村莊單一重金屬對成人的健康風(fēng)險Table 5 The health risk of single heavy metal for adults in three villages

3 討論

3.1 谷物和豆類中重金屬的污染水平

礦山開采和礦石冶煉產(chǎn)生的廢棄物隨大氣飄塵、地表徑流等方式進入土壤、水體,對周邊環(huán)境造成嚴重污染[37-39],進而污染農(nóng)作物.有研究表明,廣西刁江流域的大廠和車河兩大礦區(qū)下游160hm2農(nóng)田被污染,其中Cd和Pb分別超過國家允許最大含量的3.9～19.0倍和1.57～35.2倍[40].這與本研究的結(jié)果具有較高的一致性.3個村莊家庭食用谷物和豆類均受到不同程度的重金屬污染,其中Pb、Cd污染具有一定的普遍性,可能源于鉛鋅礦開采和冶煉等人為活動,且該區(qū)域山地多雨的環(huán)境特征,使重金屬污染易聚集[39].不同村莊谷物和豆類所積累重金屬的差異性可能源于村莊周邊礦山及采礦業(yè)活動的頻次差異和農(nóng)作物自身的富集特性及對重金屬的敏感程度[3,40].

與國內(nèi)不同礦區(qū)周邊谷物和豆類相比,如表6所示,本研究區(qū)域大米中 5種重金屬含量水平與廣東、湖南、四川等地大米中重金屬含量水平相當(dāng),但低于貴州DX和DW鉛鋅礦區(qū)大米中重金屬含量水平.除貴州DX和DW鉛鋅礦區(qū)5種重金屬均嚴重超標外,大米均為Cd、Pb污染,黃豆和玉米為Pb污染.本研究區(qū)域黃豆和玉米Pb含量平均水平低于其他礦區(qū),黃豆和玉米Cr、Cd、As、Hg含量水平與其他礦區(qū)相當(dāng),不同礦區(qū)同類谷物和豆類所富集重金屬種類表現(xiàn)出較高的一致性.

表6 不同礦區(qū)周邊谷物和豆類重金屬水平(mg/kg)Table 6 The concentration of heavy metals in cereal and beans at different mining area (mg/kg)

3.2 谷物和豆類重金屬污染評價與健康風(fēng)險評價相關(guān)性分析

單因子污染指數(shù)法是利用實測數(shù)據(jù)和標準對比分類,選取最差類別的評價方法;內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法是一種兼顧極值或突出最大值的計權(quán)型多因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)評價方法.這2種方法均屬于生態(tài)環(huán)境風(fēng)險評估,旨在評價受污載體本身的污染水平.目標危害熵法是基于污染物吸收劑量等于攝入劑量,以人體攝入污染物劑量與其參考劑量的比值為標準的一種評價方法,旨在評估人群攝入污染物后的健康風(fēng)險.當(dāng)受污載體生態(tài)環(huán)境風(fēng)險較高時,人群暴露污染物的風(fēng)險也較大.

本研究以3個村莊家庭食用谷物和豆類為研究對象,評價農(nóng)作物本身的污染程度和對攝食人群的健康風(fēng)險.由本研究可知,生態(tài)環(huán)境風(fēng)險評估法和健康風(fēng)險評估法存在一定的相關(guān)性和差異性.3個村莊大米除Cd為輕度～重度污染外,其他4種重金屬污染程度不明顯,而在對食用大米的健康風(fēng)險評價中顯示,大米中Cr、Cd和As均對成人存在顯著健康風(fēng)險.這可能與重金屬本身允許攝入?yún)⒖紕┝坑嘘P(guān),重金屬Cr和As的允許攝入?yún)⒖紕┝糠謩e為0.003mg/kg和0.0003mg/kg,處于較低水平.3個村莊黃豆中Pb均屬于重污染水平,Cd屬于輕污染水平,而在對食用黃豆的健康風(fēng)險評價中顯示,黃豆中5種重金屬對成人的潛在健康風(fēng)險均不明顯,這可能與人群對農(nóng)作物的攝入量有關(guān).我國西南地區(qū)居民食用糧食以大米為主,人群對黃豆和玉米的攝入量遠遠低于大米,在農(nóng)作物本身處于污染狀態(tài)的情況下,減少對農(nóng)作物的攝入量可以大大降低攝入該農(nóng)作物的健康風(fēng)險.

3.3 不確定性分析

本次針對西南某礦區(qū)周邊家庭食用谷物和豆類的研究,僅選擇了礦區(qū)周邊的3個村莊,且樣本量有限,其代表性相對局限.在健康風(fēng)險評價中,只考慮3種農(nóng)作物(大米、玉米和黃豆)中5種重金屬(Pb、Cr、Cd、As和Hg)對人群的健康風(fēng)險,未考慮其他食品以及空氣吸入、土壤粉塵吸入和皮膚接觸等其他途徑以及其他重金屬對人群健康風(fēng)險的影響,低估了重金屬的暴露風(fēng)險.在進行暴露劑量計算時,并未考慮重金屬的賦存形態(tài),直接采用總量進行暴露劑量的計算,使評價結(jié)果偏高.且本研究未對當(dāng)?shù)厝巳哼M行問卷調(diào)查,暴露參數(shù)主要參照我國污染場地風(fēng)險評估技術(shù)導(dǎo)則和中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷),最終的健康風(fēng)險值與實際值可能存在一定的偏差.

4 結(jié)論

4.1 西南某礦區(qū)周邊3個村莊大米中Cd污染較嚴重,超標率為 53.3%～93.8%,其次為 Pb,超標率為12.5%～20.0%;黃豆中Pb和Cd含量較高,超標率分別為 87.5%～100%和 62.5%～78.3%.玉米主要為Pb污染,超標率分別達到47.4%、66.7%.

4.2 西南某礦區(qū)周邊3個村莊大米和黃豆為輕～中度污染,玉米處于警戒線水平.大米和黃豆的綜合污染指數(shù)高于玉米,A村、C村中大米綜合污染程度最高,B村中黃豆綜合污染程度最高.

4.3 西南某礦區(qū)周邊 3個村莊大米中 Cr、Cd和As的THQ平均值均大于1,食用大米對家庭成人存在顯著的健康風(fēng)險,黃豆和玉米中5種重金屬對成人的潛在健康風(fēng)險均不明顯.

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Heavy metal content characteristics and risk assessment of household cereal and beans from mining areas.

HUANG Chu-shan1,2,3, HU Guo-cheng1,3, CHEN Mian-biao1,3, ZHANG Li-juan1,3*, QIU Rong-liang2(1.South China Institute of Environment Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Pollution Health Risk Assessment, Guangzhou 510655, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1171～1178

A total of 179cereal and beans samples from three villages around a mining area in Southwest China were collected to evaluate the pollution and health risk of heavy metals by the consumption of cereal and beans. Heavy metals including Pb, Cr, Cd, As and Hg in samples were analyzed. The Nemerow composite pollution index was applied to evaluate the quality of the cereal and beans. The Target Hazard Quotient was used to assess the potential health risks of heavy metals to adults via the consumption of cereal and beans in the mining area. The results indicated that the concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in rice samples were 0.01～0.67mg/kg, 0.01～1.50mg/kg, 0.02～3.05mg/kg, 0.04～0.20mg/kg, and 0.15～63.27μg/kg, respectively. The pollution of Cd in rice samples was more serious than other heavy metals, which showed the exceeded standard rate of 70.4%. The mean concentrations of Cd in rice samples from A, B and C villages were 3.0, 1.3 and 3.8 times higher than the limitation value in foods. The concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in soybean samples were 0.11～0.85mg/kg, 0.03～1.05mg/kg, 0.01～1.02mg/kg, 0.01～0.20mg/kg, and 0.15～24.22μg/kg, respectively. The pollution of Pb and Cd in soybean samples were more serious than other heavy metals, with the exceeded standard rate of 97.4% and 74.4%, respectively. The mean concentrations of Pb in soybean samplesfrom A, B and C villages were 2.5, 2.0 and 2.5times higher than the limitation value in foods. And the mean concentrations of Cd in soybean samples from A, B and C villages were 1.8, 1.8 and 1.5times higher than the limitation value in foods. The concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in corn samples were 0.08～0.49mg/kg, 0.03～0.77mg/kg, 0.003～0.27mg/kg, 0.01～0.16mg/kg, and 0.15～16.10μg/kg, respectively. Among the five metal, Pb had the highest exceeded standard rate of 52.0%. The mean concentrations of Pb in corn samples from A and B villages were 1.0 and 1.3 times higher than the limitation value in foods. The composite pollution index indicated that heavy metal pollution of corn in A and B villages were at risk level, while rice in A and C villages were moderately contaminated, and others are slightly contaminated. Health risk assessment showed that the risk to adults via consumption of rice in three villages were mainly contributed by Cr, Cd and As.

heavy metal；risk assessment；cereal and beans；southwest of China

X53

A

1000-6923(2017)03-1171-08

黃楚珊(1989-),女,廣東汕頭人,碩士生,主要從事環(huán)境毒理及環(huán)境健康研究.發(fā)表論文1篇.

2016-05-31

國家環(huán)境保護公益性行業(yè)科研專項(201309049);國家自然科學(xué)基金資助項目(21407054);廣東省自然科學(xué)基金項目(2015A030313790,2015A030313863)

* 責(zé)任作者, 工程師, zhanglijuan@scies.org