李志強(qiáng) 肖德濤 趙桂芝 單 健 吳喜軍 周青芝

氡析出率快速測(cè)量的不確定度評(píng)定

李志強(qiáng)1,2肖德濤2趙桂芝2單 健2吳喜軍2周青芝2

1（衡陽(yáng)師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院 衡陽(yáng) 421008）
2（南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽(yáng) 421001）

氡析出率測(cè)量受外界環(huán)境因素影響較大，為科學(xué)合理地評(píng)定氡析出率快速測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。結(jié)合不確定度原理，建立氡析出率快速測(cè)量方法的理論分析模型，分析其不確定度來(lái)源，評(píng)定其不確定度。結(jié)果表明，快速測(cè)量方法在氡析出率0.39?2.62 Bq·m?2·s?1的標(biāo)準(zhǔn)裝置上，105 min快速測(cè)量的結(jié)果其相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度在12%以內(nèi)。研究結(jié)果為氡析出率快速測(cè)量方法的置信程度評(píng)定提出了新的評(píng)價(jià)方法。

氡析出率，快速測(cè)量，不確定度

靜電收集α能譜法是測(cè)量氡析出率的主流發(fā)展方向[9?13]。南華大學(xué)研制的NRE-I型便攜式氡析出率自動(dòng)測(cè)量?jī)x采用高靈敏探測(cè)效率的靜電收集方式，能夠快速測(cè)量介質(zhì)表面的氡析出率，其105 min的測(cè)量結(jié)果與南華大學(xué)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置參考值的相對(duì)偏差在5%以內(nèi)[14?15]。但對(duì)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測(cè)量以“相對(duì)偏差”分析測(cè)量結(jié)果已不適應(yīng)國(guó)際交流的需要，需結(jié)合不確定度原理，通過(guò)分量量化實(shí)驗(yàn)結(jié)果，完善氡析出率快速測(cè)量結(jié)果的可信程度。為世界各國(guó)氡析出率測(cè)量及其所得到的結(jié)果可以進(jìn)行相互比對(duì)，有必要對(duì)氡析出率測(cè)量結(jié)果進(jìn)行不確定度評(píng)定[16]。隨著測(cè)量不確定度理論的發(fā)展，將氡析出率測(cè)量的數(shù)據(jù)處理與不確定度評(píng)定相結(jié)合，提高測(cè)量結(jié)果的科學(xué)性、準(zhǔn)確性是主要的研究方向[17]。為確?？焖贉y(cè)量方法的準(zhǔn)確性、可靠性和溯源性，本文結(jié)合氡析出率快速測(cè)量不確定度原理，利用南華大學(xué)研制的NRE-I便攜式氡析出率自動(dòng)測(cè)量?jī)x對(duì)氡析出率快速測(cè)量方法引入的不確定度進(jìn)行分析和評(píng)定，開(kāi)展了氡析出率快速測(cè)量方法的可靠性研究。

1 不確定度分析計(jì)算模型

1.1 氡析出率快速測(cè)量模型

根據(jù)國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency, IAEA) 333號(hào)技術(shù)叢書(shū)《鈾尾礦氡析出測(cè)量與計(jì)算》（1992）中給出了氡析出率測(cè)量最常用的積累法（又稱局部靜態(tài)法）[18?19]，即在待測(cè)介質(zhì)表面扣一集氡室，周邊用不透氣材料密封，通過(guò)兩根硅膠管與NRE-I便攜式氡析出率測(cè)量?jī)x的測(cè)量腔進(jìn)行連接，實(shí)驗(yàn)裝置圖如圖1所示。

圖1 氡析出率快速測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1 Experimental setup of rapid determination for standard device of radon exhalation rate.

采用等時(shí)間間隔取樣，以T為測(cè)量周期進(jìn)行連續(xù)測(cè)量，根據(jù)集氡室內(nèi)單位時(shí)間內(nèi)氡濃度變化[19]：

式中：J為氡析出率，Bq·m?2·s?1；S為集氡室底面積，m2；V為集氡室、硅膠連接管和氡析出率測(cè)量腔的總體積（簡(jiǎn)稱收集總體積），m3；T為測(cè)量周期，s；C為集氡室中的氡濃度，Bq·m?3；λ為氡的衰變常量，2.1×10?6s?1；R為泄漏和反擴(kuò)散率，s?1。

根據(jù)相鄰兩測(cè)量周期測(cè)量集氡室中氡濃度的關(guān)系：

通過(guò)多次測(cè)量提高測(cè)量精度，用最小二乘法線性擬合得到截距a、斜率b后求出氡析出率J[20]。

其中：

1.2 不確定度的來(lái)源及其傳播律

氡析出率快速測(cè)量結(jié)果計(jì)算依據(jù)式(2)，由式(2)可知，影響氡析出率測(cè)量結(jié)果的不確定度的來(lái)源有：a、b、V、T、S和n，其中a、b值的不確定度來(lái)源于測(cè)量的氡濃度Cn以及測(cè)量的次數(shù)n。

由于各分量a、b、T、V、S互不相關(guān)，氡析出率J的測(cè)量結(jié)果合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度[21]：

其中各分量的傳播系數(shù)：

2 不確定度分量的量化分析

2.1 線性擬合參數(shù)a、b的不確定度

線性擬合參數(shù)a、b的不確定度包括A類不確定和B類不確定。其中A類是用對(duì)觀測(cè)列的氡濃度Cn進(jìn)行的統(tǒng)計(jì)分析，而B(niǎo)類是用不同于對(duì)觀測(cè)列氡濃度Cn測(cè)的系統(tǒng)不確定度進(jìn)行的統(tǒng)計(jì)分析。

2.1.1 線性擬合參數(shù)a、b的A類不確定度

式(3)、(4)中截距a和斜率b的A類標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量為：

其中：其實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)差：

2.1.2 線性擬合參數(shù)a、b的B類不確定度

測(cè)量數(shù)據(jù)Cn+1和Cn具有相同B 類不確定度uB(Cn)、uB(Cn+1)，由于Cn+1及Cn的測(cè)量數(shù)據(jù)序列各測(cè)量值之間存在相關(guān)性，按照求和法進(jìn)行合成，可得斜率b 的B 類總不確定度：

式中：uB(Cn)、uB(Cn+1)具有相同的不確定度，南華大學(xué)標(biāo)準(zhǔn)氡室相對(duì)不確定度uB(Cn+1)=2.9%，則斜率b 的B 類總不確定度uB(b)=2uB(Cn+1)= 0.041。

由于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分布符合均勻分布，且數(shù)據(jù)分布上下限比值趨于無(wú)窮大，截距a的uB(a) ≈0。

截距a和斜率b的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為：

2.2 收集總體積V的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

2.2.1 重復(fù)性測(cè)量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(V)采用A類方法評(píng)定，與重復(fù)性有關(guān)的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度均包含其中。對(duì)收集總體積進(jìn)行5次重復(fù)性測(cè)定，所得結(jié)果如下：5712 mL、5735 mL、

5731mL、5720 mL、5727 mL，平均值5725mL。收集總體積的重復(fù)測(cè)量數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.2.2 取樣總體積引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uB(V)

根據(jù)JJF1059.1-2012《測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》的規(guī)定，用1000 mL的量筒進(jìn)行測(cè)量收集總體積，其量筒的最大允許誤差1 mL，以三角分布估算量筒校準(zhǔn)引入的相對(duì)不確定度。量筒校準(zhǔn)的標(biāo)位偏差為u(V1)=16=0.408 mL。

2.3 測(cè)量周期T的標(biāo)準(zhǔn)不確定

2.3.1 重復(fù)性測(cè)量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(T)

對(duì)于NRE-I氡析出率測(cè)量?jī)x，快速測(cè)量氡析出率時(shí)其測(cè)量周期T=15 min，重復(fù)性測(cè)量周期選擇T=900 s進(jìn)行10 次測(cè)量，所得數(shù)據(jù)為900.41 s、901.33 s、900.87 s、901.80 s、901.32 s、901.76 s、901.35 s、901.52 s、901.43 s、901.32 s，其平均值為901.30 s。測(cè)量周期重復(fù)測(cè)量數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.3.2 時(shí)間檢定秒表引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uB(T)

根據(jù)JJG601-2003時(shí)間檢定儀的規(guī)程，秒表檢定儀的準(zhǔn)確度在1×10?7s，uB(T)=1×10?7/3= 6.671×10?8s，因此可忽略不計(jì)。

T的標(biāo)準(zhǔn)不確定uc(T)=uA(T)=0.236 s。

2.4 集氡室底面積S的標(biāo)準(zhǔn)不確定

2.4.1 重復(fù)性測(cè)定引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量uA(S)

集氡室的底部直徑d的重復(fù)性測(cè)量進(jìn)行5次測(cè)量，所得數(shù)據(jù)為291.5 mm、291.0 mm、292.0 mm、292.0 mm、291.5 mm，因此平均值為291.6 mm。其直徑重復(fù)測(cè)量數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)差為：

則：

2.4.2 集氡室底面積S引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量

uB(S)

S的計(jì)算模型參考JJF1059.1-2012《測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》的規(guī)定，采用S=π(d/2)2=0.25πd2計(jì)算模型，S的標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(S)=0.25πu(d)。

直徑d用米尺測(cè)量，其最大允許誤差是1 mm，即uB(d)=1 mm。

底部直徑d的標(biāo)準(zhǔn)不確定度：集氡室底面積的標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc(S)=

0.25 πu(d)= 0.855 mm2=8.55×10?7m2。

2.5 不確定度評(píng)定結(jié)果

南華大學(xué)氡實(shí)驗(yàn)室建立了一套氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置，提供了析出率穩(wěn)定的測(cè)量對(duì)象，其氡析出率的參考值是用閃爍室法和活性炭盒γ譜法共同測(cè)定的，

1號(hào)標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為

(1.48±0.05)Bq·m?2s?1，2號(hào)標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為(2.60±0.08) Bq·m?2·s?1，3號(hào)標(biāo)準(zhǔn)裝置的氡析出率參考值為(0.39±0.02) Bq·m?2·s?1。快速測(cè)量方法在1?3號(hào)標(biāo)準(zhǔn)裝置上的測(cè)量結(jié)果如表1所示。

表1 1?3號(hào)標(biāo)準(zhǔn)裝置不確定評(píng)定結(jié)果Table1 Evaluation of uncertainty in the 1?3# standard device.

表1結(jié)果表明，1號(hào)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(1.52±0.12) Bq·m?2·s?1，其相對(duì)不確定度為8.00%；2號(hào)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(2.67±0.21)Bq·m?2·s?1，其相對(duì)不確定度為7.79%；3號(hào)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置的結(jié)果J=(0.38±0.04)Bq·m?2·s?1，其相對(duì)不確定度為11.03%。

表1的結(jié)果顯示，在氡析出率0.39?2.62Bq·m?2·s?1的標(biāo)準(zhǔn)裝置上采用快速測(cè)量方法對(duì)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置進(jìn)行快速測(cè)量，其結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)不確定度均比標(biāo)準(zhǔn)裝置提供的不確定度要大，由于放射性測(cè)量存在統(tǒng)計(jì)漲落，在樣本含量較小、測(cè)量時(shí)間短的情況下，快速測(cè)量方法的測(cè)量結(jié)果比標(biāo)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置定值結(jié)果的不確定度大，符合放射性測(cè)定的概率統(tǒng)計(jì)。但三個(gè)標(biāo)準(zhǔn)裝置上快速測(cè)量的相對(duì)不確定度均在12%以內(nèi)，且隨著氡析出率的增大，其不確定度降低。

3 結(jié)語(yǔ)

本文從氡析出率測(cè)量原理出發(fā)，建立氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測(cè)量的不確定度理論分析模型， 在不確定度概念的具體化和量化基礎(chǔ)上，對(duì)氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置快速測(cè)量不確定度的來(lái)源進(jìn)行分析及評(píng)定。較好地解決了傳統(tǒng)評(píng)價(jià)氡析出率結(jié)果的單一性和不合理性。通過(guò)引入了最小二乘法線性擬合獲得線性參數(shù)a、b的值，實(shí)現(xiàn)了氡析出率快速計(jì)算，對(duì)不確定度分析模型分量的不確定度進(jìn)行分析，在南華大學(xué)建立的0.39?2.62 Bq·m?2·s?1氡析出率標(biāo)準(zhǔn)裝置上，105min測(cè)量的結(jié)果其相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度均不超過(guò)12%。為氡析出率快速測(cè)量方法的置信程度評(píng)定提出了新的評(píng)價(jià)方法。

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Uncertainty evaluation of rapid measurement of radon exhalation rate

LI Zhiqiang1,2XIAO Detao2ZHAO Guizhi2SHAN Jian2WU Xijun2ZHOU Qingzhi2
1(School of Physics and Electronic Engineering, Hengyang Normal University, Hengyang 421008, China) 2(School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang 421001, China)

Background: Rapid measurement of radon exhalation rate is influenced strongly by external environmental factors. Purpose: This study aims to scientifically evaluate the accuracy of the measured result of radon exhalation rate according to the concept of uncertainty. Methods: A theoretical analytical model was estimated to study the measurement method of radon exhalation rate. The origin of the uncertainty was analyzed and employed to evaluate the accuracy of the result. Results: The result of the relative synthesis standard uncertainty diverges within 12% when the rapid measurement is applied on the standard device of the University of South China with a radon exhalation rate of 0.39?2.62 Bq·m?2·s?1in 105 min. Conclusion: This study provides a new method to evaluate the rapid determination of radon exhalation standard device.

Radon exhalation rate, Rapid measurement, Evaluation of uncertainty

氡析出是氡穿過(guò)兩相介質(zhì)界面的現(xiàn)象和過(guò)程，氡析出率是單位時(shí)間內(nèi)穿過(guò)單位面積界面析出的氡量[1?3]。氡析出率測(cè)量是鈾礦冶廢石場(chǎng)、尾礦庫(kù)防氡覆蓋治理的關(guān)鍵，也是鈾礦通風(fēng)、環(huán)境污染及治理中尋找源項(xiàng)的關(guān)鍵，其中包括地下軍事工程和民用建筑內(nèi)的氡污染治理，目前在我國(guó)已引起普遍關(guān)注[4?8]。研究氡析出率快速測(cè)量是輻射防護(hù)領(lǐng)域中的一項(xiàng)重要的工作。

LI Zhiqiang, male, born in 1978, graduated from University of South Chinese with a doctoral degree in 2016, focusing on airborne

XIAO Detao, E-mail: 13307478601@189.cn

TL816.2

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.040201

No.11475082、No.11375083)、湖南省教育廳重點(diǎn)項(xiàng)目(No.16A028)、衡陽(yáng)師范學(xué)院引進(jìn)人才科研啟動(dòng)項(xiàng)目(No.16D02)、衡陽(yáng)師范學(xué)院產(chǎn)學(xué)研用項(xiàng)目(No.16CXYY05)資助

李志強(qiáng)，男，1978年出生，2016年南華大學(xué)獲博士學(xué)位，從事氣載放射性測(cè)量及示蹤技術(shù)研究

肖德濤，E-mail: 13307478601@189.cn

2016-11-26，

2017-01-17

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11475082, No.11375083), Key Project of Hunan Provincial Department of Education (No.16A028), Introduction of Talent Research Projects of Normal University (No.16D02), Industry University Research Project of Normal University (No.16CXYY05)

radioactivity measurement and tracer technique

Received date: 2016-11-26, accepted date: 2017-01-17