劉玉榮 ， 黃 荷， 劉 杰

(1. 華南理工大學(xué) 電子與信息學(xué)院， 廣東 廣州 510640;2. 華南理工大學(xué) 廣東省短距離無線探測與通信重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 廣東 廣州 510640)

室溫下濺射法制備高遷移率氧化鋅薄膜晶體管

劉玉榮1,2*， 黃 荷1， 劉 杰1

(1. 華南理工大學(xué) 電子與信息學(xué)院， 廣東 廣州 510640;2. 華南理工大學(xué) 廣東省短距離無線探測與通信重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 廣東 廣州 510640)

為降低氧化鋅薄膜晶體管(ZnO TFT)的工作電壓，提高遷移率，采用磁控濺射法在氧化銦錫(ITO)導(dǎo)電玻璃基底上室溫下依次沉積NbLaO柵介質(zhì)層和ZnO半導(dǎo)體有源層，制備出ZnO TFT，對(duì)器件的電特性進(jìn)行了表征。該ZnO TFT呈現(xiàn)出優(yōu)異的器件性能：當(dāng)柵電壓為5 V、漏源電壓為10 V時(shí)，器件的飽和漏電流高達(dá)2.2 mA；有效場效應(yīng)飽和遷移率高達(dá)107 cm2/(V·s)，是目前所報(bào)道的室溫下濺射法制備ZnO TFT的最高值，亞閾值擺幅為0.28 V/decade，開關(guān)電流比大于107。利用原子力顯微鏡(AFM)對(duì)NbLaO和ZnO薄膜的表面形貌進(jìn)行了分析，分析了器件的低頻噪聲特性，對(duì)器件呈現(xiàn)高遷移率、低亞閾值擺幅以及遲滯現(xiàn)象的機(jī)理進(jìn)行了討論。

薄膜晶體管； 氧化鋅； 磁控濺射； 高遷移率

1 引 言

目前，用于有源驅(qū)動(dòng)平板顯示器的薄膜晶體管(TFT)的半導(dǎo)體材料普遍為多晶硅和氫化非晶硅[1-2]。多晶硅TFT雖具有相對(duì)高的載流子遷移率(50～100 cm2/(V·s))[3]，但是其可見光不透明和晶粒分布的不均勻性限制了其在大面積顯示器的應(yīng)用。而氫化非晶硅TFT也具有可見光敏感性，且載流子遷移率通常小于1 cm2/(V·s)[4]，使其難以制作高分辨率顯示器。另外，多晶硅和氫化非晶硅薄膜的制備工藝往往需要相對(duì)高的溫度，使得其難以應(yīng)用于柔性顯示及可穿戴電子產(chǎn)品。近年來，基于金屬氧化物的TFT因具有相對(duì)高的遷移率、可見光透明、低溫工藝等優(yōu)勢被認(rèn)為是最有希望的TFT技術(shù)，在柔性顯示和可穿戴電子等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[5-6]。其中，ZnO基TFT因其高的載流子遷移率、寬能隙(～3.37 eV)導(dǎo)致可見光不敏感以及可以在室溫下制備等特點(diǎn)而倍受關(guān)注。

對(duì)于ZnO TFT而言，選擇合適的柵介質(zhì)層對(duì)于優(yōu)化器件性能至關(guān)重要。Wang等[7]利用ALD制備出Al2O3柵介質(zhì)層和ZnO有源層，ZnO TFT的遷移率達(dá)到21.9 cm2/(V·s)，開關(guān)電流比為4×108，亞閾值擺幅為0.244 V/decade。Esro等[8]采用溶液法制備HfO2和ZnO薄膜，分別充當(dāng)柵介質(zhì)層和有源層，獲得高性能的ZnO TFT，遷移率高達(dá)40 cm2/(V·s)，開關(guān)電流比達(dá)107，工作電壓低至6 V。Fortunato等[9]采用RF濺射法制備SiOxNy作為ZnO TFT的柵介質(zhì)層，遷移率可達(dá)70 cm2/(V·s)。Zhang等[10]則采用射頻(RF)濺射法在室溫下制備出以Ta2O5作為柵介質(zhì)層的ZnO TFT，其遷移率高達(dá)60.4 cm2/(V·s)，開關(guān)電流比為1.22×107，閾值電壓為1.1 V，亞閾值擺幅為0.23 V/decade。Beox-Nilsen等[11]同樣地采用射頻(RF)濺射法在室溫下制備出以Ta2O5作為柵介質(zhì)層的ZnO TFT，并通過調(diào)節(jié)ZnO濺射沉積時(shí)的氬氧比，使器件的遷移率最高值超過100 cm2/(V·s)，開關(guān)電流比大于105，亞閾值擺幅約為0.3 V/decade。

然而，目前報(bào)道的ZnO薄膜的霍爾遷移率最高達(dá)440 cm2/(V·s)[12]，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于所報(bào)道的ZnO-TFT的場效應(yīng)遷移率，說明通過選擇恰當(dāng)?shù)臇沤橘|(zhì)材料及制備工藝的優(yōu)化，ZnO TFT的場效應(yīng)遷移率仍可能得到進(jìn)一步的提高。本文面向ZnO-TFT在未來基于塑料基底的柔性顯示器及可穿戴電子產(chǎn)品的應(yīng)用需求，室溫下采用RF濺射法沉積NbLaO柵介質(zhì)層和ZnO半導(dǎo)體有源層，制備出高遷移率的ZnO TFT，并對(duì)器件的電特性進(jìn)行了測試與討論。

2 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)樣品以氧化銦錫(ITO)導(dǎo)電膜玻璃作為襯底，且ITO為柵(G)電極，依次用高純水、丙酮、乙醇超聲清冼ITO玻璃基片。接著，采用磁控濺射法在ITO上沉積一層NbLaO薄膜作為柵介質(zhì)層。NbLaO薄膜通過Nb靶和La2O3靶雙靶共濺法得到。其中Nb靶采用直流濺射， 直流電流為0.02 A；La2O3靶采用RF濺射，RF功率為45 W，Ar與O2的流量(cm3/min)為24∶6，濺射時(shí)間為350 min。隨后，采用RF濺射在NbLaO薄膜上沉積ZnO薄膜半導(dǎo)體有源層，RF功率為50 W，Ar與O2的流量(cm3/min)為24∶1，濺射時(shí)間為50 min。最后，采用真空鍍膜技術(shù)通過掩膜版在本底真空度為2×10-4Pa條件下蒸發(fā)Al形成源(S)、漏(D)電極，制備出底柵頂接觸型ZnO TFT。在相同ITO基片上制備ZnO-TFT的同時(shí)，在沉積NbLaO和ZnO薄膜的過程中通過掩膜版暴露部分ITO和NbLaO薄膜，以便在制備S、D電極時(shí)形成Al/NbLaO/ITO結(jié)構(gòu)電容器。ZnO TFT和Al/NbLaO/ITO電容的器件結(jié)構(gòu)剖面圖和俯視圖如圖1所示。ZnO-TFT樣品的溝道長度與寬度由所用掩膜版圖形來確定，器件的溝道長度(L)為80 μm，溝道寬度(W)為400 μm。值得一提的是，在濺射沉積NbLaO和ZnO薄膜過程中基底溫度均為室溫，且樣品制備全過程沒有進(jìn)行退火處理。

圖1 ZnO TFT和Al/NbLaO/ITO電容的器件結(jié)構(gòu)。(a)剖面圖；(b)俯視圖。

Fig.1 Schematic diagrams of ZnO TFT and the capacitance with Al/NbLaO/ITO structure. (a) Cross-sectional view. (b) Top view.

NbLaO和ZnO薄膜的厚度采用德國Ocean Optics公司的光反射薄膜測厚儀測量得到，其厚度分別為75 nm和70 nm。NbLaO和ZnO薄膜的表面形貌采用原子力顯微鏡(AFM)測試。單位面積柵介質(zhì)電容(Cox)利用Agilent 4284A通過測試Al/NbLaO/ITO結(jié)構(gòu)的電容-頻率特性和采用金相顯微鏡測定電極面積確定，1 MHz下Cox為126 nF/cm2。ZnO TFT樣品的電特性和低頻噪聲(LFN)特性利用Agilent 4156C半導(dǎo)體精密參數(shù)測試儀、Proplus 9812B噪聲分析儀及CASCAD RF-1探針臺(tái)等儀器組成的測試系統(tǒng)，在室溫?zé)o光照的普通空氣環(huán)境下測試。

3 結(jié)果與討論

圖2給出了典型的ZnO TFT器件的輸出和轉(zhuǎn)移特性曲線。由圖2(a)可知，輸出特性曲線飽和區(qū)不平坦，在進(jìn)入飽和區(qū)附近呈現(xiàn)出明顯峰值，且隨著柵電壓(VGS)增大，該峰值位置向右移動(dòng)。當(dāng)漏源電壓(VDS)較小時(shí)，漏極電流(ID)隨VDS的增加呈線性增大；當(dāng)VDS繼續(xù)增加到一定值后，ID隨VDS的增加反而減小，最后趨于平坦。當(dāng)VGS=5 V、VDS=10 V時(shí)，平坦區(qū)飽和漏電流高達(dá)2.2 mA。飽和區(qū)不平坦現(xiàn)象可以解釋為：對(duì)于某一高于閾值電壓的VGS，當(dāng)VDS較小時(shí)，整個(gè)溝道處于強(qiáng)積累狀態(tài)，溝道內(nèi)類施主陷阱態(tài)被電子填滿，此時(shí)ID隨VDS呈線性增加。當(dāng)VDS增加并使漏極附近溝道被夾斷時(shí)，漏端半導(dǎo)體有源層處于耗盡狀態(tài)，費(fèi)米能級(jí)遠(yuǎn)離導(dǎo)帶底，大量的類施主陷阱位于費(fèi)米能級(jí)之上未被電子填充而呈正電性，具有俘獲電子的能力。此時(shí)從源端注入的電子在溝道電場作用下輸運(yùn)至漏極耗盡區(qū)邊緣，并由耗盡區(qū)強(qiáng)電場拉向漏極形成漏極電流過程中部分被帶正電的類施主缺陷態(tài)所俘獲，使得達(dá)到漏極的電子減小，從而導(dǎo)致ID隨VDS增大反而有所減小。當(dāng)VDS增加到一定值后，由于費(fèi)米能級(jí)釘扎現(xiàn)象，此時(shí)VDS的增加并不引起漏端耗盡區(qū)帶正電的類施主陷阱態(tài)增加，因此ID維持平坦。由圖2(b)可知，該薄膜晶體管具有較明顯的開關(guān)特性。當(dāng)柵偏壓加負(fù)向電壓并且不斷增加時(shí)，晶體管進(jìn)入關(guān)斷狀態(tài)，最小關(guān)態(tài)電流為2.75×10-10A，且隨著負(fù)柵偏壓的增大，關(guān)態(tài)電流有所增加。這是由于柵偏壓增大引起柵泄漏電流增加所致。當(dāng)柵偏壓加正向電壓并不斷增加時(shí)，晶體管進(jìn)入開通狀態(tài)，且隨著柵偏壓的增大，ID快速增加。對(duì)于薄膜晶體管而言，晶體管處于飽和狀態(tài)時(shí)的飽和漏電流ID，sat通?？杀硎緸?/p>

(1)

(2)

(3)

圖2 ZnO TFT的輸出和轉(zhuǎn)移特性曲線。(a)輸出特性曲線；(b) 轉(zhuǎn)移特性曲線。

Fig.2 Output and transfer characteristics of ZnO TFT. (a) Output characteristics. (b) Transfer characteristics.

對(duì)于VDS=6 V的器件，SS為0.28 V/decade。

根據(jù)式(4)，由SS可以提取出ZnO/NbLaO界面處界面陷阱態(tài)密度Nit為3.01×1012cm-2。

(4)

式中，k為玻耳茲曼常數(shù)，T為絕對(duì)溫度，q為電子電量。

圖3給出了VDS=6 V時(shí)的ZnO TFT轉(zhuǎn)移特性的滯回曲線。由圖3可知，轉(zhuǎn)移特性存在較為明顯的遲滯現(xiàn)象，遲滯電壓約為3.6 V。在柵電壓VGS從-4 V掃描至12 V(正向掃描)的過程中，轉(zhuǎn)移特性曲線呈現(xiàn)明顯的開關(guān)特性，開關(guān)電流比為1.23×107，關(guān)態(tài)電流相對(duì)較小(～3×10-10A)，亞閾值擺幅較小(～0.28 V/decade)；而在柵偏壓再從12 V回掃至-4 V(反向掃描)的過程中，閾值電壓向負(fù)方向漂移，開關(guān)特性明顯退化，主要表現(xiàn)為關(guān)態(tài)電流比正向掃描時(shí)增加近3個(gè)數(shù)量級(jí)，從而導(dǎo)致開關(guān)電流比下降了近3個(gè)數(shù)量級(jí)，僅為3.35×104。這與器件內(nèi)部(包括有源層體內(nèi)、柵介質(zhì)內(nèi)部及界面)存在豐富的陷阱態(tài)相關(guān)。在正掃描過程中，有源層體內(nèi)、柵介質(zhì)體內(nèi)及界面的陷阱態(tài)會(huì)陷阱大量的溝道電子；當(dāng)反向掃描時(shí)，特別是進(jìn)入關(guān)態(tài)后，被陷阱的電子會(huì)再次釋放出來進(jìn)入溝道而形成溝道載流子，引起關(guān)態(tài)電流顯著增加，導(dǎo)致開關(guān)電流比明顯下降。

圖3 ZnO TFT轉(zhuǎn)移特性的滯回曲線

Fig.3 Hysteresis curves of transfer characteristics of ZnO TFT

通常，柵介質(zhì)表面粗糙度對(duì)TFT器件性能有較大影響，且隨著粗糙度的增加，載流子遷移率會(huì)明顯下降[14-15]。柵介質(zhì)表面粗糙度對(duì)遷移率的影響主要包括3種機(jī)制：一是粗糙的柵介質(zhì)與有源層界面引起陷阱態(tài)增加[16]；二是粗糙度的增加易形成更大的晶粒間界[17]；三是粗糙度增加會(huì)引起柵介質(zhì)的表面散射增加[18]。為了進(jìn)一步解釋我們的ZnO TFT器件呈現(xiàn)出高遷移率的原因，實(shí)驗(yàn)中測試了NbLaO柵介質(zhì)的表面形貌AFM圖，如圖4(a) 所示。

圖4 NbLaO柵介質(zhì)薄膜(a)和沉積在NbLaO柵介質(zhì)上ZnO 薄膜(b)的AFM圖

Fig.4 AFM images of NbLaO gate-dielectric surface (a) and ZnO active-layer surface (b)

由圖4(a)可以看出，NbLaO表面非常光滑，由AFM測試系統(tǒng)分析可得，NbLaO薄膜表面粗糙度(rms)僅為0.216 nm，遠(yuǎn)小于Beox-Nilsen報(bào)道的具有高遷移率(>50 cm2/(V·s))ZnO TFT中Ta2O5柵介質(zhì)表面粗糙度(～0.7 nm)[11]，這說明光滑的NbLaO表面是導(dǎo)致我們的樣品具有更高遷移率的重要原因。首先，光滑的柵介質(zhì)表面可以減小界面陷阱，獲得更高質(zhì)量的溝道/柵介質(zhì)界面，從而獲得更高的遷移率和更小的亞閾值擺幅[17]。其次，光滑平整的柵介質(zhì)表面有助于生長高質(zhì)量的ZnO有源層薄膜，特別是柵介質(zhì)表面的初始薄層。對(duì)于我們的頂柵底接觸型器件結(jié)構(gòu)，這一初始ZnO薄層是場誘導(dǎo)溝道的重要部分。圖4(b)給出了NbLaO柵介質(zhì)上沉積ZnO薄膜的AFM圖，分析可得ZnO薄膜的rms為2.06 nm，平均晶粒大小為78 nm，說明這一高質(zhì)量的ZnO也是導(dǎo)致器件具有高遷移率的原因之一。為了減小ZnO薄膜沉積過程高能粒子對(duì)柵介質(zhì)與有源層界面的碰撞損傷，以獲得更好的溝道/柵介質(zhì)界面，我們采用較低功率(50 W)的RF濺射工藝[19]。另外，由于NbLaO薄膜制備后未從濺射反應(yīng)室取出進(jìn)行退火工藝，而是接著沉積ZnO有源層，因此在ZnO薄膜沉積前NbLaO表面未暴露于自然環(huán)境，避免了NbLaO表面雜質(zhì)污染及水分子吸附，也有利于減小界面雜質(zhì)缺陷，從而有利于提高器件的性能。

圖5 ZnO TFT歸一化噪聲功率譜密度

(5)

4 結(jié) 論

采用磁控濺射法在室溫下制備以NbLaO薄膜為柵介質(zhì)的ZnO TFT。在柵電壓為5 V、漏源電壓為10 V時(shí)，器件的飽和漏電流高達(dá)2.2 mA，器件的有效場效應(yīng)飽和遷移率高達(dá)107 cm2/(V·s)，亞閾值擺幅為0.28 V/decade，開關(guān)電流比大于107。器件具有高遷移率和低亞閾值擺幅主要是因?yàn)镹bLaO薄膜呈現(xiàn)出較低的表面粗糙度以及柵介質(zhì)與ZnO有源層之間存在較低的界面陷阱態(tài)，而器件的電特性呈現(xiàn)較大的遲滯現(xiàn)象主要與室溫下制備的NbLaO柵介質(zhì)內(nèi)部存在較高的陷阱態(tài)有關(guān)。特別值得一提的是，器件制備全過程皆在室溫下進(jìn)行，有望在基于塑料基底的柔性顯示及可穿戴電子領(lǐng)域得到實(shí)際應(yīng)用。

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劉玉榮(1968-)，男，江西吉安人，博士，教授，2007年于華南理工大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事有機(jī)/氧化物薄膜晶體管、超聲傳感器等方面的研究。

E-mail: phlyr@scut.edu.cn

High Mobility ZnO Thin-film Transistor Fabricated by Sputtering at Room Temperature

LIU Yu-rong1,2*, HUANG He1, LIU Jie1

(1. School of Electronic and Information Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China;2. National Engineering Technology Research Center for Mobile Ultrasonic Detection, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China)

In order to reduce the operating voltage and increase the carrier mobility in zinc oxide thin-film transistor (ZnO TFT), ZnO TFTs with high-kNbLaO as gate dielectric layer were fabricated on indium tin oxide/glass substrate by radio-frequency magnetron sputtering at room temperature, and the electrical properties of the device were characterized. The fabricated ZnO TFTs exhibit excellent device performances. The saturation drain current can reach to 2.2 mA at gate voltage of 5 V and drain voltage of 10 V. The saturation mobility increases drastically up to 107 cm2/(V·s), which is one of the highest field-effect mobility values achieved in ZnO-based TFTs by room-temperature sputtering. The subthreshold swing and on-off current ratio are 0.28 V/decade and higher than 107, respectively. The relative mechanisms of high mobility, small subthreshold voltage swing and hysteresis phenomenon are discussed by analyzing the atom force microscope images of the NbLaO dielectric and ZnO active-layer film, and the low frequency noise behavior of the device.

thin-film transistor; zinc oxide; radio frequency sputtering; high mobility

1000-7032(2017)07-0917-06

2016-12-07；

2017-02-02

廣東省自然科學(xué)基金(2016A030313474)資助項(xiàng)目 Supported by Natural Science Foundation of Guangdong Province(2016A030313474)

TN321+.5； O472+.4

A

10.3788/fgxb20173807.0917

*Corresponding Author, E-mail: phlyr@scut.edu.cn