李傳憲， 閻孔堯， 楊 爽， 夏 政， 王 博， 楊 飛

(1.中國石油大學(xué)(華東) 儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島266580； 2. 西安長慶科技工程有限責(zé)任公司，陜西 西安710021)

CO2溶脹和CH4協(xié)同作用下長慶原油流動性的改善

李傳憲1， 閻孔堯1， 楊 爽1， 夏 政2， 王 博2， 楊 飛1

(1.中國石油大學(xué)(華東) 儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院，山東 青島266580； 2. 西安長慶科技工程有限責(zé)任公司，陜西 西安710021)

以CO2、CH4混合氣為氣源，在地層條件下利用自主研制的飽和溶氣原油裝置對長慶原油進(jìn)行預(yù)處理，通過逐級降壓得到地面集輸工況(0～3.5 MPa)下的飽和溶氣原油。通過溶氣原油物性測試裝置與高壓流變儀分析了氣體組成、溫度、壓力等對飽和溶氣原油溶解度Rs、體積系數(shù)Bo、凝點(diǎn)TZ、黏度μ和屈服值τy的影響規(guī)律，并討論混合氣稀釋效應(yīng)與溶脹效應(yīng)對長慶原油的影響。結(jié)果表明，隨著壓力升高，Rs、Bo升高，隨著溫度降低，Rs升高，Bo降低；相同溫度、壓力下，Rs(CO2)約為Rs(CH4)的2倍，但CH4的溶解明顯促進(jìn)了CO2對長慶原油的溶脹效果；n(CO2)/n(CH4)=9∶1混合氣對長慶原油的溶脹作用最佳，且對長慶原油凝點(diǎn)、黏度和屈服值的改善效果最優(yōu)。

CO2； 甲烷； 溶氣特性； 流變特性

現(xiàn)有文獻(xiàn)對CO2與原油間的作用已展開較為充分的論述，但在實(shí)際CO2驅(qū)的過程中，由于原油伴生氣的存在，使原油與CO2占主導(dǎo)的烴類混合氣間相互作用。本文利用自制飽和溶氣原油處理裝置在模擬地層條件(25 MPa、80 ℃)下對長慶原油進(jìn)行預(yù)處理，然后逐級降壓得到地面集輸工況(0～3.5 MPa)下的飽和溶氣原油，研究了此工況下CO2、CH4混合氣對長慶原油溶氣特性與流變性的影響規(guī)律，從分子間作用強(qiáng)度變化的角度，揭示CH4促進(jìn)CO2溶脹，改善原油流變性的作用機(jī)理，為CO2驅(qū)應(yīng)用及礦場集輸管路安全運(yùn)行提供理論支持。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1油樣及氣源

實(shí)驗(yàn)油樣為長慶原油，其性質(zhì)如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)油樣基本物性Table 1 Basic properties of Changqing crude oil

氣源：CO2氣(青島天源氣體制造有限公司，99.8%)；CH4氣(青島天源氣體制造有限公司，98.0%)。

1.2實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 飽和溶氣原油的制備 飽和溶氣原油實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 飽和溶氣原油實(shí)驗(yàn)裝置

Fig.1Diagramofsaturatedliveoilequipment

以CO2氣為例，主要操作流程包括：氣態(tài)掃線、CO2液化、實(shí)現(xiàn)CO2超臨界態(tài)、原油與超臨界CO2的加注、超臨界CO2處理原油、逐級降壓、帶壓取樣?？刂瞥R界CO2與原油以質(zhì)量比1∶2.5在地層條件(25 MPa、80 ℃)下于飽和溶氣原油裝置內(nèi)混和4 h，以0.5 MPa/min的降壓速率將裝置內(nèi)壓力降至待測壓力(0.5、1.5、2.5、3.5 MPa)，將油樣恒壓轉(zhuǎn)移至飽和溶氣原油測試裝置或AR-G2高壓流變儀中進(jìn)行性質(zhì)測定。

制備了CO2飽和溶氣原油、CH4飽和溶氣原油、n(CO2)/n(CH4)=8∶2的飽和溶氣原油(以下簡稱8∶2溶氣原油)和n(CO2)/n(CH4)=9∶1的飽和溶氣原油(以下簡稱9∶1溶氣原油)。

1.2.2 飽和溶氣原油溶氣特性的測量

(1) 測定溶氣原油溶解度。溶氣原油的溶解度測定通過溶氣特性測量器來測定，如圖2所示。

圖2 飽和溶氣原油溶氣特性測量裝置

Fig.2Theinstrumentofmeasuringdissolvedgaspropertiesofsaturatedliveoil

以微小壓差將定量的飽和溶氣原油轉(zhuǎn)移到溶解度測量器中，然后以0.1 MPa/min降壓，通過集氣法得到脫出氣體體積，從而得到飽和溶氣原油的溶解度。

(2) 計算溶氣原油體積系數(shù)。由定體積稱重法測定溶氣原油的體積系數(shù)Bo：

式中，V為溶氣原油體積，mL；M常壓為脫氣原油質(zhì)量，g；ρ常壓為脫氣原油在一定溫度下的密度， g/mL。

1.2.3 飽和溶氣原油流變性的測試

(1) 測定飽和溶氣原油凝點(diǎn)。參考中國石油天然氣行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)SY/T0541—2009《原油凝點(diǎn)測定法》，通過自制的高壓原油溶氣特性裝置進(jìn)行測量，熱處理溫度均為80 ℃。

(2) 測定黏溫特性。利用AR-G2高壓流變儀以0.5 ℃/min的降溫速率，測量50 s-1下的溶氣原油的黏度/表觀黏度。

(3) 測量屈服值。利用AR-G2高壓流變儀，在油品凝點(diǎn)溫度附近，控制剪切應(yīng)力從0開始，以2.5 Pa/min的速率增加，當(dāng)應(yīng)變突變時，對應(yīng)的應(yīng)力為油樣屈服值。

2 結(jié)果與討論

2.1飽和溶氣原油的溶氣特性

2.1.1 飽和溶氣原油溶解度 以30 ℃為例，測量溶解氣不同的溶氣原油的溶解度，如圖3所示。

圖3 不同壓力、溶解氣條件下飽和溶氣原油的溶解度

Fig.3Thesolubilityofsaturatedlivecrudeoilindifferentpressureanddissolvedgas

由圖3可知，在相同溫度、壓力下，四種氣體在長慶原油中的Rs相對大小關(guān)系為：Rs(CO2)>Rs(9∶1混合氣) >Rs(8∶2混合氣) >Rs(CH4)。CO2和CH4同為氣體小分子，但CO2分子間作用力較大、易壓縮，更易溶于油品中[15-17]，使Rs(CO2)可以達(dá)到Rs(CH4)的2倍。

2.1.2 飽和溶氣原油體積系數(shù) 以30 ℃為例，測量溶解氣不同的溶氣原油的體積系數(shù)，如圖4所示。

由圖4可知，當(dāng)氣體溶于原油后，將油品烴類大分子間的范德華引力逐步轉(zhuǎn)化為烴類與溶解氣體小分子間的作用，增大體系的分子間作用距離，使油品的體積膨脹[18-19]，Bo大于1。由于CO2可壓縮性好，易溶于原油體系，使得CO2對于原油的溶脹效果更明顯，因此，Bo(CO2)大于Bo(CH4)。傳統(tǒng)觀念認(rèn)為，Rs越大，相對應(yīng)的Bo越大，但是本實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Rs大對應(yīng)的Bo不一定大。這是由于當(dāng)兩種氣體混合后，CH4分子間的作用力較弱，CH4溶于油品可以降低體系內(nèi)的平均分子間作用強(qiáng)度，利于CO2對油品的溶脹，從而增大混合溶氣時的Bo。

圖4 不同壓力、溶解氣條件下飽和溶氣原油的體積系數(shù)

Fig.4Thebulkcoefficientofsaturatedlivecrudeoilindifferentpressureanddissolvedgas

2.2飽和溶氣原油的凝點(diǎn)

對于不同溶解氣的飽和溶氣原油，測定其在不同壓力下的凝點(diǎn)TZ，其熱處理溫度均為80 ℃，如表2所示。

表2 不同壓力、溶解氣組成下溶氣原油凝點(diǎn)Table 2 The pour point of saturated live crude oil indifferent pressure and dissolved gas

由表2可知，TZ(CO2)低于TZ(CH4)，這是由于相同條件下Rs(CO2)>Rs(CH4)，油品中溶解的氣體增多時，油品的膠凝結(jié)構(gòu)不易形成，導(dǎo)致凝點(diǎn)降低。當(dāng)CO2與CH4以9∶1、8∶2的物質(zhì)的量比混合溶于原油時，油品凝點(diǎn)的變化規(guī)律與混合氣溶解度的變化規(guī)律并不完全一致，而是與油品體積系數(shù)的變化規(guī)律保持一致，說明針對長慶原油，CH4的存在促進(jìn)了CO2對油品的溶脹作用，混合氣的溶脹效應(yīng)對于油品凝點(diǎn)的影響效果比溶單一氣體時單純的稀釋效應(yīng)更加顯著[20]。

2.3飽和溶氣原油的黏溫特性

2.3.1 溶解氣組成對黏溫特性的影響 牛頓流體范圍(25～80 ℃)的黏度對比見圖5。

圖5 不同溶解氣對飽和溶氣原油黏度的影響

Fig.5Effectoftheviscosityofsaturatedlivecrudeoilindifferentdissolvedgas

由圖5可知，不同溶解氣的溶氣原油黏度從高到低依次為：μ(CH4)>μ(CO2)>μ(8∶2混合氣)>μ(9∶1混合氣)。當(dāng)氣體溶解于油品中后，小分子氣體對油品有稀釋作用，導(dǎo)致溶氣原油黏度比脫氣原油黏度小。在相同溫度壓力下，Rs(CO2)是Rs(CH4)的2倍，對油品的稀釋作用更明顯，因此CO2對油品降黏效果優(yōu)于CH4。當(dāng)混合氣溶入油品后，由于CH4會增大CO2對油品的膨脹作用，導(dǎo)致油品體系整體的分子間距離更大，使油品體系的內(nèi)摩擦力降低，故混合氣對油品的降黏效果優(yōu)于CO2。

2.3.2 溫度、壓力對黏溫特性的影響 不同壓力對飽和溶氣原油黏度的影響見圖6。

由圖6可知，在相同溶解氣條件下，隨著壓力升高，氣體在油品中的溶解度增大，小分子對油品的稀釋作用增強(qiáng)，導(dǎo)致黏度降低；隨著溫度降低，油品內(nèi)摩擦阻力逐漸變大，流動性變差。

圖6 不同壓力對飽和溶氣原油黏度的影響

Fig.6Effectoftheviscosityofsaturatedlivecrudeoilindifferentpressure

2.4飽和溶氣原油的屈服特性

2.4.1 溶解氣組成對屈服值的影響 不同溶解氣對飽和溶氣原油屈服值的影響見圖7。

圖7 不同溶解氣對飽和溶氣原油屈服值的影響

Fig.7Effectoftheyieldvalueofsaturatedlivecrudeoilindifferentdissolvedgas

由圖7可知，在相同的溫度、壓力下，不同溶解氣的屈服值從大到小依次為：τy(CH4)>τy(CO2)>τy(8∶2混合氣)>τy(9∶1混合氣)。由于Rs(CO2)>Rs(CH4)，CO2分子更多的摻雜在體系分子之間，阻礙了油品中大分子的締和，降低了油品的膠凝結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致τy(CO2)小于τy(CH4)。當(dāng)溶入混合氣后，CH4分子降低了整個體系的分子間作用強(qiáng)度，并增加了CO2對體系的膨脹作用，進(jìn)一步增大體系分子之間的間距，膠凝結(jié)構(gòu)不易形成，導(dǎo)致溶解混合氣的溶氣原油的屈服值小于CO2的屈服值。

2.4.2 溫度、壓力對屈服值的影響 不同溫度、壓力下飽和溶氣原油的屈服值見圖8。

圖8 不同溫度、壓力下飽和溶氣原油的屈服值Fig.8 The yield value of saturated live oil indifferent temperature and pressure

由圖8可知，在溶解氣壓力相同的條件下，隨著溫度降低，油品中分子熱運(yùn)動減弱，分子間距減小，膠凝結(jié)構(gòu)增強(qiáng)，屈服值增大；在溶解氣、溫度相同的條件下，隨著壓力升高，油品中溶解了更多的小分子氣體，對油品中蠟晶的締和起到了一定的阻礙作用，削弱了油品的膠凝結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致屈服值降低。

2.5混合溶氣對原油流動性改善效果的機(jī)理討論

原油體系是一種以瀝青質(zhì)為核心，通過溶劑化作用束縛輕質(zhì)烴類的膠體體系結(jié)構(gòu)。當(dāng)氣體溶于原油時，油品烴類大分子間的范德華引力逐步轉(zhuǎn)化為烴類與溶解氣體小分子間的作用，體系內(nèi)平均分子間作用強(qiáng)度被削弱，體系內(nèi)摩擦阻力減小，油品流動性能得到改善,其機(jī)理如圖9所示。

長慶原油混合溶氣后，溶CH4對原油的稀釋削弱了體系內(nèi)烴類分子間的作用強(qiáng)度，增大了油品分子間間距，從而促進(jìn)了CO2對油品的溶脹，使混合溶氣對油品流動性的改善效果更顯著。針對長慶原油，混合氣溶脹油品對油品內(nèi)烴類分子間作用強(qiáng)度的削弱效果要優(yōu)于混合氣的稀釋效應(yīng)，使混合溶氣對油品流動性的改善效果并不與溶解度的變化規(guī)律一致，而是與油品體積系數(shù)變化規(guī)律一致，說明針對長慶原油CO2驅(qū)時，需要更多地考慮油品溶脹對流動性的影響。

圖9 混合溶氣對原油流動性改善效果的機(jī)理圖

Fig.9Schematicdiagramoftherheologicalimprovingeffectofmixeddissolvedgasoncrudeoil

3 結(jié)論

(1) 針對長慶原油，溶解度Rs(CO2)>Rs(CH4)；隨著壓力升高，Rs增大；隨著溫度升高，Rs減小。

(2) 針對長慶原油，混合溶CO2、CH4后，體積系數(shù)Bo大于溶單一氣體時的Bo；隨著壓力升高，Bo增大；隨著溫度的升高，Bo逐漸增大。

(3) 針對長慶原油，CH4的存在可以促進(jìn)CO2對油品的溶脹作用，混合溶氣后原油凝點(diǎn)低于溶單一氣體；熱處理溫度升高，TZ降低；壓力降低，TZ升高。

(4) 針對長慶原油，混合溶氣對油品的降黏效果優(yōu)于溶單一氣體；溫度升高，油品黏度降低；壓力降低，油品黏度升高；屈服值變化規(guī)律與黏度變化規(guī)律一致。

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CO2Swelling and Synergistic Effect of CH4on Rheological Improvement of Changqing Crude Oil

Li Chuanxian1， Yan Kongyao1， Yang Shuang1， Xia Zheng2， Wang Bo2， Yang Fei1

(1.CollegeofPipelineandCivilEngineering，ChinaUniversityofPetroleum，QingdaoShandong266580，China； 2.Xi'anChangqingTechnologyEngineeringCo.,Ltd.，Xi'anShaanxi710021，China)

Based on different proportions of CO2and CH4mixture gas source, the experiment pretreated Changqing oil by using self-made saturated dissolved gas crude oil processing device under simulated stratum conditions, and then saturated dissolved gas crude oil was got through step by step depressurizing under gathering and transportation conditions (0～3.5 MPa). Crude oil's solubility (Rs), volume factor (Bo), condensation point (TZ), viscosity (μ) and yield value (τy) were studied by using high-pressure equipment, which could measure properties of live oil, and high-pressure rheometer. The results showed thatRsandBoincreased with the increase of pressure. As the temperature increased,Rsdecreased andBoincreased. When experiments were conducted with the same temperature and pressure,Rs(CO2) was the double ofRs(CH4), and theRsof mixture gas was between the two formers, and the crude oil got better expansion effect with the mixture gas. Among mixture gas, molar ratio of 9∶1 (n(CO2)/n(CH4)) had the best expansion effect, and such mixture gas had best improvement of crude oil's condensation point, viscosity and yield value.

Carbon dioxide； Methane； Solubility； Rheological properties

1006-396X(2017)05-0086-07

投稿網(wǎng)址：http://journal.lnpu.edu.cn

TE357.45

A

10.3969/j.issn.1006-396X.2017.05.016

2017-02-21

2017-03-15

中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項資金資助(15CX06066A)。

李傳憲(1963-)，男，博士，教授，從事原油流變學(xué)、稠油/含蠟原油化學(xué)及物理化學(xué)改性的研究；E-mail：lchxian@upc.edu.cn。

楊飛(1979-)，男，博士，副教授，從事含蠟原油/稠油化學(xué)改性和原油流變學(xué)理論與應(yīng)用的研究；E-mail：yf9712220@sina.com。

(編輯 王戩麗)

CO2驅(qū)可以將原油采收率在水驅(qū)的基礎(chǔ)上提高15%～25%[1-5]，故在三次采油中具有較好的應(yīng)用前景。原油溶CO2后，油品大分子間的范德華引力逐步轉(zhuǎn)化為烴類與CO2間的作用，增大了分子間距，使原油在低溫下不易形成膠凝結(jié)構(gòu)[6-8]，從而改善原油的低溫流動性能。

國內(nèi)外學(xué)者對此進(jìn)行了大量的研究，薄啟煒[9]采用RUSKA高壓相態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行了CO2-原油體系飽和壓力的測定實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)CO2摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到60%可以實(shí)現(xiàn)CO2-原油體系的混相狀態(tài)。J.S. Miller等[10]研究了24、60、93 ℃下，1.379～34.464 MPa內(nèi)，CO2在三種不同相對密度(0.952 9～1.000 0)稠油中的溶解性及對應(yīng)的原油黏度及原油密度。蘇暢等[11]發(fā)現(xiàn)CO2驅(qū)是向前接觸混相，CO2的強(qiáng)抽提性和高溶解性是影響混相性能的最主要因素。李向良[12]研究了溫度與注入壓力對CO2驅(qū)油效果的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)注入壓力升高使CO2處于超臨界狀態(tài)時，原油采收率大幅度提高，但換油率迅速下降。也有學(xué)者針對CO2在原油中Rs、Bo的變化進(jìn)行了模擬和預(yù)測[13-14]，發(fā)現(xiàn)注入氣的增加使油中溶解氣量增多、體積系數(shù)變大。