張芳，康三江，張永茂，茍麗娜，鄭婭

(甘肅省農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)產(chǎn)品貯藏加工研究所，甘肅 蘭州 730070)

·中藥工業(yè)·

當(dāng)歸微波干燥滅菌工藝優(yōu)化研究△

張芳*，康三江，張永茂，茍麗娜，鄭婭

(甘肅省農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)產(chǎn)品貯藏加工研究所，甘肅 蘭州 730070)

目的探討當(dāng)歸微波干燥滅菌的最優(yōu)工藝條件。方法采用單因素試驗和L9(34)正交試驗對其因素進(jìn)行篩選，以當(dāng)歸菌落總數(shù)、阿魏酸含量以及最終含水量為指標(biāo)進(jìn)行綜合評價。結(jié)果當(dāng)歸最佳微波干燥滅菌工藝參數(shù)為當(dāng)歸含水量15%、微波功率12 kw、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1、載樣量10 kg·m-2。結(jié)論通過優(yōu)化當(dāng)歸微波干燥滅菌的工藝，可降低當(dāng)歸有效成分阿魏酸的損失，也可以達(dá)到有效滅菌的目的，有利用提高和改善產(chǎn)品的品質(zhì)，為甘肅及全國當(dāng)歸的加工生產(chǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

微波干燥；當(dāng)歸；工藝優(yōu)化

當(dāng)歸是傘形科植物當(dāng)歸Angeliasinensis(Oliv.)Diel的干燥根，主產(chǎn)于甘肅岷縣、四川和云南。當(dāng)歸具有很高的藥用價值，目前已受到國內(nèi)外學(xué)者的高度重視。當(dāng)歸是臨床上最常用的重要中藥之一，尤其在婦科用藥方面有“十方九歸”的美譽，具有補血和血、調(diào)經(jīng)止痛、潤腸通便的功能[1-2]。當(dāng)歸的有效成分主要是揮發(fā)油類和有機酸類化合物，有機酸類化合物主要是阿魏酸。研究顯示，阿魏酸具有降血脂、抗血栓、抗氧化、抗菌、防癌等多種藥理作用[3-4]。因此，通常通過測定當(dāng)歸中阿魏酸的含量進(jìn)行當(dāng)歸質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的控制。

干燥是影響中藥材質(zhì)量和臨床功能的重要因素之一。微波是一種具有高穿透力的頻率在300～300 000 MHz的電磁波，早在20世紀(jì)六十年代，微波就被作為一種能源應(yīng)用到加熱、干燥、滅菌及醫(yī)療等過程中。與傳統(tǒng)的干燥方式相比，微波干燥時物料自身就是發(fā)熱體，而且熱傳導(dǎo)的方向與水分的擴散方向一致，具有干燥速度快、加熱均勻、干燥效率高等優(yōu)點。因此，微波干燥技術(shù)已被廣泛應(yīng)用到食品工業(yè)、木材、陶瓷工業(yè)、農(nóng)產(chǎn)品以及中藥等的快速干燥。微波提供的熱源可對物料進(jìn)行直接加熱，使得材料能夠被快速干燥，并取得了較好的干燥效果。例如，何春年等[5]研究了多種干燥技術(shù)(包括自然晾干、室內(nèi)陰干、烘箱鼓風(fēng)干燥、真空干燥和微波干燥)對黃芩葉中的總黃酮含量的影響，發(fā)現(xiàn)微波干燥對黃芩葉中的總黃酮量的影響最小。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，微波干燥具有殺菌消毒的作用，可防止藥材在貯存時發(fā)霉和生蟲，使藥材達(dá)到衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[6-7]。然而，在中藥材的生產(chǎn)過程中，微波干燥是一個非常復(fù)雜的過程，影響微波干燥的因素也很多，如：材料的初始含水量、微波功率、加熱時間、材料形狀、載樣量及受熱均勻度等。所以對微波干燥的工藝條件的選擇至關(guān)重要。因此，本研究在當(dāng)歸傳統(tǒng)干燥工藝的基礎(chǔ)上，通過單因素及正交試驗分析當(dāng)歸含水量、微波功率、微波轉(zhuǎn)速及載樣量對當(dāng)歸阿魏酸含量、菌落總數(shù)及最終水分含量的影響，得出當(dāng)歸微波干燥滅菌的最佳工藝組合，以期為全國當(dāng)歸的加工生產(chǎn)提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 藥材當(dāng)歸

原植物為當(dāng)歸Angeliasinensis(Oliv.)Diel，2015年12月16日于甘肅岷縣采收，實驗前物料的基本含水量約72%；當(dāng)歸阿魏酸對照品(HPLC>99.6%，中國食品藥品檢定研究院，批號：110773-201313，ID：P7M5-3H95)。

1.2 儀器

微波干燥設(shè)備(天水華園制藥設(shè)備科技有限責(zé)任公司，型號：GWM-15B)；電熱鼓風(fēng)干燥箱(上海一恒科技有限公司，型號：DHG-9140)；分析天平(北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司，型號：BS2245)；Aglient 1200高效液相色譜儀；1 mL一次性使用無菌注射器(湖北康友醫(yī)用器材有限公司)。

1.3 試劑

水為黃河源公司純凈水；乙腈(色譜純，山東禹王實業(yè)有限公司化工分公司)；甲醇(分析純，天津光復(fù)科技發(fā)展有限公司)；磷酸(優(yōu)級純，北京益利精細(xì)化學(xué)品有限公司)；乙醇(分析純，天津光復(fù)科技發(fā)展有限公司)。

2 方法

2.1 當(dāng)歸阿魏酸標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

精密稱取阿魏酸對照品10 mg，置于100 mL棕色量瓶中，加入70%甲醇，溶解并稀釋至刻度，搖勻，即得100 μg·mL-1的標(biāo)準(zhǔn)溶液。精密量取2、4、6、8、10 μL進(jìn)樣，以峰面積對對照品的進(jìn)樣量繪制曲線，得到回歸方程：Y=-34.172X2+757.07X+2 159.1，r=0.999 1。

2.2 菌落總數(shù)測定方法和水量測定方法

依據(jù)《中華人民共和國藥典》2010版(8)進(jìn)行[8]。

2.3 正交試驗設(shè)計

先進(jìn)行單因素試驗，單因素試驗水平及編碼見單因素試驗及結(jié)果；根據(jù)單因素試驗結(jié)果，選擇當(dāng)歸的初始含水量A、微波轉(zhuǎn)速B、微波功率C以及載樣量D作為四因素，為了綜合分析試驗的最優(yōu)性，取微波干燥后當(dāng)歸阿魏酸含量、菌落總數(shù)及當(dāng)歸最終水分含量作為評價當(dāng)歸飲片品質(zhì)的指標(biāo)，進(jìn)行四因素三水平正交試驗。正交因素水平編碼見表1。

表1 L9(34)因素水平編碼表

3 結(jié)果

3.1 當(dāng)歸不同初始含水量對當(dāng)歸品質(zhì)影響的單因素試驗及結(jié)果

采用微波功率12 kw、載樣量10 kg·m-2、微波傳送速度1030 r·s-1，當(dāng)歸初始含水量分別為10%、13%、15%和18%，為微波干燥工藝參數(shù)，進(jìn)行單因素試驗，結(jié)果見表2。

表2 不同含水量對當(dāng)歸品質(zhì)的影響

由表2可以看出，隨著當(dāng)歸初始含水量的增大，當(dāng)歸的菌落總數(shù)逐漸增加，說明當(dāng)歸初始含水量越大當(dāng)歸所接受的微波能越少，殺菌能力降低，只有當(dāng)歸初始含水量適中時，殺菌效果才會更好；另一方面，隨著當(dāng)歸初始含水量的增大，當(dāng)歸阿魏酸的含量呈不規(guī)則變化，說明當(dāng)歸初始含水量在13%～18%時對當(dāng)歸阿魏酸的影響不顯著。

3.2 不同微波轉(zhuǎn)速對當(dāng)歸品質(zhì)影響的單因素試驗及結(jié)果

采用微波功率12 kw、當(dāng)歸初始含水量15%、載樣量10 kg·m-2，微波轉(zhuǎn)速分別為130、430、730、1030和1330 r·s-1為微波干燥工藝參數(shù)，進(jìn)行單因素試驗，結(jié)果見表3。

表3 不同微波轉(zhuǎn)速對當(dāng)歸品質(zhì)的影響

由表3可以看出，隨著微波轉(zhuǎn)速的增大，當(dāng)歸的菌落總數(shù)逐漸增大，說明微波轉(zhuǎn)速越大當(dāng)歸接受的微波能越少，殺菌能力越低，只有微波轉(zhuǎn)速適中，殺菌效果才會更好；同時，隨著微波轉(zhuǎn)速的增大，當(dāng)歸阿魏酸的含量先升高后降低，當(dāng)微波轉(zhuǎn)速為730 r·s-1時，阿魏酸含量最高，達(dá)0.054 6 mg·g-1，說明微波轉(zhuǎn)速超過一定限度會影響當(dāng)歸中阿魏酸的含量，進(jìn)而影響當(dāng)歸的品質(zhì)。

3.3 不同微波功率對當(dāng)歸品質(zhì)影響的單因素試驗及結(jié)果

采用當(dāng)歸初始含水量15%、載樣量10 kg·m-2、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1，微波功率分別為3、6、9、12和15時為微波干燥工藝參數(shù)，進(jìn)行單因素試驗，結(jié)果見表4。

表4 不同微波功率對當(dāng)歸品質(zhì)的影響

由表4可以看出，隨著微波功率的增大，當(dāng)歸的菌落總數(shù)逐漸減小，當(dāng)微波功率15 kw時，當(dāng)歸的菌落總數(shù)達(dá)到最小(2.7×102cfu·g-1)；同時，隨著微波功率的增大，當(dāng)歸阿魏酸的含量先增加后減小，當(dāng)微波功率為9 kw時，當(dāng)歸阿魏酸含量達(dá)最大值(0.065 3 mg·g-1)，說明微波功率對當(dāng)歸阿魏酸含量影響較大。

3.4 不同微波載樣量對當(dāng)歸品質(zhì)影響的單因素試驗及結(jié)果

采用當(dāng)歸初始含水量15%、微波功率12 kw、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1，載樣量分別為2.5、5、7.5、10和12.5為微波干燥工藝參數(shù)，進(jìn)行單因素試驗，試驗結(jié)果見表5。

表5 不同載樣量對當(dāng)歸品質(zhì)的影響

由表5可以看出，隨著載樣量的增大，當(dāng)歸的菌落總數(shù)先減少后增加，當(dāng)載樣量為12.5 kg·m-2時，菌落總數(shù)最少(3.1×103)；隨著載樣量的增大，當(dāng)歸阿魏酸含量先增加后減小，當(dāng)載樣量為10 kg·m-2時，阿魏酸的含量最高，為0.057 4 mg·g-1，因此，載樣量也是影響當(dāng)歸品質(zhì)的因素之一。

3.5 正交試驗分析

通過上述單因素試驗，優(yōu)選出不同初始含水量、微波轉(zhuǎn)速、微波功率和載樣量進(jìn)行當(dāng)歸的四因素三水平指標(biāo)L9(34)正交試驗，并記錄每組試驗的質(zhì)量評價指標(biāo)。菌落總數(shù)、阿魏酸含量和最終含水量，最后結(jié)果均為平均值，采用數(shù)據(jù)分析軟件對正交試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，結(jié)果見表6。

表6 正交試驗結(jié)果

表6(續(xù))

根據(jù)表6直觀分析可知，在當(dāng)歸的微波干燥過程中，當(dāng)歸初始含水量、微波功率、微波轉(zhuǎn)速以及載樣量等4因素均對當(dāng)歸的質(zhì)量能產(chǎn)生顯著影響。以菌落總數(shù)為評價指標(biāo)，影響當(dāng)歸菌落總數(shù)的主次因素順序為B>D>A>C，即微波功率>載樣量>當(dāng)歸初始含水量>微波轉(zhuǎn)速；同時研究獲得最優(yōu)菌落總數(shù)的當(dāng)歸干燥工藝參數(shù)組合為A2B3C3D2。以阿魏酸為評價指標(biāo)，影響當(dāng)歸阿魏酸含量的主次順序為C>D>B>A，即微波轉(zhuǎn)速>載樣量>微波功率>當(dāng)歸初始含水量；同時研究獲得最優(yōu)阿魏酸含量的當(dāng)歸干燥工藝參數(shù)組合為A3B2C2D2。以當(dāng)歸藥材最終水分含量為評價指標(biāo)，影響因素的主次順序為A>C>B>D，即當(dāng)歸初始含水量>微波轉(zhuǎn)速>微波功率>載樣量；以揮發(fā)油含量為評價指標(biāo)，微波處理過程中揮發(fā)油類成分變化不顯著，說明微波處理可以用于當(dāng)歸干燥；同時研究獲得最優(yōu)當(dāng)歸品質(zhì)的干燥工藝參數(shù)組合為A2B3C1D1。最后通過綜合分析上述因素對當(dāng)歸菌落總數(shù)、當(dāng)歸阿魏酸含量及當(dāng)歸最終含水量的影響程度，研究確定了當(dāng)歸的最優(yōu)微波干燥滅菌工藝參數(shù)組合為A2B3C3D2，即當(dāng)歸初始含水量15%、微波功率12 kw、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1、載樣量10 kg·m-2。

3.6 工藝驗證

為了進(jìn)一步驗證上述正交試驗所確定當(dāng)歸的較優(yōu)干燥滅菌工藝參數(shù)組合的正確性，本文采用上述正交試驗的結(jié)果，即當(dāng)歸初始含水量15%、微波功率12 kw、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1、載樣量10 kg·m-2為當(dāng)歸微波干燥滅菌工藝參數(shù)進(jìn)行驗證試驗，試驗設(shè)三組平行，取平均值，結(jié)果見表7。

表7 驗證試驗結(jié)果

結(jié)果顯示，通過驗證試驗測得當(dāng)歸的菌落總數(shù)、阿魏酸含量和最終水分含量、揮發(fā)油分別為1.93×102cfu·g-1、0.056 5 mg·g-1、13.733%、0.43%，均達(dá)到《中華人民共和國藥典》標(biāo)準(zhǔn)要求，表明通過A2B3C3D2組合方式干燥獲得的當(dāng)歸的綜合質(zhì)量最優(yōu)。

4 討論

微波干燥越來越受到人們的重視和青睞，與傳統(tǒng)的熱風(fēng)干燥或其他干燥方式相比，微波干燥具有溫度梯度、熱傳導(dǎo)方向和水分的遷移方向一致的特性，使得物料的干燥時間大大縮短、干燥速度也得到大幅提升，且能保證物料的品質(zhì)。微波干燥方式已經(jīng)被廣泛應(yīng)用到多個行業(yè)，如化工業(yè)、食品加工業(yè)、果蔬業(yè)及醫(yī)藥業(yè)等。特別地，微波干燥在中藥材的干燥、中藥有效成分的提取及中藥飲片的制備過程中得到廣泛應(yīng)用。近幾年國內(nèi)已有關(guān)于麻黃、白芍、六味地黃丸等方面的微波干燥研究報道，其中有些已經(jīng)成功引用，并取得了顯著的經(jīng)濟效益[9-11]。此外，研究顯示，在微波干燥過程中形成的水蒸氣會使中藥飲片表面形成特別微小的孔洞，使得中藥飲片的口感更加酥脆，利于溶劑進(jìn)入細(xì)胞內(nèi)溶解，這將有助于飲片活性成分的溶出，進(jìn)而保持和提高中藥飲片的功能。因此，微波干燥滅菌技術(shù)是一種實用、有效且具有良好應(yīng)用前景的重要干燥滅菌技術(shù)[12]。本研究在當(dāng)歸傳統(tǒng)干燥工藝的基礎(chǔ)上，通過單因素及正交試驗分析了當(dāng)歸初始含水量、微波功率、微波轉(zhuǎn)速及載樣量對當(dāng)歸阿魏酸含量、菌落總數(shù)及最終水分含量的影響。

與其他傳統(tǒng)的物理滅菌方法相比，微波干燥具有穿透能力強和內(nèi)熱效應(yīng)好的特點，可以使物料中微生物或蟲體的蛋白質(zhì)變性失活，從而達(dá)到滅菌的目的[13]。例如，詹冬華等[14]對比了微波干燥法和烘箱法對六味地黃丸質(zhì)量的影響，發(fā)現(xiàn)微波干燥法的過程更簡單、更容易控制，利用這種方法制備的六味地黃丸的含量更高、崩解時間更短，而且在保證其有效成分丹皮酚的損失量更少的前提下，微波干燥法的滅菌效果優(yōu)于烘箱法。本文單因素試驗結(jié)果表明，當(dāng)歸初始含水量、微波功率、微波轉(zhuǎn)速及載樣量均是影響當(dāng)歸飲片品質(zhì)的因素。隨著當(dāng)歸初始含水量的增大，當(dāng)歸的菌落總數(shù)逐漸增加，但是阿魏酸含量的變化沒有明顯規(guī)律。說明當(dāng)歸初始含水量越大，所接受的微波能越少，殺菌能力越低，只有當(dāng)歸初始含水量適中時，殺菌效果才會更好；此外，隨著微波功率、微波轉(zhuǎn)速和載樣量的增加，當(dāng)歸飲片中的菌落總數(shù)和阿魏酸含量呈現(xiàn)先增長后降低的趨勢。說明微波干燥對當(dāng)歸具有顯著的殺菌作用，而且還能保證當(dāng)歸的中藥質(zhì)量，是一種具有良好應(yīng)用前景的飲片干燥技術(shù)。本文進(jìn)行了四因素三水平指標(biāo)L9(34)正交試驗。結(jié)果顯示，以菌落總數(shù)為評價指標(biāo)時，影響當(dāng)歸飲片品質(zhì)的主次順序是微波功率>載樣量>初始含水量>微波轉(zhuǎn)速；以阿魏酸為評價指標(biāo)時，影響當(dāng)歸飲片品質(zhì)的主次順序是微波轉(zhuǎn)速>載樣量>微波功率>初始含水量；以當(dāng)歸飲片最終水分含量為評價指標(biāo)時，影響當(dāng)歸飲片品質(zhì)的主次順序是初始含水量>微波轉(zhuǎn)速>微波功率>載樣量。通過綜合分析上述因素對當(dāng)歸菌落總數(shù)、當(dāng)歸阿魏酸含量及最終含水量的影響，研究確定了當(dāng)歸的最優(yōu)微波干燥滅菌工藝參數(shù)組合為當(dāng)歸初始含水量15%、微波功率12 kw、微波轉(zhuǎn)速1030 r·s-1、載樣量10 kg·m-2。為了進(jìn)一步驗證上述正交試驗所確定的當(dāng)歸的較優(yōu)干燥滅菌工藝參數(shù)組合的正確性，本文進(jìn)行了工藝驗證試驗，共設(shè)三組平行。結(jié)果顯示，驗證試驗測得當(dāng)歸的菌落總數(shù)、阿魏酸含量和最終水分含量、揮發(fā)油含量分別為1.93×102cfu·g-1、0.056 5 mg·g-1、13.733%、0.43%，均達(dá)到《中華人民共和國藥典》標(biāo)準(zhǔn)要求，表明通過上述組合方式干燥獲得的當(dāng)歸的綜合質(zhì)量最優(yōu)?？傊?，通過優(yōu)化當(dāng)歸微波干燥滅菌的工藝，可降低當(dāng)歸有效成分的損失，也可以達(dá)到有效滅菌的目的，提高和改善產(chǎn)品的品質(zhì)，為甘肅及全國當(dāng)歸的加工生產(chǎn)提供依據(jù)。

[1] 徐廣俠.當(dāng)歸有效成分及其藥理作用的分析[J].中國衛(wèi)生產(chǎn)業(yè)，2014，11(33)：29-30.

[2] Long R，Yang F，Du J，et al.Effects of Ligustilide on Tumor Growth and Immune Function in Institute of Cancer Research Mice[J].Tropical Journal of Pharmaceutical Research，2012，11(11)：421-428.

[3] Kesh S B，Sikder K，Manna K，et al.Promising role of ferulic acid，atorvastatin and their combination in ameliorating high fat diet-induced stress in mice[J].Life Sciences，2013，92(17/19)：938-949.

)[4] Mancuso C，Santangelo R Ferulic acid：pharmacological and toxicological aspects[J].Food & Chemical Toxicology An International Journal Published for the British Industrial Biological Research Association，2013，65(2)：185-195.

[5] 何春年，肖蘇萍，田壯，等.不同干燥方法對黃芩葉中黃酮類成分的影響研究[J].中國現(xiàn)代中藥，2012，14(12)：31-35.

[6] 徐惠芳，黃雨威，曾敏.微波干燥滅菌在中藥生產(chǎn)領(lǐng)域中的應(yīng)用[J].中國醫(yī)藥導(dǎo)報，2015，12(1)：50-53.

[7] 夏晨，蔡偉，皺戩，等.淺談微波干燥對丸劑細(xì)菌的控制[J].湖北中醫(yī)雜志，2013，35(5)：74.

[8] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典：一部[S].北京：中國醫(yī)藥科技出版社，2010.

[9] 李培啟.多指標(biāo)測定優(yōu)化白芍飲片的微波干燥工藝[J].中成藥，2015，37(11)：2541-2543.

[10] 方耀平，唐富麗，秦郁文，等.丹參總酚酸微波真空干燥工藝優(yōu)化[J].中國藥業(yè)，2015，24(2)：38-40.

[11] 盧鵬偉，楊晨華，張啟明，等.濃縮六味地黃丸干燥工藝的篩選[J].時珍國醫(yī)國藥，2002，13(1)：658-659.

[12] 齊曉蕾.[D].武漢：湖北中醫(yī)藥大學(xué)，2015.

[13] 王麗煥.2015科技產(chǎn)業(yè)發(fā)展與建設(shè)成就研討會[C].北京：科技與企業(yè)編輯部，2015.

[14] 詹冬華，鄭捷，陳佳，等.2種不同方法制備六味地黃丸的對比研究[J]中南藥學(xué)，2009，7(7)，515-518.

OptimizationofMicrowaveDryingTechnologyforRadixAngelicaeSinensis

ZHANG Fang*，KANG Sanjiang，ZHANG Yongmao，GOU Lina，ZHENG Ya

(AgriculturalProductStorageandProcessingResearchInstitute，GansuAcademyofAgriculturalScience，Lanzhou730070，China)

Objective：To study the optimum processing conditions of microwave drying for Radix Angelicae Sinensis.MethodsThe factors were screened by single factor test and L9(34) orthogonal test.The total plate count，the content of ferulic acid，and the final moisture content were used as indexes to evaluate the optimal processing conditions.ResultsThe optimum microwave drying and sterilization parameters were as follows：the initial water content of 15%，microwave power of 12 kw，microwave speed of 1030 r·s-1，and loading capacity of 10 kg·m-2.ConclusionBy optimizing the technology of microwave drying and sterilization，the loss of Radix Angelicae Sinensis can be reduced and microorganisms can be effectively sterilized，which is helpful to improve the quality of the products.Our research can provide a technical support for the processing and production of Radix Angelicae Sinensis.

Microwave drying；Radix Angelicae Sinensis；Process optimization

2013年甘肅省農(nóng)牧廳中藥材科技創(chuàng)新專項(GYC 13-07)

*

張芳，副研究員，研究方向：中藥材精深加工與現(xiàn)代貯運方面的研究工作；Tel：(0931)7612282，E-mail：513505089@qq.com

10.13313/j.issn.1673-4890.2017.10.022

2016-11-24)