史冬冬 李金貝奇 王瑞金 朱澤飛

杭州電子科技大學機械工程學院，杭州,310018

基于混沌混合的分合式微混合器研究

史冬冬 李金貝奇 王瑞金 朱澤飛

杭州電子科技大學機械工程學院，杭州,310018

按照混沌混合理論構(gòu)建了Smale、Helical和Baker三種微混合器，為研究其混合機理與混合效果，對不同雷諾數(shù)下的對流擴散和混合進行了數(shù)值模擬，并用實驗結(jié)果進行了驗證。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：實驗結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果吻合得很好。在低雷諾數(shù)下，由于Baker微混合器中流體的分層作用強，明顯增大了流體的接觸面積，也加快了流體混合速度，其混合效果要明顯優(yōu)于另外兩種混合器；然而，在較大的雷諾數(shù)下，Smale微混合器中流體混合效果則優(yōu)于Baker微混合器，其原因是Smale微混合器的分層效果雖然不如Baker微混合器，但其對流作用明顯強于Baker微混合器；Helical微混合器因沒有分層作用，其混合主要依賴于對流，所以在低雷諾數(shù)下混合性能較差，而高雷諾數(shù)下混合性能有所提高。

分合式微混合器；混沌對流；擴散；分層；雷諾數(shù)

0 引言

芯片實驗室(Lab-on-a-chip)作為近年來興起的研究熱點，在基因分析、生物檢測、化學工程[1-3]等領域有著廣闊的應用前景。由于微尺度下液體流動時雷諾數(shù)比較小，此時的流體混合以擴散為主，以至混合時間長。這就需要設計能提高混合速度的微混合器[4]。

被動式微混合器制作簡單，使用方便，因此在微流動系統(tǒng)中得到了廣泛的應用[5]。LIU等[6]根據(jù)混沌對流原理設計了一種三維蛇形微混合器，其三維結(jié)構(gòu)剖面呈C形，由于三維彎曲結(jié)構(gòu)的影響使微通道內(nèi)產(chǎn)生與主流方向垂直的二次流，且增強了混合效果。DIRK等[7]也根據(jù)混沌混合理論研發(fā)了一種截流式微混合器，其在混合通道內(nèi)安裝許多擋板，從而使流體產(chǎn)生橫向?qū)α?，增強了混合效果。STROOCK等[8]為了使微通道內(nèi)部產(chǎn)生混沌對流，在微通道底部設計向外凸出的人字形結(jié)構(gòu)，這種人字形結(jié)構(gòu)使流體受到不同方向的阻力，并改變流體的主流方向，因此通道內(nèi)流體會呈現(xiàn)對流及旋流的流動狀態(tài)，從而提高混合效果。ANSARI等[9-10]設計了循環(huán)型微混合器通道，通過改變通道結(jié)構(gòu)使流體循環(huán)流動，延長流體的混合時間，進而提高混合效率。夏國棟等[11-13]對ANSARI等的結(jié)果進行深入研究，并提出了非對稱分離重組扇形空腔微混合器,另外還研究了渦結(jié)構(gòu)微混合器和窄縫擋板微混合器等，都取得了較好的結(jié)果。CORTES-QUIROZ等[14]在T形微混合器的基礎上，通過改變進口的位置設計了三維T形微混合器，其主通道流體能夠產(chǎn)生劇烈的旋流，且隨著雷諾數(shù)增大而越發(fā)劇烈，從而提高了混合效果。

綜上，提高混合效率主要是通過改變微通道的幾何形狀、內(nèi)部結(jié)構(gòu)等來增大流體的擴散和對流作用，同樣，高效率微混合器的設計也應以此為出發(fā)點。目前的被動微混合器由于結(jié)構(gòu)較復雜，存在制作困難、壓力降較大的不足，且現(xiàn)有的微混合器主要是針對雷諾數(shù)(Re)較大(幾十到幾百)情況下的流體混合，而針對較小雷諾數(shù)(10甚至1以下)情況下流體混合的微混合器研究并不多見。

本文以混沌混合理論為基礎，針對較小雷諾數(shù)情況設計了一種基于混沌混合的分層式微混合器，并用數(shù)值模擬的方法研究其混合機理、混合效果與雷諾數(shù)的關系。為了驗證其混合效果，將模擬結(jié)果與實驗結(jié)果進行比較。

1 微混合器的設計

1.1 混沌混合理論

微流體系統(tǒng)主要是在擴散作用和對流作用的共同影響下促進混合。在微尺度條件下，單純依靠擴散作用無法達到滿意混合，所以對于微流體系統(tǒng)，流體的混合還要依靠流體的混沌對流作用來實現(xiàn)不同流體之間的快速混合。

混沌現(xiàn)象是美國科學家LORENZ[15]在1963年模擬大氣湍流實驗時發(fā)現(xiàn)的。美國數(shù)學家SMALE[16]建立了一個幾何模型：將一塊橡皮經(jīng)過反復的拉伸、折疊，最終得到了一個結(jié)構(gòu)錯綜復雜的自我鑲嵌的形狀,即Smale馬蹄。Smale馬蹄就是一個混沌模型，揭示了混沌的本質(zhì)，即拉伸、折疊、擠壓?；煦缁旌暇褪窃诜磸偷睦?、折疊、擠壓之中，通過破壞流體運動的周期性，讓流體運動的流線呈現(xiàn)出一種特殊的形狀,從而達到快速充分混合的目的。

圖1為混沌變換示意圖。因Smale型混合器的特殊幾何模型，故會對通道里面的流體產(chǎn)生一定的壓縮、拉伸，然后回折堆疊。同時因存在橫向通道，流體會產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)作用，從而加速了流體的混合。Baker變換對通道內(nèi)流體進行拉升、分切和堆疊，可大幅度增大流體間的接觸面積，但不會產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)作用。

(a)Smale變換 (b)Baker變換圖1 混沌變換示意圖Fig.1 Diagram of Chaotic transformation

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型圖2 三種微混合器的幾何結(jié)構(gòu)Fig.2 Geometric structures of three micromixer models

1.2 微混合器的幾何模型

圖2所示為三種微混合器模型，其中Smale混合器已經(jīng)在前期工作中進行了研究[17],本文繼續(xù)對其混合機理及實驗進行研究，并與Helical和Baker模型進行對比。三種模型的進出口尺寸均為100 μm×100 μm。對于Smale和Helical模型，每個單元長度為800 μm，每個單元經(jīng)過兩次分離合并，其他各處通道尺寸均為100 μm×100 μm；而對于Baker模型，每個單元長度為400 μm，每個單元經(jīng)過一次分離合并，且每次分離后通道尺寸縮小為50 μm×100 μm。三種模型總長度均為1800 μm。通道的兩個進口分別進樣品液和檢測液。

2 數(shù)學模型

2.1 控制方程

由于微通道中的流動是液體，且速度一般不大，可按照不可壓縮流體處理，因此對于定常問題的連續(xù)性方程可以寫為

v=0

(1)

對流擴散方程為

(2)

式中，C為組分濃度；D為擴散系數(shù)。

對各個組分的對流擴散方程進行量綱一化處理后，可得相關表達式如下：

(3)

式中，h為微通道的深度;w為微通道的寬度;Dh為水力直徑；Uref為特征速度；υ為運動黏度；Sc為施密特數(shù)；Re為雷諾數(shù)。

本文中假設液體黏度和擴散系數(shù)為定值，因此施密特數(shù)Sc為定值，Re只與入口速度有關，因此輸運項的比重隨Re的增大而增大。當Re很小時，擴散項很大，對流項很小，擴散混合占主導；而當Re很大時，擴散項很小，對流混合起主導作用。

對于不可壓縮理想流體，忽略其重力作用，其動量守恒方程為

(4)

式中，p為壓力；ρ為流體的密度；μ為流體的動力黏度。

因為流體的密度、黏度均為常數(shù)，故聯(lián)合式(1)、式(4)可求解出速度和壓力，且方程是封閉的。根據(jù)求解出的速度再結(jié)合式(3)就可求解出濃度的分布。對控制域進行網(wǎng)格劃分之后，采用有限體積法計算控制域的流場分布，包括濃度場、壓力場、速度場。

2.2 混合效果指標

為了比較不同模型的混合效果，根據(jù)數(shù)理統(tǒng)計的原理，混合效果可以用標準差來衡量：

(5)

標準差σ值在0～0.5范圍內(nèi)變化，0表示檢測液與樣品液完全混合，0.5表示完全沒有混合。

2.3 參數(shù)設定

為了分析不同混合器的混合作用，本文忽略了樣品液與檢測液之間物理性能的差異，因此樣品液和檢測液的密度均設為1000 kg/m3；動力黏度均設為0.001 Pa·s；擴散系數(shù)是物質(zhì)的物性之一，常溫常壓下液-液傳質(zhì)即兩種液體組分之間的擴散系數(shù)在10-9數(shù)量級比較典型[18]，因此將二者間的擴散系數(shù)設為10-9m2/s。

由于三種微混合器存在幾何結(jié)構(gòu)差異，故流體在不同混合器中的流經(jīng)距離是不同的，從而會造成流體在相同流速下、不同混合器中的混合時間是不等的。為了便于比較，需要保證流體流過通道所經(jīng)歷的混合時間相同，所以三種混合器的入口速度應滿足一定的比例。根據(jù)計算得出三種混合器入口速度之比應當為11∶11∶10.5，計算中所選取的速度及對應的雷諾數(shù)見表1。

表1 各種模型的入口速度及對應的雷諾數(shù)Tab.1 Inlet velocities and corresponding Reynolds number of various models

3 結(jié)果與討論

3.1 三種微混合器的分層作用

圖3為雷諾數(shù)等于1時三種模型經(jīng)過4次分合后的樣品液濃度分布云圖。圖4為分合式通道流動混合示意圖。由圖3可以看出，Smale模型采用的是上下分離，在水平面內(nèi)旋轉(zhuǎn)180°后再上下合并，由于上下兩部分拐彎方向不同，會產(chǎn)生明顯的分層效果(圖3a)，其分層原理見圖4a。相反，Helical 模型是上下分離，在水平面內(nèi)旋轉(zhuǎn)180°再左右合并，直觀上應有較好的分層效果，但由于上下兩部分拐彎方向相同，抵消了分層效果(圖3b)，其分層原理見圖4b。Baker模型同樣是上下分開左右合并，與Helical 模型相同，但與之不同的是在合并前沒有在水平面內(nèi)旋轉(zhuǎn)180°，故不會將分層效果抵消，進而產(chǎn)生了較好的分層效果(圖3c)，其分層原理見圖4c。

圖3中還有一個現(xiàn)象值得注意，Smale 模型和Helical 模型的分層會產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)，而Baker 模型則不會，其原因是Smale 模型和Helical 模型上下分離后都在水平面內(nèi)拐彎，而Baker 模型在上下分離后卻是在垂直面內(nèi)拐彎，故不會影響分層的旋轉(zhuǎn)。

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型圖3 三種微混合器經(jīng)過四次分合后的樣品液濃度云圖Fig.3 The contours of sample concentration after four times of splitting and merging in three micromixer

分析圖3中截面2對應的三種模型經(jīng)過二次分合后的樣品液的濃度云圖可知，Baker 模型的高濃度區(qū)和低濃度區(qū)明顯比另外兩種模型的要少，意味著Baker 模型的混合效果明顯優(yōu)于Smale 模型和Helical 模型，且Helical 模型最差。此外，經(jīng)過二次分合后，Smale 模型和Helical 模型再次旋轉(zhuǎn)90°，其分層方向則與Baker 模型一致了。

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型圖4 分合式通道流動混合示意圖Fig.4 Diagram of lamination of fluid in a splitting and merging microchannel

結(jié)合圖4，分別對圖3中三種模型的4個截面進行具體分析可知，Smale通道會在第一次分層的基礎上再次回折堆疊而產(chǎn)生5個分層，即產(chǎn)生3個高濃度區(qū)和2個低濃度區(qū)(圖3a截面2)，依次可推，經(jīng)過1，2，3，…，n次分合后，將分別會產(chǎn)生3，5，9，…，(2n+1)層。Baker模型則是在第一次分合基礎上，再次切割和疊堆產(chǎn)生8個分層，即4個高濃度區(qū)和4個低濃度區(qū)(圖3c截面2)，依次可推，經(jīng)過1，2，3，…，n次分合后，將分別產(chǎn)生4，8，16，…，2n+1層。

由此可知，Baker模型和Smale模型的模擬結(jié)果完全符合混沌混合理論的分析結(jié)果。然而，圖3b中Helical模型的兩種流體每次分離后往相同的方向旋轉(zhuǎn)，結(jié)果類似于兩根繩子螺旋式地擰在一起,且每個截面看到的高濃度和低濃度區(qū)在整個過程中幾乎不變(1個高濃度區(qū)和1個低濃度區(qū))，只與擰的松緊程度有關，即若擰得緊，截面內(nèi)應能看到不同數(shù)量的高濃度區(qū)和低濃度區(qū)。

3.2 三種微混合器的混合效果比較

取表1中的4組比例為11∶11∶10.5的入口速度進行數(shù)值模擬計算，再根據(jù)式(5)計算每次合并后的通道截面上的標準差σ。圖5所示為不同入口速度下三種混合器模型的混合指標隨流動距離的變化情況。其中橫坐標是流體在X軸方向上的流經(jīng)距離；縱坐標是樣品液濃度的標準差。

(a)第1組速度

(c)第3組速度

(d)第4組速度圖5 進口速度成比例時的混合效果比較Fig.5 The mixed effect comparison at inlet velocity is proportional

由圖5a～圖5c可以看出，在第1、2、3組速度下Baker模型的混合效果明顯優(yōu)于Smale和Helical模型，其中Helical模型的混合效果最差。其原因是在速度較小的情況下，擴散作用對流體間的混合起主導作用。根據(jù)圖3的結(jié)果，Baker模型內(nèi)流體的分層效果要明顯優(yōu)于另外兩種模型，流體接觸面積最大，擴散混合效果也最好。

但Baker模型的混合效果的優(yōu)勢會隨著入口速度的增大而逐漸減弱(圖5d)。在第四組速度下，Baker模型的混合效果已經(jīng)不如Smale和Helical模型了。這是因為在較大的第4組速度下，對流已經(jīng)開始對流體的混合起主導作用，這時Smale和Helical模型通道在水平面內(nèi)的彎曲通道剛好能使不同組分之間產(chǎn)生跨流線的運動，產(chǎn)生混沌對流，從而可加強混合效果。相反，Baker模型則是在垂直面內(nèi)彎曲，故不會產(chǎn)生組分之間的跨流線運動，從而無法加強混合。因Smale和Helical模型在每次分合時在黑色橢圓圈處(圖4)都能產(chǎn)生次流，且其是有利于混合的， 而Baker模型則不會產(chǎn)生次流，所以對流混合效果不佳。這就解釋了在較大速度下Baker模型的混合效果要明顯差于Smale模型和沒有分層作用的Helical模型的原因。

對于確定的擴散系數(shù)，存在確定的施密特數(shù),Sc為定值，且表征對流與擴散相對比例的佩克萊特數(shù)Pe與雷諾數(shù)Re只存在數(shù)量級上的差異，故本文選取Re為變量。在0.01～20范圍內(nèi)選取12組Re，對3種模型相同進口速度時的前4次分合后的混合指標進行比較，如圖6所示。由圖6可以看出，第一次分合后Baker模型的分層為4層，Smale模型的分層為3層，Helical模型只有2層，所以Baker模型的混合效果較好，但差距不大(圖6a)。第二次分合后Baker、Smale和Helical模型的分層分別為8、5、2層，相互之間的差距明顯增大(圖6b)。依次類推，經(jīng)過第三次和第四次分合后，三種模型的混合效果將進一步分化(圖6c、圖6d)。

此外，圖6中還有兩點值得注意，一方面是隨著Re的增大，3種模型間的混合效果的差距將會減小。其原因是Re增大后對流混合的比重會上升，特別當Re大于3的情況下，混合指標的趨勢會發(fā)生變化，如Helical模型的混合指標在Re小于3時是遞增的，而大于3時是遞減的。同樣Smale模型也有一個拐點(Re在6左右時)。但Baker模型沒有這樣的拐點，因Smale和Helical模型均能產(chǎn)生一種螺旋形扭曲效果，這種螺旋形扭曲能夠產(chǎn)生混沌對流，從而強化對流混合，而Baker模型明顯沒有扭曲效果，所以對流混合效果不佳。另一方面是Baker模型的混合效果變化趨勢與另外二種不同，在Re大于10以上時混合效果會明顯變差(圖6c、圖6d)，因?qū)α骰旌蠈aker模型幾乎沒有好處，反而混合時間的顯著縮短會降低擴散混合的效率，進而會降低其混合效果。

(a)第1次分合

(b)第2次分合

(c)第3次分合

(d)第4次分合圖6 進口速度相同時的混合效果比較Fig.6 Comparison of mixing effects with same inlet velocity

3.3 三種微混合器的壓力損失

由于微泵的工作壓力大多在1～3個大氣壓，所以混合器的壓力降將是另外一個重點關注的問題。假設三種微混合器入口處壓力均為0，取進口速度為第四組速度，然后計算從入口到出口的沿程壓力損失。圖7所示為三種通道內(nèi)的壓力變化。由圖7可以看出，除入口附近區(qū)域外，沿程壓力將直線下降，但是Baker模型的下降速度明顯比另外兩種要快。因Baker模型每個單元中有一段通道是縮小的，這樣此通道內(nèi)的流體速度就會增大，導致Baker通道的能量損耗增大，即壓力損失增大。

圖7 三種通道內(nèi)的壓力變化Fig.7 The pressure drops in the three models

對于Smale和Helical模型，其通道性質(zhì)和流體的變形是相同的，所以其壓力損失也是相等的，因此Smale和Helical兩種模型數(shù)值模擬的壓力降曲線是基本重合的，如圖7所示。

3.4 實驗驗證

為了驗證數(shù)值模擬結(jié)果的正確性，對Baker模型和Smale模型分別進行了實驗測量。限于實驗條件和實驗經(jīng)費，只對雷諾數(shù)為1的情況進行了驗證。在微混合器的二個入口分別導入水和添加體積分數(shù)為1%、粒徑為150 nm的聚苯乙烯熒光粒子(美國公司，Duke)，利用激光誘導熒光測量平臺(丹麥公司，Dantec Dynamics)，得到拍攝速率為每秒49幀的暗場熒光圖像，由于只能拍攝到微混合器垂直于流動方向的正面圖像，且無法得到圖3所示的截面圖像，故只拍攝了混合前、2次分合后和4次分合后的正面圖像(圖8)，同數(shù)值模擬結(jié)果比較可知一致性很好，說明數(shù)值模擬結(jié)果的正確性。

由圖8可以看出，二種微混合器均有明顯的分層效應，由于選取的Re相對較大，且擴散效應小，故分層效果十分明顯。但是，評判混合效果還缺乏足夠的依據(jù)，因沒法得到微通道橫截面上的圖像。

混合前(模擬) 第2次分合(模擬) 第4次分合(模擬)

混合前(實驗) 第2次分合(實驗) 第4次分合(實驗)(a)Smale模型

混合前(模擬) 第2次分合(模擬) 第4次分合(模擬)

混合前(實驗) 第2次分合(實驗) 第4次分合(實驗)(b)Baker模型圖8 數(shù)值模擬結(jié)果與實驗結(jié)果的比較Fig.8 Comparison of numerical and experimental results

4 結(jié)論

對Smale、Helical和Baker三種被動式微混合器進行了數(shù)值研究，并對不同入口速度下的組分濃度變化和壓力降進行了分析，并與實驗結(jié)果進行比較。結(jié)果顯示，數(shù)值模擬結(jié)果與實驗結(jié)果有很好的一致性。在雷諾數(shù)較小條件下，是擴散作用起決定性作用，因Baker微混合器擁有最多的分層和最大組分間的接觸面積，其混合效果要明顯優(yōu)于其他兩種微混合器。但隨著雷諾數(shù)的增大，對流混合則起主導作用，Baker模型的混合效果的優(yōu)勢逐漸喪失，具有分層效果和加強對流效應的Smale模型的混合效果就超越了Baker模型。此外，由于Baker通道內(nèi)有部分通道收縮，且流體平均速度快，從而會產(chǎn)生較大的壓力降，但數(shù)值上在幾千帕，完全在實用范圍內(nèi)。

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InvestigationonSplitting-mergingMicromixersBasedonChaoticMixing

SHI Dongdong LI Jinbeiqi WANG Ruijin ZHU Zefei

School of Mechanical Engineering, Hangzhou Dianzi University,Hangzhou,310018

Three trypes of micromixers, Smale, Helical and Baker micromixers, were built based on chaotic theory. In order to illustrate mixing mechanism and mixing effects, numerical simulations were carried out at various Reynolds numbers. Corresponding experiments were conducted to verify the numerical results. The results show the good agreements between numerical results and experimental results. Baker micromixers have more excellent mixing effects at low Reynolds numbers than that of Smale micromixers，because more-folds of interface areas between two streams caused by lamination expedite mixing. However, the mixing effects of Baker micromixers were not a patch on that of Smale at high Reynolds numbers. The reasons should be that, more convective mixings owing to more bending channels in Smale micromixers intensify mixing effects besides the lamination being slightly inferior to Baker micromixers. The mixing effects in Helical micromixers are not so satisfied because of no lamination at low Reynolds numbers, and somewhat improved at high Reynolds numbers.

splitting-merging micromixer; chaotic convection; diffusion; lamination; Reynolds number

TK124；TQ021.4

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.23.006

2017-02-17

國家自然科學基金資助項目(11572107，51376055)

(編輯胡佳慧)

史冬冬，男，1991年生。杭州電子科技大學機械工程學院碩士研究生。主要研究方向是微流體技術(shù)和微納流體傳熱。E-mail:792179641@qq.com。李金貝奇，男，1993年生。杭州電子科技大學機械工程學院碩士研究生。王瑞金(通信作者)，男，1965年生。杭州電子科技大學機械工程學院教授。E-mail：Wrj5188@163.com。朱澤飛，男，1963年生。杭州電子科技大學機械工程學院教授、博士研究生導師。