敖永波

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鐵（氫）氧化物吸附磷及重金屬研究進(jìn)展

敖永波

（紫金道合（江西）環(huán)保產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院有限公司，江西 南昌 330039）

文章簡(jiǎn)述了鐵（氫）氧化物特性及其吸附機(jī)制，詳細(xì)闡述了鐵（氫）氧化物及其復(fù)合物吸附磷、重金屬，重點(diǎn)綜述了pH、磷及離子濃度、氧化、結(jié)晶尺寸、溫度對(duì)鐵（氫）氧化物及其復(fù)合物吸附污染物質(zhì)的影響。

鐵（氫）氧化物；吸附；磷、重金屬

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，人們對(duì)水質(zhì)的要求越來越高，水體水質(zhì)受到社會(huì)廣泛關(guān)注[1]。2015年，我國(guó)開展的營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)監(jiān)測(cè)61個(gè)湖泊（水庫(kù)）中，貧營(yíng)養(yǎng)占6個(gè)，中營(yíng)養(yǎng)41個(gè)，輕度富營(yíng)養(yǎng)化12個(gè)，中度富營(yíng)養(yǎng)化2個(gè)。對(duì)全國(guó)31個(gè)省（區(qū)，市）202個(gè)地級(jí)市行政區(qū)進(jìn)行地下水水質(zhì)監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)有水質(zhì)監(jiān)測(cè)點(diǎn)存在鉛、六價(jià)鉻等重金屬超標(biāo)現(xiàn)象[2]。數(shù)據(jù)表明我國(guó)大部分水體正處于富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)，地下水重金屬超標(biāo)。常用處理磷的方法有沉淀法、生物法、離子交換法、吸附法，其中吸附法操作簡(jiǎn)單，成本低，處理低濃度的含磷水體效果明顯，且無二次污染。對(duì)磷及重金屬具有較好吸附效果的吸附劑應(yīng)具有高吸附率、易回收，且具有潛在的的應(yīng)用價(jià)值等特點(diǎn)。鐵的（氫）氧化物具備以上優(yōu)點(diǎn)，對(duì)磷及重金屬具有較好的吸附效果。

在湖泊富營(yíng)養(yǎng)化過程中會(huì)導(dǎo)致更多的有機(jī)物質(zhì)積累，進(jìn)而使得更多可生物降磷釋放及水解。而用鐵（氫）氧化物作為吸附劑，其對(duì)磷的吸附量隨投加量的增加而增加，還可固定磷酸酶，故可降低磷酸酶的活性和富營(yíng)養(yǎng)化湖泊中可生物降解的磷[3]。在用鐵（氫）氧化物處理磷酸鹽過程中，無定形Fe(OH)3是處理過程中主要的沉淀物之一，F(xiàn)e(OH)+主要負(fù)責(zé)吸磷。同時(shí)經(jīng)研究表明，在對(duì)磷的處理過程中吸附是最重要的。溶液中的zeta電位增加時(shí)，磷的去除率也隨著增加，因zeta電位增加會(huì)使得Fe(OH)+集聚，而這些集聚物質(zhì)正用于吸附水體中的磷[4]。

一、鐵（氫）氧化物概述

鐵的（氫）氧化物廣泛存在土壤、巖石中?？煞譃獒樿F礦（α-FeOOH ）、正方纖鐵礦（β-FeOOH）、纖鐵礦（γ- FeOOH）、磁鐵礦（Fe3O4）、赤鐵礦（α-Fe2O3）、水鐵礦（Fe5HO84?H2O）。其中針鐵礦是最重要的，不僅具有較好的熱穩(wěn)定性，且有較高的比表面積及一定氧化還原性。鐵的（氫）氧化物對(duì)環(huán)境中重金屬及磷都起著重要的凈化作用[5]。

羥基氧化鐵一般呈現(xiàn)針狀、片狀、棒狀、紡錘狀、球狀、塊狀、，葡萄狀、結(jié)節(jié)狀等形貌。針鐵礦一般為針狀，其有四個(gè)延展方向，屬正交系（斜方）晶系，一般為黃色。水鐵礦是一種弱結(jié)晶，尺寸小，通常為2~6nm，X射線衍射為無定形峰，具有極大的比表面積和高表面活性的羥基氧化鐵。兩者都可通過吸附和共沉淀處理廢水中的污染物質(zhì)。

二、鐵（氫）氧化物吸附機(jī)理

鐵（氫）氧化物表面帶有羥基官能團(tuán)（sufOH），在酸性溶液體中羥基官能團(tuán)吸附H+，被質(zhì)子化；在堿性溶液中，H+可脫離羥基氧化鐵表面，去質(zhì)子化。鐵（氫）氧化物的吸附作用正是由自身所帶的羥基官能團(tuán)與溶液中所帶的離子之間發(fā)生表面配合。而除此之外，羥基氧化鐵與溶液發(fā)生的表面吸附還包括表面吸附反應(yīng)、離子交換反應(yīng)、表面配位等表面反應(yīng)。

有學(xué)者經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，鐵（氫）氧化物在處理磷的過程中，磷酸根離子不僅和鐵氧化物外部結(jié)合而且還滲透到針鐵礦結(jié)晶內(nèi)部細(xì)小顆粒。這種滲透會(huì)使得解析過程變得緩慢。所有磷酸鹽吸附由吸附劑外部和內(nèi)部的吸附點(diǎn)完成。對(duì)磷的處理一般是通過鐵氧化物表面的配體交換反應(yīng)[6]。而針鐵礦對(duì)焦磷酸主要是通過表面絡(luò)合和物理吸附進(jìn)行吸附去除，但針鐵礦吸附過程中不單單只有表面基團(tuán)的作用，還可能有化學(xué)作用[7]。

三、羥基氧化鐵吸附磷及重金屬研究進(jìn)展

1.鐵（氫）氧化物吸附磷及重金屬

鐵（氫）氧化物相對(duì)濾料石材類吸附材料其比表面積更大，而帶有的官能團(tuán)可進(jìn)行離子交換，適合凈化水體中的磷、重金屬及其他污染物質(zhì)。

磷可被迅速吸附在針鐵礦表面，即使針鐵礦表面負(fù)載磷已超過它的界限。因磷吸附是通過配體交換機(jī)制，可使其轉(zhuǎn)換成雙齒雙核/單核或單齒配合物來增加表面負(fù)荷[8]。

經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)比針鐵礦與沸石對(duì)磷的吸附效果，發(fā)現(xiàn)針鐵礦對(duì)磷酸根的吸附量最大，沸石吸附量要小[9]。鐵（氫）氧化物不僅對(duì)磷，對(duì)As等重金屬及其它污染物質(zhì)都具有很好的吸附性能[10]。對(duì)于其他物質(zhì)，如剛果紅，鐵的氧化物Fe3O4干凝膠、Fe2O3納米片對(duì)其最大的吸附容量分別為244.5mg/g、251.89mg/g[11]。

眾多研究表明鐵（氫）氧化物吸附性能較高領(lǐng)石、沸石等材料要好，特別是對(duì)磷的吸附，鐵（氫）氧化物起著很重要的控制角色。鐵（氫）氧化物不僅成本低，而且經(jīng)過四次循環(huán)使用，對(duì)磷的吸附率仍有85%[12]。

2.鐵（氫）氧化物復(fù)合物吸附磷及重金屬

農(nóng)業(yè)中過度使用化肥致使土壤、水體中磷超標(biāo)；工業(yè)快速發(fā)展，致使水體中存有重金屬及有機(jī)原料等各種污染物質(zhì)；為更好的處理水中磷及其它污染物質(zhì)，已研究制備出各種鐵（氫）氧化物復(fù)合物，用于處理水體中的磷、重金屬、有機(jī)化工原料。

經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)鐵鋯以摩爾比為4：1組成的二元氧化物對(duì)磷最大吸附量為33.4mg/g，其主要通過羥基官能團(tuán)和磷酸根形成內(nèi)球表面配合物。此二元氧化物對(duì)磷的吸附容量大，成本低，具有潛在應(yīng)用前景[13]。針鐵礦與腐殖酸復(fù)合物對(duì)泰樂菌素在5h可達(dá)到完全吸附，最大吸附量為2.284mg/g，其吸附機(jī)制主要是通過表面絡(luò)合離子及離子交換[14]，但鐵氧化物表面負(fù)載腐殖酸會(huì)降低鐵氧化物比表面積和等電點(diǎn)，由此形成的復(fù)合物對(duì)磷酸鹽的親和性降低，相對(duì)針鐵礦對(duì)磷的最大吸附量也隨著降低[15]。鐵（氫）氧化物復(fù)合物的靜電及絡(luò)合作用，可處理多種重金屬。研究表明，F(xiàn)e:Mn為3:1時(shí)，鐵錳復(fù)合氧化物可在60min對(duì)As(V)達(dá)到吸附平衡容量的80%，對(duì)As(V)的飽和吸附量為227mg/g[16]。而經(jīng)腐殖酸改性的針鐵礦在25℃，pH為4時(shí)，復(fù)合物通過內(nèi)層絡(luò)合作用及離子交換對(duì)5mg/L的含鈾廢水的去除率約為100%[17]。

鐵錳氧化物改性沸石對(duì)廢水中的Cr(VI)的吸附主要是通過靜電吸附和分子吸附。pH對(duì)其影響在于當(dāng)Ph＜8.5，改性沸石表面帶有正電荷，與Cr2O72-及CrO42-發(fā)生靜電吸附；pH進(jìn)一步升高，靜電吸附會(huì)受到抑制。Ph＜5時(shí)，以CrO42-形式存在的Cr(VI)占有比例超過99%，pH＞8時(shí)，以Cr2O72-存在的Cr(VI)占有比例超99%。如改性材料的表面吸附點(diǎn)數(shù)量一定，在偏酸性條件下每個(gè)吸附點(diǎn)位吸附的Cr(VI)量為堿性條件下的一半，因此堿性條件下更有利于分子吸附作用[18]。

3.鐵（氫）氧化物及其復(fù)合物吸附廢水中磷影響因素

鐵（氫）氧化物及其復(fù)合物處理水體中污染物質(zhì)過程中受很多因素影響。眾多影響因素中pH對(duì)其影響最大。

研究發(fā)現(xiàn)Cu/Fe摩爾比為1：2時(shí)，F(xiàn)e-Cu二元化物對(duì)磷的吸附量最大。在pH為7.0左右時(shí)，吸附量最大，為35.2mg/g。復(fù)合物吸附受多種因素影響，其中溶液pH對(duì)吸附劑吸附量影響最大，酸性條件下最有利于磷的吸附。磷酸鹽的去除主要是通過吸附劑表面的硫酸鹽、羥基和磷酸鹽進(jìn)行交換，進(jìn)而在水、氧化物表面形成內(nèi)球表面復(fù)合物。更重要的是在NaOH溶液中Fe-Cu二元化物可以再生。此研究表明Fe-Cu二元化物是一個(gè)很有潛力的吸磷材料[19]。

活性炭纖維與鐵的氫氧化物（ACF-FeOH）形成的復(fù)合物吸附容量高于ACF-FeO，這兩者的吸附機(jī)制主要都是靜電相互作用和離子交換。在pH為2~12范圍內(nèi)，吸附量隨著pH的增加而減少。ACF-FeOH表面擁有更多帶正電荷活性基團(tuán)（OH2+），增強(qiáng)表面的電荷，相對(duì)ACF-FeO可提供更多的吸附點(diǎn)，故ACF-FeOH對(duì)磷具有更高的吸附量[20]。

在pH為2~3時(shí)，磁性氧化鐵（MIO）和鐵氧化物納米管（INT）對(duì)磷的去除率為100%，在pH為3~9之間，隨pH值的增大去除率直線下降。pH影響著鐵氧化物表面電荷。在低pH條件下低于零點(diǎn)電荷，鐵氧化物表面被質(zhì)子化，意味著表面電荷是正的；在較高pH條件下，其表面是去質(zhì)子化，而帶負(fù)電荷的磷的種類（在pH為2~9時(shí)，磷酸鹽的種類為H2PO4-,HPO42-）被鐵氧化物表面的正電荷吸引[21]。而有研究者發(fā)現(xiàn)鐵氧化物對(duì)含氧陰離子和有機(jī)磷酸鹽吸附，是由在其表面形成單齒表面配合物。形成的表面配合物由于氫和表面的電位結(jié)合而變得穩(wěn)定。所以電荷的分布也是一非常重要的因素，是因?yàn)槠溆绊憵滏I與配合物的相互作用[22]。

氧化對(duì)混價(jià)鐵（氫）氧化物吸附磷也有較大影響。氧化時(shí)間增加，體系中亞鐵含量降低，水溶性磷增加，亞鐵含量與水中磷的含量呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)。這可能是由于亞鐵對(duì)磷的吸附容量要高于三價(jià)鐵，亞鐵被氧化后，部分變成三價(jià)鐵氧化物進(jìn)而被吸附。也有學(xué)者在膜生物反應(yīng)器中加入鐵鹽，當(dāng)用鐵鹽處理時(shí)，F(xiàn)e-磷酸鹽會(huì)以Fe(II)氧化物或Fe(III) 形成鐵（氫）氧化物，再通過吸附去除其中的磷，去除率在95.2%~96.7。在MBRs實(shí)驗(yàn)中，F(xiàn)e(III)-磷酸鹽沉淀既可在厭氧環(huán)境中還可在好氧環(huán)境中形成，進(jìn)而使得上清液中磷的濃度降低，而剩下的大部分Fe(II)會(huì)轉(zhuǎn)化成無定形氫氧化物（AFO），通過吸附使得磷的濃度進(jìn)一步降低。當(dāng)液體從膜生物反應(yīng)器中回到厭氧區(qū)時(shí)，AFO表面吸附點(diǎn)會(huì)繼續(xù)對(duì)磷進(jìn)行吸附[23]。

鐵（氫）氧化物吸磷過程中羥基官能團(tuán)、離子交換、靜電作用等都受pH影響，除此之外，經(jīng)研究表明，檸檬酸從植物根部流出有益針鐵礦吸附磷酸鹽。而pH可引起競(jìng)爭(zhēng)吸附，同時(shí)也發(fā)現(xiàn)pH降低可導(dǎo)致更少的磷酸鹽被植物利用。在鐵氧化物表面存在OH-和水，在pH較高的情況下，未分解的酸性物質(zhì)會(huì)給一個(gè)質(zhì)子給OH-，從而在表面形成水，置換出磷酸鹽陰離子。在pH為3.5~8.0，大量的單配位基復(fù)合物FeOPO3(H)1,2隨著pH的增加而增多，減少磷酸鹽表面的覆蓋率。在pH為3.5，主要的二齒和單齒配位基磷物種質(zhì)子化形成（FeO）2PO2H-和FeOPO3H20.5-，pH升高，雙磷酸鹽經(jīng)去質(zhì)子化變成非質(zhì)子化物種，pH的降低會(huì)使得單磷酸鹽轉(zhuǎn)化成單質(zhì)子物質(zhì)。pH較低情況下，發(fā)現(xiàn)部分羥基被質(zhì)子化且隨pH的升高質(zhì)子化程度降低。pH的變化影響著磷酸鹽物種存在，通過質(zhì)子化相互作用影響針鐵礦對(duì)磷酸鹽的吸附[24]。

pH不僅可影響磷酸鹽存在的種類，也可影響鐵離子濃度。有研究表明，F(xiàn)e3+能與水中的PO43-形成沉淀，與水中的OH-形成多核羥基氧化鐵絡(luò)合物，這些絡(luò)合物本身具有很強(qiáng)的吸附性，吸附水中PO43-還可生成羥基磷酸鐵，進(jìn)而可去除更多的磷。水中堿度越大，F(xiàn)e3+濃度越大，對(duì)磷的吸附量越高[25]。

對(duì)于鐵（氫）氧化物吸磷的另一個(gè)重要影響因素是濃度。吸附率隨含氧陰離子濃度、溫度的升高而增加，但到一定濃度時(shí)吸附率將不再變化，隨pH的增加而降低。在相同pH條件下，隨鎘的初始濃度的升高，水鐵礦對(duì)鎘的去除率也隨著升高，這是由于鎘初始濃度較低的情況下，吸附并不完全，沒有達(dá)到平衡，其濃度越高，鎘離子被吸附的越多，水鐵礦對(duì)鎘的去除率就更大。由于硫酸鹽和磷酸鹽在針鐵礦表面相互競(jìng)爭(zhēng)作用，磷酸鹽的濃度越高，磷酸鹽的吸附量就越大[26]。

研究表明，對(duì)磷的吸附能力，水鐵礦>針鐵礦。同時(shí)也發(fā)現(xiàn)，硅離子濃度越大對(duì)鐵氧化物吸附磷抑制作用越強(qiáng)。硅和磷都是第三周期元素，原子數(shù)目相近，原子半徑相近，硅酸鹽和磷酸鹽都有帶氧陰離子自由基，兩者都存在時(shí)，在鐵氧化物表面產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)吸附，而且硅會(huì)占據(jù)部分鐵氧化物表面的吸附點(diǎn)，致使鐵氧化物對(duì)磷吸附量降低[27]。

在土壤中不僅存在鐵（氫）氧化物、磷，還有細(xì)菌，而細(xì)菌可減少針鐵礦吸附磷，進(jìn)而增加水體中磷的溶度，會(huì)使得磷向土壤或水體中轉(zhuǎn)移。改善土壤環(huán)境，可增加微生物種群，這也許是個(gè)有效促進(jìn)磷的吸附。

除以上所述pH、濃度、氧化及高溫等對(duì)鐵（氫）氧化物吸磷過程有影響外，吸附劑結(jié)晶尺寸變少也影響著羥基官能團(tuán)和磷酸鹽配體交換，降低對(duì)磷的吸附量[28]。

四、結(jié)語(yǔ)

工業(yè)污水排放、農(nóng)業(yè)過度施肥導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化，致使水質(zhì)惡化。在眾多水處理方法中，吸附法由于具有操作簡(jiǎn)單、可控成本、二次污染少等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用與水污染處理中。鐵（氫）氧化物廣泛存在自然中，而且其具有較大比表面積，氧化物表面帶有羥基官能團(tuán)，使其可作為性能優(yōu)異的吸附劑處理水體中的磷。鐵（氫）氧化物中針鐵礦和水鐵礦兩者都是性能很好的吸附材料，對(duì)磷處理效果極佳；鐵（氫）氧化物與其他物質(zhì)復(fù)合，可具有更大的比表面積，對(duì)水體中磷及其它污染物質(zhì)都具有極佳的吸附性能，同時(shí)復(fù)合物可降低處理成本，吸附更多水體中污染物質(zhì)，使其具有更廣泛的應(yīng)用價(jià)值。但針對(duì)不同濃度及含有更復(fù)雜污染物質(zhì)的水體，鐵（氫）氧化物及其復(fù)合物的吸附性能還有待進(jìn)一步研究。

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On the Progress of Iron（Hydrogen）Oxide Adsorption of Phosphorus and Heavy Metals

AO Yong-bo

（GOLDEN UNION（Jiangxi）Environmental Protection Industry Technology Research Institute Co., Ltd，Nanchang, Jiangxi 330039, China）

The absorption method is widely used in water treatment because of its simple operation, low cost and little pollution. Iron (hydrogen) oxides have not only large specific surface area but also hydroxyl functional groups in surface, which can effectively absorb phosphorus, heavy metals and other pollutants.This paper briefly describes the characteristics of iron (hydrogen) oxides and their adsorption mechanism. It introduces the adsorption of phosphorus and heavy metals by iron (hydrogen) oxides and their complexes in detail and reviews the effects of pH, phosphorus and ion concentration, oxidation, crystal size and temperature on the adsorption of iron (hydrogen) oxides and their complexes on pollutants. New complexes of iron (hydrogen) oxides and their adsorption properties should be further studied. It has a great application value to comprehensively analyze that iron (hydrogen) oxides can effectively absorb phosphorus and other pollutants.

Iron (hydrogen) oxide; adsorption; phosphorus and heavy metal

2018—08—20

敖永波 （1979—），湖北天門市人，紫金道合（江西）環(huán)保產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院有限公司，工程師。

X524

A

1008—6129（2018）05—0100—05