劉丙超，王勝勝，蘇魯書，祝曉琳，李春義

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580)

催化裂化技術(shù)是石油加工的核心技術(shù)，而提升管反應(yīng)器作為催化裂化技術(shù)的核心裝置之一，其內(nèi)部氣固流動(dòng)行為對(duì)目的產(chǎn)物的分布和收率有著重要的影響。提升管反應(yīng)器在軸向方向上從下往上依次可分為底部預(yù)提升段、中部進(jìn)料裂化反應(yīng)段、上部氣力輸送段以及頂部氣固分離段[1]。其中反應(yīng)段內(nèi)油氣和催化劑的流動(dòng)分布狀況、接觸效率直接影響催化裂化反應(yīng)的產(chǎn)物分布和目的產(chǎn)物收率，而提升管反應(yīng)器內(nèi)油、劑間的接觸效率往往與預(yù)提升段催化劑的預(yù)分配狀態(tài)有很大關(guān)系[2-4]。特別是隨著渣油催化裂化的發(fā)展，催化劑的預(yù)分配狀況在相當(dāng)程度上直接影響輕質(zhì)油收率、焦炭及干氣產(chǎn)率。因此對(duì)于提升管預(yù)提升段的研究逐漸成為關(guān)注的焦點(diǎn)。近年來，一些新型的預(yù)提升結(jié)構(gòu)不斷涌現(xiàn)，如鐘孝湘等[5]提出的抗滑落預(yù)提升結(jié)構(gòu)，厲勇[6]提出的內(nèi)置輸送管的擴(kuò)徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)等。

本研究結(jié)合本課題組的研究成果，對(duì)多層進(jìn)氣的底部擴(kuò)徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)內(nèi)氣固流動(dòng)特性進(jìn)行考察，并通過顆粒濃度、概率密度分布及氣固接觸效率分析等方面與傳統(tǒng)預(yù)提升結(jié)構(gòu)進(jìn)行詳細(xì)的比較，旨在為提升管反應(yīng)器預(yù)提升結(jié)構(gòu)的改進(jìn)與設(shè)計(jì)提供參考。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及操作流程

圖1 多層進(jìn)氣底部擴(kuò)徑提升管冷態(tài)模擬裝置示意 1—空氣壓縮機(jī)；2—流量計(jì)；3—預(yù)提升氣；4—預(yù)流化氣體分布器； 5—環(huán)管氣體分布器；6—進(jìn)氣噴嘴；7—提升管；8—布袋過濾器； 9—旋風(fēng)分離器；10—三通換向閥；11—測(cè)量筒； 12—儲(chǔ)料筒(伴床)；13，14—下料蝶閥；15—下料管； 16—PC-6D顆粒濃度測(cè)量?jī)x；17—數(shù)據(jù)分析處理設(shè)備

圖1為多層進(jìn)氣底部擴(kuò)徑提升管冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置示意。整套裝置主要由提升管、儲(chǔ)料筒(伴床)、測(cè)量筒(用于測(cè)量顆粒循環(huán)速率)、氣-固分離器、氣體分布板、連接管路和相應(yīng)的控制閥件(三通換向閥和蝶閥)組成。其中，變徑提升管(總高10.6 m)包括底部擴(kuò)徑預(yù)提升段(高1.8 m，直徑0.22 m)、裂化反應(yīng)段、氣力輸送段和氣固分離段4部分，而在對(duì)等徑提升管進(jìn)行研究時(shí)，變徑提升管擴(kuò)徑預(yù)提升段則替換為與輸送段等直徑的一段直管(直徑0.1 m)。該底部擴(kuò)徑提升管采用多層進(jìn)氣的方式，氣體分別以預(yù)流化氣、預(yù)提升氣、環(huán)管進(jìn)氣、噴嘴進(jìn)氣4種形式進(jìn)入提升管反應(yīng)器，體積流量之比為1∶2∶1.6∶6。

試驗(yàn)時(shí)，伴床內(nèi)的催化劑顆粒經(jīng)下料斜管進(jìn)入擴(kuò)徑預(yù)提升段底部，在預(yù)流化氣體及預(yù)提升氣的作用下流化并向上運(yùn)動(dòng)，接著在環(huán)管進(jìn)氣和噴嘴進(jìn)氣作用下繼續(xù)提升。氣體攜帶顆粒到達(dá)提升管頂部出口后進(jìn)入氣固分離設(shè)備，分離后的催化劑顆粒返回伴床，完成整個(gè)的循環(huán)流動(dòng)。

1.2 實(shí)驗(yàn)介質(zhì)及操作條件

流化介質(zhì)為常溫空氣，壓力(表壓)為0.19 MPa，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)量。流化顆粒為催化裂化平衡劑，顆粒密度為1 500 kgm3，松散顆粒堆密度為900 kgm3。使用BT-9300ST型激光粒度分布儀測(cè)得催化劑平均粒徑為76 μm，具體粒徑分布見圖2。提升管輸送段表觀氣速Ug變化范圍為6～14 ms，對(duì)應(yīng)的底部擴(kuò)徑預(yù)提升段氣速Ug，bottom為0.5～1.2 ms，底部等徑預(yù)提升段氣速Ug，bottom為2.6～6.1 ms。

圖2 固體催化劑顆粒的粒徑分布

1.3 測(cè)量?jī)x器及方法

采用切換法測(cè)定顆粒循環(huán)速率Gs，即在裝置穩(wěn)定操作的條件下，通過切換氣固分離設(shè)備底部的三通換向閥至測(cè)量筒，記錄一定時(shí)間內(nèi)(10 s左右)測(cè)量筒內(nèi)催化劑的體積，并基于提升管輸送段截面積和顆粒物性計(jì)算出Gs。

(1)

式中：ρb為顆粒堆密度；Vd為測(cè)量筒內(nèi)堆積的顆粒體積；R為提升管輸送段半徑；t為測(cè)量時(shí)間。

采用中國(guó)科學(xué)院過程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測(cè)定擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)的局部顆粒濃度εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時(shí)間為30 s。在擴(kuò)徑預(yù)提升段沿軸向設(shè)置5個(gè)測(cè)量點(diǎn)，各點(diǎn)高度Z(以底部的氣體分布板為基準(zhǔn))分別為0.82，1.02，1.23，1.43，1.64 m。采用等面積法在截面上沿徑向設(shè)置11個(gè)測(cè)量點(diǎn)，對(duì)應(yīng)的無因次半徑rR(r為徑向位置，R為提升管內(nèi)徑)分別為0，0.16，0.38，0.50，0.59，0.67，0.74，0.81，0.87，0.92，0.97。理論上，床層各截面的平均顆粒濃度應(yīng)按式(2)計(jì)算，但由于各徑向測(cè)量位置是以等面積法劃分的，因此截面平均顆粒濃度為除中心點(diǎn)以外各徑向位置局部顆粒濃度εs的算術(shù)平均值。

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1 預(yù)提升段內(nèi)氣體在相間的分配

循環(huán)流化床提升管反應(yīng)器顆粒濃度整體上呈現(xiàn)一種“上稀下濃”的分布形式，上部輸送段為稀相氣力輸送形態(tài)，底部預(yù)提升段內(nèi)為密相氣固流動(dòng)形態(tài)，存在基本不含顆粒的氣泡相和不含氣泡的乳相[7]。明確氣體在兩相之間的分配對(duì)于分析預(yù)提升段內(nèi)的氣固流動(dòng)結(jié)構(gòu)、傳質(zhì)傳熱規(guī)律等至關(guān)重要。如圖3所示，底部密相流動(dòng)的氣體流速μ可表示為氣泡相氣體流速和乳相氣體流速之和。

(3)

μem=μmf

(4)

因此可以得出

Vb=(μ-μmf)At

(5)

式中：Vb為氣泡相體積的體積流量；At為流化床的截面積。簡(jiǎn)單兩相理論認(rèn)為超過最小流化速度的所有氣體均以氣泡形式通過床層。通過對(duì)兩種結(jié)構(gòu)預(yù)提升段流動(dòng)形態(tài)分析可以發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于等徑預(yù)提升段，擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)使得預(yù)提升段內(nèi)的氣體速度減小，氣泡相體積流量相應(yīng)減小，因此擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)顆粒濃度有明顯的增大，在此從理論上證明了擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)可顯著提高擴(kuò)徑預(yù)提升段顆粒濃度，為后續(xù)進(jìn)一步研究擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)顆粒濃度的分布提供了有力地支撐。

圖3 流化床中氣體在相間的分配

2.2 顆粒濃度分布

圖5 預(yù)提升段不同徑向區(qū)域顆粒濃度軸向分布

2.2.3εs徑向分布εs徑向分布情況不僅說明了催化劑顆粒沿徑向位置的發(fā)展情況，而且在一定程度上反映了氣固流動(dòng)結(jié)構(gòu)的均勻性。圖6為不同操作條件下εs的徑向分布情況。由圖6可以看出，兩種不同結(jié)構(gòu)的預(yù)提升段內(nèi)，在不同的軸向區(qū)域εs的徑向分布均呈“中心稀、邊壁濃”的不均勻流動(dòng)結(jié)構(gòu)，這主要是由于預(yù)提升段內(nèi)氣體傾向于從管中心區(qū)通過，而催化劑顆粒傾向于從邊壁通過，這種氣固分離作用造成了顆粒徑向分布的不均勻性[12-13]。同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)，兩種結(jié)構(gòu)預(yù)提升段不同徑向位置處εs均隨Gs的增大而增大，隨Ug的增大而減小，且Ug的影響更為顯著，這是因?yàn)樵黾託馑贂r(shí)輸送推動(dòng)力增加，凈顆粒通量增大，更多的顆粒被帶出預(yù)提升段。通過對(duì)比不同預(yù)提升結(jié)構(gòu)εs徑向分布情況，發(fā)現(xiàn)擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)εs明顯高于等徑預(yù)提升段，且εs徑向分布的均勻性得到明顯改善，這主要是因?yàn)閿U(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)氣泡聚并與破碎作用增強(qiáng)，強(qiáng)化了氣固兩相的接觸，增強(qiáng)了氣固湍動(dòng)作用。而在擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)，對(duì)比不同軸向區(qū)域εs的徑向分布狀況，可以發(fā)現(xiàn)上部縮頸區(qū)內(nèi)εs的徑向分布均勻性顯著降低，這主要是由于縮頸結(jié)構(gòu)使得相應(yīng)區(qū)域氣體和固體顆粒返混嚴(yán)重，同時(shí)在噴嘴進(jìn)氣的抽吸作用共同影響下，使得中心區(qū)氣體占比增大，顆粒占比減小，而邊壁區(qū)εs基本不變，導(dǎo)致εs徑向分布的嚴(yán)重差異。

圖6 預(yù)提升段不同軸向位置顆粒濃度徑向分布

2.3 概率密度分析

概率密度分析是一種研究相結(jié)構(gòu)和相間接觸的有效統(tǒng)計(jì)方法，概率密度分布圖能夠直觀地反應(yīng)氣固兩相的分布情況[14]。在Ug為8 ms、Gs為300 kg(m2·s)的條件下，考察預(yù)提升段內(nèi)不同軸向位置處不同徑向區(qū)域的概率密度分布情況，結(jié)果見圖7。低εs的峰稱為稀相峰，顆粒主要以分散相形式存在；高εs的峰稱為濃相峰，顆粒以顆粒團(tuán)或顆粒簇等聚集體形式存在。由圖7可以看出：在等徑預(yù)提升段中心位置處概率密度分布曲線(PDD)出現(xiàn)明顯的稀相峰，而在邊壁位置處PDD曲線則出現(xiàn)明顯的濃相峰，說明氣固兩相發(fā)生了嚴(yán)重的分離；而在擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)，從中心到邊壁處均存在代表稀濃兩相的雙峰，且在過渡區(qū)和邊壁區(qū)濃相峰的強(qiáng)度和范圍較大，說明擴(kuò)徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)改善了氣固分離現(xiàn)象，同時(shí)提高了徑向位置處的局部顆粒濃度。在等徑預(yù)提升段的底部入口區(qū)以及擴(kuò)徑預(yù)提升段的上部縮頸區(qū)徑向rR=0.59處，概率密度的分布與中部發(fā)展區(qū)存在顯著差異。其過渡區(qū)仍存在較為明顯的稀相峰，說明上述位置過渡區(qū)仍存在大量的氣體及分散顆粒。綜上可知，擴(kuò)徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)雖未能消除其“中心稀、邊壁濃”的顆粒分布趨勢(shì)，但其內(nèi)部氣固接觸情況及顆粒濃度徑向分布的均勻性明顯優(yōu)于等徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)。

2.4 氣固接觸效率

氣固接觸效率反映催化劑與油氣的接觸情況，接觸效率的高低直接決定著目的產(chǎn)物的收率[15]。韓超一等[16]結(jié)合顆粒濃度的大小及其徑向分布均勻性兩方面給出了氣固接觸效率的定義，如式(6)所示：

(6)

(7)

(8)

式中：εs，max為堆積狀態(tài)下的顆粒濃度；εsmf為起始流化狀態(tài)下的顆粒濃度，取εs，max=εsmf=0.57。

圖8為兩種預(yù)提升結(jié)構(gòu)不同軸向位置的氣固接觸效率。由圖8可以看出，兩種不同結(jié)構(gòu)預(yù)提升段內(nèi)氣固接觸效率均為中部發(fā)展區(qū)高于底部入口區(qū)和上部縮頸區(qū)，且位于噴嘴附近的縮頸區(qū)氣固接觸效率下降最為顯著，這主要是由于底部與上部區(qū)域氣固分離現(xiàn)象所致，其中上部縮頸區(qū)由于氣體和顆粒的返混加劇了顆粒徑向分布的不均勻性。而總體來看，擴(kuò)徑預(yù)提升段在不同區(qū)域的氣固接觸效率均明顯高于等徑預(yù)提升段，這進(jìn)一步說明了擴(kuò)徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)在改善氣固流動(dòng)行為、強(qiáng)化氣固接觸方面起到的重要作用。但是該結(jié)構(gòu)仍存在一定的弊端，如何改變上部縮頸區(qū)的流動(dòng)結(jié)構(gòu)，使氣固接觸效率在軸向上均保持較高的水平仍是需要進(jìn)一步研究的重點(diǎn)。

圖8 預(yù)提升段不同軸向位置的氣固接觸效率■—等徑預(yù)提升段； ■—擴(kuò)徑預(yù)提升段

3 結(jié) 論

(1)催化裂化提升管預(yù)提升段底部入口區(qū)和上部縮頸區(qū)顆粒流動(dòng)行為受氣體作用明顯，顆粒濃度較小，顆粒徑向分布的均勻性及氣固接觸效率較差；中部發(fā)展區(qū)氣固兩相的接觸和混合情況最為理想。

(2)兩種不同結(jié)構(gòu)的預(yù)提升段內(nèi)顆粒濃度在徑向上均呈現(xiàn)“中心稀、邊壁濃”的不均勻分布，且顆粒濃度隨表觀氣速的增加而減小，隨顆粒循環(huán)速率的增大而增大；與等徑預(yù)提升結(jié)構(gòu)相比，擴(kuò)徑預(yù)提升段中心區(qū)和過渡區(qū)顆粒濃度明顯提高，顆粒濃度軸徑向分布更加均勻。

(3)等徑預(yù)提升段內(nèi)從中心區(qū)到邊壁區(qū)，顆粒分布從以稀相為主逐漸過渡到以濃相為主，發(fā)生明顯的氣固分離；擴(kuò)徑預(yù)提升段內(nèi)在不同的徑向區(qū)域稀濃兩相分布相對(duì)均勻，氣固混合充分，氣固兩相接觸效率明顯提高，有利于實(shí)現(xiàn)預(yù)提升段內(nèi)顆粒的充分預(yù)流化及氣固兩相的傳質(zhì)和傳熱過程。

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