俞杭徐錫方牛謙張力發(fā)

1)(南京師范大學物理科學與技術學院,南京 210000)

2)(德克薩斯大學物理系,奧斯汀,德克薩斯 78712,美國)

1 引 言

1.1 愛因斯坦-德哈斯效應

愛因斯坦-德哈斯效應是一種由磁化強度變化引起力學轉(zhuǎn)動的現(xiàn)象,如圖1,最初的實驗設計是用來證明安培分子電流的存在,這是愛因斯坦一生中惟一的實驗,是和德哈斯一起完成的.愛因斯坦認為,原子內(nèi)電子繞原子核的運動和電子自旋形成了“分子電流”,這是物質(zhì)磁性的來源.原子磁矩

與總角動量J=mvr的比值稱回磁比

其中g是朗德因子,他們認為,其理論值應該為1.實驗結(jié)果有1.02和1.45等.他們發(fā)表的結(jié)果為1.02,驗證了分子電流的假設,這就是愛因斯坦-德哈斯效應.然而,后來的實驗表明g≈2,間接驗證了后來發(fā)現(xiàn)的電子自旋(驗證電子自旋的經(jīng)典實驗——斯特恩蓋拉赫實驗要晚于這一系列實驗),在鐵磁體中原子磁矩的主要貢獻來自電子自旋磁矩而非軌道磁矩[1].

根據(jù)磁矩與角動量的關系以及角動量守恒,

愛因斯坦-德哈斯效應提供了一種測量各種材料回磁比的有效方法,回磁比的精確性是確定軌道和自旋對總磁矩貢獻的關鍵.但是宏觀可見的力學轉(zhuǎn)動僅反映剛體的運動,而聲子——原子在平衡位置附近的振動,傳統(tǒng)認為是沒有角動量的,所以在愛因斯坦-德哈斯效應中沒有被考慮.如果存在非零的聲子角動量,那么總角動量中必須考慮聲子的貢獻,從而回磁比需要修正.

圖1 自由懸掛的鐵磁體因磁化強度的改變而發(fā)生轉(zhuǎn)動Fig.1.A mechanical rotation of a freely suspended body caused by the change in its magnetization.

1.2 聲子霍爾效應

在發(fā)現(xiàn)電子霍爾效應后,Leduc[2]認為金屬熱傳導也具有相似的行為,當施加溫度梯度時有橫向熱流產(chǎn)生,這就是熱霍爾效應或Righi-Leduc效應.這是由于電子對熱傳導的貢獻,自由電子受洛倫茲力的直接結(jié)果.在電絕緣的晶體中,聲子是熱流的載體,這與金屬中的情況不同,金屬中的主要載流子是電子.在2005年,Strohm等[3]在順磁絕緣體中發(fā)現(xiàn)了聲子霍爾效應,隨后由Inyushkin和Taldenkov得以重復[4].如圖2所示,它們發(fā)現(xiàn)在有縱向溫度梯度的順磁絕緣體薄膜上,加上垂直的磁場后,在薄膜內(nèi)垂直于縱向溫度梯度方向上觀察到橫向溫度差.聲子霍爾效應(PHE)是一項令人驚喜的發(fā)現(xiàn),因為聲子作為中性準粒子不能直接與磁場相互作用而受到洛倫茲力,這一新穎的發(fā)現(xiàn)使磁場成為操縱聲子的另一個自由度.

圖2 聲子霍爾效應示意圖:熱流方向在磁場作用下發(fā)生偏轉(zhuǎn)[8]Fig.2.Phonon Hall e ff ect:the direction of the heat lf ow is de fl ected by the magnetic fi eld[8].

自那以后,人們提出了一些理論解釋[5,6],通過考慮自旋聲子耦合來理解PHE.磁場不能直接作用在聲子上,只能使順磁離子極化,正是聲子與攜帶磁矩的順磁離子之間的耦合引起了聲子霍爾效應,又被稱為拉曼自旋聲子相互作用.所以磁場可以施加一個有效的力來改變聲子輸運過程,產(chǎn)生了渦旋的熱流[7].所以一個自然的問題就是,這種渦旋的聲子流是否具有非零的角動量,并且伴有一些新的宏觀效應.

2 聲子角動量與聲子圓極化[9]

對應于力學轉(zhuǎn)動的晶格角動量

僅反映了剛體運動,這里通過質(zhì)量歸一化來簡化角動量的形式.在微觀圖象中,類似于晶格角動量(剛體部分),聲子角動量可以定義為原子偏離平衡位置的位移與速度的叉積:

ulα是第l個原胞里第α個原子的位移,將位移表示為二次量子化的形式

得到平衡態(tài)下沿z方向的總聲子角動量

和每一種聲子模的角動量

意味著每一種聲子模式(k,σ)除了有零點能量～ωk,σ/2,還有非零的角動量

另一方面,類比于量子理論中對光子偏振態(tài)的表示方法,可以定義聲子偏振態(tài)[2].考慮原胞內(nèi)含有n個原子的一般性系統(tǒng),聲子模的本征矢為這里僅考慮二維平面內(nèi)的圓極化情況.可以用子晶格的左旋或右旋偏振態(tài)來定義一組新的基矢

聲子模本征矢按照這組基矢展開

具有如下性質(zhì)

聲子圓極化的大小為

3 聲子角動量與對稱性分析

考慮對稱性可以發(fā)現(xiàn),當系統(tǒng)具有時間反演對稱性時,聲子角動量滿足而當系統(tǒng)具有空間反演對稱性時,聲子角動量滿足對于一個同時具有時間空間反演對稱性的系統(tǒng),聲子角動量必為零可見非零聲子角動量存在于時間反演對稱性被破壞或空間反演對稱性被破壞的系統(tǒng)中.下面將討論在磁性系統(tǒng)中通過引入自旋聲子相互作用,破壞時間反演對稱性,但是保持空間反演對稱性,總的聲子角動量不為零;在非磁性六角格子系統(tǒng)中通過引入AB晶格,破壞空間反演對稱性,但是保持時間反演對稱性,在布里淵區(qū)高對稱點處聲子是圓極化的,具有手征性.

4 磁性系統(tǒng)中的聲子角動量

4.1 磁性系統(tǒng)中的聲子角動量

對于處在均勻外磁場中的離子晶體,哈密頓量[5,6]寫為

λ具有頻率的量綱,正比于自旋聲子相互作用和磁化強度.

當體系不存在自旋聲子相互作用時,哈密頓量簡化為

可得每一種聲子模的角動量關系

4.2 二維晶格聲子角動量的數(shù)值計算[9]

圖3 (a)在T=0 K下不同晶格對稱性下原胞的聲子角動量Jphz隨λ的變化;(b)原胞的聲子角動量Jphz隨溫度T和λ的等值分布;(c)在λ=1 THz條件下不同聲子能帶的原胞聲子角動量Jphz隨溫度T的變化,箭頭指示模型的德拜溫度(TD=358 K);(d)在T=0 K條件下不同能帶的原胞聲子角動量Jphz隨λ的變化;圖(b)—(d)是對蜂窩狀晶格計算的聲子角動量,所有聲子角動量的單位是～[9]Fig.3.(a)The phonon angular momentumJphzof one unit cell as a function ofλat temperatureT=0 K for different lattice symmetries;(b)the contour plot of the phonon angular momentumJphzof one unit cell as a function ofλand temperatureT;(c)the phonon angular momentumJphzof one unit cell from different phonon bands as a function of temperatureTatλ=1 THz,where the arrow denotes the Debye temperature of the model(TD=358 K);(d)the phonon angular momentumJphzof one unit cell from different phonon bands as a function ofλatT=0 K.The phonon angular momenta in(b)–(d)are calculated for a honeycomb lattice.All the phonon angular momenta are in the unit of～[9].

如圖3(a),在絕對零度T=0 K下,對于不同晶格對稱性,總的聲子角動量與λ的數(shù)值關系表明,honeycomb晶格和kagome晶格比三角形和正方形晶格有更大的聲子角動量,這意味著每個原胞里有更多格點的晶格具有更大的聲子角動量.可以由光學支對聲子角動量的貢獻比聲學支更大來理解這一趨勢.如圖3(c)和圖3(d),在低溫下,如果λ不大,來自聲學支的聲子角動量在低溫下消失,所以光學支對總的聲子角動量占主要貢獻.每個原胞里有越多的格點,就存在越多的光學支,所以聲子角動量更大.如圖3(a),總的聲子角動量隨著λ的增加而增加.如圖3(b),因為λ正比于磁化強度,所以當磁化強度變號時,聲子角動量也變號

這可以解釋聲子霍爾效應中當磁場反向時橫向溫度差反號的現(xiàn)象.

在高溫極限下,由于

聲子角動量趨于零,無論是否施加磁場,每個原胞的聲子角動量隨溫度的升高而減小且在高溫極限(溫度遠大于德拜溫度)下趨于零.隨著溫度的升高,更多聲子模式被激發(fā),這些模式的角動量與零點角動量方向相反;在高溫極限,所有激發(fā)模式正好與零點角動量抵消.可以如下理解經(jīng)典極限條件下聲子角動量的消失:在高溫下,經(jīng)典統(tǒng)計力學適用于計算聲子角動量;對量子態(tài)的疊加變成在動量和位置相空間的積分,通過變量代換可以變?yōu)楹喼C系統(tǒng),如前面的討論,聲子角動量為零;而且,Bohr-van Leeuwen定理闡明了在經(jīng)典力學中平均磁化強度總是為零,使得經(jīng)典極限條件下聲子角動量消失.所以,聲子角動量僅在低溫量子系統(tǒng)中有意義.

4.3 回磁比的修正

該效應展示了一個自由懸掛的物體由于其磁化強度的改變而產(chǎn)生力學轉(zhuǎn)動.在實驗中,愛因斯坦和德哈斯采用了共振的方法,磁場是周期性的且調(diào)節(jié)為懸掛物的本征頻率.這提供了測量磁化強度改變量與總角動量改變量的比值的方法.一般認為,系統(tǒng)的總角動量等于晶格角動量、自旋角動量、軌道角動量之和,

所以由于角動量守恒,可以得到晶格角動量的改變量等于自旋、軌道角動量改變量之和的相反數(shù),

而晶格角動量的變化由樣品的機械轉(zhuǎn)動決定.但是從微觀的觀點,平衡狀態(tài)下樣品原子的角動量等于晶格角動量與聲子角動量之和.所以總角動量要多一項聲子角動量[9],

如前面的討論,當存在自旋聲子相互作用時,總的聲子角動量不為零,根據(jù)角動量守恒,

另一方面,可以測量磁化強度的改變

4.4 觀察聲子角動量的實驗設想

聲子對總角動量有重要的貢獻,而聲子角動量的大小取決于λ的值.λ可以從色散關系得到,因為計算表明當存在自旋聲子相互作用時,面內(nèi)的簡并聲子模在Γ點劈裂,比如,對于兩支面內(nèi)的簡并聲學支,一支在長波極限時頻率仍為零,而另一支頻率為2λ.這種簡并聲學模的劈裂,可以通過中子非彈性散射或拉曼散射測得.當順磁材料中磁化強度飽和時可以觀察到更大的聲子角動量,因為λ正比于磁化強度.在聲子霍爾效應實驗中,順磁絕緣體用于凸顯熱輸運中聲子的貢獻,而可以忽略電子和磁振子的貢獻.但是,自旋聲子相互作用廣泛存在于各種磁性材料中[13].鐵磁材料有非常大的磁化強度,如果自旋聲子相互作用較強的話,則可以觀察到明顯的聲子角動量.

對于有強自旋聲子相互作用和較大磁化強度的材料,零點聲子角動量是重要的.根據(jù)以往的研究,在一些鐵磁材料中計算得到的軌道磁矩僅是總磁矩的很小一部分,就是說軌道角動量大約是～乘上一個很小的值[14].聲子角動量與電子軌道角動量的大小是可以相比的,所以聲子角動量不能忽視.

在鐵磁絕緣體中,電子的輸運是可以忽略.由于聲子角動量隨溫度的升高而減小且在經(jīng)典極限條件下趨于零的性質(zhì),可以在低溫和高溫下測量晶格角動量的改變,來分離出聲子角動量,這里低溫和高溫的分界線應為德拜溫度,它是劃分量子和經(jīng)典區(qū)域的臨界溫度.另一方面,為了避免磁振子的參與,除了要高于德拜溫度,還需要低于居里溫度.這就要求居里溫度必須比德拜溫度高很多.所以磁振子的角動量幾乎不變,而聲子角動量隨溫度有顯著的變化,幸運的是許多鐵磁材料可以滿足它們的居里溫度大約是1000 K,而它們的德拜溫度低于500 K.

除了在測量回磁比中的應用,非零聲子角動量也提供了研究磁性材料自旋聲子相互作用的有效方法.另一方面,如何分離出鐵磁材料中聲子和磁振子對熱霍爾效應的貢獻是一個開放的問題,而聲子角動量給出了獲得聲子貢獻的一種方法.

5 非磁性系統(tǒng)中的手性聲子

5.1 能谷對比電子學

由于空間反演對稱性的破壞,導致動量空間分開的能谷K,K′不再等價,這種不等價性可以通過貝里曲率或軌道磁矩來描述,這兩處能谷就構(gòu)成了除電荷和自旋以外電子的另一個自由度.因此,能谷自由度的構(gòu)筑依賴于材料體系空間反演對稱性的破缺.能谷自由度的產(chǎn)生導致了能谷對比電子學的出現(xiàn).

自然界中存在著許多類似于石墨烯的六角晶格層狀材料,如氮化硼、過渡金屬二硫化物、硒化鎵等.不同于石墨烯,這些材料中的A和B子晶格分別由不同的原子構(gòu)成,破壞了空間反演對稱性,從而能谷自由度存在.這些材料為能谷電子學的研究創(chuàng)造了條件.

在AB堆疊的雙層石墨烯材料上施加垂直于二維平面的電場,從而打破石墨烯晶格的空間反演對稱性,導致在K和K′能谷產(chǎn)生大小相等但反向的貝里曲率及軌道磁矩[15].這種與能谷相關的貝里曲率及軌道磁矩帶來了一些新奇的效應,比如能谷霍爾效應及與能谷相關的光學躍遷選擇定則[16].如圖4,由于貝里曲率反向使得K和K′能谷的電子在垂直于外加電場方向的運動發(fā)生橫向且方向相反的偏轉(zhuǎn),這就是谷霍爾效應.與能谷相關的光學躍遷選擇定則即能谷的圓偏光雙色性,如圖5,對應于K′(K)能谷中電子的帶間躍遷只能是左旋(右旋)圓偏振態(tài)的光子參與.這些都為調(diào)控特定能谷態(tài)提供了可能的物理方法.

圖4 谷電子霍爾效應示意圖[16]Fig.4.Valley electronic Hall effect diagram[16].

由于谷內(nèi)電子帶間散射涉及極化的光激發(fā)和光致發(fā)光,而布里淵區(qū)邊界的(谷)聲子也參與谷間電子散射[17].鑒于在能谷處電子有確定的手性,自然要提出兩個問題,谷聲子是否有手性,在電子谷間散射中手性聲子扮演了什么角色.后來在對過渡金屬二硫化物(TMD)材料的實驗中觀察到光極性反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象[18],在該過程中發(fā)現(xiàn)布里淵區(qū)中心聲子可以完全反轉(zhuǎn)入射光子的極性.這一發(fā)現(xiàn)暗示了除谷聲子外,參與電子谷內(nèi)散射的Γ點聲子也具有手性.所以研究布里淵區(qū)高對稱點處的手性聲子是有必要的.

圖5 能谷光選擇定則:σ+(σ?)圓極化光只與能谷K′(K)的帶邊沿躍遷耦合[16]Fig.5.Valley optical selection rules:σ+(σ?)circularly polarized light couples only to bandedge transitions in valleyK′(K)[16].

5.2 二維蜂窩狀AB晶格的圓極化谷聲子

5.3 高對稱點處聲子的贗角動量

為了研究手性聲子, 首先關注二維蜂窩狀晶格模型, 每個原胞有兩種原子A 和B [19]. 蜂窩狀AB晶格可以作為一個簡化模型來反映空間反演對稱性破缺的單層材料中手性聲子的一般特征, 比如同位素摻雜[20]或交錯晶格勢下有帶隙的石墨烯[21]、六角氮化硼[22]. 在蜂窩狀晶格中, 在高對稱點K,K′,處, 聲子繞垂直于二維晶格平面的z 方向進行三重分立旋轉(zhuǎn)是不變的, 本征矢有相位的改變,

圖6 蜂窩狀AB晶格的谷聲子 (a)蜂窩狀AB晶格的色散關系,圖中顯示了A,B子晶格的原胞中在K′點(kx=和K 點聲子的振動情況,其中a是晶格常數(shù),1到4標記了四個能帶;圓半徑表示振幅,相位和振動方向也包括在圖中;(b)A,B子晶格在K′點和K點處非局域部分的相位關系示意圖;(c)帶1到帶4在K′和K 點的聲子贗角動量;這里縱向彈性常數(shù)為KL=1,橫向彈性常數(shù)為KT=0.25,A原子質(zhì)量為mA=1,B原子質(zhì)量為mB=1.2;基矢量為(a,0)和聲子能量為ε=～ωph[19]Fig.6.Valley phonons in a honeycomb AB lattice:(a)Phonon dispersion relation of a honeycomb AB lattice,the insets show phonon vibrations for sublattices A and B in one unit cell at K′and Ka is lattice constant,numbers 1 to 4 denote four bands.The radii of circles denote vibration amplitudes,phase and rotation direction are included;(b)phase correlation of the phonon nonlocal part for sublattice A(upper two panels)and sublattice B(lower two panels)at K′(left panels)and K(right panels);(c)phonon pseudoangular momentum(PAM)for bands 1 to 4 at valleys K′and K.Here,the longitudinal spring c onstant KL=1,the transverse one KT=0.25,and mA=1,mB=1.2.The primitive vectors are(a,0)andand the phonon energy is equal to～ωph[19].

軌道贗角動量由三重旋轉(zhuǎn)下eiRRRl… kk相位的改變得到.在能谷K,K′,子晶格A,B的軌道贗角動量方向相反且取值為1或?1.在Γ點,兩個子晶格均沒有相位的改變,所以A,B的軌道贗角動量為0.自旋贗角動量由三重旋轉(zhuǎn)下εk相位的改變得到.在能谷K,帶1和帶4子晶格A,B的自旋贗角動量分別為?1,1和1,?1,帶2子晶格B的自旋贗角動量為?1,帶3子晶格A的自旋贗角動量為1.在Γ點,存在兩重簡并的聲學模和兩重簡并的光學模,單個模式不具有極化,但是,通過簡并模的疊加,可以得到圓極化聲子.

聲子的贗角動量等于A子晶格的自旋和軌道贗角動量之和,也等于B子晶格的自旋和軌道贗角動量之和

由前面得到的K,K′處A,B原子的軌道、自旋贗角動量可以驗證(34)式,并列于圖6(c).如果其中一個子晶格不振動,則由另一個振動的子晶格決定.在Γ點,因為軌道贗角動量為0,聲子贗角動量等于A子晶格的自旋贗角動量,也等于B子晶格的自旋贗角動量.通過兩重簡并模的疊加,子晶格做同樣的圓極化振動,左旋或右旋.所以,兩重簡并模的聲子贗角動量可取1或?1.

在高對稱點具有三重旋轉(zhuǎn)對稱性,非簡并聲子模的贗角動量必是1,?1,0.因為三重旋轉(zhuǎn)中心可以選在一個原胞里的任一個子晶格處,當該子晶格的軌道贗角動量為0時,子晶格的自旋贗角動量必等于聲子贗角動量;就是說,它必是1,?1,0.所以,在能谷處的所有聲子模,子晶格A,B必做圓極化振動;否則,不振動.

5.4 電子谷內(nèi)谷間散射的選擇定則

5.4.1 TMD中光極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象

電子沿垂直于平面z方向的力矩為,在三重旋轉(zhuǎn)下狀態(tài)不變,贗角動量由子晶格A,B的軌道決定.如果假定價帶對應電子位于子晶格A的軌道,而導帶對應電子位于子晶格B的軌道,可以得到導帶和價帶的贗角動量lc(v)=±τ,τ=±1.所以,在有帶隙的石墨烯中電子吸收右旋或左旋圓極化光子發(fā)生帶間躍遷,由于贗角動量守恒,可以得到選擇定則

導帶角動量與價帶角動量之差等于光子角動量,如圖7.

圖7 電子谷間散射的選擇定則Fig.7.Selection rules in electronic intervalley scattering.

在導帶中的電子受到Γ點聲子的谷內(nèi)散射,然后發(fā)射另一個光子與價帶的空穴結(jié)合,這一過程叫一級拉曼散射.在這個過程中,因為贗角動量守恒,選擇定則為

光子角動量的改變等于聲子贗角動量.在Γ點的兩重簡并光學模是拉曼激活模式,有贗角動量1,?1,所以可以預料在蜂窩狀晶格(如有帶隙的石墨烯或單層氮化硼)中有一個極性反轉(zhuǎn)的拉曼G峰.在整個過程中,入射的右旋(左旋)光子吸收一個右旋(左旋)聲子或發(fā)射一個左旋(右旋)聲子,然后變?yōu)樽笮?右旋)光子[19].這一選擇定則解釋了TMD中光極性反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象,如圖8.

圖8 Γ點聲子改變光極性(a)能谷K′處左旋光極性反轉(zhuǎn);(b)能谷K處右旋光極性反轉(zhuǎn)Fig.8.Photon helicity changed by phonons atΓ(a)lefthanded photon changes its helicity atK′valley;(b)righthanded photon changes its helicity atKvalley.

5.4.2 電子能谷間散射

如圖7,通過發(fā)射一個圓極化的谷聲子(lph=±1)可以實現(xiàn)電子的谷間散射,由于聲子在三重旋轉(zhuǎn)對稱性下具有贗角動量,在同時滿足動量和能量守恒的條件下,可以得到遵從贗角動量守恒的選擇定則

K點導帶(價帶)角動量與K′點導帶(價帶)角動量之差等于該谷聲子的贗角動量.眾所周知,石墨烯拉曼光譜的雙共振峰D反映了鄰近K點聲子的谷間散射[23,24].所以,根據(jù)拉曼光譜可以產(chǎn)生一個有明確贗角動量和頻率的谷聲子[19].

5.4.3 二硫化鉬的谷間散射

有自旋軌道耦合的二硫化鉬(單層轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋?有帶隙?=1.65 eV且在能谷K的價帶頂有λK,v=150 meV的自旋劈裂.而在導帶底有3 meV的劈裂,相比可以忽略.通過吸收或發(fā)射光子,可以觀察到谷聲子參與電子谷間散射,滿足贗角動量守恒和能量守恒的選擇定則為電子角動量的改變等于聲子和光子角動量的代數(shù)和,價帶自旋劈裂等于聲子能量和光子能量的代數(shù)和.

對于單層二硫化鉬,在能谷處導帶的贗角動量是1,?1,而價帶是0[25].右旋極化光子激發(fā)了能谷K的一對激子(導帶電子和價帶空穴),右旋光子具有帶隙的能量.因為激發(fā)的電子在能谷中心處,且聲子具有能量,所以不能發(fā)射一個聲子而被散射到另一個能谷中心.但是,由于價帶有較大的自旋劈裂,空穴可以通過吸收一個受激圓極化光子并且發(fā)射一個手性谷聲子而被散射到另一個谷,這里電子的自旋是固定的.

圖9 二硫化鉬空穴散射發(fā)射K谷聲子 (a)吸收右旋光子并發(fā)射角動量為lph=?1的聲子;(b)吸收左旋光子并發(fā)射角動量為lph=1的聲子[19]Fig.9.K-valley phonon emitted in hole scattering of MoS2:(a)A stimulated right-handed photon is absorbed and a phonon withlph=?1 is emitted;(b)a stimulated left-handed photon is absorbed and a phonon withlph=1 is emitted[19].

如圖9(a),用受激右旋光掃描樣品,可以觀察到在λK,v+～ωph的能量處有一個共振峰,根據(jù)選擇定則,發(fā)射的手性聲子在K點具有贗角動量?1.共振峰在164.4 meV(另一個198 meV的峰不明顯,因為48 meV聲子的極化小).對于受激左旋光子,僅觀察到一個190 meV的峰,對應于40 meV的聲子模,而另兩個模式不會參與,因為它們在鏡像操作下是相異的,這是由于在散射過程中,整個系統(tǒng)在鏡像操作下關于x-y平面是相同的.在受聲子和光子散射后,電子和空穴對位于不同的能谷,這與近來發(fā)現(xiàn)低能量激子具有大的動量[26]相一致.相似的,能量為1.65 eV的左旋光子激發(fā)K′點的空穴而發(fā)射K′點的手性聲子.所以在確定的能谷的手性聲子可以通過受激光子得到.通過二級極化光照射樣品,可以產(chǎn)生大量有確定頻率的谷聲子[19].

5.5 觀察手性谷聲子的實驗設想

5.5.1 谷聲子的圓極化紅外光吸收或發(fā)射

由于在能谷處位于不同能帶的聲子具有不同的贗角動量,可以觀察谷聲子(聲子能帶)帶間散射的圓極化紅外光譜.在能谷處子晶格的圓極化振動導致了非零的離子磁矩,可以直接與光子耦合,所以通過極化紅外吸收或發(fā)射可以觀測到谷聲子.正如前面的討論,谷聲子在電子或空穴谷間散射的過程中被激發(fā).如圖10,假設位于能帶ε1的能谷K′處的聲子被電子大量激發(fā),通過能量為ε2-ε1的左旋圓極化紅外光子或能量為ε3-ε1右旋紅外光子的激勵,可以觀察到相應的左旋或右旋光致發(fā)光.

如果產(chǎn)生大量位于能帶ε2的谷聲子,通過紅外激勵可以觀察到能量為ε3-ε2或ε2-ε1左旋光致發(fā)光或能量為ε4-ε2右旋光致發(fā)光.所以由紅外光譜的共振峰,可以區(qū)分谷聲子.圖10標注了能谷K′處聲子的能帶和相應的贗角動量,藍色橢圓標記了在電子谷間散射過程中被激發(fā)的谷聲子,綠線反映了所有可能參與的極化紅外光吸收或發(fā)射情況[19].

圖10 谷聲子的圓極化紅外光吸收或發(fā)射示意圖Fig.10.Polarized infrared absorption or emission by valley phonons.

5.5.2 谷聲子霍爾效應

在非零的貝里曲率和外加面內(nèi)電場的作用下,谷電子獲得反常的橫向速度,大小與貝里曲率成正比[27,28],將向樣品兩端邊界發(fā)生偏轉(zhuǎn),在樣品兩端可探測到谷極化電流,這就是谷電子霍爾效應.最近,已經(jīng)在單層二硫化鉬三極管[29]和石墨烯超晶格[30]中實驗觀測到了谷電子霍爾效應.正如前面的討論,在能谷處具有確定頻率的聲子可以大量地產(chǎn)生.所以,類比谷電子霍爾效應,對于谷聲子,如果貝里曲率是非零的,可以觀察到存在平面內(nèi)應變梯度場時的谷聲子霍爾效應,這提供了觀察谷聲子的另一方法.

圖11 六角AB晶格的聲子貝里曲率和谷聲子霍爾效應 (a)能帶1(底部二維圖)和能帶2(頂部三維圖)的貝里曲率;(b),(c)谷聲子被右旋或左旋極化光激發(fā)(霍爾熱流由紅色箭頭標出),在應力梯度下產(chǎn)生相應的聲子[19]Fig.11.Phonon Berry curvature and valleyphonon Hall effect in a honeycomb of AB lattice:(a)Berry curvatureof band 1(bottom contour plot)and band 2(top 3D plot);(b),(c)schematic of the valley phonon hall effect(the Hall current denoted by the olive curve arrows)undera strain gradient(the orange arrows),where valley phononsare excited by a ray of right-handed or left-handed polarizedlight(the red wave lines)[19].

由于空間反演對稱性的破壞,在能谷處觀察到非零的聲子貝里曲率,如圖11(a).能帶2和能帶3在能谷處有較大的貝里曲率,而能帶1和能帶4的貝里曲率較小.由于非零的貝里曲率,施加沿縱向的應變梯度Estrain,類似于谷電子霍爾效應,由于反常速度正比于貝里曲率與應變梯度的叉積

將導致在不同能谷處被左旋或右旋的極化光子激發(fā)的聲子沿橫向移動.如圖11(b),如果光子的極性反轉(zhuǎn),則橫向聲子流的方向也反轉(zhuǎn).隨著某一邊的聲子積累,可以觀測到橫向的溫度差.如果圓極化受激光子反轉(zhuǎn),則溫度差變號.已在順磁絕緣體中觀測到了聲子霍爾效應,磁場改變了聲子的輸運,所以可以觀測到橫向溫度差,這引發(fā)了在該領域的許多研究[31].在空間反演對稱性破缺的非磁性系統(tǒng)中貝里曲率誘發(fā)的橫向谷聲子霍爾效應將帶來新的應用.

6 總結(jié)與展望

本文介紹了磁性系統(tǒng)中聲子的角動量.拉曼自旋聲子相互作用是產(chǎn)生非零聲子角動量的原因,且聲子角動量是磁化強度的奇函數(shù),這可以解釋聲子霍爾效應中當磁場反向時橫向熱流也反向的現(xiàn)象.除了零點能量,在絕對零度聲子也具有非零的角動量.在經(jīng)典極限條件下總的聲子角動量消失,這是由于零點角動量與熱激發(fā)下聲子模的角動量相抵消.在有較大磁化強度和強自旋聲子相互作用的磁性材料中不能忽視聲子角動量在總角動量中的貢獻.回顧愛因斯坦德哈斯效應,在計算電子的角動量時需要扣除聲子角動量的部分,經(jīng)過修正可以精確地確定自旋和軌道角動量.

除了在磁性系統(tǒng)中發(fā)現(xiàn)了聲子角動量的存在,在非磁性六角晶格體系中的布里淵區(qū)高對稱點上發(fā)現(xiàn)了手性聲子.在這些高對稱點上具有三重旋轉(zhuǎn)對稱性,聲子模可以用贗角動量來標記.二維晶格平面內(nèi)中心反演對稱性破缺和在K,K′處時間反演對稱性破缺是谷聲子模非簡并且具有確定的贗角動量的根本原因.在Γ點存在時間反演對稱性,具有相反贗角動量的聲子模簡并.在這些高對稱點上的手性聲子不僅決定了電子谷內(nèi)和谷間散射的選擇定則而且賦予了聲子學其他的潛在效應,如谷聲子貝里曲率和谷聲子霍爾效應.在這些高對稱點的鄰近區(qū)域中聲子的色散關系取極值,所以具有較大的態(tài)密度.因此,手性聲子在谷電子學,尤其在電子或空穴的谷內(nèi)或谷間散射中扮演了重要的角色.

根據(jù)以上討論,非簡并的手性聲子存在于時間反演對稱性被破壞或空間反演對稱性被破壞的系統(tǒng)中.在時間反演對稱性被破壞的磁性系統(tǒng)中,聲子攜帶非零角動量,這對回磁比的修正有重要的影響.在空間反演對稱性被破壞的非磁性系統(tǒng),布里淵區(qū)的高對稱點處有手性聲子,具有量子化的贗角動量,這提供了研究谷電子學的另一種方法.

聲子角動量可以用于精確測定回磁比,研究自旋聲子耦合、熱霍爾效應等方面.北京國家重點磁學實驗室的研究團隊用多鐵性金屬有機物研究共振量子磁電耦合效應時指出,自旋-聲子相互作用可以引起電介質(zhì)介電常數(shù)的變化,體系聲子角動量的改變很好地解釋了磁化的隧穿效應[32].手性聲子在電子谷內(nèi)或谷間散射的選擇定則、谷聲子霍爾效應中扮演了重要的角色,為基于能谷的電子學和聲子學的應用打下基礎.來自馬薩諸塞大學的研究團隊聯(lián)系TMDCs材料中電子光子的耦合與手性聲子和電子、圓極化光子的相互作用,研究二維材料光子、電子和聲子之間的耦合.對于理解凝聚態(tài)系統(tǒng)的基本性質(zhì)具有至關重要的作用[33].來自武漢大學的研究團隊在聲子晶體中考慮能谷的概念,得出其重要的渦旋性質(zhì)并建立了激發(fā)選擇定則[34].

聲子角動量以及手性聲子的研究剛剛開始,相關理論和應用值得進一步的深入研究,比如晶格對稱性與手性聲子的內(nèi)在本質(zhì)聯(lián)系、聲子角動量和手性聲子與材料磁性的依賴關系、手性聲子如何影響電聲子相互作用、聲子角動量和手性聲子的測量與應用等.由于聲子在凝聚態(tài)物理中廣泛存在,如超導、電聲相互作用、布里淵區(qū)及拉曼散射、熱電效應、熱效應等,手性聲子在這些領域中必將不可回避并將起到關鍵影響.聲子角動量及手性聲子的研究將會帶動凝聚態(tài)物理學中與聲子相關學科方向的相關探索與新的發(fā)展.

備注在此綜述文章的寫作完成后,《Science》雜志在2月2日發(fā)表了在二硒化鎢中通過瞬態(tài)熒光測量觀測手性聲子實驗結(jié)果[35],驗證了電子或空穴谷間散射中手性聲子參與的選擇定則.

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