，，

(上海材料研究所，上海市工程材料應(yīng)用與評價(jià)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200437)

0 引 言

新能源的開發(fā)是解決能源危機(jī)的重要途徑之一，作為新能源中的重中之重，太陽能的開發(fā)和利用得到了全世界的關(guān)注。光電材料是指具有光能和電能相互轉(zhuǎn)換功能的一類材料，包括光催化材料、發(fā)光材料以及光伏材料等。理論研究表明，當(dāng)禁帶寬度在1.0～1.6 eV時(shí)光電材料具有較高的太陽能轉(zhuǎn)換效率[1]。目前，光電材料按化學(xué)成分可分為硅、Ⅲ～Ⅴ族化合物、硫族化合物、金屬氧化物、鈣鈦礦型金屬鹵化物和有機(jī)聚合物等。其中，硅基光電材料已實(shí)現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn)，但其光電轉(zhuǎn)換機(jī)制決定了只有當(dāng)光的能量超過禁帶寬度時(shí)才能產(chǎn)生電流，這就導(dǎo)致了太陽能轉(zhuǎn)化的難題，即小的禁帶寬度能吸收更多太陽光子，產(chǎn)生較大電流但電壓不足；大的禁帶寬度能產(chǎn)生較大電壓但電流有限，大部分太陽光子不能被吸收。因此，硅基光電材料的轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了當(dāng)前概念和技術(shù)手段的極限[2]。若要獲得更高的轉(zhuǎn)換效率，硅基光電器件的結(jié)構(gòu)將更加復(fù)雜，價(jià)格也更昂貴。其他新型光電材料在實(shí)際應(yīng)用中也面臨著諸多限制，其中最主要的一個(gè)因素是光電轉(zhuǎn)化效率低。由于存在光子吸收損耗、光生載流子復(fù)合和阻抗等因素，光電器件在工作時(shí)的短路電流、開路電壓和填充因子均低于肖克利-奎塞爾(S-Q)理論極限值，因此其光電轉(zhuǎn)化效率也遠(yuǎn)低于S-Q理論極限值。如何提高光電轉(zhuǎn)換效率，降低制備成本，是光電材料獲得廣泛應(yīng)用所面臨的首要問題。

壓力是一個(gè)基本的熱力學(xué)參量，可以有效調(diào)節(jié)晶體的晶格和電子態(tài)，特別是微觀粒子的量子態(tài)。在過去的半個(gè)世紀(jì)，高壓和同步輻射技術(shù)取得了快速發(fā)展。隨著高壓技術(shù)在材料研究領(lǐng)域中的應(yīng)用，很多基本物理化學(xué)規(guī)律被打破；根據(jù)常壓物理化學(xué)性質(zhì)建立的元素周期表需要進(jìn)行較大的修正，常壓下無法獲得的具有某一結(jié)構(gòu)及性能的新材料可在高溫高壓條件下制備得到。高壓技術(shù)通過調(diào)控晶體結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型而改變材料的物理和化學(xué)性質(zhì)。目前，有關(guān)壓力對材料結(jié)構(gòu)與物理性能影響的研究報(bào)道較多[3-8]，也得到了許多新穎獨(dú)特的物理現(xiàn)象，如金屬鈉在高壓下可轉(zhuǎn)變?yōu)閷拵督^緣體[5]，硫化氫氣體在高壓下發(fā)生高溫超導(dǎo)轉(zhuǎn)變[9]，氫氣在高壓下呈現(xiàn)出金屬性[10]等。高壓技術(shù)具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和可控性，不僅可以研究晶體結(jié)構(gòu)與物理性能的內(nèi)在聯(lián)系，還可以改變和控制材料的物理性能，因此在光伏器件領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力。目前，高壓技術(shù)在光電材料領(lǐng)域已有一定的應(yīng)用研究，為了給相關(guān)研究人員提供參考，作者主要對高壓下硫族化合物、鈣鈦礦型金屬鹵化物和金屬氧化物等光電材料結(jié)構(gòu)與物理性能變化的研究進(jìn)展進(jìn)行了概述。

1 硫族化合物光電材料

依據(jù)化學(xué)成分的不同，硫族化合物光電材料可分為兩類：二元硫族化合物，如Ⅲ～Ⅵ族化合物、Ⅲ～Ⅴ族化合物等；多元硫族化合物，如CuInSe2、CuIn0.5Ga0.5Se2等。硫族化合物具有豐富的結(jié)構(gòu)類型和良好的物理性能，是目前研究最為廣泛的光電材料之一。此外，硫族化合物光電材料多為層狀結(jié)構(gòu)，相對于其他材料而言，其結(jié)構(gòu)最易受到壓力的影響。

1.1 二元硫族化合物

BENKHETTOU等[11]利用密度泛函理論研究了鎘硫族化合物(CdS、CdSe和CdTe)在高壓下的相變，發(fā)現(xiàn)CdS、CdSe和CdTe在高壓下具有幾乎相似的相變行為；隨壓力的增加，這些化合物均從六方晶系轉(zhuǎn)變?yōu)樾狈骄担詈笞優(yōu)檎痪?。趙景庚等[12-13]認(rèn)為高壓可以調(diào)控硫族金屬化合物Bi2Te3、Sb2Te3和Bi2Se3的晶體結(jié)構(gòu)，并研究了In2Se3、As2Te3、Bi2S3和Bi2(Te,Se)3等A2B3型金屬硫族化合物在高壓作用下的結(jié)構(gòu)演變和電輸運(yùn)性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：As2Te3在壓力約13.2 GPa下由6配位單斜結(jié)構(gòu)(α相)轉(zhuǎn)變?yōu)榕cγ-Bi2Te3結(jié)構(gòu)相似的7配位單斜結(jié)構(gòu)(γ相)，當(dāng)壓力達(dá)26.5 GPa時(shí)，完全轉(zhuǎn)變?yōu)棣孟?；?dāng)壓力在8.17～26.5 GPa時(shí)，α-As2Te3會發(fā)生兩個(gè)“等結(jié)構(gòu)相變”(α′相和α″相)，即當(dāng)壓力在8.17～13.2 GPa時(shí)，α-As2Te3向α′相轉(zhuǎn)變，材料由絕緣性變?yōu)榘虢饘傩裕?dāng)壓力高于13.2 GPa時(shí)，向α″相和γ相轉(zhuǎn)變，材料從半金屬性轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩裕粚?dǎo)電性的增強(qiáng)是因?yàn)楦邏鹤饔檬共牧习l(fā)生化學(xué)鍵的收縮以及電子構(gòu)型的重新排布，導(dǎo)致禁帶逐漸閉合。由于導(dǎo)電性是材料內(nèi)部載流子濃度和遷移率共同作用的結(jié)果，因此高壓技術(shù)可以作為調(diào)控硫族光電材料光電性能的開關(guān)，這為探索硫族光電材料的新物相和新物理性能提供了可行方法。

1.2 多元硫族化合物

2 鈣鈦礦型金屬鹵化物光電材料

2.1 鈣鈦礦型無機(jī)金屬鹵化物

鈣鈦礦型無機(jī)金屬鹵化物中的A位一般為堿金屬離子，常見的無機(jī)金屬鹵化物為CsPbX3(X為Cl-、Br-、I-)。在室溫下無惰性氣體保護(hù)時(shí)，鈣鈦礦型無機(jī)金屬鹵化物具有比有機(jī)金屬鹵化物更高的穩(wěn)定性[23]，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的光致發(fā)光性能和較高的量子效率[24]。ZHANG等[25]研究了鈣鈦礦型無機(jī)金屬鹵化物CsPbBr3在高壓下的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)壓力小于1.0 GPa時(shí)，CsPbBr3的吸收光譜隨壓力的增加而紅移，當(dāng)壓力大于1.0 GPa后，吸收光譜持續(xù)藍(lán)移直至晶體完全非晶化；當(dāng)壓力為1.2 GPa時(shí)，CsPbBr3發(fā)生等結(jié)構(gòu)相變，這是因?yàn)樵诟邏鹤饔孟?，Pb-Br鍵收縮，PbBr6八面體發(fā)生畸變；非晶化是因?yàn)樵诟邏鹤饔孟翽bBr6八面體發(fā)生嚴(yán)重扭曲和傾斜，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)坍塌。由此可見，高壓下CsPbBr3的光學(xué)性能變化與其晶體結(jié)構(gòu)的演變密切相關(guān)。在CsPbI3中也觀測到了相似的壓力誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變和熒光偏移現(xiàn)象[26]。

此外，NAGAOKA等[27]通過高壓技術(shù)研究了CsPbBr3在微觀尺度下的相轉(zhuǎn)變對材料宏觀光學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)在經(jīng)過0→17 GPa循環(huán)加壓后，CsPbBr3納米立方小顆粒會有序聚集形成新的納米片狀結(jié)構(gòu)，這種納米片狀晶的熒光量子效率比納米立方晶的高1.6倍，且具有更長的熒光壽命；該相變并不涉及晶體結(jié)構(gòu)的變化，而是由納米晶體重結(jié)晶生長而導(dǎo)致的。因此，高壓技術(shù)不僅可以調(diào)節(jié)鈣鈦礦型無機(jī)金屬鹵化物的晶體結(jié)構(gòu)，還可以改變其晶體形貌，從而有效調(diào)控材料的光學(xué)性能。

2.2 鈣鈦礦型有機(jī)金屬鹵化物

綜上所述，鈣鈦礦型有機(jī)/無機(jī)金屬鹵化物的晶體結(jié)構(gòu)和光電性能在壓力的作用下均有明顯的改變。對此類光電材料進(jìn)行高壓作用下的結(jié)構(gòu)和性能演變研究不僅有助于進(jìn)一步揭示鈣鈦礦體系的光伏機(jī)制，還可以為尋找性能更優(yōu)異的新型光電材料提供理論指導(dǎo)和試驗(yàn)依據(jù)。

3 金屬氧化物光電材料

金屬氧化物光電材料具有良好的物理化學(xué)性能，且制備工藝簡單，在光催化和太陽能電池等領(lǐng)域有著良好的應(yīng)用前景。其中：二元金屬氧化物(如TiO2、ZnO、SnO2、Ta2O5和GeO2等)由于具有優(yōu)異的光催化性能和光電性能，已在環(huán)境保護(hù)和染料敏化太陽能電池領(lǐng)域得到了廣泛研究；而鐵電氧化物因具有較高的輸出光生電壓、良好的電場調(diào)控光伏性能等優(yōu)點(diǎn)，在光伏電池、光驅(qū)動器和光傳感器等領(lǐng)域應(yīng)用較多。相對于傳統(tǒng)光伏材料，鐵電氧化物光電材料具有以下優(yōu)點(diǎn)：(1)與傳統(tǒng)光伏材料通過界面P-N結(jié)的內(nèi)建電場不同，鐵電極化電場能夠有效降低光生電子與空穴的復(fù)合率，從而大大提升光伏材料的光電轉(zhuǎn)換效率；(2)傳統(tǒng)光伏材料的P-N結(jié)開路電壓一般都小于1 V，而在具有特定電疇的鐵電材料中，光生電壓能夠突破材料禁帶寬度的限制；(3)鐵電材料的制備工藝簡單，生產(chǎn)成本較低，更易實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)。

3.1 二元金屬氧化物

作為一種非常重要的能源材料，TiO2的導(dǎo)電性不佳一直是制約其應(yīng)用的主要因素之一。鈮離子摻雜雖然可以在一定程度上改善TiO2的導(dǎo)電性，但該導(dǎo)電性還遠(yuǎn)未達(dá)到應(yīng)用的要求。Lü等[37]通過壓力誘導(dǎo)鈮摻雜TiO2相變，進(jìn)一步增強(qiáng)了該類材料的電輸運(yùn)性能，導(dǎo)電性提高了40%。Lü等[38]還發(fā)現(xiàn)，在19 GPa壓力下，Ta2O5單晶納米線發(fā)生了非晶化，并且所獲非晶態(tài)Ta2O5納米線的電導(dǎo)率得到了明顯的改善；在壓力作用下，Ta2O5單晶中的某些特定化合鍵的鍵合強(qiáng)度趨于弱化，沿a軸方向特定位置多面體(TaO6八面體或TaO7雙錐體)間的連續(xù)性受到破壞，導(dǎo)致Ta2O5的非晶化；這種非晶態(tài)Ta2O5依然保持著原本的一維形態(tài)，電導(dǎo)率比傳統(tǒng)的非晶態(tài)相提高了一個(gè)數(shù)量級。因此，可以預(yù)測這種由壓力誘導(dǎo)形成的非晶態(tài)納米材料的光電性能將大大優(yōu)于其常壓晶態(tài)材料的或傳統(tǒng)非晶態(tài)材料的。

3.2 鐵電氧化物

目前，雖然對新型窄帶隙鐵電材料的探索和現(xiàn)有鐵電材料光電性能的優(yōu)化研究已有了許多重要成果，但鐵電材料光電轉(zhuǎn)換效率依然很低，這主要是由于缺乏有效手段對鐵電材料的鐵電性與導(dǎo)電性進(jìn)行同步優(yōu)化。鐵電性(主要是極化強(qiáng)度)直接影響鐵電材料的光電特性(光生電流和電壓)，剩余極化強(qiáng)度越大，光生電流和光電轉(zhuǎn)換效率越高。但鐵電材料的電阻率較高、導(dǎo)電性較差，這就導(dǎo)致載流子濃度和遷移率都很低，阻礙了鐵電材料光電轉(zhuǎn)換效率的進(jìn)一步提升。

HAUMONT等[39]通過同步輻射技術(shù)和遠(yuǎn)紅外光譜，發(fā)現(xiàn)在壓力為3.5 GPa時(shí)，BiFeO3晶體轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡本?，由于陽離子發(fā)生輕微的位移而具有傾斜的八面體結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)相依然保持半導(dǎo)體特性；當(dāng)壓力進(jìn)一步增加到10 GPa以上時(shí)，BiFeO3中的陽離子位移受到抑制，晶體轉(zhuǎn)變?yōu)榉菢O性的斜方晶系、Pnma空間群，該結(jié)構(gòu)相呈金屬性；斜方晶系結(jié)構(gòu)相的形成與理論預(yù)測的一致，而單斜晶系結(jié)構(gòu)相在理論上尚未被預(yù)測到，極有可能是一種新的鐵電相。2017年，ZHANG等[40]研究發(fā)現(xiàn)，在高于7 GPa壓力下，KBiFe2O5晶體從正交晶系、P21cn空間群轉(zhuǎn)變?yōu)檎痪怠mc21空間群，該高壓相是一種新的鐵電相，其剩余極化強(qiáng)度比常壓下的提高了4倍以上，可見外加壓力增強(qiáng)了KBiFe2O5的鐵電極化；在壓力作用下，KBiFe2O5的禁帶寬度變窄，由常壓下的約1.6 eV變?yōu)楦邏合碌募s1.52 eV,趨近于光電材料的理想禁帶寬度，其導(dǎo)電性增強(qiáng)，在可見光照射下壓力為30 GPa時(shí)的光生電流比常壓時(shí)的提升了3個(gè)數(shù)量級。因此，該壓力誘導(dǎo)形成的鐵電相材料是一種很有希望的新型鐵電光伏材料，并且在光敏傳感器上具有應(yīng)用潛力。等靜壓技術(shù)可以調(diào)控鐵電氧化物材料的晶體結(jié)構(gòu)、鐵電性能和光電性能，在設(shè)計(jì)和開發(fā)高性能鐵電光伏材料方面有著巨大的應(yīng)用空間。

4 結(jié)束語

迄今為止，由于存在光電轉(zhuǎn)換效率低、制備成本高等問題，能夠?qū)嶋H應(yīng)用的光電材料較少。高壓技術(shù)可以有效調(diào)控光電材料的晶體結(jié)構(gòu)和物理性能，同時(shí)也是制備新型光電材料的重要方法。近年來，高壓技術(shù)已得到廣泛應(yīng)用，且已得到許多獨(dú)特的結(jié)果。

(1) 高壓技術(shù)能夠有效調(diào)控硫族光電材料的禁帶寬度和電導(dǎo)率，但尚未有該材料在高壓下光電性能的研究報(bào)道；壓力誘導(dǎo)相變是未來材料光電性能優(yōu)化的一個(gè)研究方向。

(2) 在壓力誘導(dǎo)下，鈣鈦礦型金屬鹵化物光電材料發(fā)生重結(jié)晶和非晶化，導(dǎo)致光電性能的提高，但該高壓誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)相變大多是可逆的，如何穩(wěn)定高壓誘導(dǎo)形成的結(jié)晶相和非晶相是光電性能優(yōu)化研究的主要方向。

(3) 對鐵電光電材料的高壓研究尚處于起步階段，但已有結(jié)果表明，高壓技術(shù)在鐵電光電材料的禁帶寬度調(diào)控、導(dǎo)電性能優(yōu)化、鐵電極化以及光電性能提升方面有著較大的研究潛力。

(4) 高壓技術(shù)在新型光電材料的制備和光電性能調(diào)控上具有極大的發(fā)展?jié)摿?，是未來開發(fā)新型高效光電材料的新途徑。

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