步巧利，洪瑩瑩

(1.佛山市氣象局，廣東佛山 528000；2.廣東省生態(tài)氣象中心，廣州 510000)

近年來，以細顆粒物和臭氧污染為特征的珠三角大氣復合污染問題日益凸顯[1-2]。這些污染物帶來的最直觀的后果就是灰霾天氣的出現(xiàn)和能見度的惡化[3]。顆粒物的增多降低了大氣能見度，影響輻射平衡以及區(qū)域天氣與氣候[4]。細顆粒物與臭氧還帶來了人體健康的負面效應[5-6]。2012年2月，在新的《環(huán)境空氣質量標準》發(fā)布后，珠三角的大氣環(huán)境質量就面臨著巨大的挑戰(zhàn)[7]。空氣質量的變化受污染物排放、氣象條件、地形的共同影響，其中氣象條件是一段時間內空氣質量的時空分布的決定性因素。氣象條件對空氣質量的影響一般從天氣分型、擴散條件、地面氣象要素等角度進行分析[8-13]。在臭氧的來源和生成機理方面，Mai Khiem等[14]應用CMAQ(區(qū)域多尺度空氣質量模型)模擬了日本關東地區(qū)臭氧在不同條件下的成因，發(fā)現(xiàn)臭氧是由大氣的水平傳輸、垂直擴散、干沉降和化學過程共同影響的，而干沉降和化學過程主要是消耗臭氧，風向和風速則決定了臭氧及其前體物的傳輸。高怡等[15]應用CMAQ模型探討了北京及周邊地區(qū)在不同污染控制措施下臭氧質量濃度的變化，研究發(fā)現(xiàn)奧運期間的污染控制措施能明顯降低空氣中臭氧質量濃度，但當氣象條件不利時，如強輻射、高溫或吹南風時，臭氧質量濃度會容易偏高。一些學者[16]利用WRF-chem/MEGAN 模式模擬不同季節(jié)和不同地域的生物源產生的揮發(fā)性有機化合物(BVOCs)對珠三角近地面臭氧的影響，發(fā)現(xiàn)城區(qū)近地面臭氧質量濃度對生物源排放的BVOCs較為敏感，因為城區(qū)一般是VOCs敏感區(qū)。相較于其他模型,CMAQ結構嚴謹,體系完整[17]。然而目前利用CMAQ模擬珠三角區(qū)域臭氧生成機制的研究還未見報道。

2017年5月，受不利氣象條件影響，珠三角多市出現(xiàn)了不同程度的大氣污染。本文利用氣象資料和環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析兩次大氣污染過程的成因，并且利用CMAQ模擬5月10日臭氧污染的來源和產生機理以及傳輸和擴散過程，為有效治理大氣污染提供科學依據(jù)，并為空氣質量預報提供參考和借鑒。

1 資料與方法

1.1 資料

數(shù)據(jù)主要包括2017年5月10日和2017年5月29日的常規(guī)氣象資料(相對濕度，氣溫，氣壓，風速風向)，美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)/美國國家大氣研究中心(NCAR)提供的1°×1°再分析數(shù)據(jù)，以及PM2.5、O3和NO2的逐小時質量濃度數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)來源于廣東省環(huán)境監(jiān)測站)，涵蓋了此次霾污染前和整個污染時段。

1.2 方法

多尺度空氣質量模型CMAQ(community multiscale air quality)由美國環(huán)保局于1998年6月首次發(fā)布，經過十幾年的發(fā)展，CMAQ在模擬過程中能將天氣系統(tǒng)中、小尺度氣象過程對污染物的輸送、擴散、轉化和遷移過程的影響綜合考慮，同時兼顧了區(qū)域與城市尺度之間大氣污染物的相互影響以及污染物在大氣中的氣相化學過程，可以模擬污染物的傳輸過程、化學過程和沉降過程。圖1為CMAQ模式的流程圖[18]，其中氣象場的輸入由WRF模式提供，氣象初始條件和邊界條件的數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)/美國國家大氣研究中心(NCAR)提供的再分析數(shù)據(jù)。另外，人為排放源采用由清華大學研發(fā)的東亞地區(qū)排放清單MIX，生物排放源采用MEGAN(model of emission of gas and aerosols from nature)[19]模型進行計算。CCTM是CMAQ模式的核心模塊，利用氣象場和排放源的輸入對大氣中的污染物質量濃度進行計算。模型采用三重嵌套網格，分辨率分別為27/9/3 km，垂直方向分為24層，模式層頂高度為50 hPa。其中第一重網格覆蓋中國東部地區(qū)，第二重網格覆蓋廣東省地區(qū)，第三重網格覆蓋珠三角地區(qū)，本研究主要采用第三重網格的模擬結果。過程分析是CMAQ模型的診斷模塊，可以逐時輸出各個獨立的物理和化學過程對模擬污染物質量濃度的貢獻。通過過程分析可以探討上述不同過程對氣溶膠質量濃度的貢獻值,能更好地了解氣溶膠污染的形成機理。

圖1 CMAQ區(qū)域多尺度空氣質量模型流程圖

本文利用CMAQ的過程分析方法模擬2017年5月10日“雙高”污染個例臭氧的來源和產生機理以及傳輸和擴散過程，揭示此次大氣污染過程的成因，為有效治理大氣污染提供科學依據(jù)，并為空氣質量預報提供參考。

2 結果與討論

2.1 “雙高”污染個例分析

2017年5月10日，珠三角出現(xiàn)了一次輕度到中度的污染過程。據(jù)統(tǒng)計，位于廣州、佛山、東莞、深圳等城市的24個環(huán)保國控站點出現(xiàn)了PM2.5和O3質量濃度同時超過國家《大氣環(huán)境質量標準》中污染物質量濃度限值二級標準的現(xiàn)象(表1)，即PM2.524 h平均質量濃度超過75 μg/m3，O3日最大8 h平均質量濃度超過160 μg/m3，表現(xiàn)為區(qū)域性的“雙高”型復合污染。

從表1可看出，珠三角“雙高”污染時段主要出現(xiàn)在16—20時，從影響時間上來看，深圳出現(xiàn)“雙高”污染的時間較東莞早1 h左右，而東莞出現(xiàn)“雙高”污染的時間較廣州和佛山早1 h左右，這可能和區(qū)域傳輸有關。

從圖2(看32頁)可以看出，2017年5月10日，廣州、佛山、東莞、深圳、中山和珠海等珠三角城市出現(xiàn)了“雙高”污染，部分站點達到了中度污染，相較于廣東省其它區(qū)域，珠三角污染較嚴重；粵西空氣質量較好，以優(yōu)為主；粵北和粵東沿海主要是臭氧污染，空氣質量等級以良為主，細顆粒物質量濃度不高。

2.1.1 PM2.5質量濃度偏高成因分析 圖3給出的是“雙高”污染天氣期間500 hPa天氣形勢。從圖3可看出，10日，也就是污染當天，廣東省受副高控制。850 hPa存在反氣旋環(huán)流(圖略)；地面均壓場，風速較小(平均風速0.6～2.8 m/s)，不利于污染物水平擴散。天氣晴熱(日最高氣溫大于32 ℃)，形勢穩(wěn)定，有利于臭氧生成。

表1 24個超標站點最大小時質量濃度及同時出現(xiàn)高質量濃度的時間

圖3 2017-05-10T08 500 hPa天氣形勢(單位：dagpm)

圖4 2017-05-09珠三角24個超標站點PM2.5和NO2平均質量濃度及O3最大小時質量濃度日變化

圖5 2017-05-10廣東省PM2.5占PM10質量濃度比例的日均分布

總體來看，前期污染物的累積和二次氣溶膠新粒子的生成再加上不利的氣象條件，造成此次PM2.5質量濃度和O3質量濃度雙高復合型大氣污染。

2.1.2 O3污染成因分析 利用CMAQ模型的診斷模塊進行過程分析，可以逐時輸出各個獨立的物理和化學過程對模擬污染物質量濃度的貢獻。過程分析包括集合過程速率(IPRs)和集合反應速率(IRRs)2 種分析方法。IPRs 給出每小時各個獨立的物理和化學過程對污染物質量濃度的貢獻值,而IRRs 給出每小時各個獨立的化學方程對污染物質量濃度的貢獻值。在IPRs 方法中,污染物質量濃度的變化是由 7 種不同類型的物理和化學過程以及質量守恒調整項(ADJC)所決定的,7 類物理化學過程 包 括 源 排 放 過 程 (EMIS), 水 平 輸 送 過 程(HTRA),垂直輸送過程(VTRA),干沉降(DDEP),云水化學過程(CLDS),氣溶膠過程(AERO)和氣相化學反應過程(CHEM)[20-21]。通過過程分析可以探討上述不同過程對氣溶膠質量濃度的貢獻值,能更好的了解氣溶膠污染的形成機理。

選取4個典型站點，利用CMAQ模型對5月10日各物理和化學過程對臭氧質量濃度的貢獻進行模式模擬。模擬結果表明，這些大氣過程既有正貢獻也有負貢獻(圖6)，正貢獻表示在1 h內使臭氧質量濃度升高，負貢獻則相反，所有貢獻之和就是1 h內臭氧質量濃度的變化。首先看正貢獻：從正貢獻能看出對臭氧形成貢獻最大的幾個大氣過程，在城市地區(qū)垂直擴散和水平平流是最主要的正貢獻過程；而在郊區(qū)站點中山，臭氧主要來源于氣相化學、水平平流和垂直擴散。氣相化學過程在城市和郊區(qū)的貢獻不同，郊區(qū)以生成臭氧為主，城市以消耗臭氧為主，分別對應正貢獻和負貢獻。高空光化學反應速率高，上層臭氧質量濃度比地面高，由于質量濃度梯度的存在，上層臭氧向地面擴散。從垂直擴散貢獻的空間分布(圖7)來看，在廣東省內垂直擴散貢獻都為正，也就是垂直擴散是源過程，有利于臭氧質量濃度的增加。根據(jù)以上貢獻情況可推斷垂直擴散過程使地面臭氧濃度增加。郊區(qū)站點的臭氧經過光化學反應生成以后，向城市站點地區(qū)輸送，從而使城市站點臭氧增加。從日變化來看，白天貢獻大于夜間，尤其是12—15時，這與有利于臭氧生成的時段相吻合。

2.2 臭氧“單高”污染個例分析

2017年5月29日，粵珠三角中西部、粵西、粵北部分市縣出現(xiàn)了大范圍的臭氧污染過程，其中珠三角達輕度至中度污染，部分市縣出現(xiàn)重度污染(圖略)。當日，廣東省上空受高壓控制，850 hPa處于反氣旋環(huán)流狀態(tài)，地面呈均壓場，風速較小(平均風速1.1～2.9 m/s)(圖略)，天氣晴熱(最高氣溫32.7 ℃)，形勢穩(wěn)定，有利于臭氧生成。

圖2 2017-05-10廣東省“雙高”污染實況(a.O3日最大8 h平均質量濃度; b.PM2.524 h平均質量濃度)(文看30頁)

圖6 2017-05-10廣東省代表城市各物理和化學過程對臭氧質量濃度的貢獻

圖7 2017-05-10垂直擴散過程對廣東省臭氧質量濃度的貢獻

2.3 兩個污染個例對比分析

因此，可以推斷，若未來幾天高空受高壓控制，地面均壓場且溫度較高，同時受到較高相對濕度影響，且PM2.5、NO2起始質量濃度較高時，則可能出現(xiàn)O3和PM2.5“雙高”復合型污染。這一結論對污染預報預警很有指示意義。

圖8 廣東2017年5月兩次污染個例對比分析(a.5月10日NO2質量濃度日均值；b.5月29日NO2質量濃度日均值；c.5月10日相對濕度；d.5月29日相對濕度)

3 結論

(1) 2017年5月10日和5月29日兩次大氣污染過程期間珠三角天氣形勢相似，850 hPa均有反氣旋環(huán)流，地面呈均壓場，且風速較小，天氣靜穩(wěn)，不利于污染物擴散；而且污染當天天氣晴好，溫度較高，利于臭氧光化學反應生成。

(3)使用CMAQ模擬臭氧來源發(fā)現(xiàn)，在城市地區(qū)，水平平流和垂直擴散是臭氧質量濃度增加的主要源過程；在郊區(qū)站點中山，臭氧主要的來源是氣相化學，水平平流和垂直擴散。垂直擴散以及臭氧在站點周邊地區(qū)生成然后向水平方向輸送，造成站點臭氧質量濃度較高。

(4)若未來幾天高空受高壓控制，地面均壓場且溫度較高，同時受到較高相對濕度影響，且PM2.5、NO2起始質量濃度較高時，則利于出現(xiàn)O3和PM2.5“雙高”復合型污染。