劉 洋楊希冰,劉紅艷，徐新德

(1.中國石油大學(華東)地球科學與技術學院，山東 青島 266580；2.中海石油(中國)有限公司湛江分公司，廣東 湛江 524057；3.大慶油田有限責任公司第七采油廠，黑龍江 大慶 163517)

烴源巖研究一直是含油氣盆地油氣勘探中的基礎工作，各國石油地質學家對其進行了多方面大量的研究。20世紀60年代后期，Tissot等人提出干酪根熱降解學說[1]；20世紀80年代，黃第藩等人總結了一套適合我國陸相有機質成烴演化的理論[2]，以及胡朝元提出的“源控論”[3]，都極大地豐富了我國油氣勘探理論。

烏石凹陷位于北部灣盆地南部凹陷中部(圖1)。凹陷東西走向，平面上呈“S”型，北靠企西隆起，南部以流沙凸起為界，總面積2560km2。其被凹中構造脊分為東、西兩洼，東洼受7號斷層控制，形成南斷北超的半地塹，洼內發(fā)育多個掀斜斷塊。西洼受6號斷層控制，為北斷南超的箕狀斷陷，洼內結構相對簡單，發(fā)育大型滾動背斜[4-5]?；鶐r為石炭系石灰?guī)r及下古生界變質巖。新生界自下而上發(fā)育古近系長流組、流沙港組、潿洲組，新近系下洋組、角尾組、燈樓角組、望樓港組和第四系[6]。烏石凹陷自1979年開始鉆探以來，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了烏石16-1、17-1、17-2、22-1、22-7等含油構造或油田，說明具有良好的含油氣遠景[7-9]。蘇厚熙(1993)，張智武等(2013)，孫偉等(2008)，朱繼田等(2010)，楊海長等(2011、2009)對凹陷構造、沉積、及成藏特征進行了初步研究[4-5,10-13]。其中流沙港組流二段被認為是主力烴源巖段[10]，流二段中部的砂巖段是本區(qū)主要勘探目的層[11]。目前烏石凹陷整體勘探程度不高，對流沙港組烴源巖生烴潛力尚未進行系統(tǒng)研究。為此，筆者通過對該區(qū)流沙港組烴源巖進行有機碳含量、可溶有機質含量、巖石熱解、干酪根顯微組成及鏡質體反射率分析的基礎上，結合生物標志物分析結果，對烴源巖有機質豐度、類型、熱演化程度、母質來源及沉積環(huán)境進行了綜合研究，明確了凹陷內流沙港組烴源巖地球化學特征。

1 暗色泥巖發(fā)育特征

鉆井統(tǒng)計揭示，流一段暗色泥巖平均厚度為125.18m，泥地比為49.01%；流二段為562.91m，泥地比為72.09%；流三段為163.27m，泥地比為62.22%。從烴源巖厚度對生烴貢獻來看，流二段是主力烴源巖，流三段次之，流一段較差。

烏石凹陷古近系為一套陸源碎屑巖為主的湖相沉積建造，烴源巖是流沙港組中深湖相泥巖[14-,15]。流沙港組沉積時，受7號斷層控制，東洼發(fā)育厚層中深湖相沉積，西洼由于6號斷裂處于斷裂初期，發(fā)育較薄的濱淺湖沉積[16]。流三段沉積時期，水體較淺，以濱淺湖相為主，只在沉積中心有中深湖相沉積，沉積中心位于7號斷層下降盤附近，沉積中心暗色泥巖厚度最高只有300m左右(圖2a)；流二段沉積時期，水體加深，沉積速率明顯增加，沉積了厚層的灰色、深灰色泥巖、頁巖、油頁巖，中深湖相范圍擴大，是一套良好的生油巖，在頂段及底段發(fā)育有機質豐度高的油頁巖段。沉積中心位于7號斷層下降盤及東洼北部的烏石17-2構造處，中心暗色泥巖厚度達到1000m以上(圖2b)；流一段沉積時期，水體變淺，為濱淺湖相沉積，東洼北部烏石17-2構造流一段完全剝蝕，沉積中心向西洼轉移，泥巖最高厚度只有400m左右(圖2c)。由此可見，烴源巖分布范圍、沉積相帶及厚度決定了東洼為主力生烴洼陷。

2 烴源巖地球化學特征

2.1 有機質豐度

巖石中的有機質是生成油氣的物質基礎，足夠數(shù)量的有機質是生成油氣的必要前提。一般來說，烴源巖中的有機質豐度越高，生烴潛力越大。目前評價有機質豐度的常用指標有有機碳含量(TOC，%)、生烴潛量(S1+S2，mg·g-1)、氯仿瀝青“A”(%)和總烴含量(HC，10-6)[17]。采用黃第藩等提出的陸相油源有機質評價標準[2]，對流沙港組烴源巖進行評價。通過對烏石凹陷710個有機碳數(shù)據(jù)、318個氯仿瀝青“A”數(shù)據(jù)、624個巖石熱解數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計(表1)。統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，單獨從TOC指標(圖3a)來看，流一段泥巖樣品非有效烴源巖占40%以上，其他各級別烴源巖均勻分布，中等-優(yōu)質烴源巖占49%；流二段泥巖樣品97%以上為中等以上烴源巖，且大部分為好-優(yōu)質烴源巖。流二段油頁巖TOC值基本達到2%以上，為優(yōu)質烴源巖；流三段烴源巖樣品81%為中等以上烴源巖。

圖1 烏石凹陷區(qū)域位置及構造單元劃分

Fig.1 Regional location and tectonic division of the Wushi depression

圖2 烏石凹陷流沙港組泥巖厚度與成熟度分布特征

a.流三段；b.流二段；c.流一段

Fig.2 Distribution of mudstone thickness and maturity in the Liushagang Formation, Wushi depression

表1烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質豐度綜合評價表

Table1EvaluationoftheorganicmatterabundancesinthesourcerocksfromtheLiushagangFormation,Wushidepression

研究表明，我國陸相淡水-半咸水沉積中，主力烴源巖的氯仿瀝青“A”含量均在0.1%以上，平均值為0.1%～0.3%[18]。高崗等在研究鄂爾多斯盆地隴東地區(qū)湖相烴源巖時提出氯仿瀝青“A”質量分數(shù)下限值為0.03%，總烴質量分數(shù)下限值為150×10-6[19]。就氯仿瀝青“A”和總烴含量統(tǒng)計來看，流沙港組烴源巖多數(shù)為中等～優(yōu)質烴源巖。流三段烴源巖樣品依據(jù)氯仿瀝青“A”含量劃分的中等、好、優(yōu)質烴源巖分別占42%、32%、26%，而依據(jù)總烴含量劃分的3個級別烴源巖分別占17.65%、29.41%和52.94%(圖3b，c)，說明氯仿瀝青“A”與總烴含量表現(xiàn)出了非同步變化，原因可能是流三段埋深較大，相對較高的成熟度造成了流三段烴源巖樣品中總烴含量在氯仿瀝青“A”中所占比例異常高。

生烴潛量受風化和成熟度的影響較大[20]。依據(jù)黃第藩等的劃分標準，利用流沙港組各段烴源巖生烴潛量(S1+S2)作為劃分指標,流一段中等以上烴源巖樣品只有36%，大部分樣品屬于差的烴源巖；流二段泥巖樣品中等-優(yōu)質烴源巖占78%，大部分為中等-好的烴源巖，此段油頁巖基本上為好-優(yōu)質烴源巖；流三段中等以上烴源巖樣品占74%，以中等-好的烴源巖為主。評價的結果較其它參數(shù)統(tǒng)計的結果偏低。為此重新定義適用于本區(qū)的評價烴源巖豐度的新標準：(S1+S2)大于6.0時為優(yōu)質烴源巖；2.0～6.0之間為好的烴源巖；1～2為中等質量烴源巖；小于1則為差烴源巖。根據(jù)新的劃分標準，對各段烴源巖有機質豐度進行分級統(tǒng)計，并作出相應頻率分布圖，得到了與其它指標較為一致的結果(圖3d)。

2.2 有機質類型

有機質的質量決定著生烴能力的大小及生成烴類的性質和組成[21]。在同等演化條件下，不同母質類型的烴源巖，其生烴潛力可能相差幾倍甚至十幾倍。類型不同的生烴母質其產(chǎn)物性質也有所不同：水生藻類來源的腐泥型母質生成環(huán)烷烴石油，而高等植物來源的腐殖型母質則生成石蠟基或芳香族石油[22]。本文利用干酪根顯微組分分析、干酪根元素分析、巖石熱解參數(shù)等方法對有機質類型進行了劃分。

統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，流沙港組烴源巖干酪根顯微組分中腐泥組與鏡質組占優(yōu)勢(圖4a)。腐泥組生油潛能最大而鏡質體及貧氫無定形體生油潛能差，以生氣為主[23]，殼質組來源于高等植物，生烴能力僅次于腐泥組[24]。根據(jù)顯微組分構成，流沙港組烴源巖干酪根類型整體為Ⅱ1-Ⅱ2型。

圖3 烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質豐度指標頻率分布

Fig.3 Frequency distribution of the organic matter abundances in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

樣品H/C原子比分布在0.53～1.58之間，O/C原子比分布在0.04～0.39之間。利用D.W.VanKrevelen圖解，統(tǒng)計各層位干酪根類型分布(圖4b)，結果指示烴源巖主要為Ⅱ1-Ⅱ2型。其中流一段樣品全部為Ⅱ2型；流二段泥巖樣品和流三段樣品中Ⅱ2型所占比例均超過了80%，流二段油頁巖樣品以Ⅱ1型為主，占74.07%。

從烴源巖最高熱解峰溫(Tmax)與氫指數(shù)(HI)的關系來看(圖4c)，從Ⅰ型到Ⅲ型有機質類型都有分布。流一段Ⅰ型、Ⅱ1型、Ⅱ2和Ⅲ型樣品分別占6.52%、22.83%、47.83%和22.83%；流二段泥巖樣品分別為5.59%、44.12%、41.47%和8.82%。流二段油頁巖Ⅰ型、Ⅱ1型和Ⅱ2型分別占32.94%、54.12%和12.94%；流三段分別為27.66%、51.06%和21.28%。

由于每種方法都存在局限性，所以利用不同方法劃分的烴源巖有機質類型存在差異。綜合來看，流一段烴源巖有機質類型Ⅱ2型最多，Ⅲ型次之，有機質類型總體偏差；流二段泥巖以Ⅱ2型最多，Ⅱ1型次之，有機質類型中等。流二段油頁巖Ⅱ1型最多，Ⅱ2型次之，幾乎沒有Ⅲ型，有機質類型較好；流三段烴源巖Ⅱ1型最多，Ⅱ2型次之，有機質類型較好。

2.3 有機質成熟度

烴源巖有機質的熱演化程度是衡量有機質實際生烴能力的另一個重要指標[25]。烴源巖只有在達到一定的熱演化階段時才能夠生烴以及排烴[26]。目前用于評價烴源巖熱演化程度應用較為廣泛的參數(shù)有鏡質組反射率、熱解參數(shù)以及生物標志物參數(shù)。鏡質組反射率隨著熱演化程度的加深而不斷增大，且不可逆，是研究烴源巖演化最有效的指標[27]。

圖4 烏石凹陷流沙港組烴源巖有機質類型判別

Fig.4 Discrimination diagrams of the organic matter types in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

2.3.1 烴源巖熱演化階段劃分

通過對研究區(qū)鏡質體反射率、熱解參數(shù)、瀝青轉化率(瀝青“A”/TOC)、產(chǎn)率指數(shù)(S1/(S1+S2))、正構烷烴奇偶優(yōu)勢以及生物標志物參數(shù)綜合分析，將烏石凹陷烴源巖熱演化階段劃分為未成熟、低成熟、成熟和高成熟4個階段(圖5)。

每個階段對應的參數(shù)特征有所差別。(1)未成熟階段：有機質成熟度低，Ro<0.5%，Tmax<435℃，深度2000m以上。此過程以生物化學作用為主要特點，有機質經(jīng)縮聚、不溶解作用形成干酪根，瀝青轉化率和產(chǎn)率指數(shù)減小[28]；(2)低成熟階段：Ro為0.5%～0.7%的深成作用早期階段，C29甾烷ββ/(ββ+αα)<0.3，C31藿烷22S/(22S+22R)<0.5，對應深度2000～2900m；(3)成熟階段：對應Ro為0.7%～1.3%，C29甾烷ββ/(ββ+αα)>0.3，C31藿烷22S/(22S+22R)>0.5，深度2900～4500m。隨成熟度增加，瀝青轉化率和產(chǎn)率指數(shù)增加，在Ro為0.9%、埋深3600m左右時瀝青轉化率達40%以上，達到生烴高峰；(4)高成熟階段：對應Ro在1.3%以上，深度在4500m以下。這一階段生成的烴類產(chǎn)物以低分子量的輕烴為主，瀝青轉化率和產(chǎn)率指數(shù)迅速減小，烴源巖進入高成熟生凝析氣階段[29]。

2.3.2 成熟烴源巖分布

綜合多種參數(shù)，最終確定烏石凹陷烴源巖生烴門限深度為2900m，生烴高峰發(fā)生在3600m。將各層段的Ro等值線與泥巖等厚線進行疊合，得到了不同層段成熟烴源巖的分布特征。東洼流三段泥巖基本進入生烴門限，烏石22-7構造區(qū)域已達到高成熟階段(圖2a)。流二段泥巖成熟范圍縮小，烏石17-2及烏石16-1構造區(qū)域處于低成熟階段，22-7構造區(qū)域達到成熟階段，而凹陷中部沉積中心熱演化相對較高，已經(jīng)達到生烴高峰(圖2b)。流一段泥巖成熟范圍與流二段泥巖接近，但泥巖厚度遠少于流二段(圖2c)。

3烴源巖形成條件

3.1 母質來源

影響湖相富有機質生油巖形成的因素很多，但高生物產(chǎn)率和缺氧環(huán)境最為重要，前者為富有機質的形成提供物質基礎，后者為有機質提供良好保存條件[29-31]。高豐度的浮游藻類是水體富營養(yǎng)化、高生產(chǎn)力的重要標志[32-33]。通過對流沙港組烴源巖孢粉相研究，發(fā)現(xiàn)其孢粉、藻類組合中浮游藻類的含量普遍超過20%，最高可達到74%，整體表現(xiàn)為富藻層，流二段油頁巖表現(xiàn)為極富藻沉積層[8]。繁盛的浮游植物是流沙港組烴源巖發(fā)育的重要物質條件。

從飽和烴氣相色譜特征來看(圖6)，流一段烴源巖正構烷烴碳數(shù)分布以后單峰型為主，主峰碳數(shù)一般較大，認為有機質輸入以陸源植物為主。流二段泥巖也是以后單峰型為主，主峰碳數(shù)以nC27和nC29為主，現(xiàn)代地球化學分析研究證明，木本植物的正構烷烴以nC27和nC29為主峰碳，草本植物以nC31為主峰碳[34]，所以認為物源輸入以陸生高等木本植物為主。流二段油頁巖及流三段低成熟烴源巖樣品以過渡的“平臺型”為主，表明其有機質輸入以混源為主。

圖5 烏石凹陷流沙港組烴源巖熱演化剖面

Fig.5 Thermal evolution of the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

圖6 烏石凹陷流沙港組烴源巖正構烷烴碳數(shù)分布

Fig.6 Carbon number distribution of n-alkanes

具有不同母源輸入樣品的規(guī)則甾烷構成存在差異[35-36]。從各層段烴源巖規(guī)則甾烷的分布來看，都是以C29優(yōu)勢為主，C27甾烷的豐度略低，C27-C28-C29規(guī)則甾烷呈反“L”字型分布(圖7)。流沙港組沉積物屬斷陷內陸湖盆沉積，烴源巖中發(fā)現(xiàn)的豐富的C29甾烷與陸生高等植物密切相關，但不能認為其總有機質類型差，因為除C27甾烷外，還檢測出豐富的4-甲基甾烷。北部灣盆地烴源巖中4-甲基甾烷可能起源于甲藻[37]，其對烏石凹陷流沙港組油氣的生成有著重要的石油地質意義。除流一段中少數(shù)煤系地層外，(C27甾烷+4-甲基甾烷)/C29甾烷比值大部分在1.0以上，表明水生低等植物對烴源巖母質來源有較大貢獻。

3.2 沉積環(huán)境

北部灣盆地古近紀湖泊地處熱帶-亞熱帶地區(qū)，湖水缺少季節(jié)性回水，因而在湖底深水處還原性較強，為有機質提供良好的保存條件[8,12]。依據(jù)氣相色譜分析結果進行計算，流一段樣品姥植比(Pr/Ph)平均值為2.6，沉積介質屬于還原至弱氧化環(huán)境。流二段樣品Pr/Ph平均值為2.2，更偏還原環(huán)境。流三段烴源巖樣品Pr/Ph平均值為1.8，屬于還原環(huán)境。流沙港組烴源巖除流一段偏氧化環(huán)境外，流二段及流三段烴源巖沉積時總體具有還原性沉積地質條件。

烏石凹陷流沙港組烴源巖中普遍檢測出了長鏈三環(huán)萜烷和五環(huán)三萜烷化合物。C27-C35藿烷系列化合物分布完整，具有αβC30藿烷含量最高、αβC29藿烷含量次之的特點，檢測出Ts、C29Ts及C30*(重排藿烷)等化合物。伽馬蠟烷及C35升藿烷含量較低(圖7)。伽馬蠟烷是一種C30三環(huán)萜烷，較大的伽馬蠟烷指數(shù)(伽馬蠟烷/C30αβ藿烷)通常認為是高鹽度水體的沉積標志[38]。流沙港組烴源巖伽馬蠟烷含量較低，伽馬蠟烷指數(shù)都在0.2以下，大部分在0.1以下，指示烴源巖沉積水體為正常淡水湖泊。

圖7 烏石凹陷流沙港組烴源巖甾萜烷質量色譜

1．Ts； 2. Tm； 3. C29αβ-30-降藿烷； 4. C29Ts； 5. C30*； 6. C29βα-30-降莫烷； 7. 奧利烷； 8. C30αβ藿烷； 9. C30βα莫烷； 10.升藿烷； 11. 伽馬蠟烷； 12. C31莫烷； 13.二升藿烷； 14.三升藿烷； 15.四升藿烷； 16.五升藿烷

Fig.7 Gas chromatograms-mass spectrograms of the steranes and terpanes in the source rocks from the Liushagang Formation, Wushi depression

4 結論

(1)烏石凹陷流沙港組烴源巖分布范圍、沉積相帶及厚度決定了東洼為主力生烴洼陷。

(2)流二段有機質豐度最高，尤其是流二段油頁巖基本為優(yōu)質烴源巖，有機質類型以Ⅱ1-Ⅱ2型為主；流三段有機質豐度次之，類型主要為Ⅱ1-Ⅱ2型；流一段有機質豐度最低，類型以Ⅱ2-Ⅲ為主。

(3)烏石凹陷流沙港組烴源巖熱演化過程可劃分為未成熟、低成熟、成熟、高成熟4個階段，其中生烴門限深度為2900m，生烴高峰發(fā)生在3600m。

(4)豐富的4-甲基甾烷含量表明水生低等植物對烴源巖母質來源有較大貢獻。姥植比參數(shù)顯示，流二段及流三段烴源巖沉積時總體具有還原性沉積地質條件，流一段為偏氧化環(huán)境。低伽馬蠟烷指數(shù)顯示流沙港組沉積時期水體為淡水環(huán)境。