全 軍 孫萌濤

(1嶺南師范學(xué)院物理系，廣東 湛江 524048； 2北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院，北京 100083)

圖1 ICP炬管的二維幾何截面圖(id:內(nèi)徑；od:外徑)

電感耦合等離子體離子源(ICP)是質(zhì)譜分析中常用的離子源種類之一。樣品元素在等離子體中心通道被電離后，通過采樣錐進(jìn)入第一級真空，而儀器的靈敏度和分析性能與負(fù)載線圈功率以及采樣錐孔徑有關(guān)[1-8]。S.Greenfield等通過測量Greenfield炬管的負(fù)載線圈功率和輸送到等離子體中的功率來計算二者間的輸送效率，發(fā)現(xiàn)對于高的負(fù)載功率40%～45%的估測效率是合理的[1]。M.A.Vaughan等測量了ICP在不同的負(fù)載線圈功率下的離子信號，結(jié)果顯示負(fù)載功率在高于1300W時對Hf+、W+、Pt+等元素離子沒有分析上的明顯優(yōu)勢[2]。S.B.Punjabi等通過數(shù)值模擬方法研究了負(fù)載線圈的結(jié)構(gòu)參數(shù)，如線圈匝數(shù)、匝間距、線圈半徑等對ICP形態(tài)分布的影響，研究結(jié)果表明通過調(diào)整線圈結(jié)構(gòu)來改變ICP的氣體溫度和流場分布可以滿足不同材料的分析要求[3]。在750W～1500W負(fù)載功率下，M.Aghaei等數(shù)值模擬研究了ICP的氣體溫度和流場分布，結(jié)果表明當(dāng)負(fù)載功率接近1500W時，0.4L·min-1左右的輔助氣流沒有流經(jīng)等離子體區(qū)，從而導(dǎo)致負(fù)載功率無法有效地向中心通道傳遞[4]。M.A.Vaughan等從實驗上測量了0.51～0.94mm孔徑范圍內(nèi)的采樣錐對離子和其氧化物離子的影響，發(fā)現(xiàn)采樣錐孔徑越小，氧化物離子信號越強(qiáng)，由此推測氧化物離子的產(chǎn)生可能發(fā)生在采樣錐與等離子體相互作用的接觸面附近[5]。K.Hu等人采用1.3mm孔徑大小的采樣錐和差動泵浦設(shè)計了四級真空的離子透鏡系統(tǒng)，可有效降低多原子離子和背景噪聲的干擾[6,7]。此外，大量研究表明，當(dāng)采樣錐孔徑大小分別為1.0mm和2.0mm時，通過采樣錐口的氣流速度大小與采樣錐孔徑無關(guān)，采樣錐孔徑高于中心氣流孔徑更有利于較大直徑的離子云通過[8]。基于上述研究，本文擬構(gòu)建三管嵌套式軸對稱模型，采用數(shù)值模擬方法研究了負(fù)載線圈功率和采樣錐孔徑大小對ICP氣體溫度及流場分布的影響。研究結(jié)果表明：(1)增加負(fù)載功率能夠提高ICP高溫核心區(qū)的氣體溫度，但超過一定閾值后負(fù)載功率對中心通道上的氣體溫度無明顯影響；(2)采樣錐孔徑擴(kuò)大將導(dǎo)致負(fù)載功率難以輸送到中心通道上，負(fù)載功率較高時，中心通道的高溫區(qū)段部分(氣體溫度大于6000K)會變窄；負(fù)載功率較低則錐前氣體溫度會出現(xiàn)明顯下降，而且采樣錐孔徑擴(kuò)大后有利于分析易于擴(kuò)散的元素離子；(3)極低的負(fù)載功率或過大的采樣錐孔徑在中心氣流和輔助氣流的流動交界面造成微小擾動，但通過適當(dāng)提高負(fù)載功率可以有效消除這些擾動。研究結(jié)果對于設(shè)計新的離子透鏡系統(tǒng)具有的指導(dǎo)一定意義。

1 模型與方法

主流ICP炬管結(jié)構(gòu)呈三管嵌套式軸對稱，其截面如圖1所示。工作氣體氬氣從圖示的冷卻、輔助和中心3個入口進(jìn)入，氣流量數(shù)值分別為16L·min-1、1.0L·min-1和1.0L·min-1。高頻線圈工作頻率為27.12MHz。采樣錐孔徑Dsampler分別設(shè)為0.8mm、1.0mm、1.2mm。模擬使用Fluent 15.0軟件，電磁場方程通過用戶自定義標(biāo)量(UDS)求解，洛倫茲壓力源項和氬等離子體物性參數(shù)通過用戶自定義函數(shù)(UDF)加載[9,10]。本文中采用流經(jīng)負(fù)載線圈導(dǎo)線的高頻電流幅度值Icoil(31.81A～34.28A)表征負(fù)載線圈功率，這是因為負(fù)載線圈向等離子體中輸送功率的效率不是固定的，除了受到工作氣體種類(如Ar-ICP和He-ICP)的影響外，負(fù)載線圈本身的結(jié)構(gòu)，如匝數(shù)、匝間距以及線圈半徑都會影響輸送效率[1,3,11]。因此，在同一系統(tǒng)參數(shù)下，用高頻電流幅度值Icoil表征功率更加直觀。

2 數(shù)值結(jié)果與討論

2.1 負(fù)載線圈功率對氣體溫度和流場分布的影響

從流場分布來看(圖2右)，當(dāng)負(fù)載電流為31.81A時，中心氣流膨脹區(qū)最小， 負(fù)載電流分別為33.56A，34.28A時，中心氣流膨脹區(qū)較大，載有被測元素的流團(tuán)更容易得到充分蒸發(fā)、電離。如圖2所示。

圖5 采樣錐孔徑大小對ICP氣體溫度和流場分布的影響Icoil=33.56A, (a)、(b) Dsampler=1.2mm; (c)、(d) Dsampler=0.8mm

從氣體溫度的分布上看(圖2左)，當(dāng)Icoil=31.81A時，負(fù)載電流偏低，這樣導(dǎo)致能量無法有效傳遞到中心通道上，因此無法形成能夠?qū)Ρ粶y元素進(jìn)行充分電離的溫度區(qū)間，如圖3和圖4所示。當(dāng)Icoil=33.56A和Icoil=34.28A時，中心通道上氣體溫度大于6000K的區(qū)段較大，被測元素更易被充分電離。

圖3 不同負(fù)載功率下中心通道氣體溫度分布

圖4 不同負(fù)載功率下采樣錐位置氣體溫度徑向分布

當(dāng)負(fù)載電流由Icoil=33.56A進(jìn)一步增大到Icoil=34.28A時，圖4采樣錐位置氣體溫度徑向分布表明氣體溫度在徑向兩側(cè)有所升高。雖然中心通道氣體溫度略有升高(如圖3所示)，但采樣錐位置附近的氣體溫度不再隨負(fù)載功率的增大而變化。

2.2 采樣錐孔徑對氣體溫度和流場分布的影響

圖6 不同采樣錐孔徑下中心通道氣體溫度分布

采樣錐孔徑分別為1.2mm和0.8mm時，對ICP氣體溫度和流場分布的影響如圖5(Icoil=33.56A)所示。從圖6結(jié)果來看，隨著采樣錐孔徑減小，等離子體的體積有所增加，中心通道的氣體溫度也整體升高。

3 結(jié)語

通過構(gòu)造三管嵌套式軸對稱主流ICP炬管結(jié)構(gòu)模型，數(shù)值模擬研究了負(fù)載線圈功率和采樣錐孔徑對ICP離子源分析特性的影響，結(jié)果表明：(1) ICP離子源在高頻電流幅度值31.81A～35.34A下形成的氣體溫度分布對ICP-MS的分析十分有利，更大的負(fù)載功率無法進(jìn)一步改善中心通道的氣體溫度特性，而較低的負(fù)載功率無法在中心通道上形成能對待測元素進(jìn)行充分熱電離的溫度區(qū)間。(2)相同的負(fù)載功率下，擴(kuò)大采樣錐孔徑會使中心通道上高溫區(qū)段收窄(較高負(fù)載功率下)或者降低采樣錐前的氣體溫度(較低的負(fù)載功率下)。另外，采樣錐孔徑擴(kuò)大也會加大進(jìn)入采樣錐的氣流的流量，錐前壓力較大時，部分冷卻氣流也有可能進(jìn)入采樣錐，這在分析較易擴(kuò)散的元素離子時十分有利。(3)極低的負(fù)載功率和過大的采樣錐孔徑都有可能在中心氣流和輔助氣流的流動交界面上造成微小的擾動。對于霧化氣溶膠進(jìn)樣方式，中心氣流作為載氣攜有待測元素信息，這些擾動可能會造成部分元素信息的損失，適當(dāng)提高負(fù)載功率能夠有效地消除這些擾動。