楊 磊, 楊向龍,*, 王甫軍

(1. 深圳大學 土木與交通工程學院, 廣東 深圳 518060; 2. 北卡羅來納州立大學 機械與航空航天系, 美國 羅利 27607)

0 引 言

針對液滴以一定速度撞擊固體表面的瞬態(tài)動力學行為的研究，在噴墨打印[1]、發(fā)動機燃燒[2]、工業(yè)噴涂[3]、飛行器飛行安全[4]、液冷散熱系統(tǒng)[5]、農(nóng)作物種植[6]、自然界物質(zhì)輸運[7]、新能源開發(fā)[8]等領(lǐng)域都有著重要的意義。

長期以來，相關(guān)研究局限于液滴撞擊剛性固體表面。近年來，柔性材料因其柔韌、延展性高、可自由彎曲等顯著區(qū)別于剛性材料的獨特性能而逐漸獲得研究人員的關(guān)注。在種類繁多的柔性材料基底中，聚二甲基硅氧烷(PDMS)以其化學性質(zhì)穩(wěn)定、透光度高、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)勢成為研究者的首選。Beemer等基于粘附力學，利用PDMS設(shè)計出一種與冰具有極低粘結(jié)強度的柔性防冰涂層，能夠防止冰層粘附于固體表面[9]。Wang等基于高分子材料之間的表面接觸起電效應，利用PDMS薄層與聚酯纖維薄片的摩擦，在兩層聚合物薄膜間形成電勢差，開發(fā)出摩擦納米發(fā)電機，將微小的機械能轉(zhuǎn)化為電能[10]。Sun等開發(fā)出混合材料太陽能電池板，通過在太陽能電池板表面覆蓋PDMS和PEDOT∶PSS薄膜，可以將雨滴撞擊電池板的機械能轉(zhuǎn)化為電能，該裝置的能量轉(zhuǎn)化效率很大程度上取決于水滴撞擊PDMS表面后的鋪展面積[8]。

液滴撞擊固體表面的鋪展面積主要由液滴在鋪展階段的移動接觸線直徑所確定。在鋪展階段，液滴在慣性力的作用下從撞擊點向外邊緣鋪展，動能減小，表面能增大。當移動接觸線的速度降為0時，液滴達到最大鋪展直徑。對于液滴撞擊剛性固體表面，決定最大鋪展直徑的主導因素是液體的粘性能量耗散和表面張力(分別由雷諾數(shù)Re和韋伯數(shù)We表征)[11]。Hung等研究了固體表面的潤濕性對液滴鋪展速度的影響[12]。畢菲菲等通過研究液滴撞擊金屬材料表面的鋪展過程，認為液體的粘度對鋪展過程起主導作用，而表面張力對液滴的回縮起主導作用[13]。Scheller[14]、Mao[15]和Roisman[16]等分別給出了預測最大鋪展直徑的經(jīng)驗公式、半經(jīng)驗公式和純理論模型。Lee[17]和Huang[18]等針對液滴以較低韋伯數(shù)撞擊固體表面的最大鋪展直徑預測值與實驗結(jié)果誤差較大的問題，采用不同的方法修正了最大鋪展直徑的預測公式，與實驗結(jié)果得以更好的吻合。

與剛性材料不同，液滴撞擊柔性材料時，由于柔性材料的可變形特征以及伴隨而來的能量吸收和損耗，必然會在一定程度上改變液滴撞擊后的鋪展行為[19-22]。Carre等指出，當固體足夠“軟”時，液滴的鋪展速度和界面的形成由軟固體物質(zhì)的力學特性決定[23]。Alizadeh等對比了液滴在多種柔性和剛性材料表面鋪展和收縮過程的特性，發(fā)現(xiàn)液滴的收縮隨著材料彈性的降低而減弱，認為與軟物質(zhì)的粘彈性能量耗散相比，液體的粘性能量耗散可以忽略不計[24]。Chen等研究了液滴在不同剪切模量的柔性材料表面的鋪展過程，發(fā)現(xiàn)鋪展過程的持續(xù)時間由固體材料的柔性決定，并認為柔性材料的強度不影響液滴撞擊后的鋪展過程，但會影響其后的收縮過程及振蕩過程[25-26]；Chen等還指出液滴在撞擊柔性材料表面時，由于軟材料的變形將會在液體與固體之間產(chǎn)生空氣薄層，該空氣薄層會在一定程度上改變系統(tǒng)的表面能并影響液滴在軟材料表面的鋪展行為[27]。Howland通過實驗研究了乙醇液滴撞擊不同強度硅凝膠表面的飛濺過程，指出液滴撞擊軟基底時，需要比硬基底多70%的動能才能出現(xiàn)飛濺現(xiàn)象[22]。

對于液滴撞擊剛性材料表面的鋪展過程，國內(nèi)外學者已有較為系統(tǒng)的研究，但對于液滴撞擊柔性固體表面后的鋪展過程，尚未開展系統(tǒng)和細致的分析，鋪展直徑隨柔性材料力學性能參數(shù)的變化規(guī)律也沒有統(tǒng)一的結(jié)論。為進一步研究液滴撞擊柔性材料表面的鋪展行為，本文從鋪展階段的能量守恒角度出發(fā)，綜合考慮柔性材料受壓導致的粘性變形耗能、移動接觸線處潤濕脊[19,23]導致的柔性材料粘彈性能量耗散和液體鋪展導致的液體內(nèi)部粘性能量耗散，對液滴最大鋪展系數(shù)隨柔性材料的強度和厚度的變化規(guī)律進行實驗研究，進一步揭示液滴在柔性材料表面鋪展過程的內(nèi)在機理。

1 實驗裝置

1.1 PDMS樣品制備

柔性材料樣品由美國道康寧公司生產(chǎn)的PDMS預聚物和固化劑制成(Dowcorning 184)，預聚物和固化劑使用了2種質(zhì)量配比(10∶1和40∶1)。將充分混合的PDMS混合液敷設(shè)于直徑100mm的Prime級硅片表面，放入真空環(huán)境靜置20min，待PDMS混合液中的氣泡完全釋放后，保持120℃恒溫加熱15min，獲得厚度在0.3mm以上的PDMS樣品。使用Laurell甩膠機，通過調(diào)整轉(zhuǎn)速和時間，在直徑100mm的Prime級硅片上旋涂得到厚度為0.03和0.09mm的PDMS樣品。每種配比制作了5個不同厚度的樣品。各樣品的預聚物和固化劑質(zhì)量配比Ratio、厚度b、剪切彈性模量G[26]如表1所示。

表1 PDMS樣品的主要參數(shù)Table 1 Parameters of PDMS substrates

1.2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示。實驗液體為美國Millipore制水儀制成的去離子水。微量進液器在針頭前端穩(wěn)定地生成液滴(實驗中產(chǎn)生的液滴直徑約2.36mm)，在重力作用下自由下落，以一定初速度垂直撞擊下方水平放置的PDMS樣品表面，通過調(diào)節(jié)針頭前端與PDMS樣品上表面的距離獲得不同的撞擊速度。實驗中使用Phantom V4.3高速攝影機(水平放置)，Nikon AF Micro 60mm f/2.8D微距鏡頭。以LED燈作為照明光源，使用凸透鏡獲得均勻的平行光場。采用背光法拍攝，拍攝速率設(shè)定為4400幀/s。所有實驗過程均在20℃的恒溫下完成。

圖1 實驗裝置示意圖

在3種不同材料表面(配比分別為10∶1和40∶1的PDMS樣品表面、高純硅表面)，利用微量進液器測量了實驗液體的平衡接觸角θe、前進接觸角θa和收縮接觸角θr，結(jié)果如表2所示。

表2 3種不同表面的接觸角Table 2 Summary of different contact angles

由于液滴從針頭脫落瞬間的表面張力擾動影響以及空氣阻力的作用，液滴在下落過程中的形狀會有輕微振蕩，且逐漸趨于穩(wěn)定，近似為橢球。采用名義直徑D0定義液滴的平均直徑：

(1)

式中，Dh、Dv分別為液滴的最大水平直徑和最大豎向直徑。

實驗共設(shè)置9個不同的液滴自由下落高度H。每個實驗工況均重復3次，獲得的液滴撞擊參數(shù)如表3所示。經(jīng)過對實驗結(jié)果的初步分析，本實驗具有很高的可重復性。

表3中，H為液滴的下落高度，v0為液滴與PDMS樣品表面撞擊瞬間的液滴質(zhì)心速度，該速度通過液滴與固體表面接觸瞬間之前的連續(xù)10幀高速攝影圖像序列中液滴質(zhì)心的位移計算獲得。Re和We分別為撞擊瞬間液滴的雷諾數(shù)和韋伯數(shù)：

表3 實驗所用液滴參數(shù)Table 3 Parameters of liquid droplets in the study

(2)

式中，ρ、μ和γ分別為實驗液體的密度、粘性系數(shù)和表面張力系數(shù)。

2 實驗結(jié)果分析

2.1 液滴撞擊柔性材料表面的鋪展過程分析

圖2為典型的液滴撞擊PDMS樣品表面的高速攝影照片，可見液滴撞擊樣品表面的過程大致分為3個階段：初始接觸階段(圖2(b))、鋪展階段(圖2(c))和收縮階段(圖2(d)和(e))。液滴撞擊樣品表面前的形狀并非理想圓球，由于其自身的振蕩及空氣阻力的作用，其外形近似為橢球(圖2(a))。撞擊后液滴形狀發(fā)生急劇變化，前端與固體表面接觸部分的豎向速度迅速降低為0，而液滴的上部仍然在慣性作用下繼續(xù)下落，此時液滴的形狀類似于草帽形。在撞擊速度較低的情況下，可以清晰地看到由于表面張力波的傳遞，在液滴表面出現(xiàn)的階梯狀特征，如圖2(b)所示。

圖2 高速攝影照片(Ratio=10∶1, v0=0.623m/s)

初始接觸階段之后，液滴隨即進入鋪展階段，以軸對稱的形式沿徑向向外鋪展。該過程中，液滴的表面積逐漸增大，動能轉(zhuǎn)換為表面能，并有部分能量通過液滴內(nèi)部粘性能量耗散的方式消耗。鋪展的液滴薄片的前緣速度逐漸降低，并在薄片邊緣逐漸匯聚，形成一個環(huán)狀凸起(圖2(c))。此后，由于表面張力的作用，液滴開始回縮，進入后期的收縮階段。液滴與固體表面的接觸面直徑逐漸減小，在撞擊點位置產(chǎn)生回彈。在不同實驗條件下，液滴可能會出現(xiàn)部分回彈甚至是全回彈。

液滴在柔性材料表面的鋪展過程中，其表面張力的垂直分量將導致柔性表面在移動接觸線附近發(fā)生微小變形，該變形稱為“潤濕脊”[19,23]。潤濕脊的高度取決于柔性材料的彈性模量，與γ/G(液體表面張力系數(shù)/固體剪切彈性模量)成正比。隨著移動接觸線的運動，潤濕脊也隨之沿徑向移動。柔性材料在潤濕脊處變形的產(chǎn)生及消失過程會導致系統(tǒng)能量的粘彈性能量耗散。

當液滴在鋪展階段末期達到最大鋪展直徑Dmax時，液滴薄層前緣的速度降為0。忽略此時的液滴動能，則系統(tǒng)滿足能量守恒方程：

(3)

(9)

其中，ΔE0為經(jīng)典理論計算的液體粘性能量耗散，ΔEad為低韋伯數(shù)條件下的附加粘性能量耗散，v*、Re*分別為附加粘性能量耗散對應的臨界速度和臨界雷諾數(shù)，f為粘彈性材料耗能模量與復模量的比值，ε為移動接觸線附近的特征截斷距離，u為移動接觸線的運動速度。

2.2 柔性材料厚度對最大鋪展系數(shù)的影響

通過自行編制的Matlab程序，可以對高速攝影圖像序列進行判讀，獲取液滴與固體表面的接觸面直徑。不同實驗條件下的液滴鋪展系數(shù)ξ(ξ=D(t)/D0，D(t)為移動接觸線直徑)隨時間t的變化如圖3所示。

由圖3可以看出，在實驗的測量精度范圍內(nèi)，相同直徑的液滴以相同的速度撞擊配比相同、厚度不同的PDMS樣品表面，移動接觸線在前期的鋪展過程中基本一致，且液滴的最大鋪展系數(shù)也基本相同。

實驗所使用的基底材料為硅片，其彈性模量的數(shù)量級約為1011Pa，比實驗所使用的柔性材料高出6個數(shù)量級以上，可作為剛體處理。當液滴以一定速度撞擊PDMS樣品時，PDMS樣品在碰撞方向上會形成相應的受壓變形。按照經(jīng)典粘彈性理論，此類粘彈性材料除了發(fā)生彈性變形之外，還將產(chǎn)生能量的粘性耗散，而該部分能量耗散是不可恢復的，將會在一定程度上降低系統(tǒng)的總能量，減小液滴的最大鋪展系數(shù)。當PDMS樣品的厚度僅為0.03mm時，樣品能夠產(chǎn)生的粘性能量耗散非常小，可近似認為等于0。隨著厚度的增加，PDMS樣品能夠吸收的粘性能量耗散隨之增加。但由圖3的實驗結(jié)果可以看出，在保持其他參數(shù)不變的情況下，隨著厚度逐漸增加到3.60mm，最大鋪展系數(shù)并沒有發(fā)生明顯改變。說明在本實驗參數(shù)范圍內(nèi)，液滴撞擊PDMS樣品使其受壓所導致的柔性材料粘性能量耗散與系統(tǒng)的總能量相比很小，不會對液滴的鋪展過程產(chǎn)生明顯影響。

2.3 PDMS彈性模量對最大鋪展系數(shù)的影響

圖4為液滴撞擊3種不同表面(2種不同彈性模量的PDMS樣品表面、沒有覆蓋PDMS的高純硅表面)的最大鋪展系數(shù)ξmax(ξmax=Dmax/D0)隨韋伯數(shù)We的變化曲線?？梢钥闯?，隨著韋伯數(shù)的增大，3種表面上的最大鋪展系數(shù)均隨之增大。在本實驗的韋伯數(shù)范圍內(nèi)，液滴撞擊硅片表面后的最大鋪展系數(shù)明顯高于柔性材料表面。在相對較低的韋伯數(shù)下(We<20)，韋伯數(shù)基本相同的液滴撞擊不同彈性模量的PDMS樣品表面所獲得的最大鋪展系數(shù)存在一定差別，在彈性模量較低的樣品表面上將獲得較小的最大鋪展系數(shù)。隨著韋伯數(shù)的增大，這種差異逐漸消失。該現(xiàn)象可嘗試通過液滴鋪展過程中的能量轉(zhuǎn)換進行解釋。

圖3 不同實驗條件下的液滴鋪展系數(shù)

圖4 液滴撞擊不同材料表面的最大鋪展系數(shù)

當液滴撞擊剛性的硅片表面時，硅片表面不會形成潤濕脊，不存在由潤濕脊所導致的粘彈性能量耗散。

從式(9)可以看出，在其他參數(shù)基本保持不變的條件下，潤濕脊導致的粘彈性能量耗散與柔性材料的剪切彈性模量G成反比關(guān)系，即柔性材料越“軟”，導致的粘彈性能量耗散越多。與質(zhì)量配比為10∶1的樣品相比，40∶1的樣品的剪切彈性模量G要低1個數(shù)量級以上，由此導致的粘彈性能量耗散高出1個數(shù)量級。

定義系統(tǒng)初始總能量Etotal為液滴初始動能Ek與初始表面能Es之和：

Etotal=Ek+Es

(10)

式中各項可由式(4)計算得出。定義Ψ為潤濕脊導致的粘彈性能量耗散與系統(tǒng)初始總能量之比：

Ψ=Ev/Etotal

(11)

表4列出了液滴撞擊2種不同配比的PDMS樣品表面的液滴初始總能量Etotal、粘彈性能量耗散Ev以及Ψ的數(shù)值?？梢?，隨著韋伯數(shù)的增大，粘彈性能量耗散Ev占總能量的比例降低，柔性材料的彈性模量對液滴在其表面鋪展行為的影響逐漸降低。

表4 粘彈性能量耗散、初始總能量及其比值Table 4 Ev，Etotal and the ratio of Ev to Etotal

(12)

式中各項可由式(4)～(9)計算得出。

圖5 初始總能量與最大鋪展總能量的比較

3 結(jié) 論

建立了用于觀測液滴撞擊柔性材料的實驗平臺，用高速攝影機獲取了液滴撞擊不同厚度、不同彈性模量的柔性PDMS樣品表面的全過程,得到以下結(jié)論:

(1) 在液滴撞擊柔性材料過程中，柔性材料受壓變形所導致的粘性能量耗散與系統(tǒng)的總能量相比很小，不會對液滴的鋪展過程產(chǎn)生明顯影響。

(2) 分析了柔性材料彈性模量對最大鋪展系數(shù)的影響，討論了液滴鋪展過程中的能量轉(zhuǎn)換過程，在系統(tǒng)能量守恒方程中引入了潤濕脊導致的柔性材料粘彈性能量耗散。分析表明，該能量方程模型能較好地反映液滴撞擊柔性材料鋪展過程的能量轉(zhuǎn)化及耗散規(guī)律。