王長壘 邢雅珍

摘要 以安徽省淮南市為研究對(duì)象，共采集99個(gè)土壤樣品，分析土壤中As、Cd這2種重金屬的含量，運(yùn)用克里金插值法分析其空間分布情況，采用地累積指數(shù)法及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)該地區(qū)重金屬累積程度和生態(tài)危害程度，采用PMF5.0分析污染源。結(jié)果表明，該地區(qū)不同土地利用方式表層土壤中As、Cd超過淮南市土壤背景值的采樣點(diǎn)占比分別為非礦區(qū)農(nóng)田（As 0）、礦區(qū)農(nóng)田（As 10.42%）、林地（As 12.50%）、城市土壤（As 15.38%）和城市土壤（Cd 7.69%）、非礦區(qū)農(nóng)田（Cd 10.00%）、礦區(qū)農(nóng)田（Cd 12.77%）、林地（Cd 31.25%）;重金屬As和Cd的污染區(qū)為鳳臺(tái)縣礦區(qū)農(nóng)田（煤矸石堆放點(diǎn)）、八公山林區(qū)和上窯林區(qū);重金屬地積累指數(shù)Igeo數(shù)據(jù)集中在0以下，屬于無污染;As的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Eir最大值<40，屬于輕微污染。除八公山區(qū)的Cd的Eir最大值>80，屬于強(qiáng)污染外，其他部分屬于輕度污染到中度污染?？偟膩碚f，淮南地區(qū)土壤重金屬富集區(qū)域少，并沒有因?yàn)椴擅夯顒?dòng)給土壤環(huán)境造成重大影響。

關(guān)鍵詞 土壤;重金屬;空間分布;污染評(píng)價(jià)

中圖分類號(hào) X 53 ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A

文章編號(hào) 0517-6611（2019）12-0094-04

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2019.12.026

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Abstract Huainan City in Anhui Province was selected as research area，99 soil samples were sampled to analyze the content of heavy metals arsenic and cadmium，their spatial distribution situation were analyzed by Kriging interpolation method，the degree of heavy metals accumulation and ecological hazard in this area were evaluated by the geoaccumulation index and the potential ecological risk index，and the source of pollution was analyzed by PMF 5.0 method.The result showed the percentage respectively of sampling points which arsenic or cadmium content was higher than the background value in Huainan City in surface soil from different landuse option was nonmining area farmland （As 0%），mining area farmland（As 10.42%），wood land （As 12.50%），urban soil（As 15.38%） and urban soil （Cd 7.69%），nonmining area farmland （Cd 10.00%），mining area farmland （Cd 12.77%），wood land （Cd 31.25%）; Fengtai mining area farmland （Coal gangue pile point），Bagongshan wood land and Shangyao wood land were pollution areas polluted by heavy metals arsenic and cadmium; the Igeo index concentrated below 0，which means nonpollution; the maximum Eir value of As<40，which means lightly pollution.Except the maximum Eir value of Cd in Bagongshan area> 80，which belongs to high pollution，all other areas belong to light to medium pollution.In general，the enrichment area of heavy metals in Huainan area was less，the activities of coal mining did not have a significant impact on the soil environment.

Key words Soil;Heavy metals;Spatial distribution;Pollution evaluation

隨著城市化和工業(yè)化發(fā)展，土壤重金屬已引起人們的高度重視。因?yàn)橹亟饘俚亩拘院碗y降解性，已使其成為世界環(huán)境污染問題的重大問題之一[1-4]。重金屬會(huì)在土壤中隨著時(shí)間富集，當(dāng)富集到一定程度時(shí)，會(huì)對(duì)土壤中的動(dòng)植物造成影響，進(jìn)而對(duì)人體健康產(chǎn)生危害[5-8]。重金屬的來源分為自然來源和人為活動(dòng)。自然來源主要是由于成土母質(zhì)的影響，人為來源包含農(nóng)業(yè)、工業(yè)、交通和采礦等人為活動(dòng)[9-10]。

淮南作為一個(gè)典型的煤炭資源型城市，煤炭工業(yè)尤其是煤炭采選業(yè)占據(jù)重要地位[11]，近100年來的采煤活動(dòng)不僅帶來了經(jīng)濟(jì)效益，也對(duì)環(huán)境產(chǎn)生了重大影響。如煤炭開采時(shí)的堆放、運(yùn)輸和副產(chǎn)品的處理，以及采煤后形成的塌陷區(qū)和煤矸石充填復(fù)墾區(qū)，都對(duì)環(huán)境造成破壞[12]。因此，有大量的研究人員對(duì)淮南煤矸石堆放區(qū)和煤矸石充填復(fù)墾區(qū)周邊小范圍環(huán)境進(jìn)行了研究和調(diào)查。如李洪偉等[13]研究發(fā)現(xiàn)新集煤矸石堆放礦區(qū)5～500 m表層土壤重金屬Co、Cr、Cu、Pb、Zn均未超過土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)國家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn);鄭永紅等[14]發(fā)現(xiàn)潘一礦復(fù)墾區(qū)采樣點(diǎn)范圍不超過2 000 m，Cu、Ni、Pb、Cd 和 Hg 這 5 種重金屬元素含量均高于淮南市土壤背景值，并且 Cu、Ni、Pb、Cd、Hg元素達(dá)到了輕微污染水平，Cd 元素達(dá)到了顯著污染水平;盧嵐嵐等[15]研究表明顧橋煤矸石堆0～1 200 m除Cd外，Zn、Pb、Ni、Cr、Cu均未造成潛在污染。查閱相關(guān)文獻(xiàn)，前人的研究結(jié)果皆表明在煤礦區(qū)小范圍內(nèi)存在重金屬富集現(xiàn)象，但進(jìn)行大區(qū)域調(diào)查時(shí)，結(jié)果是否與小范圍調(diào)查結(jié)果情況相同目前沒有確切答案。對(duì)淮南有關(guān)煤礦區(qū)的試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行整理和總結(jié)，結(jié)果表明淮南礦區(qū)As、Cd超標(biāo)。針對(duì)這一現(xiàn)象，筆者測量淮南地區(qū)不同土地利用方式的土壤表層的土壤重金屬含量（As、Cd），通過ArcGIS的克里金插值法對(duì)重金屬（As、Cd）的空間分布進(jìn)行分析，并用地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)該地區(qū)重金屬累積程度和生態(tài)危害程度，探討煤礦開采活動(dòng)是否對(duì)土壤重金屬As、Cd造成重大影響，為淮南整體區(qū)域研究提供有效信息。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

淮南（32°32′45″～33°00′24″N，116°21′21″～117°11′59″E）地處安徽省中部偏北，淮河中游。以淮河為界形成2種不同的地貌類型，淮河以南為丘陵，淮河以北為地勢平坦的淮北平原。此外，淮南屬于暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候，氣候特征顯著，年平均氣溫為15.3 ℃，年平均降水量926 mm?；茨厦禾抠Y源豐富，是典型的煤礦城市。

淮南煤田遠(yuǎn)景儲(chǔ)量444億t，探明儲(chǔ)量180億t，占安徽省的70%，占華東地區(qū)的32%。到2010年底煤炭產(chǎn)量達(dá)1億t左右，是中國13個(gè)億噸煤炭基地之一。自1903年開礦，含有潘集、新集、定遠(yuǎn)等7大礦區(qū)，擁有大、中型礦井不少于40座，是安徽省重要煤電一體化基地和國家煤炭資源開采與利用的重大工程建設(shè)區(qū)。前人對(duì)新莊孜礦、顧橋礦、潘一礦、大通礦這4個(gè)礦區(qū)研究較多。新莊孜礦位于淮南礦區(qū)的東南部，淮河兩側(cè)，地形比較平坦，建于1947 年;潘一礦位于淮南礦區(qū)的北部，建于1983年;顧橋礦位于淮南礦區(qū)的中西部，建于2007年;大通礦煤礦廢棄地位于淮南市南部大通區(qū)的九龍崗與洞山之間，開采于1911年，閉坑于1978年。

1.2 樣品采集與處理

參照《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》進(jìn)行網(wǎng)格布點(diǎn)法，采表土0～20 cm，該研究在淮南地區(qū)共布設(shè)99個(gè)采樣點(diǎn)，如圖1。結(jié)合淮南的實(shí)際情況，利用ArcGIS對(duì)采樣點(diǎn)位在電子地圖上布點(diǎn)，用手持GPS進(jìn)行定點(diǎn)采樣，實(shí)際誤差與布點(diǎn)不超過200 m，特殊情況除外（采樣點(diǎn)落在淮河中間）。在99個(gè)采樣點(diǎn)中有16個(gè)點(diǎn)位為林地，26個(gè)點(diǎn)位為城市用地，48個(gè)點(diǎn)位為礦區(qū)農(nóng)田，9個(gè)點(diǎn)位為非礦區(qū)農(nóng)田。每個(gè)樣品采用梅花形采樣法采樣，混合均勻后用聚氯乙烯塑料袋包裝作為樣品。自然風(fēng)干后，將其中的石塊、植物殘根和雜物剔除干凈，用瑪瑙研缽研磨，過100目尼龍篩，裝袋密封備用。用火焰原子吸光光度法測量Cd和原子熒光光度法測量As。As和Cd的檢測線分別為1和0.02 ?mg/kg。

1.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用SPSS 19.0和Excel對(duì)重金屬進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。運(yùn)用ArcGIS 10.1中的普通克里金插值法進(jìn)行空間分析。

1.4 評(píng)價(jià)方法

1.4.1 地積累指數(shù)法。地積累指數(shù)法多用于對(duì)沉積物或土壤中的重金屬污染，其公式如下：

Igeo= log2[Ci /（k×Bi）]（1）

式中，Ci為土壤中重金屬的實(shí)測含量（mg/kg）;k為修正造巖運(yùn)動(dòng)引起的背景波動(dòng)而設(shè)定的系數(shù)，此處k=1.5;Bi為i元素的地球化學(xué)背景值（mg/kg），該研究采用淮南市土壤重金屬背景值。根據(jù)Igeo把土壤重金屬污染程度劃分為7個(gè)等級(jí)，見表1。

1.4.2 潛在生態(tài)危害指數(shù)法。

潛在生態(tài)危害指數(shù)法是目前一種較為常用的評(píng)價(jià)重金屬污染程度的評(píng)價(jià)方法，其計(jì)算公式如下：

RI=ni=1Er=ni=1（Ti×Cir）=ni=1（Ti×CisCin） （2）

式中，RI為多種重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);Eir為重金屬i的單項(xiàng)潛在風(fēng)險(xiǎn)系數(shù);Ti為采樣點(diǎn)重金屬i的毒性響應(yīng)系數(shù)，該研究所用的重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)為As=10、Cd=30;Cir為重金屬i的污染指數(shù);Cis為重金屬i的實(shí)測含量（mg/kg）;Cin為重金屬i的參比值，該研究采用了淮南市土壤重金屬背景值（ mg/kg）。土壤潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和生態(tài)危害分級(jí)如表2。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同土地利用方式土壤重金屬含量

根據(jù)不同的土地利用方式，將淮南地區(qū)土壤分為城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田，對(duì)這4種土壤進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析，見表3。城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田的As的算術(shù)平均值分別為8.88、10.30、7.91、7.32 mg/kg，4種土壤中的As平均含量皆沒有超過淮南市背景值（10.50 mg/kg）[16]。城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田的Cd的算術(shù)平均值分別為0.04、0.05、0.04、0.04 ?mg/kg;這4種土壤的Cd平均含量皆低于淮南土壤重金屬背景值。此外，林地的As和Cd的算術(shù)平均值高于城市、非礦區(qū)農(nóng)田和礦區(qū)農(nóng)田。城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田的As的最大值分別為背景值的1.79、3.01、0.99、3.76倍，城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田的Cd的最大值分別為背景值的3.17、1.50、1.33、1.33倍。

參考標(biāo)準(zhǔn)偏差和變異系數(shù)（CV），城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田的土壤重金屬含量變異較大。按照標(biāo)準(zhǔn)，CV<20%為低變異性，21%≤CV≤50%為中等變異性，51%≤CV≤100%為高等變異性，CV>100%為極高變異性。由表3可知，非礦區(qū)農(nóng)田As的CV為18.14%，是低變異性;城市As，林地、非礦區(qū)農(nóng)田和礦區(qū)農(nóng)田Cd的CV分別為31.67%、47.75%、48.42%和39.02%，皆為中等變異性;林地和礦區(qū)農(nóng)田的As，以及城市的Cd的CV分別為71.87%、70.43%和93.35%，屬于高等變異性。環(huán)境中的高變異性意味著人為來源的干擾。由此推測，除礦區(qū)農(nóng)田和城市外，淮南的林地也受到了人為活動(dòng)的影響。

2.2 土壤重金屬的空間分布 從圖2可看出，林地Cd的采樣點(diǎn)超過淮南市背景值占比最高，為31.25%，非礦區(qū)農(nóng)田的最低，為0。對(duì)重金屬As而言，樣品超標(biāo)占比依次為非礦區(qū)農(nóng)田（0）<礦區(qū)農(nóng)田（10.42%）<林地（12.50%）<城市土壤（15.38%）;對(duì)重金屬Cd而言，樣品超超標(biāo)占比依次為城市（7.69%）<非礦區(qū)農(nóng)田（10.00%）<礦區(qū)農(nóng)田（12.77%）<林地（31.25%）。此外，除城市土壤外，As和Cd的超標(biāo)占比趨勢相同，皆為非礦區(qū)農(nóng)田<礦區(qū)農(nóng)田<林地。根據(jù)土壤重金屬的平均值、最大值以及超標(biāo)占比可以推測，淮南大部分地區(qū)土壤中重金屬受污染程度低，并沒有因?yàn)椴傻V等活動(dòng)對(duì)土壤造成嚴(yán)重的重金屬污染，這與鄭永紅等[14]的研究結(jié)果有所出入。

2.3 土壤重金屬的污染評(píng)價(jià)

2.3.1 基于地累積指數(shù)的土壤重金屬污染評(píng)價(jià)?；茨系貐^(qū)土壤重金屬As和Cd的Igeo值如圖3。重金屬Igeo的中位數(shù)As（-1.01）>Cd（-0.40）。根據(jù)地累積指數(shù)標(biāo)準(zhǔn)，As和Cd絕

大部分都處于無污染狀態(tài)。As（1.39）和Cd（1.08）最大值采樣點(diǎn)處于中污染。As、Cd的Igeo值集中在上下四分位之間，這些點(diǎn)為有效值，可以代表說明淮南市整體情況。比較城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田，說明淮南地區(qū)土壤整體情況良好，并沒有因?yàn)椴傻V活動(dòng)給土壤環(huán)境造成重大影響。

2.3.2 基于潛在生態(tài)危害指數(shù)的土壤重金屬污染評(píng)價(jià)。

對(duì)土壤重金屬進(jìn)行空間方面的分析有利于評(píng)估潛在的污染源。該試驗(yàn)采用ArcGIS 10.1版本中的普通克里金插值法，制作淮南地區(qū)土壤重金屬As、Cd的潛在生態(tài)指數(shù)空間分布如圖4。As的Eir最大值<40，屬于輕微污染;除八公山區(qū)的Cd的Eir最大值>80，屬于強(qiáng)污染外，其他部分屬于輕度污染到中度污染。其中中度污染地區(qū)多集中在煤礦開采區(qū)，非煤礦開采區(qū)包括上窯林區(qū)和八公山地區(qū)及其擴(kuò)散地區(qū)。

重金屬As和Cd的污染區(qū)煤礦開采區(qū)和非煤礦開采區(qū)皆有，且3處污染區(qū)相同，分別為鳳臺(tái)縣礦區(qū)農(nóng)田、八公山區(qū)和上窯林區(qū)。其中As的最嚴(yán)重污染區(qū)在鳳臺(tái)縣的礦區(qū)農(nóng)田，該采樣點(diǎn)落在煤矸石堆放點(diǎn)，矸石山邊的農(nóng)田土壤與煤矸石顆粒物混合。Cd的最嚴(yán)重污染區(qū)在八公山林區(qū)，該林地采樣點(diǎn)的土壤厚度<10 cm，基本上為紫紅色泥質(zhì)頁巖和紫紅色泥質(zhì)頁巖風(fēng)化后的土壤。上窯林區(qū)采樣點(diǎn)的土壤為紫紅色泥質(zhì)頁巖風(fēng)化后的土壤，且周圍有生活垃圾的堆放。

鳳臺(tái)縣礦區(qū)農(nóng)田的重金屬As、Cd含量超過淮南市土壤背景。該采樣點(diǎn)西、東的采樣點(diǎn)比該點(diǎn)的重金屬As含量低，重金屬含量距離煤矸石山越遠(yuǎn)，含量越高，與王興明等[17]表層土壤中Zn、Pb含量在距離矸石山一定距離后達(dá)峰值相吻合。非采礦區(qū)中超過土壤背景值的地區(qū)為八公山區(qū)和上窯林地。因?yàn)橥寥乐凶霞t色泥質(zhì)頁巖，而紫紅色泥質(zhì)頁巖的Fe離子含量較高，并且表層土壤化學(xué)組成表現(xiàn)出既對(duì)深層土壤具有一定的繼承性，又在表生作用下發(fā)生某些變化[18]。所以八公山區(qū)和上窯林區(qū)的As、Cd含量高于淮南市土壤重金屬背景值。由此推測，除煤矸石堆放點(diǎn)屬于人類活動(dòng)對(duì)土壤造成重金屬影響外，淮南地區(qū)土壤重金屬超標(biāo)來源主要是由于成土母質(zhì)的風(fēng)化過程對(duì)土壤重金屬本底含量的影響。

3 結(jié)論

（1）淮南地區(qū)城市、林地、非礦區(qū)農(nóng)田、礦區(qū)農(nóng)田這4種土壤中的As平均含量皆沒有超過淮南市背景值（10.50 mg/kg），并且這4種土壤中的Cd平均含量也沒有超過淮南市背景值（0.06 mg/kg）。As樣品超過淮南土壤重金屬背景值數(shù)量占比依次為非礦區(qū)農(nóng)田<礦區(qū)農(nóng)田<林地<城市土壤，Cd樣品超標(biāo)占比依次為城市<非礦區(qū)農(nóng)田<礦區(qū)農(nóng)田<林地。其中，林地Cd的超標(biāo)占比最高，為31.25%。

（2）重金屬As和Cd的污染區(qū)為鳳臺(tái)縣礦區(qū)農(nóng)田、八公山區(qū)和上窯林區(qū)。鳳臺(tái)縣礦區(qū)農(nóng)田的重金屬As、Cd含量超過淮南市土壤背景可能因?yàn)樵摬蓸狱c(diǎn)落在煤矸石堆放點(diǎn)，矸石山邊的農(nóng)田土壤與煤矸石顆粒物混合。八公山區(qū)和上窯林區(qū)是因?yàn)橥寥乐泻凶霞t色泥質(zhì)頁巖，從而對(duì)重金屬吸附造成影響。由此推測，除煤矸石堆放點(diǎn)屬于人類活動(dòng)對(duì)土壤造成重金屬影響外，淮南地區(qū)土壤重金屬超標(biāo)來源主要是由于成土母質(zhì)的風(fēng)化過程對(duì)土壤重金屬本底含量的影響。

（3）重金屬Igeo的中位數(shù)As>Cd，數(shù)據(jù)集中在0以下，說明淮南地區(qū)土壤整體情況良好，并沒有因?yàn)椴傻V等人類活動(dòng)給土壤環(huán)境造成重大影響。As的Eir最大值<40，屬于輕微污染;除八公山區(qū)的Cd的Eir最大值>80，屬于強(qiáng)污染外，其他部分屬于輕度污染到中度污染。說明淮南地區(qū)土壤重金屬As、Cd污染程度較低。因?yàn)槊禾块_采等人為活動(dòng)引起的重金屬污染對(duì)生態(tài)和人體健康的影響較低。

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