王軍民，白建東，王杰英，劉 碩，楊保東,2，何 軍,2

(1.量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西大學(xué)光電研究所，太原 030006;2.省部共建極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，教育部-山西省，山西大學(xué)，太原 030006)

1 引 言

里德堡原子是指原子核外至少有一個(gè)電子被激發(fā)到主量子數(shù)n>10的高激發(fā)態(tài)原子。里德堡原子的這種特殊結(jié)構(gòu)使其具有一系列不同于基態(tài)原子的性質(zhì)，這些性質(zhì)都與有效主量子數(shù)n*有著密切關(guān)系[1]。由于里德堡原子的軌道半徑(～n*2)很大，而原子的束縛能(～n*-2)與相鄰能級(jí)間隔(～n*-3)都會(huì)隨著n*的增大變得很小，因此里德堡原子很容易受到外界環(huán)境的影響。特別是，由于里德堡原子具有較大的電偶極矩(～n*2)和極化率(～n*7)[2]，從而使原子之間的相互作用，如范德瓦爾斯相互作用(～n*11)[3]和偶極-偶極相互作用(～n*4)會(huì)隨著主量子數(shù)的增加變得很強(qiáng)。里德堡原子的這些特性使其成為量子信息[4]、量子計(jì)算[5]以及精密測(cè)量[6]等領(lǐng)域的重要研究對(duì)象。

里德堡原子制備過程中，常見的激發(fā)方式主要有3種：?jiǎn)喂庾蛹ぐl(fā)、級(jí)聯(lián)雙光子激發(fā)和級(jí)聯(lián)三光子激發(fā)。以堿金屬原子里德堡激發(fā)為例，單光子激發(fā)過程中，原子吸收一個(gè)光子直接從基態(tài)躍遷到里德堡態(tài)(nS1/2→nP1/2,3/2)，需要的光子能量很大，大多處于紫光和紫外光波段。例如，133Cs原子基態(tài)6S1/2→nP3/2躍遷所需的激光波長(zhǎng)為318 nm[7]；85Rb原子5S1/2→nP3/2躍遷所需的激光波長(zhǎng)為297 nm[8]。級(jí)聯(lián)雙光子激發(fā)方案中，原子通過兩個(gè)不同能量的光子借助中間態(tài)躍遷到目標(biāo)里德堡態(tài)(nS1/2→nP1/2,3/2→nS1/2,nD3/2,5/2)。133Cs原子nS或nD里德堡態(tài)的制備可通過852 nm和509 nm雙光子激發(fā)方案實(shí)現(xiàn)[9-11]；87Rb原子nS或nD里德堡態(tài)的制備則可通過780 nm和480 nm雙光子過程實(shí)現(xiàn)[12]。級(jí)聯(lián)多光子激發(fā)方案的中間態(tài)相應(yīng)增加，選用的級(jí)聯(lián)激發(fā)激光也大多處于紅外波段。實(shí)驗(yàn)中通過三光子激發(fā)制備87Rb原子nP里德堡態(tài)需要780 nm、776 nm和1259 nm 3個(gè)波段的激光源。相對(duì)于兩步和三步激發(fā)，單光子激發(fā)所需的紫外波段激光器較難實(shí)現(xiàn)。由于從基態(tài)直接激發(fā)到高激發(fā)里德堡態(tài)的躍遷強(qiáng)度相比從基態(tài)到第一激發(fā)態(tài)的躍遷強(qiáng)度小7個(gè)數(shù)量級(jí)[7]，所以采用單光子激發(fā)方案制備里德堡原子的效率較低；此外，由于里德堡態(tài)的自發(fā)輻射壽命較長(zhǎng)，大約在百微秒到毫秒量級(jí)，所以其能級(jí)線寬較窄，大約在kHz量級(jí)或以下。因此，用于單步激發(fā)的紫外激光需要滿足高功率、窄線寬的要求。

相比于級(jí)聯(lián)多步激發(fā)，單步激發(fā)方式有其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)：一是可以避免兩步和三步激發(fā)過程中原子對(duì)中間態(tài)的布居，盡管級(jí)聯(lián)激發(fā)過程可通過每一步激發(fā)光相對(duì)于共振躍遷的失諧來(lái)減弱光子散射的影響，但是并不能完全消除。二是可避免多步激發(fā)過程中激發(fā)光帶來(lái)的基態(tài)和里德堡態(tài)能級(jí)的光頻移，以及避免由此導(dǎo)致的原子退相干。綜上所述，雖然單步激發(fā)需要的窄線寬紫外激光實(shí)現(xiàn)起來(lái)有很大的技術(shù)挑戰(zhàn)，但是對(duì)于解決物理問題而言仍然有很大的意義。理論研究表明，不同激發(fā)方式對(duì)基于里德堡原子強(qiáng)相互作用受控非門的保真度的影響不同。單步激發(fā)方式的多普勒靈敏度最高，有望將Bell態(tài)的保真度提高到0.999 9。因此單步里德堡激發(fā)的研究對(duì)量子計(jì)算領(lǐng)域的發(fā)展意義重大。

由于目前商用的連續(xù)紫外激光源大多無(wú)法滿足單光子里德堡激發(fā)需求，且通過非線性技術(shù)獲得高功率紫外激光實(shí)現(xiàn)起來(lái)非常困難。因此，傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)中采用單步躍遷進(jìn)行里德堡激發(fā)的例子非常少。當(dāng)使用里德堡綴飾原子進(jìn)行可調(diào)諧、長(zhǎng)壽命的多體相互作用時(shí)，多步激發(fā)過程中中間態(tài)的光子散射變得不可忽視[13]，原因在于無(wú)中間態(tài)光子的散射可實(shí)現(xiàn)高保真度的量子態(tài)。早期Gould小組使用脈沖紫外激光實(shí)現(xiàn)了85Rb原子的單光子里德堡激發(fā)[8]，但使用連續(xù)光激發(fā)才可實(shí)現(xiàn)里德堡原子的確定性相干操控。近年來(lái)得益于光纖激光技術(shù)的日趨成熟以及非線性頻率變換技術(shù)，連續(xù)紫外激光的實(shí)現(xiàn)成為可能。2011年，美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院Wineland研究小組率先采用半導(dǎo)體激光器作為種子光注入光纖放大器，經(jīng)非線性和頻及腔增強(qiáng)諧振倍頻的方式，產(chǎn)生了750 mW單頻連續(xù)313 nm紫外激光，用于冷卻和操控鈹離子[14]。2014年，瑞士Lo等人采用同樣的技術(shù)路線獲得了1.9 W的313 nm紫外連續(xù)激光，用于鈹離子的冷卻與量子態(tài)操控[15]。沿著類似的技術(shù)路線，2014年，美國(guó)桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Biedermann研究小組制備了約300 mW的319 nm連續(xù)紫外激光。通過單光子激發(fā)方式實(shí)現(xiàn)了銫原子84P3/2里德堡態(tài)的制備，并且在相距6.6 μm的兩個(gè)偶極阱中觀察到了兩個(gè)銫原子間的里德堡阻塞效應(yīng)[7]。2016年，英國(guó)杜倫大學(xué)Jones研究組獲得了200 mW的316～319 nm連續(xù)紫外激光，并用于鍶原子里德堡激發(fā)[16]。荷蘭阿姆斯特丹自由大學(xué)Vassen研究組獲得了2 W連續(xù)319.8 nm紫外激光，并用于光阱俘獲亞穩(wěn)態(tài)的氦原子[17]。

本課題組充分利用激光技術(shù)領(lǐng)域中發(fā)展迅速的光纖放大器、光纖激光器等，以及非線性光學(xué)領(lǐng)域中新型準(zhǔn)位相匹配頻率變換材料和技術(shù)，針對(duì)銫原子單光子躍遷里德堡nP態(tài)(n=70～100)激發(fā)所需的318.6 nm紫外窄線寬可調(diào)諧連續(xù)激光實(shí)現(xiàn)的關(guān)鍵技術(shù)問題，開展了下列幾方面的研究工作：(1)1 560.5 nm與1 076.9 nm激光經(jīng)高效非線性和頻過程實(shí)現(xiàn)了瓦級(jí)637.2 nm窄線寬連續(xù)激光輸出[18]；(2)通過腔增強(qiáng)諧振倍頻過程實(shí)現(xiàn)了637.2 nm窄線寬連續(xù)激光向318.6 nm紫外激光的高效倍頻[19]；(3)318.6 nm窄線寬連續(xù)激光的大范圍頻率調(diào)諧與頻率穩(wěn)定[20]；(4)采用所研制的高功率窄線寬318.6 nm紫外激光系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了銫原子(熱原子氣室和冷原子系綜)的單光子躍遷里德堡激發(fā)[21-23]，并對(duì)相關(guān)問題進(jìn)行了研究。

2 實(shí)驗(yàn)方案

對(duì)于Cs原子6S1/2→nP3/2(n=70～100)單步躍遷所需的瓦級(jí)輸出功率的318.6 nm紫外激光，需要利用高功率的637.2 nm紅光做基頻光進(jìn)行倍頻。但在目前，可用于637.2 nm波段的增益介質(zhì)非常稀少。這是由于該波段商用半導(dǎo)體激光器通常用于激光指示和激光準(zhǔn)直，其輸出功率在毫瓦量級(jí)，而可以達(dá)到瓦級(jí)輸出的寬調(diào)諧范圍的鈦寶石激光器無(wú)法調(diào)諧到637.2 nm波段。即使利用特殊染料的染料激光器可以實(shí)現(xiàn)637.2 nm激光的高功率輸出，但由于染料的光漂白特性使其無(wú)法長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)，此外，還存在染料激光器的維護(hù)及染料價(jià)格高昂等問題。所以轉(zhuǎn)換思路，轉(zhuǎn)而可通過非線性和頻、倍頻等方式研發(fā)全固態(tài)激光器獲得高功率連續(xù)紅光光源[18]。制備紫外波段和紫光波段的高輸出功率窄線寬可連續(xù)調(diào)諧激光器一直是激光技術(shù)領(lǐng)域的難題。目前，幾乎所有藍(lán)紫光和紫外波段激光均采用非線性頻率轉(zhuǎn)化技術(shù)來(lái)制備。近年來(lái)伴隨著光纖激光技術(shù)、準(zhǔn)位相匹配晶體材料以及鍍膜技術(shù)的發(fā)展，使得高功率連續(xù)可調(diào)諧紫外激光的實(shí)現(xiàn)成為可能。

實(shí)驗(yàn)裝置圖如圖1所示，高功率窄線寬的318.6 nm紫外光需要通過瓦級(jí)637.2 nm窄線寬可調(diào)諧連續(xù)激光倍頻得到，所以需要10 W級(jí)紅外段1 560.5 nm和1 076.9 nm波長(zhǎng)的窄線寬可調(diào)諧連續(xù)激光作為非線性和頻過程的光源。實(shí)驗(yàn)中選取了兩臺(tái)摻雜稀土元素的窄線寬紅外波段光纖激光器作為基頻光種子源，分別為1 560.5 nm的分布反饋式摻鉺光纖激光器和1 076.9 nm的分布反饋式摻鐿光纖激光器。我們采用光纖延時(shí)聲光頻移自差拍法[24]測(cè)量了兩個(gè)種子激光器的線寬，分別約為600 Hz和2 kHz，基本可以滿足后續(xù)實(shí)驗(yàn)要求。隨后分別注入輸出功率分別為15 W和10 W的摻鉺光纖放大器(EDFA)和摻鐿光纖放大器(YDFA)對(duì)種子源的輸出功率進(jìn)行放大。其中首先將1 560.5 nm種子光耦合到一個(gè)波導(dǎo)型電光位相調(diào)制器(EOPM)，對(duì)1 560.5 nm激光進(jìn)行位相調(diào)制，隨后分為兩路，一路激光注入超穩(wěn)腔，通過電子伺服系統(tǒng)對(duì)激光器的壓電陶瓷進(jìn)行反饋，利用PDH(Pound-Drever-Hall)技術(shù)鎖定激光頻率；另一路耦合進(jìn)EDFA，作為基頻光使用。將EOPM-1置于種子源與放大器之間，主要是考慮了波導(dǎo)型EOPM的損傷閾值較低而無(wú)法運(yùn)轉(zhuǎn)于瓦級(jí)功率下，且由于1 560.5 nm激光上所加的調(diào)制頻率能夠通過和頻過程高效地轉(zhuǎn)移到生成的637.2 nm紅光，進(jìn)而用于倍頻腔的鎖定。盡管倍頻后紫光也會(huì)攜帶一定的調(diào)制，但由于實(shí)際所加的調(diào)制頻率約為倍頻腔線寬(2.2 MHz)的6倍，所以在倍頻后邊帶生成的諧波功率被倍頻腔大幅度抑制，可忽略。

圖1 實(shí)驗(yàn)方案和技術(shù)路線示意圖。其中EDFA：摻鉺光纖放大器；YDFA：摻鐿光纖放大器；PMF：保偏光纖；OI：光隔離器；λ/2：二分之波片；PBS：偏振分光棱鏡；λ/4：四分之一波片；DM：雙色片；45° HR：45度高反鏡；ULE：超穩(wěn)腔；FG：函數(shù)發(fā)生器；EOPM：電光相位調(diào)制器；LPF：低通濾波器；PD：光電二極管；PS：射頻功率分配器；PM：相位調(diào)制器；Φ：移相器；HVA&PI：高壓放大器以及比例積分差分放大器；APP：整形棱鏡對(duì) Fig.1 Schematic diagram of the laser system. Keys to the figure: EDFA, erbium-doped fiber amplifier; YDFA, ytterbium-doped fiber amplifier; PMF, polarization-maintaining optical fiber; OI, optical isolator; λ/2, half-wave plate; PBS, polarization beam splitter cube; λ/4, quarter-wave plate; DM, dichroic mirror; 45° HR, 45° high-reflectivity mirror; FG, Function generator; ULE cavity, ultra-low expansion cavity; EOPM, electro-optic phase modulator; LPF, low-pass filter; PD, photodiode; PS, radio-frequency power splitter; PM:phase modulator; Φ, phase shifter; HVA&PID, high-voltage amplifier and proportional-integration-differential amplifier; APP, anamorphic prism pair

經(jīng)過光纖放大器的兩束紅外光各自經(jīng)過一個(gè)光隔離器(OI)，用于防止由于后續(xù)光學(xué)元器件產(chǎn)生光反饋而損傷放大器。由于采用的是I類相位匹配方式，1 560.5 nm激光與1 076.9 nm激光經(jīng)過各自的半波片和偏振分光棱鏡獲得高消光比的線偏振光，并通過雙色片(DM)合束后，通過透鏡聚焦單次穿過周期極化的摻氧化鎂鈮酸鋰晶體(PPMgO:LN)進(jìn)行和頻，再經(jīng)透鏡準(zhǔn)直后，利用對(duì)1 560.5 nm和1 076.9 nm高透、637.2 nm高反的雙色片過濾紅外光成分。隨后637.2 nm激光經(jīng)過半波片調(diào)整偏振態(tài)后，通過焦距為750 mm的透鏡與倍頻腔進(jìn)行模式匹配， 之后注入四鏡8字環(huán)形腔。為了防止高功率紫外激光的損傷，行波腔中的倍頻晶體采用雙布氏角切割的偏硼酸鋇(BBO)晶體，透光波段為190～3 500 nm。實(shí)驗(yàn)上可通過調(diào)整晶體的角度和溫度實(shí)現(xiàn)相位匹配。行波腔的M1平面鏡對(duì)637.2 nm紅光具有2.2%的透射率，M2平面鏡、M3平凹鏡、M4平凹鏡均對(duì)p偏振637.2 nm波長(zhǎng)高反，其中作為輸出鏡的M4平凹鏡鍍318.6 nm紫外光的增透膜(透射率約為94.5%)。M2鏡背后粘貼壓電陶瓷，通過637.2 nm激光攜帶的調(diào)制邊帶對(duì)四鏡腔的腔長(zhǎng)進(jìn)行反饋鎖定。出射的318.6 nm紫外光經(jīng)過透鏡準(zhǔn)直后，再經(jīng)柱透鏡和整形棱鏡對(duì)光斑形狀進(jìn)行整形。隨后對(duì)輸出光的功率、M2因子、功率穩(wěn)定性和線寬等重要參數(shù)進(jìn)行了評(píng)估，分析結(jié)果表明本文制備的高功率窄線寬連續(xù)可調(diào)諧的紫外激光系統(tǒng)完全可以滿足銫原子的里德堡單光子激發(fā)實(shí)驗(yàn)要求。

3 318.6 nm紫外激光系統(tǒng)研制

3.1 經(jīng)非線性和頻過程實(shí)現(xiàn)瓦級(jí)637.2 nm窄線寬可調(diào)諧紅光輸出及特性表征

對(duì)于后續(xù)經(jīng)非線性過程高效產(chǎn)生高功率318.6 nm紫外激光而言，和頻及倍頻過程中晶體材料的選擇至關(guān)重要。目前實(shí)驗(yàn)上常用的非線性晶體主要有周期極化的鈮酸鋰(Periodically Poled Lithium Niobate,PPLN)、周期極化摻氧化鎂鈮酸鋰(PPMgO∶LN)、周期極化的磷酸氧鈦鉀(PPKTP)、三硼酸鋰(LBO)和β相偏硼酸鋇(BBO)。準(zhǔn)位相匹配的PPLN和PPKTP因具有較大的非線性系數(shù)【deff(PPLN)～17～18 pm/V,deff(PPKTP)～7～9 pm/V】，簡(jiǎn)單的位相匹配方式和無(wú)走離效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)被廣泛使用。但有效非線性系數(shù)較大的PPLN在室溫下容易發(fā)生光折變損傷，而PPMgO∶LN可以解決此問題。對(duì)于高功率密度內(nèi)腔倍頻到紫外波段的頻率轉(zhuǎn)化過程，LBO和BBO是最常用到的非線性材料，LBO晶體的透光范圍可低至160 nm，而相位匹配波長(zhǎng)只能到275 nm。BBO晶體的透光范圍可到190 nm，但是相位匹配波長(zhǎng)可低至205 nm。由于角度匹配方式使得這兩種晶體均存在走離效應(yīng)，LBO的走離角比BBO的小，但是BBO晶體的有效非線性系數(shù)是LBO的兩倍。綜上考慮，本文最終選擇PPMgO∶LN和BBO分別作為和頻生成637.2 nm紅光以及倍頻生成318.6 nm紫外光的非線性晶體。

在首先進(jìn)行的和頻制備637.2 nm紅光的實(shí)驗(yàn)過程中，本文先后使用了線寬不同的兩套基頻種子光系統(tǒng)，將兩種子激光分別注入15 W摻鉺光纖放大器以及10 W摻鐿光纖放大器，兩路光合束后經(jīng)單透鏡匹配方式單次穿過PPMgO∶LN晶體進(jìn)行和頻。通過對(duì)比不同線寬基頻光對(duì)和頻結(jié)果的影響，發(fā)現(xiàn)由于窄線寬激光的功率密度大，其和頻效率優(yōu)于線寬較寬的情況。對(duì)于非線性和頻轉(zhuǎn)化過程，為了實(shí)現(xiàn)最高的和頻效率，基波聚焦需滿足兩個(gè)條件[18]：一是兩基波高斯光束的瑞利長(zhǎng)度相等，即兩基波在晶體中空間模式完全匹配；二是兩基波均滿足最佳聚焦條件，共焦參量ξ=2.84。對(duì)于30 mm長(zhǎng)的PPMgO∶LN晶體，滿足最佳聚焦因子時(shí)，最佳腰斑半徑分別為w(1 560.5 nm)=35.09 μm和w(1 076.9 nm)=29.15 μm；同理，對(duì)于40 mm長(zhǎng)晶體，最佳腰斑半徑分別為w(1 560.5 nm)=40.52 μm和w(1 076.9 nm)=33.67 μm。實(shí)驗(yàn)中使用同一片透鏡實(shí)現(xiàn)兩基頻光模式與晶體的匹配。當(dāng)使用焦距為75 mm透鏡時(shí)，使用單刀法測(cè)量聚焦后腰斑半徑為w(1 560.5 nm)=43 μm和w(1 076.9 nm)=30 μm。此聚焦條件略大于最佳聚焦腰斑，考慮到實(shí)驗(yàn)過程中兩基頻光功率較高，過分聚焦會(huì)使晶體中心區(qū)域產(chǎn)生熱透鏡效應(yīng)。因此在設(shè)計(jì)中適當(dāng)?shù)胤艑捔司劢箺l件。

對(duì)和頻過程中用到的長(zhǎng)度分別為30 mm(極化周期Λ=12.05 μm)和40 mm(極化周期Λ=11.60,11.65,11.70,11.75,11.80 μm)的PPMgO∶LN晶體的溫度調(diào)諧特性進(jìn)行了研究。通過對(duì)比研究晶體的極化周期和晶體長(zhǎng)度與準(zhǔn)相位匹配溫度以及溫度帶寬的關(guān)系，得知同一和頻過程中相同長(zhǎng)度不同極化周期的晶體匹配溫度差別較大，而溫度帶寬相同。因此，實(shí)驗(yàn)中選擇了對(duì)應(yīng)匹配溫度最低的極化周期。晶體的溫度帶寬依賴于晶體的作用長(zhǎng)度，如圖2所示，晶體越長(zhǎng)，溫度帶寬越窄。由圖2可知，長(zhǎng)度為30 mm的PPMgO∶LN晶體(Λ=12.05 μm)，優(yōu)化的準(zhǔn)相位匹配溫度為63.0 ℃，溫度半高寬為1.5 ℃；長(zhǎng)度為40 mm的PPMgO∶LN晶體(Λ=11.80 μm)，優(yōu)化的準(zhǔn)相位匹配溫度為154.0 ℃，溫度半高寬為1.2 ℃。結(jié)合理論計(jì)算，通過優(yōu)化和頻過程中兩基頻光的聚焦條件，在長(zhǎng)度為40 mm的PPMgO∶LN晶體中，當(dāng)1 560.5 nm和1 076.9 nm基頻激光功率分別為9 W和14 W時(shí)，最大獲得了8.75 W的637.2 nm單頻紅光輸出，和頻效率高達(dá)38%，結(jié)果如圖3所示。

圖2 單次穿過和頻PPMgO∶LN晶體溫度調(diào)諧曲線[18]。圓點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)，實(shí)線為使用sinc2函數(shù)理論擬合曲線。(a)30 mm×2 mm×1 mm PPMgO∶LN晶體(Λ=12.05 μm)，優(yōu)化的準(zhǔn)相位匹配溫度為63.0 ℃，溫度半高寬為1.5 ℃;(b)40 mm×10 mm×0.5 mm PPMgO∶LN晶體(Λ=11.80 μm)，優(yōu)化的準(zhǔn)相位匹配溫度為154.0 ℃，溫度半高寬為1.2 ℃ Fig.2 The temperature tuning curves of the PPMgO∶LN crystals for single-pass sum-frequency generation[18]. Circles are the experimental data, while the solid lines are the theoretically fitted curves using sinc2 function. (a)PPMgO∶LN crystal of the dimension 30 mm×2 mm×1 mm(Poling Period:Λ=12.05 μm), and the optimized QPM temperature is 63.0 ℃ with a FWHM of 1.5 ℃; (b)PPMgO∶LN crystal of the dimension 40 mm×10 mm×0.5 mm(Poling Period:Λ=11.80 μm), and the optimized QPM temperature is 154.0 ℃ with a FWHM of 1.2 ℃

圖3 637.2 nm和頻激光輸出功率隨兩基頻光功率的變化[18]。1 076.9 nm激光功率固定為9 W，改變1 560.5 nm激光功率，誤差來(lái)源于功率計(jì)測(cè)量誤差。(a)30 mm PPMgO∶LN晶體實(shí)驗(yàn)結(jié)果；(b)40 mm PPMgO∶LN晶體實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在長(zhǎng)度為40 mm的PPMgO∶LN晶體中，當(dāng)1 560.5 nm和1 076.9 nm基頻激光功率分別為9 W和14 W時(shí)，最大獲得了8.75 W的637.2 nm單頻紅光輸出，和頻效率高達(dá)38% Fig.3 SFG output power versus power of two fundamental lasers using a 75 mm focusing lens[18]. The 1 076.9 nm laser power was fixed at 9 W and the 1 560.5 nm laser power varied. The error bars come from the measurement error of powermeter. (a)The case of 30-mm-long PPMgO∶LN crystal from HC Photonics; (b)the case of 40-mm-long PPMgO∶LN crystal. In these crystal, a maximum output power for 637.2 nm single-frequency laser of up to 8.75 W was obtained when the fundamental power of 1 560.5 nm and 1 076.9 nm lasers are tuned to 9 W and 14 W, respectively. The efficiency of SFG is 38%

圖4 和頻光束的M2因子測(cè)量[18]。方塊點(diǎn)(1)和圓點(diǎn)(2)分別代表光束橫截面水平和豎直兩方向的測(cè)量結(jié)果，插圖為典型的和頻光束橫截面強(qiáng)度分布。30 mm PPMgO∶LN晶體(a)；40 mm PPMgO∶LN晶體(b) Fig.4 M2 factors of the SFG beam[18]. The squares(1) show the measurements of the horizontal direction X, and the circles(2) show the vertical direction Y. Insets show the typical intensity profile of the SFG laser beam. (a)The case of 30-mm-long PPMgO∶LN crystal; (b)the case of 40-mm-long PPMgO∶LN crystal

3.2 通過腔增強(qiáng)諧振倍頻實(shí)現(xiàn)637.2 nm紅光向318.6 nm紫外光高效轉(zhuǎn)換

圖5 318.6 nm紫外激光功率和倍頻效率隨輸入637.2 nm激光功率的變化情況[19]。方塊和圓圈為實(shí)驗(yàn)測(cè)量值，實(shí)線為根據(jù)實(shí)驗(yàn)參數(shù)(T1=2.2%, Lcav=0.67%, Enl =6.5×10-5/W)得到的理論擬合曲線[19]。在4 W的637.2 nm紅光注入條件下，可得到2.26 W的318.6 nm紫外激光輸出，倍頻轉(zhuǎn)化效率約56.5% Fig.5 318.6 nm UV laser output and doubling efficiency vary with the incident 637.2 nm laser power[19]. Squares are the experimental data, while the circles are the theoretical results with the parameters T1=2.2%, Lcav=0.67%, and Enl=6.5×10-5/W. The 2.26 W output power for 318.6 nm UV laser is obtained by tuning the power of 637.2 nm laser to 4 W. The efficiency of SHG is 56.5%

為了經(jīng)非線性倍頻過程高效地產(chǎn)生318.6 nm紫外激光，通過理論計(jì)算以及相關(guān)參數(shù)測(cè)試評(píng)估，最終選擇了四鏡8字環(huán)形腔作為倍頻的諧振腔。如圖1所示，晶體選用10 mm長(zhǎng)雙布氏角切割的BBO晶體。折疊角設(shè)置為10.7°。此角度下凹面鏡傾斜入射導(dǎo)致的負(fù)象散和布氏角切割BBO晶體導(dǎo)致的正象散剛好可以抵消。實(shí)驗(yàn)測(cè)得倍頻腔的內(nèi)腔損耗Lcav=0.67%，考慮“阻抗”匹配，四鏡腔的輸入耦合透射率選定為T=2.2%。由于實(shí)驗(yàn)中涉及到瓦級(jí)高功率激光，塊狀電光位相調(diào)制器存在熱不穩(wěn)定性以及損傷閾值有限的問題，因此，本文采用了一種間接的調(diào)制加載方案。充分利用光纖放大器增益帶寬非常寬的特性，將PDH射頻邊帶調(diào)制鎖腔所需的射頻調(diào)制加載到和頻過程之前的1 560.5 nm波長(zhǎng)的基頻種子光上，產(chǎn)生的射頻調(diào)制邊帶通過摻鉺光纖放大器及和頻過程，可有效地轉(zhuǎn)移至637.2 nm紅光上，間接地實(shí)現(xiàn)了采用傳統(tǒng)集成光波導(dǎo)電光位相調(diào)制器對(duì)瓦級(jí)紅光的射頻邊帶調(diào)制，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了倍頻腔的鎖定。經(jīng)過精確的模式匹配以及準(zhǔn)確調(diào)節(jié)晶體的相位匹配角后，在4 W的637.2 nm紅光注入條件下，可得到2.26 W的318.6 nm紫外激光輸出，倍頻轉(zhuǎn)化效率約56.5%，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。通過觀察實(shí)驗(yàn)過程發(fā)現(xiàn)，318.6 nm紫外激光功率進(jìn)一步提高的主要限制因素是高功率和頻過程中PPMgO∶LN晶體中的熱透鏡效應(yīng)，使得637.2 nm和頻光光斑大小發(fā)生變化，所以耦合到倍頻腔內(nèi)的腰斑大小逐漸偏離倍頻腔的最佳匹配腰斑，最終導(dǎo)致倍頻腔的模式匹配效率下降。因此，在高功率紅光注入時(shí)，換用不同的透鏡或者透鏡組，重新對(duì)倍頻腔進(jìn)行模式匹配，模式匹配效率可以得到進(jìn)一步提高。

我們對(duì)倍頻生成的高功率318.6 nm紫外激光的光束質(zhì)量、穩(wěn)定性以及頻率連續(xù)調(diào)諧范圍等特性進(jìn)行了表征和評(píng)價(jià)[19]。仔細(xì)優(yōu)化伺服環(huán)路參數(shù)后，使用紫外波段探測(cè)器對(duì)輸出功率為1.2 W的紫外激光功率起伏進(jìn)行監(jiān)視，結(jié)果如圖6所示。30分鐘內(nèi)方均根起伏小于0.87%，結(jié)果表明所選用的鎖腔方案非?？煽?。為了改善熱穩(wěn)定性，測(cè)量過程中BBO晶體保持控溫。殘余的功率起伏主要來(lái)源于光纖放大器偏振的變化，此變化歸因于環(huán)境溫度的變化和實(shí)驗(yàn)室氣流的擾動(dòng)。由于BBO晶體有較大的走離角，使得倍頻生成的紫外光斑呈扁橢圓形狀，經(jīng)過柱透鏡及整形棱鏡對(duì)進(jìn)行光斑整形后，空間模式為較好的TEM00模，X和Y兩個(gè)方向的M2因子分別為1.16和1.48，如圖7所示。紫外激光的單頻特性以及頻率連續(xù)調(diào)諧范圍由637.2 nm激光的相應(yīng)特性以及倍頻腔的鎖定性能共同決定。實(shí)驗(yàn)中使用光學(xué)F-P腔頻譜分析技術(shù)對(duì)318.6 nm紫外激光的單頻特性以及頻率調(diào)諧特性進(jìn)行了評(píng)價(jià)[19]。結(jié)果表明，得到的高功率318.6 nm紫外激光為單縱模。此外，估計(jì)紫外激光的線寬小于10 kHz。

圖6 30分鐘內(nèi)318.6 nm紫外激光在1.2 W輸出功率下的穩(wěn)定性結(jié)果[19]。典型均方根(RMS)起伏小于0.87% Fig.6 Power stability of the 318.6 nm UV laser output at 1.2 W over 30 min[19]. The typical RMS fluctuation is less than 0.87%

圖7 318.6 nm輸出激光的光斑截面和M2因子[19]。左圖為整形前(a)和整形后(b)紫外激光光斑截面圖；(c)為水平和豎直兩方向的光束質(zhì)量因子(方塊點(diǎn))和(圓點(diǎn)) Fig.7 Beam profile and the M2 factors for the 318.6 nm laser output[19]. The left pictures show the UV laser spot profiles (a)before and (b)after shaping. (c)The measured beam quality factors

圖8 紫外激光系統(tǒng)實(shí)物圖，右上角為種子光光路(光纖激光器和光纖放大器沒有顯示在圖中)。將各光學(xué)元件整合到700 mm×1 000 mm的鋁板上，并將整個(gè)光路系統(tǒng)罩起來(lái)，起到了一定的隔振和防塵效果，使得整個(gè)激光系統(tǒng)的機(jī)械穩(wěn)定性得到了明顯改善 Fig.8 The ultraviolet laser system prototype. Upper right corner for seed light path(fiber lasers and fiber amplifiers are not shown in the figure). Most of optical elements are integrated on the aluminum plate of 700 mm×1 000 mm, and the whole optical path is covered by perspex plates, which play a certain sound insulation and dust prevention effect, and the mechanical stability of the whole laser system has been significantly improved

318.6 nm紫外激光系統(tǒng)的機(jī)械穩(wěn)定性對(duì)紫外激光的長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)至關(guān)重要。因此，對(duì)整個(gè)紫外激光系統(tǒng)的光路做了優(yōu)化設(shè)計(jì)(圖8)，將各光學(xué)元件整合到一張700 mm×1 000 mm的鋁板上，并將整個(gè)光路及鋁板罩在亞克力板制作的隔熱防塵罩內(nèi)，起到了一定的隔振和防塵效果，使得整個(gè)激光系統(tǒng)的機(jī)械穩(wěn)定性得到了明顯改善。在此基礎(chǔ)上，為了提高由于光學(xué)鏡架的機(jī)械不穩(wěn)定性帶來(lái)的紫外激光輸出功率的起伏，對(duì)倍頻腔進(jìn)行了整體化腔體的設(shè)計(jì)，在很大程度上也改善了倍頻腔的機(jī)械穩(wěn)定性。此外，由于實(shí)驗(yàn)過程中637.2 nm紅光內(nèi)腔循環(huán)功率很高，此時(shí)BBO晶體內(nèi)部的熱穩(wěn)定性將對(duì)倍頻腔的鎖定以及輸出紫外激光的功率穩(wěn)定性產(chǎn)生巨大影響。實(shí)驗(yàn)中將倍頻的BBO晶體側(cè)面做光學(xué)拋光處理后對(duì)其進(jìn)行精確控溫。這有助于紫外光產(chǎn)生過程中晶體熱效應(yīng)的改善，而且室溫以上的控溫又可以防止晶體潮解對(duì)其使用壽命的影響。目前，該系統(tǒng)可以在保證輸出功率不變的條件下，長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)。

3.3 窄線寬318.6nm紫外激光頻率穩(wěn)定與調(diào)諧

為了保證激光頻率的穩(wěn)定，通常將激光頻率鎖定到光學(xué)腔或者原子分子譜線。相比于原子分子譜線，光學(xué)超穩(wěn)腔可以實(shí)現(xiàn)包括非原子躍遷譜線激光頻率的穩(wěn)定，并且鎖定后的激光系統(tǒng)有很高的頻率穩(wěn)定度。因此，選擇光學(xué)超穩(wěn)腔作為頻率標(biāo)準(zhǔn)。在實(shí)驗(yàn)上完成了高精細(xì)度雙波長(zhǎng)可控溫的光學(xué)超穩(wěn)腔系統(tǒng)以及真空腔體的組裝及調(diào)試，以及采用干泵+分子泵+離子泵組成的全無(wú)油超高真空泵組對(duì)真空腔體抽真空。此參考腔為兩鏡球形F-P腔，由一片平面鏡和一片曲率半徑為500 mm的平凹鏡組成。腔鏡和腔體均由低膨脹系數(shù)的ULE玻璃材料制成。腔鏡鍍有1 560.5 nm和637.2 nm波段的高反膜，腔長(zhǎng)約為47.6 mm。F-P腔體置于熱輻射屏蔽罩內(nèi)并整體放置于有溫控的超高真空腔體內(nèi)。為了保證腔體內(nèi)部溫度均勻，通過主動(dòng)控溫的方式將腔體控于零膨脹系數(shù)點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)中使用一臺(tái)抽速為8 L/s的離子泵將真空腔體內(nèi)壓力維持于～4×10-7Pa。

圖9 鎖定1 560.5 nm激光頻率，掃描1 076.9 nm激光頻率，可得到經(jīng)位相調(diào)制后的637.2 nm激光的腔透射信號(hào)(曲線1)，曲線(2)為對(duì)應(yīng)的電子學(xué)邊帶誤差信號(hào)[20]。其中，調(diào)制頻率Ω1/2π和Ω2/2π分別為15 MHz和2 MHz，對(duì)應(yīng)射頻功率分別為14 dBm和10 dBm Fig.9 Transmitted signal of the phase-modulated 637.2 nm laser(curve 1) incident on the cavity. It is obtained by sweeping the carrier frequency of the 1 076.9 nm laser while the 1 560.5 nm laser remains locked[20]. The curve 2 represents the corresponding ESB error signal. Here, Ω1/2π and Ω2/2π are equal to 15 MHz and 2 MHz with RF power consumptions of 14 dBm and 10 dBm, respectively

將1 560.5 nm紅外激光注入超穩(wěn)腔進(jìn)行了模式匹配，用邊帶標(biāo)定的方法分別測(cè)量了超穩(wěn)腔的自由光譜區(qū)(3.145 GHz)、腔線寬(92 kHz@1 560.5 nm)和精細(xì)度(3.4×104@ 1 560.5 nm)，利用PDH射頻調(diào)制邊帶穩(wěn)頻技術(shù)對(duì)1 560.5 nm光纖激光器實(shí)現(xiàn)了頻率穩(wěn)定。采用同樣的方案，將637.2 nm激光也注入超穩(wěn)腔，進(jìn)行模式匹配以及腔線寬(105 kHz@637.2 nm)和精細(xì)度(3.0×104@637.2 nm)的測(cè)量。經(jīng)電子學(xué)邊帶(ESB)穩(wěn)頻技術(shù)反饋到1 076.9 nm光纖激光器的PZT端口對(duì)其進(jìn)行穩(wěn)頻。從而實(shí)現(xiàn)整個(gè)318.6 nm紫外激光系統(tǒng)的頻率穩(wěn)定。

圖10 經(jīng)電子學(xué)邊帶技術(shù)鎖定后637.2 nm激光的相對(duì)阿倫方差，反映了激光鎖定后的頻率不穩(wěn)定性[20]。插圖顯示鎖定30分鐘內(nèi)的頻率起伏為～ 8 kHz Fig.10 Relative Allan standard deviation plots show the relative frequency instability of the 637.2 nm laser using the ESB(squares) locking technique[20]. The inset is a trace of the ESB error signal when the 637.2 nm light is offset-locked. The residual fluctuation is about 8 kHz in 30 min

對(duì)于后續(xù)應(yīng)用，由于銫原子里德堡態(tài)的壽命較長(zhǎng)，能級(jí)自然線寬很窄，并且相鄰里德堡態(tài)的能級(jí)間隔也很小。因此，若想激發(fā)到特定的里德堡態(tài)，要求318.6 nm紫外激光有很高的頻率穩(wěn)定度和較寬的頻率連續(xù)調(diào)諧范圍。實(shí)驗(yàn)中通過控制兩基頻光1 560.5 nm和1 076.9 nm的頻率來(lái)實(shí)現(xiàn)紫外光頻率的穩(wěn)定和調(diào)諧。通常的紫外光譜實(shí)驗(yàn)，如果將1 560.5 nm激光器通過PDH射頻調(diào)制邊帶穩(wěn)頻技術(shù)鎖定到超穩(wěn)腔上，調(diào)諧1 076.9 nm激光，則保持倍頻腔鎖定可實(shí)現(xiàn)318.6 nm大于6 GHz的頻率調(diào)諧范圍[19]。但這種調(diào)諧方法的缺點(diǎn)在于激光頻率在調(diào)諧過程中不是很穩(wěn)定。為了得到一套頻率穩(wěn)定且可連續(xù)可調(diào)諧的318.6 nm紫外激光系統(tǒng)，將1 076.9 nm激光借助637.2 nm紅光使用電子學(xué)邊帶方法也鎖定到超穩(wěn)腔上。該方法與PDH穩(wěn)頻技術(shù)的不同之處為：激光載頻所加的調(diào)制邊帶本身也攜帶有調(diào)制，圖9是經(jīng)位相調(diào)制后的637.2 nm激光的腔透射信號(hào)(曲線1)，曲線(2)為對(duì)應(yīng)的電子學(xué)邊帶誤差信號(hào)。此方法的優(yōu)點(diǎn)在于，激光頻率在保持鎖定的同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)連續(xù)調(diào)諧。圖10是經(jīng)電子學(xué)邊帶鎖定后激光的頻率穩(wěn)定性，得到30分鐘內(nèi)紅光的鎖定起伏為～ 8 kHz，對(duì)應(yīng)318.6 nm紫外激光的頻率起伏約為16 kHz。在保持整個(gè)系統(tǒng)鎖定的條件下，通過改變電光位相調(diào)制器所加的調(diào)制頻率，得到637.2 nm紅光和318.6 nm紫外激光相對(duì)于超穩(wěn)腔鎖定后的頻率連續(xù)調(diào)諧范圍分別大于1.95 GHz和4 GHz，如圖11所示。

圖11 1 560.5 nm和1 076.9 nm激光頻率分別通過PDH和ESB技術(shù)鎖定到超穩(wěn)腔上[20]。在保持倍頻腔鎖定的條件下，改變EOPM-2所加調(diào)制頻率，637.2 nm載頻可連續(xù)調(diào)諧1.95 GHz(a)，同時(shí)318.6 nm紫外激光調(diào)諧至少4 GHz(b)。兩激光的調(diào)諧范圍通過兩自由光譜區(qū)分別為～487 MHz和～500 MHz的光學(xué)腔測(cè)得。 Fig.11 The 1 560.5 and 1076.9 nm lasers are locked to the ULE cavity using the PDH and ESB methods[20], respectively. By changing the modulation frequency of the EOPM-2, (a)the carrier frequency of the 637.2 nm red light is continuously tuned over 1.95 GHz; (b)Simultaneously, the 318.6 nm UV laser is tuned over 4 GHz under the condition of the doubling cavity also remains locked. The tuning ranges of the two lasers are monitored by an optical cavity with a FSR of ～487 and 500 MHz, respectively.

4 銫原子318.6 nm單光子躍遷里德堡激發(fā)

利用得到的高功率窄線寬連續(xù)可調(diào)諧318.6 nm紫外激光系統(tǒng)，在熱原子氣泡和冷原子磁光阱中實(shí)現(xiàn)了銫原子單光子躍遷里德堡激發(fā)，并對(duì)相關(guān)問題做了以下幾方面的研究。

4.1 熱原子氣室中的銫原子單光子躍遷里德堡激發(fā)

里德堡原子的光學(xué)探測(cè)不同于第一激發(fā)態(tài)原子的探測(cè)。里德堡原子極低的躍遷幾率和很小的光子散射截面導(dǎo)致其信號(hào)很弱。為了增強(qiáng)里德堡原子激發(fā)信號(hào)，實(shí)驗(yàn)中采用了一種變通的探測(cè)方式。通過探測(cè)共振于銫原子6S1/2(F=4)→ 6P3/2(F′=5)躍遷線的852.3 nm探測(cè)光透射信號(hào)的增強(qiáng)來(lái)間接探測(cè)單步里德堡激發(fā)信號(hào)。圖12(a)是一個(gè)V型三能級(jí)系統(tǒng)與兩光場(chǎng)相互作用示意圖，其中三能級(jí)由基態(tài) |c>(6S1/2)、激發(fā)態(tài) |b〉(6P3/2)和里德堡態(tài) |a>(nP3/2)組成。相比于第一激發(fā)態(tài)，里德堡態(tài)nP3/2(n=70～100)的壽命很長(zhǎng)(～ 100 μs)[4]。當(dāng)318.6 nm激光頻率掃描過某一里德堡躍遷線時(shí)，部分布居于基態(tài)6S1/2的原子將會(huì)被轉(zhuǎn)移到長(zhǎng)壽命的里德堡態(tài)，導(dǎo)致852.3 nm探測(cè)光與原子相互作用后的透射信號(hào)增強(qiáng)。

室溫銫原子氣室單步里德堡激發(fā)實(shí)驗(yàn)裝置如圖12(b)所示。852.3 nm探測(cè)光由一臺(tái)分布布拉格反射式(DBR)半導(dǎo)體激光器提供。輸出激光經(jīng)隔離器(OI)后分成兩束，一束通過偏振光譜技術(shù)(PS)將激光頻率鎖定到銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環(huán)躍遷線上，另一束耦合進(jìn)852.3 nm波導(dǎo)型EOPM，用來(lái)標(biāo)定激發(fā)光譜頻率間隔。318.6 nm耦合光調(diào)諧到里德堡躍遷線6S1/2(F=4)→nP3/2(n=70～100)附近，對(duì)應(yīng)調(diào)諧范圍為318.5～318.7 nm。耦合光和探測(cè)光光斑直徑分別為～1.6 mm和～1.3 mm(1/e2)的近平行光，兩光束均為線偏振光。探測(cè)光在進(jìn)入10 cm長(zhǎng)石英銫原子氣室前分成功率相等的兩束，其中一束通過雙色鏡與318.6 nm耦合光重合穿過銫泡，雙色片對(duì)318.6 nm高反，對(duì)852.3 nm高透。為了減少周圍環(huán)境磁場(chǎng)的影響，銫原子氣室置于磁屏蔽筒內(nèi)(剩磁<10 nT)。激光穿過原子氣室后經(jīng)另一塊雙色片分束，使用差分探測(cè)器(DPD)對(duì)852.3 nm激光的透射信號(hào)進(jìn)行探測(cè)。當(dāng)紫外激光掃過某一里德堡躍遷線時(shí)，部分原子會(huì)被激發(fā)到里德堡態(tài)，與耦合光重合的那束探測(cè)光的透射信號(hào)會(huì)因吸收減弱而被探測(cè)到。耦合光頻率由高精度波長(zhǎng)計(jì)校準(zhǔn)。探測(cè)器輸出信號(hào)經(jīng)鎖相放大器解調(diào)獲得誤差信號(hào)。誤差信號(hào)經(jīng)過比例積分放大器(PI)反饋回1 076.9 nm激光器的PZT端口來(lái)補(bǔ)償其頻率偏差。頻率調(diào)制信號(hào)由318.6 nm耦合光光路中的紫外AOM2提供。鎖相放大器輸出的調(diào)制信號(hào)與110 MHz中心頻率相加后經(jīng)功率放大作為AOM2的信號(hào)源。兩AOM配合使用可以補(bǔ)償單個(gè)AOM帶來(lái)的頻移，從而確保紫外激光可以準(zhǔn)確鎖定到目標(biāo)里德堡躍遷線。

圖12 (a)Cs原子單步里德堡激發(fā)相關(guān)能級(jí)圖[21]。852.3 nm探測(cè)光共振于6S1/2(F=4)→ 6P3/2(F′=5)，318.6 nm耦合光在6S1/2(F=4)→nP3/2 躍遷線附近掃描；(b)實(shí)驗(yàn)裝置圖。318.6 nm耦合光與852.3 nm探測(cè)光同向穿過長(zhǎng)度為10 cm的Cs原子氣室 Fig.12 (a)Relevant hyperfine levels for Cs atomic single-photon Rydberg excitation[21]. The 852.3 nm probe laser is resonant on the transition 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5), and the 318.6 nm coupling laser is scanned over the Rydberg transition 6S1/2(F=4)→nP3/2. (b)Schematic of the experimental setup. The 318.6 nm coupling laser co-propagating with the 852.3 nm probe laser in a 10-cm-long Cs vapor cell

當(dāng)852.3 nm探測(cè)光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環(huán)線，318.6 nm耦合光掃描過6S1/2(F=4)→71P3/2躍遷線時(shí)，71P3/2態(tài)的單步里德堡激發(fā)光譜如圖13(a)所示。當(dāng)紫外激光與71P3/2態(tài)共振頻率零失諧時(shí)，光譜中出現(xiàn)一個(gè)小峰。分析可知，零失諧處透射峰來(lái)源于速度分量為υz=0 m/s的原子群，而小峰則由速度分量為υz=213.9 m/s原子群的多普勒效應(yīng)所導(dǎo)致的6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=4)共振躍遷產(chǎn)生。為了進(jìn)一步證明激發(fā)信號(hào)透射峰來(lái)源于多普勒速度選擇帶來(lái)的超精細(xì)光譜分裂而不是nP里德堡態(tài)的精細(xì)結(jié)構(gòu)分裂[25]，我們使用波長(zhǎng)計(jì)測(cè)量了主量子數(shù)n在70到100之間變化時(shí)兩透射峰之間的頻率間隔。測(cè)量結(jié)果表明紫外激光失諧量為常數(shù)～670 MHz，而且其并不隨主量子數(shù)的增加而增大。此外，由于nP1/2態(tài)單步激發(fā)振子強(qiáng)度比nP3/2小將近4個(gè)數(shù)量級(jí)[7]，光譜中未能同時(shí)觀察到。

圖13 (a)852.3 nm探測(cè)光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環(huán)線上時(shí)，Cs原子6S1/2(F=4)→71P3/2里德堡激發(fā)光譜。耦合光和探測(cè)光的Rabi頻率分別為～0.30 MHz和～8.53 MHz。(b)852.3 nm探測(cè)光加70 MHz射頻頻率調(diào)制時(shí)，里德堡光譜邊帶標(biāo)定結(jié)果，考慮多普勒因子λp/λc≈2.675，觀察到的光譜超精細(xì)分裂間隔為～671 MHz。紅色曲線(2)為多峰Lorentz擬合[21] Fig.13 (a)The excitation spectra of 6S1/2(F=4)→71P3/2 Rydberg transition in a Cs vapor cell when the 852.3 nm probe laser is locked to Cs 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5) cycling transition. The Rabi frequencies of coupling and probe beams are ～0.30 and ～8.53 MHz, respectively. (b)Sideband calibration result with a frequency modulation of 70 MHz for 852.3 nm probe laser, considering the Doppler factor of λp/λc≈2.675, the observed hyperfine interval becomes 671 MHz. Red curve(2) is a multi-peak Lorentzian fitting[21]

4.2 A-T分裂

A-T分裂[26]和電磁誘導(dǎo)透明(Electromagnetically Induced Transparency,EIT)是兩種典型的量子干涉效應(yīng)[27-28]，長(zhǎng)期以來(lái)人們?cè)诶碚摵蛯?shí)驗(yàn)方面對(duì)其進(jìn)行了大量的研究。該效應(yīng)可用于研究多種物理現(xiàn)象，例如光速減慢[29]、四波混頻[30]、自旋軌道作用增強(qiáng)[31]以及里德堡態(tài)的退相干率[32]。早期實(shí)驗(yàn)研究主要集中于熱原子氣室，但是，由于受室溫氣室中原子熱運(yùn)動(dòng)的影響，光譜信號(hào)攜帶明顯的多普勒背景。冷原子系綜是研究此類量子干涉效應(yīng)的一種理想介質(zhì)[33]，但是光學(xué)系統(tǒng)的復(fù)雜性導(dǎo)致其無(wú)法得到廣泛的應(yīng)用。目前，基于里德堡原子量子干涉效應(yīng)的應(yīng)用大多選用熱原子氣室[34]。

實(shí)驗(yàn)中將852.3 nm探測(cè)光鎖定于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷線，掃描318.6 nm紫外激光頻率，在一定的耦合光強(qiáng)下，發(fā)現(xiàn)單步里德堡光譜出現(xiàn)了顯著的A-T分裂，如圖14所示。使用直觀的綴飾原子理論可以解釋分裂背后的物理過程[34]。當(dāng)強(qiáng)耦合場(chǎng)作用于靜態(tài)二能級(jí)原子系統(tǒng)時(shí)，原子的哈密頓量改變，出現(xiàn)新的兩個(gè)本征態(tài)，每個(gè)本征態(tài)由原來(lái)的兩個(gè)本征態(tài)構(gòu)成，本征值不同，能級(jí)發(fā)生移動(dòng)，達(dá)到了激光綴飾原子的目的。綴飾原子的吸收光譜將在綴飾態(tài)的位置分成兩個(gè)峰，即為A-T分裂。V型三能級(jí)系統(tǒng)的A-T分裂的理論模型與Λ型和階梯型系統(tǒng)的類似[35]，文獻(xiàn)[22]中做了詳細(xì)的討論。圖14為固定探測(cè)光功率時(shí)，不同耦合光光強(qiáng)下的A-T分裂。該吸收峰為原子對(duì)應(yīng)6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷吸收減弱得到的信號(hào)。由圖14可知，隨著耦合光增強(qiáng)，A-T分裂間隔變大，雙峰線寬加寬。

圖14 探測(cè)光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷線時(shí)，在不同耦合光功率下，A-T分裂光譜隨探測(cè)光失諧量的變化情況[22] Fig.14 The A-T splitting spectra vary with the amount of detuning of detected light at different coupling intensities. The probe light is locked to the hyperfine transition of 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)[22]

圖15 A-T雙峰間隔(a)和線寬(b)隨耦合光功率的變化[22] Fig.15 The separation(a) and linewidth(b) of the A-T doublet of single-photon Rydberg spectra as a function of the coupling beam power[22]

以里德堡光譜中(F=4)→(F′=3)超精細(xì)躍遷為例，圖15給出了(F=4)→(F′=3)吸收信號(hào)A-T分裂雙峰間隔(a)和線寬(b)隨耦合光光強(qiáng)的變化情況。由圖15可知，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算符合的較好。從圖15(b)中的擬合結(jié)果，推知耦合光強(qiáng)為零時(shí)，對(duì)應(yīng)線寬為84 MHz。這來(lái)源于其它展寬因素的貢獻(xiàn)，主要包括探測(cè)光的功率展寬、自然加寬、探測(cè)光與耦合光在氣室中不完全重合帶來(lái)的展寬，磁場(chǎng)展寬以及碰撞展寬等。

這部分實(shí)驗(yàn)為下一步構(gòu)建Rydberg綴飾銫原子磁光阱提供了可能。該磁光阱結(jié)合了激光冷卻與Rydberg原子間可控的強(qiáng)相互作用，使得Rydberg綴飾原子基態(tài)既具有Rydberg原子的很大的電極化率和Rydberg原子間強(qiáng)的相互作用，同時(shí)又具有基態(tài)原子很長(zhǎng)的相干時(shí)間。在實(shí)驗(yàn)研究拓?fù)淞孔哟判浴⒊虘B(tài)、自旋壓縮增強(qiáng)的量子計(jì)量等方面具有重要的價(jià)值。

4.3 銫冷原子系綜中單光子躍遷Rydberg激發(fā)的實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)

在大多數(shù)Rydberg激發(fā)實(shí)驗(yàn)中，人們采用離子探測(cè)方案來(lái)獲得Rydberg激發(fā)信號(hào)。雖然離子探測(cè)方案有較高的效率和探測(cè)靈敏度，然而被探測(cè)的原子在電離后被破壞，不能被重復(fù)使用。對(duì)于涉及到量子信息方面的應(yīng)用來(lái)說(shuō)，Rydberg態(tài)的非破壞性探測(cè)是很重要的。因此，實(shí)驗(yàn)上采用了純光學(xué)探測(cè)方案，即俘獲損耗(Trap-loss)光譜技術(shù)，來(lái)獲得銫冷原子磁光阱中單光子躍遷Rydberg激發(fā)信號(hào)。首先制備了典型的銫原子數(shù)約為7×109個(gè)、原子數(shù)密度約為5×1010cm-3的冷原子樣品。實(shí)驗(yàn)中，將紫外318.6 nm耦合光(光斑直徑～2.4 mm)通過電子學(xué)邊帶鎖頻的方案鎖定到銫原子6S1/2(F=4)→nP3/2共振躍遷線上，然后改變集成光波導(dǎo)型電光相位調(diào)制器上所加的調(diào)制頻率，以實(shí)現(xiàn)紫外激光的頻率調(diào)諧。最后通過由電腦控制的數(shù)字CCD相機(jī)觀察磁光阱中銫冷原子的熒光損耗[23]，得到的銫原子單光子Rydberg激發(fā)光譜如圖16所示。

圖16 在銫冷原子磁光阱中，利用俘獲損耗光譜觀察到的Cs 6S1/2(F=4)→71P3/2單光子躍遷的Rydberg發(fā)光譜。兩個(gè)峰是由于冷卻光未關(guān)斷導(dǎo)致的Autler-Townes分裂[23] Fig.16 In the cesium atom magneto-optical, Rydberg spectroscopy of Cs 6S1/2(F=4)→71P3/2 single-photon transition observed by capture loss spectrum. Two peaks appeared in spectrum are due to the Autler-Townes splitting that caused by the cooling laser beams[23]

由于銫原子磁光阱無(wú)法俘獲里德堡態(tài)原子，因此里德堡態(tài)的激發(fā)會(huì)導(dǎo)致原子從阱中丟失。針對(duì)這一問題，本文采用測(cè)量精度較高的Trap-loss光譜方法，通過直接測(cè)量UV激光與原子共振時(shí)導(dǎo)致的冷原子云熒光變化來(lái)判斷里德堡原子的激發(fā)情況。整個(gè)測(cè)量過程保證CCD不飽和。經(jīng)分析，連續(xù)紫外激光激發(fā)過程中，磁光阱熒光信號(hào)的減弱原因主要有3個(gè)：一是原子被激發(fā)到Rydberg態(tài)而從阱中逃逸，導(dǎo)致基態(tài)原子數(shù)減少，熒光信號(hào)減弱；二是激發(fā)光的輻射壓力將原子推出阱外，但是，由于318.6 nm激光束的輻射壓力導(dǎo)致的熒光減弱比例非常??；三是紫外激光導(dǎo)致銫原子發(fā)生光電離。

圖16中71P3/2態(tài)的Trap-loss光譜中的兩個(gè)峰來(lái)源于基態(tài)6S1/2(F=4)的A-T分裂。原因是激發(fā)過程中冷卻光未關(guān)斷，當(dāng)冷卻光較強(qiáng)時(shí)，MOT中的冷原子與冷卻光光場(chǎng)之間產(chǎn)生了較強(qiáng)的耦合，由于冷卻光的Rabi頻率遠(yuǎn)大于激發(fā)態(tài)自然線寬，因此，冷原子云的里德堡激發(fā)光譜中出現(xiàn)了A-T雙峰結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)中測(cè)量了71P3/2里德堡態(tài)的Trap-loss光譜，A-T雙峰的線寬和分裂間距基本不隨耦合光Rabi頻率的增加而加寬[23]。這進(jìn)一步證明實(shí)驗(yàn)中出現(xiàn)的A-T雙峰是由于冷卻光較強(qiáng)造成銫原子基態(tài)發(fā)生了綴飾分裂，分裂間距的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值為25.1(2) MHz，和理論計(jì)算值25.2 MHz基本一致。所獲得的光譜線寬較寬的原因主要有冷卻光功率展寬、磁場(chǎng)展寬以及里德堡原子相互作用展寬的影響。Singer等人對(duì)冷原子系綜里德堡光譜展寬機(jī)制進(jìn)行過詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)研究[36]。

圖17 不同主量子數(shù)n(71、84、90)的銫原子里德堡態(tài)nP3/2激發(fā)信號(hào)隨紫外激光Rabi頻率的變化情況 Fig.17 Rydberg state nP3/2 excitation signals with different principal quantum numbers n(71,84,90) vary with Rabi frequency of ultraviolet laser

由于冷原子高度局域化的特性，使得磁光阱中占據(jù)空間某一區(qū)域的原子在強(qiáng)的里德堡相互作用下，有且僅有一個(gè)原子被激發(fā)到高里德堡態(tài)，進(jìn)一步的激發(fā)由于能級(jí)頻移導(dǎo)致激發(fā)光的共振頻率超出激光線寬而被阻塞。距離為R的nP態(tài)里德堡原子間的相互作用主要是長(zhǎng)程范德瓦爾斯相互作用(C6/R6)[37-38]。觀察了不同主量子數(shù)(n=71,84,90)下，冷原子系綜中單光子里德堡激發(fā)抑制情況。實(shí)驗(yàn)中紫外連續(xù)激光通過電子學(xué)邊帶的方案鎖定到6S1/2→nP3/2(n=71,84,90)共振躍遷線上。圖17為紫外光共振激發(fā)條件下，MOT中里德堡原子激發(fā)比例隨紫外光Rabi頻率的變化情況。從圖17可以看出，激發(fā)到里德堡態(tài)的原子比例隨紫外激光Rabi頻率的增加而增加，并在10 kHz后趨于飽和，即被激發(fā)到里德堡態(tài)的原子數(shù)趨于飽和。該飽和趨勢(shì)是里德堡原子之間強(qiáng)的長(zhǎng)程相互作用導(dǎo)致的局部激發(fā)阻塞的結(jié)果，并且主量子數(shù)越大，激發(fā)阻塞現(xiàn)象越明顯。

4.4 基于銫里德堡冷原子系綜實(shí)現(xiàn)直流背景電場(chǎng)的測(cè)量

相比于基態(tài)和低激發(fā)態(tài)原子，高激發(fā)態(tài)Rydberg原子由于其特殊的結(jié)構(gòu)而具有一系列特殊的性質(zhì)，并且這些性質(zhì)與有效主量子數(shù)n*有著密切的關(guān)系，例如，大的電極化率(～n*7)，微波躍遷偶極矩陣元(～n*2)，以及低的場(chǎng)電離閾值(～n*-4)，這使得里德堡原子對(duì)外界電場(chǎng)環(huán)境非常敏感[1]。相比于其他傳統(tǒng)的電場(chǎng)測(cè)量方法，由于原子性質(zhì)的不變性，基于原子的電場(chǎng)測(cè)量方法不需要校準(zhǔn)，并且在分辨率、測(cè)量精度和復(fù)現(xiàn)性方面有著明顯優(yōu)勢(shì)?；趯?shí)驗(yàn)上獲得的銫冷原子中的單光子Rydberg激發(fā)光譜，利用Rydberg原子大的電極化率對(duì)冷原子位置處的背景直流電場(chǎng)進(jìn)行了測(cè)量。

圖18 不同主量子數(shù)下，磁光阱熒光強(qiáng)度隨紫外激光失諧量的變化關(guān)系[23]。圖(a)、(b)、(c)和(d)分別對(duì)應(yīng)于84P3/2、90P3/2、95P3/2和100P3/2里德堡態(tài)激發(fā)信號(hào)。方塊為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為多峰Voigt函數(shù)擬合 Fig.18 Fluorescence intensities of magneto-optical trap change with the detuning of UV laser(n=84, 90, 95 and 100 Rydberg states for figure(a), (b), (c) and (d), respectively[23]). The squares are experimental data, and line is fitting results by the multi-peak Voigt function

圖18為nP3/2里德堡態(tài)主量子數(shù)分別取84、90、95和100時(shí)，冷原子熒光損耗光譜。方塊為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為多峰Voigt函數(shù)擬合結(jié)果。從圖16中71P3/2態(tài)的Trap-loss光譜可以看出，在零失諧附近光譜發(fā)生A-T分裂。隨著主量子數(shù)n的進(jìn)一步增大，在A-T雙峰的每一個(gè)子峰上又出現(xiàn)兩個(gè)小峰(84P3/2)。這個(gè)A-T雙峰的再次分裂主要是由于背景直流電場(chǎng)導(dǎo)致的Stark分裂，并且這兩個(gè)小峰的間距隨著主量子數(shù)n的增大而增加(90P3/2、95P3/2、100P3/2)。我們理論分析了Stark分裂和頻移對(duì)主量子數(shù)n和背景直流電場(chǎng)的依賴關(guān)系[23]。實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了不同主量子數(shù)的銫原子Rydberg態(tài)在背景直流電場(chǎng)作用下的Stark分裂。將測(cè)量的Stark分裂結(jié)果與理論計(jì)算對(duì)比后[23]，推斷出背景直流電場(chǎng)約為(44.8±0.4) mV/cm。圖19為用不同里德堡態(tài)測(cè)量背景電場(chǎng)的結(jié)果。誤差主要來(lái)源于背景電場(chǎng)的起伏。由上可知，高激發(fā)態(tài)Rydberg原子可以作為傳感器，利用直流電場(chǎng)導(dǎo)致的Rydberg光譜的Stark分裂，可以用于測(cè)量背景直流電場(chǎng)。這使得Rydberg原子在量子信息、量子計(jì)量和多體物理模擬等方面具有重要的應(yīng)用前景。

圖19 利用高激發(fā)態(tài)(主量子數(shù)n=71, 84, 90, 95和100)里德堡原子測(cè)量背景直流電場(chǎng)的結(jié)果[23] Fig.19 Background DC electric field sensed by highly-excited cesium nP3/2(n=71, 84, 90, 95 and 100) Rydberg states[23]. The error bars are obtained by fitting the Stark map of each Rydberg state. The line represents the average value for experimental data(diamond cube)

5 總束語(yǔ)

高激發(fā)態(tài)里德堡原子的特殊性質(zhì)使得里德堡原子在量子信息和量子計(jì)算領(lǐng)域成為熱門研究課題。經(jīng)過十幾年的發(fā)展，理論和實(shí)驗(yàn)研究均表明里德堡原子在量子信息處理、量子糾纏和量子邏輯門以及單光子源的制備和精密測(cè)量等方面均具有重要的應(yīng)用價(jià)值。單步里德堡激發(fā)作為一種優(yōu)勢(shì)顯著的里德堡原子制備方式，對(duì)提高量子糾纏態(tài)保真度有非常大的潛力。本課題組采用先進(jìn)的光纖激光技術(shù)、光纖放大技術(shù)和高效的非線性頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)，經(jīng)過先和頻后倍頻的方式獲得了高功率窄線寬可大范圍連續(xù)調(diào)諧的318.6 nm紫外激光。在基波637.2 nm功率為4 W時(shí)，獲得了最大為2.26 W倍頻紫外激光輸出。最大倍頻轉(zhuǎn)化效率為57.3%。紫外激光在1.2 W輸出功率時(shí)，30分鐘內(nèi)典型方均根功率起伏小于0.87%。光斑在兩垂直方向M2因子分別為1.16和1.48。采用電子學(xué)邊帶技術(shù)將紫外激光系統(tǒng)的頻率鎖定到超穩(wěn)腔，當(dāng)整個(gè)紫外激光系統(tǒng)保持鎖定時(shí)，獲得了頻率穩(wěn)定且連續(xù)調(diào)諧范圍大于4 GHz的紫外激光源。使用318.6 nm紫外激光作為激發(fā)光，采用純?nèi)馓綔y(cè)方案，在室溫?zé)嵩託馐液屠湓酉稻C中實(shí)現(xiàn)了Cs原子基態(tài)6S1/2到nP3/2(n=70～100)態(tài)的單步里德堡激發(fā)。觀察到了連續(xù)光激發(fā)模式下的里德堡激發(fā)阻塞效應(yīng)、A-T分裂和Stark效應(yīng)。