梁 峰，邱峋晰，戴 赟，張 琴，盧 斌，陳 鵬，馬 超，漆 麟,胡 曦

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.四川頁巖氣勘探開發(fā)有限責任公司，成都 610051；3.中國石油集團 川慶鉆探工程有限公司 地質勘探開發(fā)研究院，成都 610051)

中國南方海相頁巖氣資源豐富，主要分布于上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組(以下簡稱“五峰組—龍馬溪組”)和下寒武統(tǒng)筇竹寺組及其相應層位(牛蹄塘組/水井沱組)的富有機質頁巖中[1-7]。五峰組—龍馬溪組頁巖是沉積于奧陶紀晚期—志留紀早期的一套廣泛分布于中上揚子地區(qū)的黑色富有機質筆石頁巖[8]，其中五峰組厚度一般為3～5 m，基本不超過10 m[9]，龍馬溪組富有機質頁巖(富氣頁巖)一般不超過20～50 m[10-12]，是目前我國唯一獲得商業(yè)氣流的層系；開發(fā)區(qū)主要分布在焦石壩、長寧和威遠等區(qū)塊[13-16]。四川盆地不同區(qū)域頁巖氣的產(chǎn)量差異較大，除沉積構造和保存條件外，本文從頁巖儲層的微觀特征研究入手，嘗試從儲集空間的角度解釋不同構造區(qū)域五峰組—龍馬溪組頁巖勘探開發(fā)效果產(chǎn)生差異的原因，以期指導我國頁巖氣有利區(qū)的優(yōu)選及評價。

1 樣品和方法

1.1 樣品位置及特征

1.2 分析方法

本文重點采用氮氣吸附脫附法和場發(fā)射掃描電鏡對頁巖的孔隙特征進行分析。氮氣吸附法能夠對整塊樣品小于200 nm的孔隙進行孔徑分布的分析，能夠宏觀地把握整塊樣品的孔徑分布范圍，初步掌握孔隙的形態(tài)特征。場發(fā)射掃描電鏡以圖形化的形式確定頁巖不同物質中孔隙的類型及形態(tài)，但由于所觀察到的視域受限，往往只能觀察到樣品中比較小的部分。

樣品孔隙結構參數(shù)包括孔體積和孔徑尺寸的分布，上述參數(shù)主要通過液氮吸附測試獲取。分別選取自然樣和處理樣各2～3 g，在110 ℃下烘干5 h，以去除樣品內水及易揮發(fā)性雜質；再對樣品在120 ℃下進行抽真空2 h，而后使用N2對樣品進行回填并開始檢測，通過不同條件下獲得的吸附和脫附等溫線求取相應的孔徑分布。樣品的孔徑尺寸分布和孔容分布采用Barett-Joyner-Halenda(BJH)模型對吸附等溫線進行計算，并用Faas方法進行校正。

使用干金剛砂紙研磨約1 cm2的頁巖樣品以形成水平表面，然后用氬離子對樣品進行拋光；拋光后，樣品應涂上碳以提供導電表面層，將每個樣品放入FEI Helios NanoLab 650 DualBeam FIB-SEM用于成像。SEM對新研磨的頁巖表面進行原位成像，分辨率可到2.5 nm，工作電壓為2 kV，工作距離為4 mm。氮氣吸附和FIB-SEM實驗均在國家能源頁巖氣研發(fā)(實驗)中心完成。

圖1 四川盆地構造分區(qū)及龍馬溪組頁巖樣品鉆井位置分布

2 實驗結果

2.1 氮氣吸附結果

頁巖樣品的總孔體積和TOC呈非常好正相關關系，相關系數(shù)R2在0.59～0.93之間。筆者同時也分析了孔隙發(fā)育程度與礦物含量之間的關系，并未發(fā)現(xiàn)較好的相關性，可見，孔隙發(fā)育程度主要受有機質含量控制，與前人研究結果一致[19-20]。但值得注意的是，不同層位頁巖樣品孔隙發(fā)育控制因素可能存在差異。雖然頁巖孔隙的發(fā)育程度與TOC呈正相關關系，但不同地區(qū)孔隙的發(fā)育程度與TOC的關系存在差異(圖2)。W202井頁巖樣品斜率最高，樣品孔隙最發(fā)育；其他地區(qū)樣品孔隙發(fā)育程度的斜率相當，孔隙發(fā)育程度N201井優(yōu)于JY1井，而B201和WX2井孔隙發(fā)育程度較差。W202、N201和YJ1井相關系數(shù)較高，均超過0.9，WX2和B201井相關系數(shù)在0.6左右。

2.2 不同孔徑孔隙發(fā)育特征

研究發(fā)現(xiàn)，不同孔徑的孔隙變化規(guī)律與總孔體積變化規(guī)律并不一致。根據(jù)N2吸附脫附實驗數(shù)據(jù)，將孔隙劃分為3類，分別為小孔(<10nm)、中孔(10～50 nm)和大孔(>50 nm)(其總孔體積分別用小孔體積、中孔體積和大孔體積表示)，以方便分析不同孔徑孔隙的變化規(guī)律。不同孔徑的孔體積與TOC相關關系可以分為3類：①不同孔徑孔體積與TOC呈正相關關系(圖3a，b)。W202井頁巖樣品不同孔徑孔體積與TOC關系斜率一致，表明頁巖有機質孔隙保存良好；而N201井頁巖樣品小孔和中孔斜率一致，大孔斜率下降，表明大孔已經(jīng)遭到一定程度的破壞。②小孔、中孔體積與TOC呈正相關關系，大孔體積與TOC呈先增大后減小的趨勢(圖3c,d)。YJ1井和B201井頁巖樣品小孔和中孔的發(fā)育程度明顯不如W202和N201井，小孔體積與TOC的斜率高于中孔體積，大孔體積與TOC呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，大孔受到的破壞作用最強，中孔次之，表明該區(qū)域頁巖孔隙發(fā)育程度明顯不如W202井和N201井。③小孔、中孔體積與TOC呈正相關關系，大孔體積與TOC呈負相關關系(圖3e)。WX2井頁巖樣品小孔和中孔體積與TOC呈正相關關系，大孔體積與TOC呈負相關關系，表明頁巖孔隙破壞程度更高。

圖2 四川盆地不同地區(qū)龍馬溪組頁巖樣品總孔體積與TOC相關關系

圖3 四川盆地不同地區(qū)龍馬溪組頁巖樣品不同孔徑的孔體積與TOC的關系

3 討論與認識

針對頁巖中有機質孔隙演化研究表明，在頁巖達到成熟、過成熟演化階段以后，頁巖中的有機質孔隙隨成熟度的增大而呈現(xiàn)出增大、增多的趨勢[21-23]。中上揚子地區(qū)2套海相頁巖目前均處于過成熟階段，EqVRo普遍大于2.0%[4,24-25]，頁巖中有機質內總孔體積應隨TOC的增高而呈增大趨勢。但如上所述，不同構造背景條件下頁巖中不同孔徑孔隙體積的變化規(guī)律還是存在一定的差異，具體原因分析如下。

3.1 頁巖孔隙破壞實驗

CUI等[26-27]通過對下馬嶺組低成熟海相頁巖樣品開展高溫高壓熱模擬實驗，實驗設定樣品所處的實驗溫度和圍壓呈逐步提高趨勢，以研究頁巖孔隙隨圍壓及成熟度增高的演化特征。實驗結果表明，隨著熱模擬溫度及圍壓的增高，頁巖中的小孔、中孔及總孔體積呈現(xiàn)增大趨勢，大孔體積隨溫度升高呈先增大后減小趨勢，當模擬溫度達到500 ℃、圍壓60 MPa時，頁巖中的大孔體積開始下降，上述實驗結果直接證實了海相頁巖在高圍壓的情況下頁巖孔隙可能被壓實。

3.2 孔隙大小及巖石骨架對孔隙影響

頁巖中的孔隙越大，越容易在外力作用下被破壞[28]。由上文分析可知，大部分地區(qū)總孔體積和不同孔徑的孔體積隨TOC的增大而呈增大趨勢，但也有不同的規(guī)律。隨著頁巖中有機質孔發(fā)育程度變差，頁巖大孔體積與TOC回歸曲線斜率先開始下降，出現(xiàn)總孔體積隨TOC增大而減小的趨勢，之后中孔體積與TOC回歸曲線斜率開始下降(圖3)，表明頁巖中孔隙的孔徑越大，越容易被破壞。

此外，當巖石中有機質含量超過一定值時，抗壓強度較弱的有機質所占體積過大，會導致巖石礦物骨架更易于被地層壓力或構造應力破壞，不利于有機質孔的保存[21,29-30]。如YJ1井高TOC頁巖樣品的有機質重量分數(shù)為8%和8.9%，體積分數(shù)為16.9%和17.4%(頁巖以Ⅰ型干酪根為主，有機質密度按1.2 g/cm3估算，巖石骨架以石英為主，密度按2.8 g/cm3估算)，過高的有機質體積(低抗壓強度)占比降低了頁巖中礦物骨架的支撐能力，致使高TOC頁巖骨架結構在同等圍壓的條件下首先遭到破壞。同樣，頁巖樣品中含有硬度較大礦物成分時，頁巖骨架的抗壓強度會增加[31]，相對有利于頁巖中孔隙的保存。W202井和N201井所處的構造保存條件及壓力系數(shù)基本相當，但W202井頁巖樣品孔隙發(fā)育程度較N201井好，其主要原因就是其石英礦物含量高，黏土礦物含量低(表1)，具有更加堅硬的巖石骨架，致使有機質孔隙得以更好保存。

總之，頁巖有機質孔孔徑越大，頁巖骨架支撐作用越弱，頁巖孔隙越容易被破壞。

3.3 構造條件與地層壓力對孔隙的影響

W202、N201井所處位置構造寬緩(圖5a，b)，構造擠壓應力相對較小，頁巖氣保存條件較好，地層壓力系數(shù)均高于1.5。YJ1、B201和WX2井所處位置受到構造擠壓作用強，尤其是WX2井，位于南大巴山構造帶，構造擠壓作用強烈(圖5a，c，d)，致使頁巖氣的保存條件受到影響，雖然儲層中天然氣仍以甲烷為主，但地層壓力均屬常壓氣藏，壓力系數(shù)在1.0左右。

壓力系數(shù)較高的W202和N201井頁巖中孔隙最發(fā)育，其有機質孔孔徑大，數(shù)量多；而壓力系數(shù)較低的YJ1、B201和WX2井樣品孔隙發(fā)育程度明顯變差，其孔徑大小、孔隙數(shù)量的發(fā)育情況明顯不如W202和N201井(圖6)。

除受沉積條件影響外，頁巖儲層所處的構造保存條件是影響頁巖孔隙發(fā)育的主控因素。究其原因主要有以下2種：①強烈的構造擠壓對頁巖儲層產(chǎn)生較大的擠壓應力，頁巖儲層首先發(fā)生彈性壓縮，直至巖石骨架被破壞，頁巖孔隙發(fā)育程度變差；② 構造擠壓作用較強的區(qū)域一般斷層較發(fā)育，保存條件差，頁巖氣的散失會降低頁巖孔隙內部的壓力，壓力系數(shù)變小，致使孔隙內外的壓力平衡被打破，在外部壓力的作用下，頁巖儲層孔隙更易被壓縮或破壞。

表1 四川盆地W202井和N201井龍馬溪組頁巖樣品礦物組成

圖5 四川盆地不同鉆井所處構造位置

圖6 四川盆地不同構造區(qū)域龍馬溪組典型頁巖有機質孔掃描電鏡圖片

圖7 四川盆地不同壓力構造區(qū)域龍馬溪組典型頁巖有機質孔演化模式

總之，區(qū)域構造條件越復雜，地層壓力系數(shù)越低，越不利于頁巖中孔隙的保存。

3.4 頁巖孔隙演化模式

頁巖中有機質內孔隙隨著頁巖性質和構造位置的不同，其孔隙演化階段亦存在差異。本文初步將四川盆地龍馬溪組頁巖有機質孔隙演化劃分為2個階段：①有機質孔隙極發(fā)育階段(圖7a)。此階段不同孔徑孔體積及總孔體積與TOC呈正相關關系，頁巖中的有機質孔隙總孔體積處于最大階段或達到最大階段后，有機質孔開始彈性壓縮階段，但尚未破壞骨架顆粒支撐結構。此階段頁巖中孔隙發(fā)育情況較好，利于頁巖氣的富集，如長寧、威遠地區(qū)。②有機質孔隙破壞階段(圖7b)。不同孔徑孔體積被壓縮，頁巖中較大的孔隙和具有較高TOC的頁巖中孔隙由于骨架支撐結構被部分破壞而首先被壓縮，如WX2、YJ1和B201井。由圖7可見，個體較大的有機質代表頁巖抗壓能力較弱的樣品(有機質含量高樣品)，會最早受到影響，由于礦物骨架支撐作用相對較弱，其有機質內孔隙會先于較小有機質(有機質相對較低的樣品)被壓縮或破壞?？梢酝茢啵S著頁巖外部應力的進一步加大和頁巖孔隙內氣體壓力的減小，較小的孔隙會被進一步壓縮破壞，直至孔隙完全消失。

綜上所述，位于盆地內超壓區(qū)的頁巖孔隙發(fā)育程度明顯優(yōu)于位于盆地邊緣常壓區(qū)域的頁巖，不同區(qū)域的孔隙演化階段不同，這亦是盆地超壓區(qū)頁巖氣井產(chǎn)量較高的原因之一。

4 結論

(1)四川盆地及周邊地區(qū)頁巖孔隙發(fā)育程度存在差異，不同區(qū)域頁巖的總孔體積與TOC呈良好正相關關系，總孔體積主要受有機碳含量的控制。

(2)不同構造區(qū)域頁巖小孔體積、中孔體積、大孔體積和總孔體積隨TOC的增大呈現(xiàn)出不同的趨勢，體現(xiàn)頁巖孔隙演化階段的不同。

(3)四川盆地龍馬溪組頁巖有機質孔隙演化分為2個階段：①有機質孔隙極發(fā)育階段；②有機質孔隙破壞階段。

(4)頁巖孔隙在高壓情況下可能被壓實，其壓實程度與有機質孔孔徑、巖石骨架結構、有機質含量、區(qū)域構造條件和壓力系數(shù)密切相關；除沉積條件影響外，受構造運動影響小且壓力系數(shù)較高的區(qū)域為孔隙發(fā)育有利區(qū)。