梁志凱，李 卓*，姜振學(xué)，高鳳琳，張瀛涵，肖 磊，楊有東，侯煜菲，王立偉

(1. 中國石油大學(xué)(北京) 油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249；2. 中國石油大學(xué)(北京) 非常規(guī)油氣科學(xué)技術(shù)研究院，北京 102249)

0 引 言

目前，借助水平井體積壓裂、微地震監(jiān)測、多井工廠化開采等核心技術(shù),持續(xù)推動頁巖氣發(fā)展，實(shí)現(xiàn)非常規(guī)油氣產(chǎn)量快速增長,在全球范圍內(nèi)掀起了一場能源領(lǐng)域的“頁巖氣革命”[1]。近年來，中國連續(xù)在四川盆地長寧、威遠(yuǎn)等地區(qū)的海相地層實(shí)現(xiàn)頁巖氣商業(yè)化開采[2]。頁巖氣是指以吸附態(tài)與游離態(tài)賦存于富有機(jī)質(zhì)和納米級孔隙的頁巖地層系統(tǒng)中的天然氣[3-4]。頁巖孔隙特征及其非均質(zhì)性對于頁巖氣的儲集、運(yùn)移以及勘探開發(fā)具有重要意義。與常規(guī)油氣藏不同，頁巖儲層往往具有更為復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)、多樣的孔隙形態(tài)以及更強(qiáng)的非均質(zhì)性[5]。Ross等研究表明，采用傳統(tǒng)的測試方法定量分析頁巖孔隙結(jié)構(gòu)存在諸多限制[6-7]。因此，通常采用多技術(shù)、多尺度、多方面表征頁巖孔隙結(jié)構(gòu)，如掃描電鏡(SEM)、高壓壓汞(MICP)、N2/CO2吸附、納米CT、核磁共振(NMR)、小角散射等技術(shù)[8-17]。NMR技術(shù)已經(jīng)成為在物理、生物、化學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域的重要研究工具。目前，NMR技術(shù)已廣泛應(yīng)用于孔隙結(jié)構(gòu)以及巖石物性等研究[18-19]。通過該技術(shù)能夠獲得豐富的地層信息，如孔隙度、滲透率、含水飽和度、孔徑分布、自由流體指數(shù)、束縛流體飽和度等[19-20]。與高壓壓汞實(shí)驗(yàn)以及氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)相比，NMR實(shí)驗(yàn)是一種無損、制樣簡單、原位測試和快速分析頁巖孔喉的有效方法[18-20]。近年來，已經(jīng)有較多學(xué)者通過NMR技術(shù)研究煤層、頁巖儲層、常規(guī)砂巖的物性及孔隙結(jié)構(gòu)，并取得豐碩的成果[12,19,21]。

頁巖儲層具有顯著的微觀非均質(zhì)性，對頁巖氣儲存、富集、運(yùn)移具有很大影響[22]。前人利用巖樣觀察、高壓壓汞實(shí)驗(yàn)等方法，分析頁巖儲層的孔隙、裂隙、礦物組分非均質(zhì)性特征[23-24]。通過面孔率、變異系數(shù)等評價(jià)參數(shù)，構(gòu)建頁巖孔隙非均質(zhì)性表征評價(jià)模型[25-27]。頁巖儲層孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性可以通過分形理論進(jìn)行表征[28-29]。1975年，由Mandelbrot創(chuàng)立分形幾何學(xué)理論，用于評價(jià)復(fù)雜多孔介質(zhì)的不規(guī)則程度以及圖形的自相似性特征[30-31]。較高的分形維數(shù)往往表征較為復(fù)雜的孔隙組成。目前在頁巖孔隙表征中主要通過SEM圖像分析[32-33]、氮?dú)馕侥Ｐ蚚34]以及壓汞法[35]獲取分形維數(shù)。Ji等研究龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁巖的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，兩種分形維數(shù)對于孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)有較好的相關(guān)性，較高的分形維數(shù)表明孔隙表面具有較強(qiáng)的吸附能力[29]。Tang等應(yīng)用氮?dú)馕侥Ｐ停Y(jié)合場發(fā)射掃描電鏡(FE-SEM)研究不同演化程度頁巖孔隙的分形維數(shù)特征[36]。SEM圖像分析是直接觀察孔隙形態(tài)與結(jié)構(gòu)的手段，NMR實(shí)驗(yàn)具有無損、快速、精確的特點(diǎn)。因此，能夠?qū)⑦@兩種方法相結(jié)合來研究頁巖儲層分形及孔隙結(jié)構(gòu)特征。本文以松遼盆地長嶺斷陷沙河子組頁巖為研究對象，通過提取SEM圖像孔隙參數(shù)和NMR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，計(jì)算兩種類型的分形維數(shù)，全面研究孔隙結(jié)構(gòu)在平面和空間上的非均質(zhì)性，討論分形維數(shù)與頁巖組分、物性參數(shù)之間的關(guān)系,討論分形維數(shù)在陸相頁巖孔隙結(jié)構(gòu)表征中的地質(zhì)意義，從而為NMR技術(shù)定量化研究頁巖儲層的非均質(zhì)性提供新思路。

1 區(qū)域地質(zhì)概況及實(shí)驗(yàn)樣品

松遼盆地長嶺地區(qū)構(gòu)造上為復(fù)式斷陷盆地(圖1)，主要發(fā)育多米諾式半地塹型、滾動半地塹型和非對稱地塹型3種沉積充填樣式[37-38]。沙河子組沉積環(huán)境為扇三角洲相、半深湖—深湖相沉積，單井頁巖厚度較大，垂向變化明顯[38](圖2)。林景曄等研究顯示該地區(qū)具有火山巖發(fā)育、多階段生烴、多期成藏的特點(diǎn)，并且已經(jīng)獲得工業(yè)性油氣流，具有良好勘探前景[39]。本次實(shí)驗(yàn)樣品選取松遼盆地下白堊統(tǒng)沙河子組陸相頁巖，選取3口井(B1井、B2井、SL2井)的6件樣品進(jìn)行分析測試。

圖1 松遼盆地長嶺斷陷構(gòu)造位置Fig.1 Tectonic Location of Changling Fault Depression in Songliao Basin

圖2 長嶺斷陷巖性綜合柱狀圖Fig.2 Comprehensive Lithologic Column of Changling Fault Depression

2 分析方法

為了通過分形理論表征頁巖孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性特征及其影響因素，首先對樣品進(jìn)行全巖和黏土礦物X射線衍射(XRD)、地球化學(xué)等基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)測試。針對儲集物性特征，采用SEM圖像分析技術(shù)對松遼盆地長嶺斷陷下白堊統(tǒng)沙河子組陸相頁巖孔隙形態(tài)參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)與計(jì)算，應(yīng)用NMR分形理論對儲層孔隙非均質(zhì)性進(jìn)行分析，并討論其與頁巖組分、物性參數(shù)之間的關(guān)系。

2.1 有機(jī)地球化學(xué)分析及巖石物理參數(shù)

總有機(jī)碳(TOC)、熱解、X射線衍射實(shí)驗(yàn)在中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行?？傆袡C(jī)碳實(shí)驗(yàn)儀器為Leco CS230分析儀。實(shí)驗(yàn)之前將頁巖樣品磨制100目左右，并進(jìn)行氯仿抽提；頁巖樣品(1 g)與5%HCl混合去除碳酸鹽成分，用蒸餾水將樣品洗凈；在70 ℃的溫度下干燥12 h，然后將樣品放入儀器中測量總有機(jī)碳。熱解實(shí)驗(yàn)儀器為OGE-II分析儀，通過MPM-80型顯微分光光度計(jì)測試鏡質(zhì)體反射率(Ro)，反映其成熟度。X射線衍射實(shí)驗(yàn)通過Bruker D8儀器，使用45 kV的Co Ka-射線，測定礦物組分的主要步驟參考《巖芯分析方法》(GB/T 29172—2012)[40]。

2.2 NMR實(shí)驗(yàn)

NMR實(shí)驗(yàn)原理主要是利用流體中氫原子核在外來磁場作用下的弛豫特征，獲取頁巖樣品中孔隙的分布[41]。根據(jù)NMR實(shí)驗(yàn)原理和方法，對不同孔徑的核磁信號進(jìn)行數(shù)學(xué)反演，得到T2譜(圖3)?；跍y量回波串的衰減來確定弛豫時(shí)間(T2)，以等同時(shí)間間隔施加180°脈沖，產(chǎn)生回波串的幅度以1/T2的速率衰減。其表達(dá)式為

圖3 飽和水與離心后T2譜計(jì)算弛豫時(shí)間截止值Fig.3 Cutoff Values of Relaxation Time Calculated by T2Spectra of Saturated Water and Centrifugal Water

M(t)=M0e-t/T2

(1)

式中：M(t)為t時(shí)刻的回波幅度；t=2nτ，2τ為回波間隔，n為回波個(gè)數(shù)；M0為初始回波幅度。

弛豫時(shí)間主要包含表面弛豫時(shí)間、體相弛豫時(shí)間、擴(kuò)散弛豫時(shí)間，體相弛豫時(shí)間與擴(kuò)散弛豫時(shí)間可以忽略[42-43]。表面弛豫發(fā)生在固液接觸面上，即巖石的顆粒表面。在理想的快擴(kuò)散極限條件下，表面弛豫時(shí)間可表達(dá)為

(2)

式中：ρ為橫向表面弛豫強(qiáng)度，受孔隙表面性質(zhì)和礦物組成的大小與飽和流體控制；S為孔隙表面積；V為孔隙體積。

弛豫時(shí)間分布與孔徑分布之間存在冪函數(shù)關(guān)系。根據(jù)離心壓力對應(yīng)的孔喉半徑與對應(yīng)樣品弛豫時(shí)間截止值的關(guān)系，建立了離心-弛豫時(shí)間截止值的轉(zhuǎn)換關(guān)系。通過此方法可以實(shí)現(xiàn)孔隙分布的表征[44-45]。

本次NMR實(shí)驗(yàn)所用儀器為江蘇泰紐測試服務(wù)有限公司生產(chǎn)的NMR頁巖分析儀，型號為MicroMR12-025v，磁場強(qiáng)度為0.28 T，主頻率為12 MHz,實(shí)驗(yàn)分兩次進(jìn)行。首先，進(jìn)行飽和水實(shí)驗(yàn)，在真空箱內(nèi)脫氣2 h，并用蒸餾水加壓飽和48 h，實(shí)驗(yàn)結(jié)束后對樣品進(jìn)行NMR測試。前人研究表明：隨著離心壓力增大，頁巖中束縛流體可轉(zhuǎn)變?yōu)榭蓜恿黧w[46]。之后，經(jīng)過12 h離心實(shí)驗(yàn)(離心壓力為400 psi)獲得束縛流體樣品，并進(jìn)行NMR測試。將NMR技術(shù)與離心方法相結(jié)合，確定實(shí)驗(yàn)巖芯的弛豫時(shí)間截止值。當(dāng)弛豫時(shí)間小于弛豫時(shí)間截止值時(shí)，孔隙中的流體為束縛流體；當(dāng)弛豫時(shí)間大于弛豫時(shí)間截止值時(shí)，孔隙中的流體是可動流體(圖3)。通過弛豫時(shí)間截止值可以計(jì)算束縛流體飽和度(BVI)以及可動流體飽和度(FFI)。經(jīng)計(jì)算，長嶺斷陷陸相頁巖弛豫時(shí)間截止值為17.65～67.10 ms。

2.3 SEM圖像分析

SEM圖像在中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所制作，儀器為Zeiss SUPRA 55 Sapphire SEM，頁巖樣品的直徑為0.5～3.0 cm，厚度為0.2～1.0 cm。將頁巖樣品切割為片狀，然后通過儀器進(jìn)行觀察。首先對每個(gè)樣品表面進(jìn)行機(jī)械拋光，然后在Hitachi IM4000設(shè)備上對制備頁巖樣品采用氬離子研磨表面2 h，去除不平坦部分和表面附著物。SEM圖像可以直觀地提供孔隙形態(tài)和孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)等信息。本文針對SEM圖像進(jìn)行圖像提取，應(yīng)用Image Pro-plus軟件進(jìn)行計(jì)算。該軟件是一種定量分析的圖像處理軟件，被廣泛應(yīng)用于生物與醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。通過該軟件可以計(jì)算所選區(qū)域的一系列幾何特征，包括周長、面積、角度、圓度等[47]。目前，在石油地質(zhì)領(lǐng)域，Image Pro-plus軟件多被用于定量分析孔隙的結(jié)構(gòu)形態(tài)和儲層特征等。具體分析步驟為：①根據(jù)SEM圖像中設(shè)定的比例尺，設(shè)置新的比例尺，完成比例尺的轉(zhuǎn)化;②圖像提取，對SEM圖像運(yùn)用圖像二值法提取孔隙信息，選取適當(dāng)?shù)幕叶戎狄詣澐挚紫杜c基質(zhì)，孔隙與基質(zhì)使用黑色與白色區(qū)域分別進(jìn)行標(biāo)記，使得孔隙能夠從基質(zhì)中提取出來;③選取適當(dāng)?shù)挠?jì)算參數(shù)，本次分析主要包括面積、周長、平均孔徑、圓度等。

2.4 NMR分形維數(shù)

NMR實(shí)驗(yàn)的樣品為圓柱狀，能夠測量頁巖孔徑分布特征，從而表征巖石樣品的非均質(zhì)性。目前研究表明：孔隙結(jié)構(gòu)越復(fù)雜，其非均質(zhì)性越強(qiáng)，分形維數(shù)越高[34，36，48-49]。對于NMR分形維數(shù)，近幾年來已經(jīng)有比較廣泛的應(yīng)用，目前主要采用Zhou等提出的公式[50-51]進(jìn)行計(jì)算。依據(jù)幾何學(xué)分形理論，核磁共振T2譜對應(yīng)的分形幾何近似方程[52-53]為

(3)

進(jìn)一步可推導(dǎo)為

lgSV=(3-D)lgT2+(D-3)lgT2max

(4)

式中：SV為弛豫時(shí)間小于T2時(shí)的累積孔隙體積占總孔隙體積百分比；D為分形維數(shù)；T2max為最大弛豫時(shí)間。

如果頁巖孔隙具有自相似性孔隙結(jié)構(gòu)與分形特征，則式(4)呈現(xiàn)線性關(guān)系。

2.5 SEM圖像分形維數(shù)

盡管SEM圖像能可視化地反映孔隙形態(tài)及大小，但是卻無法定量化表征孔隙形態(tài)的不規(guī)則程度。本次研究運(yùn)用SEM圖像計(jì)算孔隙分形維數(shù)作為評價(jià)孔隙不規(guī)則程度的指標(biāo)。與氮?dú)馕侥Ｐ?、壓汞法分形模型不同的是，由于SEM采集的孔隙為平面圖像，分形維數(shù)越大表示孔隙形態(tài)的非均質(zhì)性越高，而分形維數(shù)越小表示孔隙不規(guī)則程度越低[33]。平面上，分形維數(shù)不會超過2[30]。本次研究參考Dathe等研究二維平面圖像計(jì)算分形維數(shù)的公式[32]。

其表達(dá)式為

lgC=Di/2·lgS+Ct

(5)

式中：C為孔隙周長；Di為第i種孔隙的分形維數(shù)；Ct為系數(shù)。

如果式(5)中l(wèi)gC和lgS成明顯的線性關(guān)系，則SEM圖像分形維數(shù)為其斜率的兩倍。

3 結(jié)果分析

3.1 礦物組成及有機(jī)地球化學(xué)特征

X射線衍射分析結(jié)果表明，松遼盆地長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖礦物組成主要是黏土礦物和石英(表1)。其中,黏土礦物含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)為46.1%～67.6%，平均為52.76%；石英含量為20.9%～49.7%，平均為34.75%；長石含量為0.0%～22.0%，平均為7.45%。黏土礦物主要為伊蒙混層，含量為51.5%～75.0%，平均為74.50%，伊利石次之?？傆袡C(jī)碳為0.921 3%～3.569 0%，平均為1.817 0%，表明樣品主要為含有機(jī)質(zhì)黏土質(zhì)頁巖;鏡質(zhì)體反射率為1.672 0%～2.443 6%，表明樣品處于高—過成熟階段。

3.2 孔隙形態(tài)及分形特征

根據(jù)SEM圖像觀察，松遼盆地長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖孔徑分布變化較大，從納米級到微米級均有。依據(jù)Loucks等的分類[8]，有機(jī)質(zhì)孔主要為發(fā)育在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的孔隙；粒間孔是礦物顆粒間保存的孔隙；粒內(nèi)孔為礦物顆粒內(nèi)部的孔隙。圖4為沙河子組頁巖主要發(fā)育的3種孔隙類型。

當(dāng)有機(jī)質(zhì)充填于黃鐵礦聚合體內(nèi)部、黏土礦物粒間孔時(shí)，有機(jī)質(zhì)孔較為發(fā)育。有機(jī)質(zhì)孔的面積、直徑變化較大，形狀呈橢圓形，孔徑多介于納米級到微米級。圖4(a)、(b)顯示有機(jī)質(zhì)孔多存在于黏土礦物粒間孔中，由于黏土礦物表面存在吸附作用，使得有機(jī)質(zhì)孔較為發(fā)育。部分有機(jī)質(zhì)可能由于受到壓實(shí)作用以及自身顯微組分差異，導(dǎo)致孔隙并不發(fā)育[圖4(c)～(f)]。另外，由圖4(c)、(d)可知，相鄰的塊狀有機(jī)質(zhì)中存在有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育差異情況。圖4(g)、(h)顯示有機(jī)質(zhì)孔越靠近邊緣發(fā)育，孔徑越大(27.58～83.75 nm)。有機(jī)質(zhì)孔的存在不僅為頁巖氣賦存提供了較為充足的空間，而且為氣體滲流提供良好的通道。

表1 頁巖礦物組成以及有機(jī)地球化學(xué)特征

粒內(nèi)孔多為黏土礦物粒內(nèi)孔和粒內(nèi)溶蝕孔，多呈窄條狀、楔形。圖4(i)、(j)為黏土礦物粒內(nèi)孔，具有明顯的層狀結(jié)構(gòu)，具有較高的孔隙比表面積，孔徑為99.5～497.2 nm，孔隙周長最高為1 425.78 nm。圖4(k)、(l)為方解石粒內(nèi)溶蝕孔，具有不規(guī)則孔隙形狀，孔徑為76.65～325.85 nm。礦物組成表明頁巖中鈣質(zhì)礦物含量較少，多數(shù)小于10%，且SEM圖像結(jié)果顯示鈣質(zhì)礦物的溶蝕孔隙較為孤立、分散，對于孔隙結(jié)構(gòu)影響較小。

粒間孔大小主要受壓實(shí)作用和成巖作用的影響。SEM圖像結(jié)果顯示,粒間孔多存在于有機(jī)質(zhì)與脆性礦物接觸部位。成熟度實(shí)驗(yàn)表明,樣品鏡質(zhì)體反射率多為2.0%左右。這表明有機(jī)質(zhì)可能處于高成熟階段，有機(jī)質(zhì)體積縮小，與脆性礦物接觸部位產(chǎn)生狹縫狀的粒間孔。其次，還有不同礦物顆粒之間的粒間孔，孔隙多成窄條狀[圖4(m)～(p)]。

本次實(shí)驗(yàn)基于SEM圖像分析結(jié)果，應(yīng)用Image Por-plus軟件，采用不同的灰度閾值，將孔隙在SEM圖像上進(jìn)行分離，并根據(jù)SEM圖像比例尺進(jìn)行圖形面積的計(jì)算；同時(shí)，針對不同類型的孔隙，統(tǒng)計(jì)幾何學(xué)參數(shù)類型，從而對SEM圖像進(jìn)行定量描述(表2)。

通過SEM圖像計(jì)算的分形維數(shù)多為1.34～1.94,不同孔隙類型(有機(jī)質(zhì)孔、粒內(nèi)孔、粒間孔)的分形維數(shù)存在差異(圖5)。統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明：有機(jī)質(zhì)孔的分形維數(shù)為1.34～1.94；粒內(nèi)孔次之(1.42～1.46)；粒間孔最小(1.36～1.41)。有機(jī)質(zhì)孔的分形維數(shù)變化較大，粒內(nèi)孔與粒間孔的分形維數(shù)較小。造成這種現(xiàn)象的原因可能是有機(jī)質(zhì)孔變化范圍較大，并且有機(jī)質(zhì)孔往往與黏土礦物形成絡(luò)合物，進(jìn)而形成較為復(fù)雜的孔隙形態(tài)。

圖5 SEM圖像分形維數(shù)Fig.5 Fractal Dimensions of SEM Image

3.3 頁巖孔隙結(jié)構(gòu)與物性特征

NMR實(shí)驗(yàn)是一種研究頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的常用手段，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于煤層、頁巖、致密砂巖等多個(gè)方面[18,21,49-51]。NMR實(shí)驗(yàn)的弛豫時(shí)間分布特征提供了孔隙流體與顆粒表面相互作用的重要信息；依據(jù)弛豫時(shí)間分布能夠確定樣品的孔隙結(jié)構(gòu)特征。弛豫時(shí)間較長，說明孔隙大,裂縫不發(fā)育；弛豫時(shí)間較短，信號強(qiáng)度較大，說明孔隙小[21,50,52]。此外，信號強(qiáng)度越大，其樣品內(nèi)部所含流體就越多。因此，NMR實(shí)驗(yàn)的T2譜不僅能夠研究儲層的孔徑分布，并且能計(jì)算孔隙度、滲透率以及相關(guān)參數(shù)，如弛豫時(shí)間加權(quán)平均值(T2gm)、束縛流體飽和度、可動流體飽和度等。

通過對長嶺斷陷陸相頁巖NMR實(shí)驗(yàn)進(jìn)行飽和水以及離心后觀察，可以發(fā)現(xiàn)弛豫時(shí)間通常具有兩個(gè)峰(樣品CL-2和CL-4)[圖6(b)、(d)]，樣品CL-2的峰面積要遠(yuǎn)大于樣品CL-4。根據(jù)圖6顯示的NMR實(shí)驗(yàn)弛豫時(shí)間分布的飽和水樣品與離心后樣品數(shù)據(jù)曲線，其可以劃分為3種孔隙分布類型。①類型1(樣品CL-4)，呈現(xiàn)雙峰特征，左邊的峰為0.1～1.0 ms，右邊的峰為10～100 ms，弛豫時(shí)間峰值的信號強(qiáng)度較大，并且離心后樣品與飽和水樣品弛豫時(shí)間分布差異明顯。這表明微孔中可動流體含量較大，可動流體飽和度較高，滲流條件較好。②類型2(樣品CL-2)，具有雙峰特征，離心后樣品與飽和水樣品在不同范圍的弛豫時(shí)間中均存在差異，弛豫時(shí)間峰值的信號強(qiáng)度較大。③類型3(樣品CL-1、3、5、6)，具有雙峰特征，并且離心后樣品與飽和水樣品的弛豫時(shí)間分布差異不明顯，弛豫時(shí)間峰值的信號強(qiáng)度較小。這表明飽和水中束縛流體含量較大，并且束縛流體飽和度較高，滲流條件較差。

圖6 頁巖NMR實(shí)驗(yàn)的T2譜Fig.6 T2 Spectra of Shales Based on NMR Experiment

通過NMR實(shí)驗(yàn)的T2譜能夠定量描述巖芯孔隙結(jié)構(gòu)的特征參數(shù)，本次計(jì)算總孔隙度、滲透率、可動流體孔隙度與束縛流體孔隙度等主要物性參數(shù)(表3)。計(jì)算結(jié)果表明：長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖總孔隙度為8.10%～11.28%，平均為9.83%；樣品離心后，束縛流體孔隙度明顯下降，為0.69%～4.28%，平均為3.00%。

表3 基于NMR實(shí)驗(yàn)計(jì)算的頁巖物性參數(shù)

本次實(shí)驗(yàn)參考Coates模型計(jì)算陸相頁巖滲透率。具體計(jì)算公式為

(6)

式中：φ為孔隙度；c為系數(shù)；Kc為采用此方法計(jì)算的滲透率，取決于T2c的大??；SBVI與SFFI分別為束縛流體飽和度以及可動流體飽和度。

根據(jù)式(6)，采用NMR實(shí)驗(yàn)計(jì)算的滲透率為0.001 40～6.216 73 mD，平均為1.580 00 mD。

3.4 NMR分形特征

頁巖樣品中NMR分形維數(shù)如圖7所示。以弛豫時(shí)間截止值作為分界點(diǎn)，劃分lgSV以及l(fā)gT2散點(diǎn)圖為兩個(gè)不同的線段。弛豫時(shí)間截止值是識別可動流體孔隙與束縛流體孔隙的有效分界線。分別在大于以及小于弛豫時(shí)間截止值兩個(gè)部分進(jìn)行線性擬合，擬合度均較高，表明運(yùn)用NMR分形維數(shù)計(jì)算具有可行性(圖6)。寧傳祥等研究表明，Dmin為束縛流體孔隙分形維數(shù)，Dmax為可動流體孔隙分形維數(shù)[44]。兩個(gè)階段通過線性擬合，可以計(jì)算斜率與NMR分形維數(shù)(表4)。從表4可以看出：束縛流體孔隙分形維數(shù)為0.060 9～1.420 4，平均為0.352 6；可動流體孔隙分形維數(shù)為2.964 0～2.986 9，平均為2.971 0。NMR分形維數(shù)曲線(圖7)顯示多數(shù)樣品線性擬合的相關(guān)系數(shù)大于0.8(表4)，表明孔隙分布具有自相似性，可以用分形理論表征。

4 討 論

4.1 NMR分形維數(shù)與頁巖組分關(guān)系

松遼盆地長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖礦物組成與不同NMR分形維數(shù)的關(guān)系(圖8)表明：不同礦物組成的NMR分形維數(shù)存在明顯差異。石英含量與NMR分形維數(shù)的關(guān)系研究結(jié)果顯示：束縛流體孔隙分形維數(shù)與石英含量成負(fù)相關(guān)關(guān)系[圖8(a)]；可動流體孔隙分形維數(shù)與石英含量相關(guān)性不明顯[圖8(b)]。其原因可能有：首先，石英微孔發(fā)育少，對儲集空間貢獻(xiàn)微弱，如果石英微孔中含有流體，使粗糙表面變得均質(zhì)，可能會造成分形維數(shù)降低[29]；其次，石英表面相對較為光滑，石英含量升高減弱了孔隙非均質(zhì)性與不規(guī)則程度，從而降低孔隙分形維數(shù)。本次研究結(jié)果與Zhou等有關(guān)貴州北部牛蹄塘組頁巖研究的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[50]不同，海相頁巖中石英含量與總有機(jī)碳多成正相關(guān)關(guān)系。其沉積環(huán)境有利于有機(jī)質(zhì)富集保存，也有利于發(fā)育自生石英，從而自生石英含量與總有機(jī)碳成正相關(guān)關(guān)系。另外，由于石英相關(guān)孔隙不發(fā)育，石英能夠提供的比表面積、孔隙體積有限，分形維數(shù)與孔隙比表面積、孔隙體積成正相關(guān)關(guān)系[29]。因此,束縛流體孔隙分形維數(shù)與石英含量成負(fù)相關(guān)關(guān)系。

表4 NMR分形維數(shù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果

圖7 NMR分形維數(shù)曲線Fig.7 Curves of NMR Fractal Dimensions

圖8 NMR分形維數(shù)與石英、黏土礦物含量關(guān)系Fig.8 Relationships Between NMR Fractal Dimensions and Contents of Quartz and Clay Minerals

Ji等研究表明黏土礦物與比表面積關(guān)系較為密切，而與孔隙體積關(guān)系不明顯[29]。這主要是由于黏土礦物存在層狀結(jié)構(gòu)，層與層之間堆疊，從而增大比表面積，但對孔隙體積的作用較小[29,49]。長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖黏土礦物含量與NMR分形維數(shù)的關(guān)系表明：束縛流體孔隙分形維數(shù)與黏土礦物含量成正相關(guān)關(guān)系[圖8(c)]；可動流體孔隙分形維數(shù)與黏土礦物含量相關(guān)性不明顯[圖8(d)]。Sun等研究認(rèn)為不同黏土礦物含量對比表面積具有較大影響[54]。黏土礦物的吸附能力從大到小依次為蒙脫石、伊蒙混層、高嶺石、綠泥石、伊利石[55]。陸相頁巖中伊蒙混層含量占黏土礦物含量的大部分(70%～80%)，綠泥石含量較少，伊蒙混層具有比綠泥石更高的比表面積，導(dǎo)致礦物表面的粗糙程度越大，吸附量越大，從而束縛流體孔隙分形維數(shù)增加。

長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖總有機(jī)碳與NMR分形維數(shù)的關(guān)系表明：總有機(jī)碳與可動流體孔隙分形維數(shù)存在一定程度的正相關(guān)關(guān)系[圖9(a)]；與束縛流體孔隙分形維數(shù)不具有明顯的相關(guān)性[圖9(b)]。頁巖中有機(jī)質(zhì)孔體積大小與有機(jī)質(zhì)含量以及有機(jī)質(zhì)孔隙度密切相關(guān)。SEM圖像表明生烴過程中有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育，定量統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示這些有機(jī)質(zhì)孔孔徑多為中—宏孔，孔徑范圍變化較大，從納米級到微米級均有分布。有機(jī)質(zhì)孔都具有較大的比表面積和復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)，并且有機(jī)質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)也為頁巖提供了豐富的比表面積，會造成分形維數(shù)增大。但不是所有的有機(jī)質(zhì)都產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔，如圖4(a)的SEM圖像顯示，塊狀有機(jī)質(zhì)孔表面孔隙幾乎不發(fā)育或者僅僅存在少量孔隙，這些有機(jī)質(zhì)孔僅僅只占有機(jī)質(zhì)的較小比例，通常不能連通，無法作為有效滲流通道，降低頁巖孔隙體積和孔隙非均質(zhì)性。因此，有機(jī)質(zhì)含量與束縛流體孔隙分形維數(shù)之間的相關(guān)系數(shù)相對較小。

圖9 NMR分形維數(shù)與總有機(jī)碳、成熟度關(guān)系Fig.9 Relationships Between NMR Fractal Dimensions and TOC, Maturity

長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖成熟度與NMR分形維數(shù)之間無相關(guān)性[圖9(c)、(d)]。Zhou等研究四川盆地海相頁巖表明，成熟度與束縛流體孔隙分形維數(shù)為正相關(guān)關(guān)系，與可動流體孔隙分形維數(shù)相關(guān)性不明顯，總有機(jī)碳與束縛流體孔隙分形維數(shù)的相關(guān)系數(shù)高于成熟度[56]。這表明相對于成熟度，總有機(jī)碳對于可動流體孔隙分形維數(shù)有較大的影響，并且隨著總有機(jī)碳增大，孔隙體積與比表面積增大。本次與Zhou等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[56]不同可能是由于成熟度與分形維數(shù)兩個(gè)參數(shù)受到多種因素影響。一方面，長嶺斷陷沙河子組埋深較大，主要為成熟—過成熟階段，雖然有機(jī)質(zhì)生烴作用留下較多的有機(jī)質(zhì)孔[圖4(b)]，但是不同干酪根類型的生烴速率與轉(zhuǎn)化速率存在差異，成熟度的影響并不明顯；另一方面，盡管成熟度能夠促進(jìn)有機(jī)質(zhì)收縮，在有機(jī)質(zhì)與脆性礦物間產(chǎn)生粒間孔，但由于埋深較大，粒間孔往往受到脆性顆粒的機(jī)械壓實(shí)作用、膠結(jié)作用而閉合[57]，造成成熟度與NMR分形維數(shù)關(guān)系不密切。

4.2 NMR分形維數(shù)與頁巖物性關(guān)系

前人研究表明，分形維數(shù)能夠作為評價(jià)頁巖物性特征的有效指標(biāo)[15]。圖10為基于NMR實(shí)驗(yàn)計(jì)算的分形維數(shù)與總孔隙度、滲透率的關(guān)系。結(jié)果表明：可動流體孔隙和束縛流體孔隙分形維數(shù)均與總孔隙度成明顯負(fù)相關(guān)關(guān)系[圖10(a)、(b)]；而可動流體孔隙和束縛流體孔隙分形維數(shù)均與滲透率成明顯正相關(guān)關(guān)系[圖10(c)、(d)]。

頁巖基質(zhì)中的束縛流體含量與可動流體含量都會對孔隙度產(chǎn)生影響。不同類型的孔隙能夠增加樣品的孔隙度，并且較大的孔隙能夠顯著增加孔隙度。樣品中分形維數(shù)越小，說明孔隙非均質(zhì)性減弱，其孔隙的比表面積相對較小，平均孔徑較大，從而能夠提供較多的孔隙空間[29]。較大孔隙發(fā)育會降低比表面積和孔隙分布的復(fù)雜性，造成可動流體孔隙分形維數(shù)減少。此外，頁巖中較小孔隙的發(fā)育也能一定程度提高孔隙度，導(dǎo)致孔隙度與束縛流體孔隙分形維數(shù)之間存在一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系。

滲透率通常受孔隙喉道曲率、孔隙度、圓度和孔隙連通性等綜合因素的影響[46]。NMR分形維數(shù)和滲透率的關(guān)系表明，頁巖孔隙連通性是影響頁巖滲透率的主要因素。束縛流體孔隙分布的復(fù)雜性與滲透率相關(guān)，因?yàn)樵谝欢ǖ牡貙討?yīng)力條件下，較小孔隙相互連通，形成大的可動流體孔隙和微細(xì)喉道，連通性增強(qiáng)，滲透率增加[55]。此外，可動流體孔隙分布的復(fù)雜性與頁巖滲透率也直接相關(guān)。由于可動流體孔隙孔徑較大，連通性較好，頁巖基質(zhì)中可動流體孔隙較為發(fā)育，從而能夠提高滲透率[55]。綜上所述，NMR分形維數(shù)與巖石物性參數(shù)具有較好的相關(guān)性，表明NMR分形維數(shù)能夠作為評價(jià)頁巖儲層物性的重要指標(biāo)。

圖10 NMR分形維數(shù)與總孔隙度、滲透率關(guān)系Fig.10 Relationships Between NMR Fractal Dimensions and Total Porosity, Permeability

4.3 SEM圖像定量分析孔隙

對樣品中不同類型的孔隙使用Image Pro-plus軟件進(jìn)行定量分析。結(jié)果表明：粒內(nèi)孔、粒間孔以及有機(jī)質(zhì)孔的孔隙形態(tài)參數(shù)(孔徑、周長、圓度、分形維數(shù))存在較大差異。

Li等研究貴州北部牛蹄塘組海相頁巖認(rèn)為，有機(jī)質(zhì)孔比粒內(nèi)孔和粒間孔具有較小孔徑以及較多的數(shù)量，有機(jī)質(zhì)孔的分形維數(shù)最高，其次為粒間孔與粒內(nèi)孔[51]。Wang等計(jì)算不同類型孔隙的分形維數(shù)顯示，粒內(nèi)孔具有最高的非均質(zhì)性，粒間孔其次，而有機(jī)質(zhì)孔具有最低的非均質(zhì)性[33]。本次研究結(jié)果顯示有機(jī)質(zhì)孔分形維數(shù)相對于其他類型孔隙往往較大。Ji等研究表明孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)(平均孔徑、體積、比表面積)與分形維數(shù)往往存在較好的相關(guān)性[29，36]。依據(jù)SEM圖像觀察結(jié)果，部分有機(jī)質(zhì)孔的平均孔徑較小，但孔隙的平面周長較大，造成分形維數(shù)較大。圖4顯示有機(jī)質(zhì)孔的數(shù)量較多，孔徑較小，并且多為無序排列，這顯著增加了有機(jī)質(zhì)孔非均質(zhì)性，與計(jì)算的分形維數(shù)結(jié)果一致。有機(jī)質(zhì)孔在不同基質(zhì)中具有顯著的形態(tài)與大小變化，例如黏土礦物內(nèi)部的有機(jī)質(zhì)孔要比脆性顆粒間的孔徑小[圖4(a)]。因此，頁巖基質(zhì)組分和孔隙發(fā)育位置也可能影響孔徑和孔隙形態(tài)。粒間孔的分形維數(shù)小于粒內(nèi)孔，表明粒內(nèi)孔形態(tài)多為不規(guī)則性。粒內(nèi)孔以及粒間孔往往比有機(jī)質(zhì)孔的孔徑大幾倍，但粒內(nèi)孔與粒間孔的平均孔徑大小關(guān)系不明顯。本文SEM圖像觀察結(jié)果表明，可能存在溶蝕作用造成粒內(nèi)孔形態(tài)較為復(fù)雜，而粒間孔受到埋深作用較強(qiáng)，部分孔隙由于壓實(shí)作用閉合，導(dǎo)致分形維數(shù)下降。

4.4 分形維數(shù)地質(zhì)意義

NMR分形維數(shù)特征表明，與致密砂巖孔隙結(jié)構(gòu)類似，陸相頁巖的孔隙也具有雙重分形特征(束縛流體孔隙與可動流體孔隙)。NMR實(shí)驗(yàn)和SEM圖像分析的結(jié)合可以定性表征頁巖孔隙的形態(tài)和特征，并且定量化相對應(yīng)的孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)。討論分形維數(shù)與巖石組分、物性參數(shù)的關(guān)系不僅能分析分形維數(shù)的主要影響因素，而且能夠說明主要孔隙發(fā)育類型以及物性特征[44]?？紫缎螒B(tài)的分形維數(shù)可以表征平面中孔隙形態(tài)的非均質(zhì)性。通過平面SEM圖像觀察，束縛流體孔隙往往由有機(jī)質(zhì)孔、粒內(nèi)孔等微孔組成；而可動流體孔隙中主要孔隙類型為有機(jī)質(zhì)孔、粒間孔、黏土礦物的粒內(nèi)孔。通過弛豫時(shí)間以及信號強(qiáng)度所計(jì)算得出的NMR分形維數(shù)可以表征三維空間中孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性。總的來說，SEM圖像分形維數(shù)可以用來反映孔隙形態(tài)的多樣性和頁巖中不同孔隙類型的發(fā)育程度；NMR分形維數(shù)與儲層物性之間的關(guān)系可作為評價(jià)頁巖儲層質(zhì)量的指數(shù)。另外，頁巖中孔隙與沉積環(huán)境、礦物組成、成巖作用密切相關(guān)，頁巖非均質(zhì)性的原因往往能歸結(jié)于沉積環(huán)境、成巖過程差異。因此，可以在單井剖面以及平面中計(jì)算分形維數(shù)，研究沉積環(huán)境、埋藏史等對孔隙非均質(zhì)性以及儲層質(zhì)量的影響。

5 結(jié) 語

(1)松遼盆地長嶺斷陷沙河子組陸相頁巖孔隙非均質(zhì)性強(qiáng)，孔徑變化較大，SEM圖像分形維數(shù)為1.34～1.94。不同類型孔隙的分形維數(shù)差異明顯，有機(jī)質(zhì)孔最高，粒內(nèi)孔次之，粒間孔最小。

(2)NMR分形維數(shù)具有兩段性，分別為束縛流體孔隙分形維數(shù)(Dmin)和可動流體孔隙分形維數(shù)(Dmax)。NMR分形維數(shù)與頁巖主要礦物組成和總有機(jī)碳均呈線性相關(guān)，與成熟度的相關(guān)性不明顯，表明礦物組成和有機(jī)質(zhì)含量對于分形維數(shù)起明顯的控制作用。束縛流體孔隙和可動流體孔隙分形維數(shù)與物性參數(shù)密切相關(guān)，表明NMR分形維數(shù)能夠作為衡量物性的重要指標(biāo)。

(3)SEM圖像分形維數(shù)可以用來反映孔隙形態(tài)的多樣性和頁巖中不同孔隙類型的發(fā)育程度；NMR分形維數(shù)可用于定量化評價(jià)頁巖儲層質(zhì)量。應(yīng)用分形維數(shù)可以有效分析頁巖的孔隙結(jié)構(gòu)與形態(tài)，為頁巖儲層質(zhì)量評價(jià)和非均質(zhì)性研究提供新的思路。