宋梓菡，崔 嵩*，付 強，高青峰，李昆陽，高 尚，趙延超，賈朝陽

（1.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 水利與土木工程學(xué)院國際持久性有毒物質(zhì)聯(lián)合研究中心，哈爾濱 150030； 2.哈爾濱市水務(wù)科學(xué)研究院，哈爾濱 150090）

0 引 言

城市河流是城市水資源與水環(huán)境的具體表征和生態(tài)平衡的重要依托，是城市生態(tài)文明與生態(tài)環(huán)境建設(shè)的重要組成部分。隨著城市化和工業(yè)化進程的不斷加快、人口的逐漸增多以及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)資料的大量使用，城市環(huán)境治理的主體行為缺失和權(quán)責(zé)不明確已使城市河流的污染日益嚴重[1-4]。因此，促使城市黑臭水體的治理、河長制的建立和實施成為維系新時期河流健康生命與可持續(xù)發(fā)展的重要任務(wù)。

污染來源的識別與確定可為河流的污染治理及控源減排工作提供基本依據(jù)[5-7]。通常，在城市河流污染相關(guān)問題的研究中，污染物入河量估算是一項必要的基礎(chǔ)性工作，不僅可以識別研究區(qū)域水體污染的主要來源，還可以明確排放源的主要類型和污染特征。Lee 等[8]對韓國Mankyeong 河流域生化需氧量（BOD）、TN 和TP 污染負荷量進行研究，結(jié)果表明BOD 的污染主要與人口密度和人為污水排放有關(guān)，TN 和TP則主要來自畜禽養(yǎng)殖；Toshisuke 等[9]估算了日本Tedori 河流域農(nóng)田的氮污染負荷潛力，為261 t/a；?tambuk-Giljanovi?[10]估算了克羅地亞Jadro 河流域TN 和正磷酸鹽（PO4-P）的年負荷量，范圍分別為10～33 t 和0.3～11.5 t；胥學(xué)鵬等[11]估算了2004—2008年遼河流域渾河段COD 和氨氮（NH4+-N）的入河總量，分別為71.78 和10.11 萬t，沈陽段入河量明顯高于撫順段；張倩等[12]通過劃分控制單元，并使用污染源普查數(shù)據(jù)和土地利用數(shù)據(jù)，估算了遼河營口段COD、NH4+-N、TN 和TP 的入河量，分別為56 426.71、2 620.46、4 801.24 和344.15 t/a；謝毅文等[13]和黃曉敏等[14]分別對東莞市和桂林市污染物入河量進行了估算。盡管國內(nèi)外學(xué)者針對污染物入河量估算及污染來源組成特征識別進行了大量研究，但城市河流非點源污染通常因其隨機性、廣泛性、滯后性、模糊性、潛伏性和隱蔽性等復(fù)雜特征而易被忽視[15-18]。

哈爾濱市是我國東北地區(qū)重要的工業(yè)城市和國家商品糧生產(chǎn)基地，同時也是松花江沿岸的重要城市，其轄區(qū)內(nèi)河流的污染程度與松花江的水質(zhì)密切相關(guān)。已有研究表明哈爾濱主城區(qū)河流污染較為嚴重，約76.0%監(jiān)測斷面水質(zhì)類別為V類以上[19]。因此，本研究根據(jù)哈爾濱市主城區(qū)河流流經(jīng)區(qū)域的綜合特征，考慮點源污染和非點源污染，初步估算主要污染物COD、TN 和TP 的排放量和入河量，揭示不同類型河流污染物入河量的空間分布特征，量化不同污染源的貢獻率，對污染物來源特征進行分析；同時，通過對入河量估算的不確定性分析和計算參數(shù)的敏感性分析，揭示影響河流污染的主控環(huán)境因子，從而對污染物入河量進行調(diào)控和優(yōu)化，這對城市水生態(tài)環(huán)境保護與治理及水資源的合理利用具有重要的科學(xué)價值和實踐意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況與控制單元劃分

哈爾濱市地處東經(jīng) 125°42′—130°10′，北緯44°04′—46°40′，其轄區(qū)內(nèi)馬家溝、何家溝、運糧河和發(fā)生渠是松花江一級入江支流。馬家溝和何家溝是城鎮(zhèn)河流，主要流經(jīng)城區(qū)和工業(yè)區(qū)，部分流經(jīng)農(nóng)業(yè)區(qū)；運糧河屬城郊河流，流經(jīng)農(nóng)村生活區(qū)和農(nóng)業(yè)區(qū)；發(fā)生渠是人工渠道，主要流經(jīng)城市開發(fā)區(qū)，以上河流流經(jīng)區(qū)域的產(chǎn)業(yè)構(gòu)成具有多元性特征，是城市水環(huán)境系統(tǒng)的典型表征。本研究設(shè)定以河流為中心線，向兩岸方向各延伸1 km 的區(qū)域為污染物核算的有效區(qū)域，并根據(jù)河流的地理位置、水文特征以及區(qū)域內(nèi)經(jīng)濟發(fā)展等綜合情況劃分控制單元。哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元分布如圖1 所示，其水文特征及控制單元功能區(qū)分布情況見表1[19]。

1.2 數(shù)據(jù)獲取及來源

污染物入河量的估算需要考慮控制單元內(nèi)點源污染和非點源污染[2,20-23]。本研究中，點源污染包括集中式排污和獨立工業(yè)排污；非點源污染包括農(nóng)村生活污染、畜禽養(yǎng)殖污染以及農(nóng)田面源污染。污染源調(diào)查內(nèi)容主要包括河道集中式排污口和工廠排污口的污水年排放量和污染物的年平均質(zhì)量濃度，控制單元內(nèi)畜禽養(yǎng)殖方式和規(guī)模、村鎮(zhèn)人口數(shù)量以及耕地面積。數(shù)據(jù)以《第一次全國污染源普查公報》和《哈爾濱統(tǒng)計年鑒2018》為基礎(chǔ)，并通過實地調(diào)研、問卷調(diào)查、文獻查閱以及GIS 技術(shù)等方式進行補充。哈爾濱市主城區(qū)河流各控制單元內(nèi)污源分布情況見表2。

圖1 哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元分布情況 Fig.1 Distribution of river control unit in the main urban area of Harbin

表1 哈爾濱市主城區(qū)河流水文特征及控制單元功能區(qū)分布情況[19] Table 1 Hydrological characteristics and function area distribution of river control unit in the main urban area of Harbin[19]

COD、TN 和TP 的監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于課題組前期研究成果[19]，本研究使用各控制單元污染物質(zhì)量濃度的5%修正均值代表該控制單元內(nèi)質(zhì)量濃度，以減少極端值對評價河流污染程度的影響。哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元內(nèi)COD、TN 和TP 的質(zhì)量濃度見圖2。

表2 哈爾濱市主城區(qū)河流各控制單元污染源分布情況 Table 2 Distribution of pollution sources of river control unit in the main urban area of Harbin

圖2 哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元內(nèi)COD、TN 和TP 質(zhì)量濃度[19] Fig.2 COD, TN and TP mass concentration of river control unit in the main urban area of Harbin[19]

1.3 污染物排放量估算方法

本研究以《全國水環(huán)境容量核定技術(shù)指南》為指導(dǎo)，結(jié)合2017 年河流各控制單元內(nèi)點源污染和非點源污染情況，對COD、TN 和TP 年排放量進行估算。

點源污染包含集中式排污和獨立工業(yè)排污，其污染物排放量以年通量計，計算式為： 式中：W污為排污口污染物年排放量（t/a）；C 為排污口污染物的年平均質(zhì)量濃度（g/t）；Q 為污水年排放量（t/a）。對于無數(shù)據(jù)的集中式排污口和工廠排污口，可根據(jù)工廠產(chǎn)值、污水綜合排放標準和相關(guān)文獻采用類比法進行估算。

本研究采用源強系數(shù)法[24-25]對非點源污染物排放量進行估算，農(nóng)村生活污染物排放量計算式為：

式中：W生為農(nóng)村生活污染物年排放量（t/a）；N農(nóng)為控制單元內(nèi)村鎮(zhèn)人口數(shù)（人）；α1為農(nóng)村生活排污系數(shù)（g/（人·日）），COD、TN 和TP 的農(nóng)村生活排污系數(shù)分別約為40、7 和1 g/（人·日）。

畜禽養(yǎng)殖污染物排放量須將畜禽折算成生豬計算，計算式為：

式中：W畜為畜禽養(yǎng)殖污染物年排放量（t/a）；N畜為控制單元內(nèi)生豬數(shù)量（頭）；α2為畜禽排污系數(shù)（g/（頭·日））。散養(yǎng)模式下，COD、TN 和TP 的畜禽排污系數(shù)分別約為50、15 和0.25 g/（頭·日）；規(guī)?；笄蒺B(yǎng)殖場按照《畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標準》計算，COD、TN 和TP 的畜禽排污系數(shù)分別約為17.9、5.4和0.1 g/（頭·日）。

農(nóng)田面源污染主要核算污染物農(nóng)田地表徑流量，計算式為：

式中：W田為農(nóng)田污染物年排放量（t/a）；M田為控制單元內(nèi)農(nóng)田面積（hm2）；α3為農(nóng)田排污系數(shù)（kg/（年·hm2））。結(jié)合哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元的農(nóng)田總面積、坡度、土壤類型、年降雨量以及化肥和農(nóng)藥的施用量，COD、TN 和TP 的農(nóng)田排污系數(shù)分別選取180、111 和18 kg/（年·hm2）。

1.4 污染物入河量估算方法

點源污染物直接排入河流中，但非點源污染所產(chǎn)生的污染物不是全部排入河流，從排放到入河的過程中，受降雨量、降雨強度和土地利用類型等自然因素和遷移過程中污染物自身降解的影響，最終只有部分污染物排入河流[26-27]。因此，本研究使用入河系數(shù)來估算污染物的入河量[28-30]。

污染物入河量計算式為：

式中：W 為污染物年入河量（t/a）；i 為污染源種類；Wi為各污染源污染物排放量（t/a）；βi為各污染源入河系數(shù)。

不同流域污染物入河量的研究會結(jié)合研究區(qū)域綜合情況選擇相應(yīng)的入河系數(shù)，也有研究對入河系數(shù)的取值進行了討論[13,31-32]。本研究根據(jù)哈爾濱市主城區(qū)地形、地貌特征和水文條件等自然因素以及排放量估算方法的選擇，設(shè)計了主要污染源的入河系數(shù)，國內(nèi)不同流域及哈爾濱市主城區(qū)河流污染物入河系數(shù)選取情況見表3。

表3 不同流域及哈爾濱市主城區(qū)河流污染物入河系數(shù)[13,31,32] Table 3 River load ratio in different river basins and main urban areas of Harbin[13,31,32]

1.5 數(shù)據(jù)分析

本研究采用SPSS 20.0 統(tǒng)計軟件進行數(shù)據(jù)處理與分析，通過Pearson 相關(guān)性分析探尋污染物入河量和質(zhì)量濃度之間的相關(guān)性；使用獨立樣本t 檢驗揭示不同河流和不同控制單元間污染物入河量的差異性。同時，采用Oracle Crystal Ball 軟件進行Monte Carlo 模擬，對入河量估算進行不確定性分析和參數(shù)敏感性分析。本文所有圖表均采用Excel 軟件進行繪制。

2 結(jié)果和分析

2.1 污染物排放量估算

根據(jù)式（1）—式（4），哈爾濱市主城區(qū)河流控制單元內(nèi)COD、TN 和TP 年排放總量分別為5 857.96、2 479.62 和340.96 t，點源污染年排放量分別是2.51、2.15 和0.15 t，其空間分布具有隨機性，總體呈現(xiàn)為集中排污大于獨立工業(yè)排污；非點源污染年排放量分別為5 855.45、2 477.47和340.81 t，與點源污染相比，其排放量較大，主要來源于農(nóng)田面源污染，其年排放量分別是2 982.45、1 836.61 和295.67 t。本研究以污染物COD 為例對哈爾濱市主城區(qū)河流點源污染和非點源污染年排放量進行分析，見圖3。

如圖3 所示，何家溝區(qū)域點源污染排放量最大，COD 排放量約占研究區(qū)域點源排放總量的46.06%，其次是馬家溝區(qū)域，約占32.11%。本研究中，點源污染主要集中在何家溝和馬家溝區(qū)域，這可能是由于以上河流屬城鎮(zhèn)河流，控制單元內(nèi)中小型工廠相對較多，工廠廢水直接或間接排入工業(yè)排污口；同時，大量城市生活廢水經(jīng)集中處理后排入市政排污口或無組織排污口，從而造成點源污染。

如圖3 所示，運糧河區(qū)域非點源污染物排放量最大，其COD 排放量約占研究區(qū)域非點源排放總量的43.84%，其次是發(fā)生渠區(qū)域，約占19.01%。本研究中，非點源污染主要集中在運糧河區(qū)域，這可能是由于運糧河屬城郊河流且河道較長，控制單元內(nèi)村鎮(zhèn)較多，且農(nóng)村污水集中處理設(shè)施較落后，農(nóng)村生活污水和畜禽養(yǎng)殖產(chǎn)生的大量固、液體廢棄物肆意排放易造成污染；同時，其耕地面積較大，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)時化肥、農(nóng)藥的過量施用會排放大量污染物，從而造成非點源污染。

圖3 控制單元點源污染和非點源污染COD 年排放量 Fig.3 COD annual emissions of point source pollution and non-point source pollution in control unit

2.2 污染物入河量估算與污染特征分析

本研究基于污染物年排放量和入河系數(shù)（式（5）），初步估算污染物入河量，哈爾濱市主城區(qū)河流COD、TN 和TP 年入河總量為2 331.97、624.00 和64.50 t，COD 點源污染和非點源污染年入河量見圖4。如圖4所示，在馬家溝區(qū)域，控制單元C 的COD 年入河量為186.29 t，其對馬家溝的貢獻率為29.78%，顯著高于其他控制單元（p<0.05）；入河量總體呈現(xiàn)為上中游（農(nóng)村和城郊地區(qū)）>下游（城區(qū)）。在何家溝區(qū)域，控制單元A、B 和C 的COD 年入河量為383.38 t，其對何家溝的貢獻率為88.80%，顯著高于其他控制單元（p<0.05）；入河量呈現(xiàn)為上中游（城郊和農(nóng)村地區(qū)）>下游（城區(qū)）。在運糧河區(qū)域，控制單元C 和D的COD 年入河量為559.51 t，其對運糧河的貢獻率為58.69%，顯著高于其他控制單元（p<0.05）；入河量呈現(xiàn)為中游（城郊地區(qū)）>上下游（農(nóng)村地區(qū)）。發(fā)生渠各控制單元內(nèi)污染物入河量較均勻。

本研究對哈爾濱市主城區(qū)河流各控制單元單位水體COD、TN 和TP 的年入河量與平均質(zhì)量濃度[19]進行Pearson 相關(guān)性分析，如圖5 所示，其相關(guān)系數(shù)分別為R=0.870（p<0.01），R=0.701（p<0.01）和R=0.832 （p<0.01），呈顯著相關(guān)。結(jié)果表明，本研究中污染物入河量估算方法適用于該地區(qū)，且可在一定范圍內(nèi)預(yù)測河流污染物質(zhì)量濃度。

圖4 控制單元點源污染和非點源污染COD 年入河量 Fig.4 COD annual river pollution load of point source pollution and non-point source pollution in control unit

圖5 哈爾濱市主城區(qū)河流單位水體污染物年入河量與平均質(zhì)量濃度關(guān)系圖 Fig.5 The relationship between the river pollution load of unit water and the average mass concentration in the main urban area of Harbin

哈爾濱市主城區(qū)河流各污染源COD、TN 和TP入河量貢獻率如圖6 所示，農(nóng)村生活源和農(nóng)田面源是研究區(qū)域河流污染物的主要來源，其貢獻率分別約為49%和31%。

圖6 哈爾濱市主城區(qū)河流各污染源 COD、TN 和TP 入河量貢獻率 Fig.6 Contribution rate of COD, TN and TP of river pollution load from pollution sources in the main urban area of Harbin

由圖4 和圖6 可知，農(nóng)村生活源對馬家溝和何家溝的污染物入河總量的貢獻率最大，其次是農(nóng)田面源。馬家溝控制單元C 的污染物主要由農(nóng)村生活源產(chǎn)生，這與該地區(qū)位于城郊地區(qū)，且村鎮(zhèn)人口較密集、生活污水產(chǎn)生量大和污水處理設(shè)施相對不完善密切相關(guān)，而農(nóng)田面源和畜禽養(yǎng)殖所產(chǎn)生的污染貢獻率相對較低；控制單元A 雖位于農(nóng)業(yè)區(qū)，但農(nóng)村人口數(shù)量較少且密度較低，由農(nóng)村生活源所產(chǎn)生污染貢獻率相對最低，而農(nóng)田面源所產(chǎn)生的污染貢獻率相對較高，主要是由于該地區(qū)耕地較多；何家溝控制單元A 和B 的污染物主要由農(nóng)村生活源產(chǎn)生，主要是由于該控制單元位于城鄉(xiāng)交界處，村鎮(zhèn)人口密集，會產(chǎn)生大量生活污水；控制單元C 的污染物主要來自農(nóng)田面源。何家溝點源污染嚴重，集中排污和獨立工廠排污分布在河流全部控制單元，控制單元D 點源污染最為嚴重。

由圖4 和圖6 可知，畜禽養(yǎng)殖和農(nóng)田面源對運糧河污染物入河總量貢獻率較大，與城鎮(zhèn)河流（馬家溝和何家溝) 的污染物來源組成存在明顯差異，馬家溝和何家溝污染物入河量主要來源于農(nóng)村生活源，而運糧河污染物主要來源于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)生活，控制單元C 和D 畜禽養(yǎng)殖污染最為嚴重；農(nóng)田面源污染較為均勻，主要是由于運糧河控制單元內(nèi)多為村屯，人口較少，分布松散；運糧河集中式排污和獨立工廠排污集中在控制單元C、D、E 內(nèi)，多屬于無組織排污和小作坊排污，年排放量較小，但污染物濃度相對較大。

由圖4 和圖6 可知，農(nóng)村生活源和農(nóng)田面源對發(fā)生渠污染物入河總量的貢獻率較大。發(fā)生渠屬人工渠道，流經(jīng)城市開發(fā)新區(qū)，人口相對較少，污染物入河量較少。

表4 哈爾濱市主城區(qū)河流污染物入河量估算范圍 Table 4 Estimation range of river pollution load in the main urban area of Harbin

2.3 不確定性分析與敏感性分析

污染物入河量估算結(jié)果的不確定性源于源強系數(shù)法中的計算參數(shù)（農(nóng)村生活排污系數(shù)、畜禽排污系數(shù)和農(nóng)田排污系數(shù)）以及污染物入河系數(shù)。而本研究在估算污染物入河量的過程中，參數(shù)均引用《全國水環(huán)境容量核定技術(shù)指南》以及國內(nèi)外文獻中的推薦值，但不同研究區(qū)域和學(xué)者所提供的參數(shù)存在差異，主要是排放源測試結(jié)果與地區(qū)位置、實驗及檢測條件等多種因素有關(guān)，而選取的參數(shù)不同將直接影響入河量的計算結(jié)果。

本研究選用Monte Carlo 模擬方法量化不確定性，根據(jù)《全國水環(huán)境容量核定技術(shù)指南》和表3 分別確定源強系數(shù)法參數(shù)和入河系數(shù)的不確定度，基于參數(shù)的概率密度分布，Monte Carlo 模擬運行100 000 次，以95%置信區(qū)間計算不確定性的范圍，并對計算參數(shù)敏感性進行分析。哈爾濱市主城區(qū)河流COD、TN 和TP 年入河量估算范圍如表4 所示，計算參數(shù)敏感度如圖7 所示，哈爾濱市主城區(qū)不同類型河流影響污染物入河量的主控環(huán)境因子存在差異，城鎮(zhèn)河流（馬家溝和何家溝）主要受農(nóng)村生活污染，COD 和TN 入河量主要受農(nóng)村生活污染入河系數(shù)影響；TP 入河量受農(nóng)田排污系數(shù)影響較大。城郊河流運糧河主要受農(nóng)田面源和畜禽養(yǎng)殖源污染，COD 入河量受農(nóng)田面源污染入河系數(shù)和畜禽排污系數(shù)影響較大；TN 和TP 入河量受農(nóng)田排污系數(shù)影響較大。發(fā)生渠主要受農(nóng)田面源和農(nóng)村生活源污染，COD 入河量主要受農(nóng)田面源污染入河系數(shù)影響；TN 入河量受農(nóng)村生活污染入河系數(shù)影響較大；而TP 入河量受農(nóng)田排污系數(shù)影響較大。

圖7 哈爾濱市主城區(qū)河流污染物入河量估算各計算參數(shù)敏感度 Fig.7 Sensitivity of calculation parameters for estimation of river pollution load in the main urban area of Harbin

3 討 論

哈爾濱市主城區(qū)河流主要污染物COD、TN 和TP 的入河量初步估算結(jié)果與謝毅文等[13]和黃曉敏等[14]研究的工業(yè)城市有所不同，點源污染的污染物貢獻率較小，污染物主要來源農(nóng)業(yè)生產(chǎn)生活（農(nóng)村生活污染和農(nóng)田面源污染）。近年來，哈爾濱市相關(guān)部門對黑臭水體治理的重視以及河長制的建立與實施是導(dǎo)致這一結(jié)果的主要驅(qū)動因素。然而，非點源污染因其隨機性、廣泛性、模糊性和隱蔽性等復(fù)雜特征增加了管控難度[15-18]，成為河流污染物的主要來源。城郊地區(qū)和農(nóng)村地區(qū)對污染物入河量貢獻率較大，這是由于該地區(qū)村鎮(zhèn)人口密集、污水處理設(shè)施落后，生活污水隨意排放，并通過地表徑流進入河流；同時，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)施用大量的農(nóng)藥、化肥及殺蟲劑，以及畜禽養(yǎng)殖污染物排放[33]，也是導(dǎo)致河流污染加劇的主要原因。本研究對污染物入河量與監(jiān)測濃度進行了Pearson 相關(guān)性分析，結(jié)果呈顯著相關(guān)。因此，根據(jù)污染入河量的估算可對河流污染物的濃度進行預(yù)測，但入河量估算可能會受到污染源調(diào)查、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)獲取和入河系數(shù)等因素的影響。因此，研究還對污染物入河量的估算進行了不確定性分析和計算參數(shù)敏感性分析，揭示影響污染物入河量估算的主控環(huán)境因子，不同類型河流由于污染物主要來源不同，其影響估算確定性的主控環(huán)境因子存在差異，可根據(jù)主控環(huán)境因子進行污染物入河量估算的調(diào)控與優(yōu)化，以降低估算的不確定性。同時，相關(guān)政府部門也可根據(jù)污染物入河量的環(huán)境主控因子設(shè)計河流治理控源減排方案。

4 結(jié) 論

1）松花江哈爾濱市主城區(qū)段4 條一級支流（馬家溝、何家溝、運糧河和發(fā)生渠）的主要污染物（COD、TN 和TP）入河量與實際監(jiān)測質(zhì)量濃度均呈顯著相關(guān)（p<0.01）?？赏ㄟ^入河量的估算對河流水體中COD、TN 和TP 的質(zhì)量濃度進行預(yù)測，預(yù)測公式分別 為： y=80.627x+18.291 、 y=41.824x+3.172 和y=44.465x+0.059。

2）城郊地區(qū)是哈爾濱市主城區(qū)河流污染物入河量貢獻率最大的地區(qū)，污染物主要來自農(nóng)村生活源和農(nóng)田面源。城市河流的相關(guān)研究中非點源污染不容忽視，河流污染治理的工作重點應(yīng)主要集中于農(nóng)村生活及生產(chǎn)的控源減排。