劉博陽 宋文濤 劉爭暉 孫曉娟 王開明 王亞坤1)張春玉 陳科蓓 徐耿釗 1) 徐科1)? 黎大兵

1) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)納米技術(shù)與納米仿生學(xué)院, 合肥 230026)

2) (中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所， 蘇州 215123)

3) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)納米科學(xué)技術(shù)學(xué)院， 蘇州 215123)

4) (中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所， 長春 130033)

(2020 年1 月14日收到; 2020 年4 月7日收到修改稿)

AlGaN是制備深紫外光電器件和電子器件的重要材料. 隨著Al組分的增加， AlGaN材料表面容易出現(xiàn)局域組分不均勻的相分離現(xiàn)象， 進(jìn)而影響器件的性能. 為了探索相分離的微觀機(jī)制， 本文采用了同位的共聚焦微區(qū)熒光光譜和掃描開爾文探針顯微術(shù)對不同Al組分的AlGaN表面相分離現(xiàn)象進(jìn)行了表征. 三片樣品的Al組分比分別約為0.3， 0.5和0.7. 本文采用的基于雙頻鎖相的單次掃描開爾文探針顯微術(shù)， 可獲得高空間分辨(約10 nm)的表面電勢像. 在微區(qū)熒光光譜中出現(xiàn)明顯相分離現(xiàn)象的區(qū)域， 利用此方法獲得的表面電勢像可以清晰地觀察到犬牙交錯的臺階及其表面凹坑邊緣的電勢變化， 對應(yīng)組分的不均勻性. 隨著臺階轉(zhuǎn)入臺階流的形態(tài)， 表面凹坑逐漸縮小和合并， 臺階和凹坑邊緣不再出現(xiàn)明顯的電勢疇界， 光譜中相分離的現(xiàn)象消失.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， AlGaN表面的臺階和凹坑邊緣是產(chǎn)生組分不均勻性， 進(jìn)而在光譜中產(chǎn)生相分離現(xiàn)象的主要原因; 結(jié)合同位微區(qū)熒光光譜， 高分辨的掃描開爾文探針顯微術(shù)是一種有效的表征AlGaN相分離微觀機(jī)制的方法.

1 引 言

AlGaN作為一種直接帶隙寬禁帶半導(dǎo)體材料， 隨著Al組分比例的變化， 其帶隙可在3.4到6.2 eV之間調(diào)節(jié). 近年來， AlGaN材料被廣泛應(yīng)用于固態(tài)深紫外光電器件領(lǐng)域， 包括深紫外發(fā)光二極管、激光器和光電探測器等[1-3]. 此外AlGaN也是制備高電子遷移率晶體管和高擊穿電壓的肖特基二極管等電子電力器件的重要材料[4-8]. 這些器件的性能都嚴(yán)重依賴于其中AlGaN材料的晶體質(zhì)量. 尤其是對于高Al組分的AlGaN材料， 由于外延生長過程中Al和Ga的表面遷移速率差異很大，容易出現(xiàn)局域組分不均勻的相分離現(xiàn)象[9-11]. 這可能會造成局域態(tài)增加， 影響載流子輸運(yùn)與光發(fā)射過程， 從而使器件發(fā)光性能下降， 產(chǎn)生期望之外的發(fā)光峰[12，13]. 為提高器件性能， 在生長工藝上， 人們通過調(diào)控生長過程中的應(yīng)力等方法， 探索如何有效地抑制相分離現(xiàn)象[14]; 在測試分析上， 也試圖通過各種方法對相分離背后的微觀機(jī)制進(jìn)行研究， 從而為改進(jìn)工藝提供支撐. 相分離的一個(gè)主要特征是在熒光光譜中出現(xiàn)多個(gè)發(fā)光峰. 通常的微區(qū)熒光光譜空間分辨率在微米尺度[9]， 適用于10 μm以上較大的V型坑和缺陷結(jié)構(gòu)周圍的光譜變化， 對應(yīng)于組分的不均勻性. 對于更小的結(jié)構(gòu)， 可以使用陰極射線熒光光譜(CL)[15，16]和掃描近場光學(xué)探針顯微術(shù) (SNOM)[10，17-19]的方法進(jìn)行測量， 分辨率在100 nm左右. 例如Knauer等[15]使用CL的方法，在臺階邊緣發(fā)現(xiàn)有組分不均勻引起的發(fā)光峰偏離.Pinos 等[10，18]采用 SNOM 的方法， 在 AlGaN 表面島狀結(jié)構(gòu)的邊緣， 發(fā)現(xiàn)有近場熒光光譜峰的偏移，對應(yīng)Ga組分在臺階附近的富集現(xiàn)象.

本文采用了同位的共聚焦微區(qū)熒光光譜和掃描開爾文探針顯微術(shù)對不同Al組分的AlGaN表面相分離現(xiàn)象進(jìn)行了表征. 其中采用的基于雙頻鎖相的單次掃描開爾文探針顯微術(shù)[20]， 可將表面電勢的分辨率提高到小于10 nm. 在微區(qū)光譜中出現(xiàn)相分離現(xiàn)象的區(qū)域， 利用此方法獲得的表面電勢像可以清晰地觀察到犬牙交錯的臺階及其表面凹坑邊緣的電勢變化， 對應(yīng)于組分的不均勻性. 隨著臺階轉(zhuǎn)入臺階流的形態(tài)， 凹坑逐漸縮小和合并， 臺階和凹坑邊緣不再出現(xiàn)明顯的電勢疇界， 光譜中相分離的現(xiàn)象消失. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， 結(jié)合同位微區(qū)熒光光譜， 高分辨的掃描開爾文探針顯微術(shù)是一種有效的表征AlGaN相分離微觀機(jī)制的方法.

圖 1 (a) Al0.3Ga0.7N樣品剖面的SEM圖; (b) Al0.5Ga0.5N樣品剖面的SEM圖; (c) Al0.7Ga0.3N樣品剖面的SEM圖; (a)， (b)和(c)圖中分別用紅框和黃框標(biāo)記了AlGaN層與AlN層的位置， 并在框中顯示了測量得到的厚度; (d)中從左至右分別為Al0.3Ga0.7N， Al0.5Ga0.5N和Al0.7Ga0.3N樣品利用橢偏儀測量得到的吸收系數(shù)擬合帶隙的結(jié)果Fig. 1. (a) The SEM image of the Al0.3Ga0.7N Sample; (b) the SEM image of the Al0.5Ga0.5N Sample; (c) the SEM image of the Al0.7Ga0.3N Sample. The AlGaN and AlN layers in (a)， (b) and (c) are marked with red and yellow squares respectively， in addition with the thickness labeled. (d) From left to right， the curves show the absorption coefficients of Al0.3Ga0.7N， Al0.5Ga0.5N and Al0.7Ga0.3N samples， respectively. The absorption coefficients are measured by an ellipsometer and the band gaps are fitted out and labeled.

2 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)采用的樣品為金屬有機(jī)化合物化學(xué)氣相沉積生長的三片AlGaN樣品， 文中的樣品編號分別為 Al0.3Ga0.7N， Al0.5Ga0.5N 和 Al0.7Ga0.3N， 對應(yīng)的Al組分比分別為0.3， 0.5和0.7. AlGaN外延層生長在有AlN模板的藍(lán)寶石襯底上. 使用冷場發(fā)射掃描電鏡(日本HITACHI公司的S-4800 SEM)對三片樣品進(jìn)行了觀察， Al0.3Ga0.7N， Al0.5Ga0.5N和Al0.7Ga0.3N樣品的SEM剖面圖分別如圖1(a)、圖1(b)和圖1(c)所示， 其中對AlGaN層和AlN層的厚度進(jìn)行了標(biāo)記.

采用橢偏儀對三片樣品的吸收系數(shù)進(jìn)行了測量. 橢偏儀型號為J.A.Woollam公司的M-2000DI光譜型橢圓偏振測量儀. 通過擬合橢偏儀測得的反射譜可獲得樣品的折射率n與消光系數(shù)k， 由k獲得吸收系數(shù)， 從而確定三片樣品的禁帶寬度.

微區(qū)熒光光譜是采用實(shí)驗(yàn)室自主研制的一套深紫外共聚焦時(shí)間分辨熒光光譜系統(tǒng)獲得的， 激發(fā)光源為195—300 nm可調(diào)節(jié)的飛秒脈沖光源， 激光通過25倍反射式物鏡聚焦到樣品表面， 激發(fā)的熒光通過同樣的物鏡收集后， 通過一系列濾光片，聚焦到 100 μm的針孔后， 被光譜儀接收， 從而獲得共聚焦熒光光譜. 該設(shè)備的光譜空間分辨率在2 μm左右. 由于三片樣品的帶隙跨度大， 不同樣品的激發(fā)波長有所不同: 對于Al0.3Ga0.7N樣品采用266 nm波長的脈沖激光， 平均功率約為1 mW; 對于Al0.5Ga0.5N樣品采用226 nm波長的脈沖激光，平均功率約為1.2 mW; 對于Al0.7Ga0.3N樣品采用195 nm波長的脈沖激光， 平均功率約為0.5 mW.

表面電勢通過Bruker Multimode原子力顯微鏡掃描獲得， 由光學(xué)顯微鏡中的標(biāo)記點(diǎn)實(shí)現(xiàn)與微區(qū)熒光光譜的同位測試. 利用我們自主研制和擴(kuò)展的雙頻鎖相的單次掃描開爾文探針顯微術(shù)， 可將表面電勢的分辨率提高到小于10 nm. 目前應(yīng)用較廣的抬高模式開爾文探針顯微術(shù)測試表面電勢時(shí)， 是在第一次形貌掃描的基礎(chǔ)上， 將針尖抬高數(shù)十納米，沿著形貌掃描的軌跡掃描， 同時(shí)在導(dǎo)電探針上施加與形貌掃描同頻率的交流電壓， 通過在針尖上補(bǔ)償針尖和樣品間的電勢差， 使得交流電壓引起的探針機(jī)械振動消失. 針尖上補(bǔ)償?shù)碾妱莶罴礊闇y量得到的表面電勢. 而本文中采用的雙頻鎖相的單次掃描方法， 在形貌掃描的同時(shí)， 額外采用針尖的第二共振頻率施加在導(dǎo)電探針上， 從而實(shí)現(xiàn)在單次掃描中同時(shí)獲得形貌與表面電勢像. 由于不需要針尖抬高， 因此電勢的空間分辨率可以得到較大的提高[20].實(shí)驗(yàn)采用Bruker公司的SCM-PIT導(dǎo)電針尖， 形貌測試采用的第一本征頻率約為67.04 Hz， 表面電勢測試采用的第二本征頻率約為420.94 Hz. 在本文對AlGaN樣品表面的表征中， 用該方法可以清晰地分辨表面電勢的疇界， 典型的空間分辨率可達(dá)到約19 nm (詳見圖2(b)及相關(guān)討論).

3 結(jié)果與分析

3.1 帶隙擬合和組分估算

圖1(d)顯示了通過橢偏儀測量得到的吸收系數(shù)擬合帶隙的結(jié)果. AlGaN為直接帶隙半導(dǎo)體， 根據(jù) Tauc 公式[21，22]， 吸收系數(shù)和光子能量有以下關(guān)系:

3.2 Al0.5Ga0.5N的熒光光譜和表面電勢

Al0.5Ga0.5N樣品的Al組分比例約為0.5. 該樣品的表面性質(zhì)不太均勻， 測量表面不同位置時(shí)，出現(xiàn)了兩種典型的熒光光譜， 分別如圖2(a)和圖3(a)所示， 其對應(yīng)的表面形貌和表面電勢像如圖2(c)—(f)和圖3(c)—(f)所示.

從圖2(a)可以看到3個(gè)熒光峰， 明顯分離為兩組， 峰位分別為 261.0， 305.3 和 314.1 nm， 根據(jù)(2)式可以估算3個(gè)發(fā)光峰對應(yīng)的組分比分別為0.57， 0.30和0.26. 第一個(gè)發(fā)光峰的位置和預(yù)期的0.5組分比的AlGaN發(fā)光峰位置基本一致， 也和橢偏儀測量得到的帶隙位置接近. 第二個(gè)峰與第三個(gè)峰則對應(yīng)了兩個(gè)明顯富Ga的組分， 這說明該區(qū)域有明顯的相分離現(xiàn)象. 這兩個(gè)深能級峰位與第一個(gè)峰在光子能量上相距約0.7 eV， 其可能的來源是由于缺少Al形成的(陽離子空位-雜質(zhì))缺陷， 例如帶一個(gè)負(fù)電荷的(VAl-2ON)1—空位缺陷[26]. 圖2(c)和圖2(d)為大范圍(10 μm)的表面形貌像和表面電勢像， 可以看到其臺階呈現(xiàn)犬牙交錯的形態(tài). 臺階表面有大量的凹坑， 凹坑處的表面電勢與周圍臺面位置的電勢明顯不同. 圖2(e)和圖2(f)為小范圍(3 μm)的表面形貌像和表面電勢像， 從表面形貌像可以看到凹坑的形狀很不規(guī)則， 呈現(xiàn)扭曲的條帶狀， 從表面電勢像看， 各個(gè)凹坑處的電勢與周圍有明顯的不同. 圖2(e)中標(biāo)記1和圖2(f)中標(biāo)記2的位置對應(yīng)同一個(gè)凹坑， 其形貌和電勢的剖面圖分別對應(yīng)圖2(b)-1和圖2(b)-2中. 從剖面圖中可見凹坑的深度約為26 nm， 對應(yīng)電勢比周圍臺面高出約23 mV. 從以上表面電勢像中可以看到凹坑和臺面位置呈現(xiàn)界限分明的兩種電勢區(qū)域， 很可能對應(yīng)兩種不同的組分. 由于Ga和Al組分在表面的遷移速率有很大差異， Ga原子的遷移率遠(yuǎn)大于Al原子[9-11]. 因此Al組分的分布可能相對均勻.而凹坑包含的位錯和臺階等缺陷可以減緩Ga原子的遷移速率， 因此相對臺面位置， 有利于形成富集 Ga 的區(qū)域[10，11，27]， 相應(yīng)可能形成大量的 Al空位-雜質(zhì)缺陷， 對應(yīng)圖2(a)中的深能級發(fā)光峰.

圖2(b)下圖的表面電勢剖面圖中， 用紅線標(biāo)記了電勢疇界的邊緣位置: 下降沿的寬度約為19 nm， 這反映了我們所采用的雙頻單次掃描開爾文探針顯微術(shù)在應(yīng)用于AlGaN半導(dǎo)體材料時(shí)可達(dá)到的典型分辨率.

圖 2 Al0.5Ga0.5N樣品表面有明顯相分離現(xiàn)象的區(qū)域 (a)該區(qū)域的典型熒光光譜; (b)上圖和下圖分別為形貌和表面電勢的剖面圖， 對應(yīng)于圖(e)中標(biāo)記1的位置和圖(f)中標(biāo)記2的位置; 如紅線所示， 下圖中電勢剖面圖的下降沿寬度約為19 nm， 說明了我們采用的雙頻單次掃描開爾文探針顯微術(shù)的典型空間分辨率; (c)和(d)掃描尺寸為10 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像;(e) 和 (f)掃描尺寸為3 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; 圖(e)中白色橫線標(biāo)記1和圖(f)中標(biāo)記2對應(yīng)同一位置Fig. 2. The area with obvious phase separation phenomenon on the Al0.5Ga0.5N sample surface. (a) A typical photoluminescence spectrum of the area. (b) Profiles of the topography and the surface potential shown in plot 1 and 2， respectively. The profile of the topography is extracted from mark 1 in panel (e). The profile of the surface potential is extracted from the mark 2 in panel (f). The width of the falling edge marked by red lines in the profile of the surface potential is about 19 nm. This value presents the typical spatial resolution of the single-pass Kelvin force probe microscopy we applied. (c) and (d) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 10 μm. (e) and (f) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 3 μm. The white lines marked by 1 in panel (e) and 2 in panel (f) are picked at the same position.

圖3(a)中的熒光峰則沒有出現(xiàn)明顯的相分離現(xiàn)象， 單峰擬合的峰位為265.9 nm， 和橢偏儀測量得到的帶隙位置接近. 該發(fā)光波長根據(jù)前述(2)式估算的組分比為0.54， 也接近0.5的組分比預(yù)期.從圖3(c)所示的對應(yīng)區(qū)域的原子力顯微鏡形貌像可以看到， 其表面臺階形態(tài)和圖2中有相分離區(qū)域的形貌迥異， 主要是由一些數(shù)微米大小的島狀臺面構(gòu)成， 圖3(d)的表面電勢像顯示島狀臺階的邊緣電勢和周圍有一定的區(qū)別， 但臺面上電勢基本均勻. 從圖3(e)所示的小范圍(3 μm)的表面形貌可以看到， 臺面上依然存在凹坑， 但凹坑數(shù)量大大減少， 凹坑面積和圖2相比也大大縮小. 圖3(b)-1顯示的是一處較大的凹坑處的形貌剖面圖， 可以看到該凹坑的深度和圖2(b)-1中的凹坑相比， 深度減小到3—6 nm， 對應(yīng)的表面電勢(圖3(b)-2)比周圍高出約10—25 mV. 而圖3(d)中更小的凹坑處的電勢沒有呈現(xiàn)明顯的疇界. 可見該區(qū)域隨著臺階逐漸轉(zhuǎn)向臺階流生長， 臺面不再支離破碎， 凹坑逐漸合并， 其大小和數(shù)量大大減少， 從而抑制了Ga原子在臺階邊緣的富集， 同時(shí)也抑制了相分離現(xiàn)象的出現(xiàn).

圖 3 Al0.5Ga0.5N樣品表面沒有明顯相分離現(xiàn)象的區(qū)域 (a) 該區(qū)域的典型熒光光譜; (b)上圖和下圖分別為形貌和表面電勢的剖面圖， 對應(yīng)圖(e)中標(biāo)記1的位置和圖(f)中標(biāo)記2的位置; (c) 和 (d) 掃描尺寸為10 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像;(e)和(f) 掃描尺寸為3 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; 圖(e)中白色橫線標(biāo)記1和圖(f)中標(biāo)記2對應(yīng)同一位置Fig. 3. The area without phase separation phenomenon on the Al0.5Ga0.5N sample surface. (a) A typical photoluminescence spectrum of the area. (b) Profiles of the topography and the surface potential shown in the plot 1 and 2， respectively. The profile of the topography is extracted from mark 1 in panel (e). The profile of the surface potential is extracted from the mark 2 in panel (f). (c)and (d) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 10 μm.(e) and (f) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 3 μm.The white lines marked by 1 in panel (e) and 2 in panel (f) are picked at the same position.

3.3 Al0.3Ga0.7N和Al0.7Ga0.3N的熒光光譜和表面電勢

Al組分為0.3的Al0.3Ga0.7N樣品和Al組分為0.7的Al0.7Ga0.3N樣品表面形態(tài)比較均勻， 其典型的熒光光譜、表面形貌和表面電勢像分別顯示在圖4和圖5中.

Al0.3Ga0.7N樣品的熒光光譜如圖4(a)所示，呈現(xiàn)出輕微的相分離的現(xiàn)象， 多峰擬合的結(jié)果表明其熒光峰峰位為304.9和311.4 nm， 對應(yīng)由(2)式計(jì)算得到的 Al組分比為0.31和 0.27. 其10 μm和3 μm范圍的表面形貌如圖4(c)和圖4(e)所示，其臺階形態(tài)與前述Al0.5Ga0.5N樣品中沒有相分離現(xiàn)象的區(qū)域類似， 呈現(xiàn)島狀臺面， 臺面上表面電勢基本均勻; 有少量的凹坑. 圖4(e)和圖4(f)中標(biāo)記的位置是一個(gè)較大的凹坑結(jié)構(gòu)， 其深度在30 nm左右， 表面電勢比周圍低約15 mV. 可以看到這個(gè)樣品在凹坑周圍雖然可能有一定的組分不均勻現(xiàn)象， 但由于凹坑較少， 所以在光譜中已經(jīng)看不到明顯相分離的現(xiàn)象.

Al0.7Ga0.3N樣品的熒光光譜如圖5(a)所示，呈現(xiàn)出輕微的相分離的現(xiàn)象， 多峰擬合的結(jié)果表明其熒光峰峰位為236.3和239.9 nm， 對應(yīng)由(2)式計(jì)算得到的Al組分比為0.73和0.70， 這與橢偏儀測試得到的帶隙結(jié)果基本一致. 其10 μm和3 μm范圍的表面形貌如圖5(c)和圖5(e)所示， 臺階呈現(xiàn)典型的臺階流形態(tài)， 只有極少量的凹坑分布. 從圖5(d)和圖5(f)的電勢像可以看得到， 電勢中沒有出現(xiàn)明顯的疇界. 從圖5(b)中電勢的剖面圖可以看到， 其電勢起伏在5 mV左右. 可見在這種形態(tài)的表面， 沒有Ga元素的富集現(xiàn)象， 也基本沒有出現(xiàn)相分離.

圖 4 Al0.3Ga0.7N樣品表面 (a) 該區(qū)域的典型熒光光譜; (b)上圖和下圖分別為形貌和表面電勢的剖面圖， 對應(yīng)圖(e)中標(biāo)記1的位置和圖(f)中標(biāo)記2的位置; (c)和(d)掃描尺寸為10 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; (e)和(f)掃描尺寸為3 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; 圖(e) 中白色橫線標(biāo)記1和圖(f)中標(biāo)記2對應(yīng)同一位置Fig. 4. The area on the Al0.3Ga0.7N sample surface. (a) A typical photoluminescence spectrum of the area. (b) Profiles of the topography and the surface potential shown in the plot 1 and 2， respectively. The profile of the topography is extracted from mark 1 in panel (e). The profile of the surface potential is extracted from the mark 2 in panel (f). (c) and (d) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 10 μm. (e) and (f) The topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 3 μm. The white lines marked by 1 in panel(e) and 2 in panel (f) are picked at the same position.

3.4 相分離微觀結(jié)構(gòu)相的形成機(jī)理

在上述內(nèi)容中， 通過同位微區(qū)熒光光譜與高空間分辨表面電勢表征的方法， 對Al0.3Ga0.7N， Al0.5Ga0.5N和Al0.7Ga0.3N三片樣品表面的多個(gè)區(qū)域進(jìn)行了對比與分析， 發(fā)現(xiàn)表面平坦區(qū)域的表面電勢往往較為單一、穩(wěn)定; 臺階邊緣或表面凹坑處表面電勢則明顯異于其他平坦區(qū)域， 可能對應(yīng)于熒光光譜中的富Ga和深能級的發(fā)光峰. 這與之前文獻(xiàn)中的報(bào)道相符. 例如， Knauer等[15]曾在2013年使用CL方法在島狀形貌的臺階邊緣發(fā)現(xiàn)了由組分波動引起的發(fā)光峰偏離(類似于圖4和圖5中有輕微相分離的光譜)和Al空位-雜質(zhì)缺陷引起的深能級發(fā)光(類似于圖2中有明顯相分離的光譜). Pinos等[10]曾在2011年采用SNOM的方法， 在AlGaN表面數(shù)微米的島狀結(jié)構(gòu)的邊緣發(fā)現(xiàn)有近場熒光光譜峰的偏移， 類似于圖4和圖5中有輕微相分離的光譜.

我們認(rèn)為AlGaN表面產(chǎn)生相分離微觀結(jié)構(gòu)相的主要原因在于Al原子與Ga原子的表面遷移速度不同[9-11]， 從而與臺階和缺陷相互作用形成不同組分比的微觀結(jié)構(gòu)相. 在AlGaN的生長過程中，相鄰的島逐漸合并形成更大的島， 島與島合并的邊緣位置容易產(chǎn)生位錯等缺陷， 從而形成類似圖2原子力顯微鏡形貌圖中的凹坑結(jié)構(gòu)， Ga原子的遷移率遠(yuǎn)大于Al原子[9-11]， 而凹坑包含的位錯和臺階等缺陷結(jié)構(gòu)可減緩Ga原子的遷移速率， 因此相對其他位置， 有利于形成富 Ga 而少 Al的區(qū)域[10，11，27]，進(jìn)而可能包含大量的Al空位-雜質(zhì)缺陷， 形成類似圖2熒光光譜中的深能級發(fā)光. 隨著生長過程的推進(jìn)， 島狀生長轉(zhuǎn)入臺階流的形態(tài)， 表面凹坑大大減少， 則深能級的發(fā)光基本消失. 這時(shí)相分離的情況主要出現(xiàn)在島狀結(jié)構(gòu)的邊緣， 由于臺階對Ga原子的阻滯引起組分的輕微波動， 從而在光譜中產(chǎn)生類似圖4和圖5的輕微相分離的光譜.

圖 5 Al0.7Ga0.3N樣品表面 (a) 該區(qū)域的典型熒光光譜; (b)上圖和下圖分別為形貌和表面電勢的剖面圖， 對應(yīng)圖(e)中標(biāo)記1的位置和圖(f)中標(biāo)記2的位置; (c)和(d)掃描尺寸為10 μm的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; (e) 和 (f)掃描尺寸為3 μm時(shí)的表面形貌像及對應(yīng)表面電勢像; 圖(e) 中白色橫線標(biāo)記1和圖(f)中標(biāo)記2對應(yīng)同一位置Fig. 5. The area on the Al0.7Ga0.3N sample surface. (a) A typical photoluminescence spectrum of the area. (b) profiles of the topography and the surface potential shown in the plot 1 and 2， respectively. The profile of the topography is extracted from mark 1 in panel (e). the profile of the surface potential is extracted from the mark 2 in panel (f). (c) and (d) the topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 10 μm. (e) and (f) the topography image and the surface potential image， respectively， obtained at the same area with a scan size of 3 μm. The white lines marked by 1 in panel(e) and 2 in panel (f) are picked at the same position.

4 結(jié) 論

本文采用了同位的共聚焦微區(qū)熒光光譜和掃描開爾文探針顯微術(shù)對不同Al組分的AlGaN表面相分離現(xiàn)象進(jìn)行了研究. 其中Al組分比例為0.5的樣品表面不同區(qū)域呈現(xiàn)出有相分離和無相分離的兩種典型熒光光譜. 其中有相分離的區(qū)域臺階形態(tài)支離破碎， 犬牙交錯， 表面存在大量凹坑. 在高分辨的表面電勢像中凹坑的表面電勢和周圍界限分明， 顯示這些凹坑邊緣可能是富Ga的區(qū)域，是熒光光譜出現(xiàn)相分離現(xiàn)象的來源. 無相分離的區(qū)域臺階形態(tài)呈現(xiàn)島狀結(jié)構(gòu)， 臺面的凹坑尺寸和深度都大大縮小， 島狀臺階的邊緣電勢有一定起伏， 但臺階表面電勢基本均勻. Al組分為0.3和0.7的樣品的熒光光譜中只有輕微的相分離現(xiàn)象， 對應(yīng)的臺階形態(tài)分別為島狀臺面和臺階流的形態(tài)， 共同特征是表面僅有少量的凹坑結(jié)構(gòu)， 凹坑邊緣雖然有明顯的電勢起伏， 但由于凹坑數(shù)量較少， 不足以引起光譜中產(chǎn)生明顯的相分離現(xiàn)象. 實(shí)驗(yàn)表明， AlGaN表面的臺階和凹坑邊緣是產(chǎn)生組分不均勻性， 進(jìn)而在光譜中產(chǎn)生相分離現(xiàn)象的主要原因; 結(jié)合同位微區(qū)熒光光譜， 高分辨的掃描開爾文探針顯微術(shù)是一種有效的表征AlGaN相分離微觀機(jī)制的方法.