聶國宇,金光遠*,吳雁澤,崔政偉

(1.江蘇省食品先進制造裝備技術重點實驗室,江蘇 無錫 214122; 2.江南大學機械工程學院,江蘇 無錫 214122)

微波輻射可以強化化學反應中介質的活化能,加快反應速度,提高反應的轉化率[1],而且與傳統(tǒng)加熱相比,微波加熱速度快、效率高[2],因此微波技術被快速地應用于微波化學領域。 微波化學的核心是微波反應設備,隨著科技的發(fā)展,學者們雖然也設計研發(fā)了很多類型的微波反應器,但其應用仍然還存在著很多的問題[3],其中一個重要的問題就是微波加熱過程中會出現(xiàn)不可控的冷熱點,具有明顯的加熱不均勻性。 目前國內外針對微波反應器的加熱效率和加熱均勻性的優(yōu)化有很多,有通過改變微波反應器局部結構如在腔體壁上設置凹凸面[4-5]、在反應器內設計轉盤或者攪拌器[6-10]等改善加熱均勻性,有在能量饋入方面如功率[11]、頻率[12]、饋口位置和數量設置[13]等改善加熱均勻性,還有在被加熱物體的位置、形狀等[14]方面改善加熱均勻性。

但以上研究的反應器被加熱物體尺寸較小,僅限于實驗室研究使用,而且被加熱區(qū)域僅占微波腔體的一小部分。 基于此,為滿足酯化反應制備生物柴油的工藝要求,本研究在借鑒前人經驗的基礎上,將微波反應器周圍的空間壓縮為薄夾層,并與反應釜相結合設計了一種中試規(guī)模的帶夾層釜式微波反應器。 運用多物理場仿真的方法,通過改變波導位置和夾層厚度研究反應器加熱效率和加熱均勻性的變化規(guī)律,并根據仿真結果,得出一系列可用于提升釜式微波反應器加熱效率和加熱均勻性的結論,為反應器的最終搭建提供理論依據。

1 研究方法

1.1 模型描述

本研究設計了一種單饋口圓柱形微波反應器,內層為傳統(tǒng)的反應釜,外層為方便微波均勻分布的夾層,波導位置放置在反應器的側面,并運用COMSOL Multiphysics 軟件中的電磁加熱模塊對模型進行仿真分析,模型具體尺寸見圖1。

圖1 微波反應釜模型的二維示意圖Fig.1 Two-Dimensional schematic diagram of microwave reactor model

如圖1 所示,釜式微波反應器的腔體高度H0為390 mm;底部為橢圓底,高度c0為60 mm,取H1為210 mm,物料高度為240 mm。 波導位于反應器側面,主要分為液面之下(位置1)和液面之上(位置2)2 種情況。 波導中心距離反應器內壁底部的垂直距離為h0,通過改變h0大小改變波導的位置(圖1中位置1 處h0=150 mm,位置2 處h0=330 mm)。在反應器金屬內壁和物料之間用一種無介電損耗的非極性材料隔開,本研究取理想情況,將材料的相對介電常數設置為1,夾層厚度為d。

1.2 控制方程

微波腔體內電磁場的分布由麥克斯韋方程決定[15],頻域中電場強度的控制方程可以寫為:

式(1)中,▽為拉普拉斯算子; μr為相對磁導率(空氣為1);為電場強度; ε0為真空中的介電常數;k0為波數;εr為相對介電常數(空氣為1);j為矢量系數;σ 為電導率,S·m-1;ω 為角頻率; μ0為真 空磁導率; c0為真空中的光速。

微波在通過有耗介質時會損失部分能量,由電磁能轉化為材料中的熱能,微波的耗散功率可以寫為[16]:

式(2)中: Pv為微波耗散功率; f 為微波輸入頻率;ε″為腔體內材料的相對介電損耗。

微波電場的非均勻性分布導致不同位置物料的溫度不同,因此必須考慮到物料內部的傳熱[17]:

式(3)中:ρ 為物料密度, Cp為物料恒壓熱容, k 為物料導熱系數,θ 為物料溫度。

反應器金屬壁的厚度尺寸遠遠小于腔體,由于集膚效應,電磁場穿透到釜壁深度可以忽略不計,因此把釜壁簡化成沒有厚度的面[18],通過阻抗邊界條件描述金屬壁和腔體內微波輻照度之間的相互作用:

模擬過程中對物料進行短時加熱,使其整體溫度在300 K 以下。 因此可以忽略加熱后物料蒸發(fā)帶來的多相加熱和換熱的問題,將模擬過程簡化為單相微波加熱的過程,并忽略其與外界的熱交換,在瞬態(tài)計算過程中,將物料外表面設置為絕熱邊界條件:

1.3 模擬參數設定

模擬過程中使用的物料為某種植物油,具體仿真參數如表1 所示:

表1 植物油參數表Table 1 Parameter table of vegetable oil

模型波導為BJ-26 國家標準型波導,微波頻率為2.45 GHz,微波功率為1 000 W,端口為橫電TE10 模。

1.4 網格無關性分析

本研究中在模擬過程中采用非結構化的自由四面體網格,分析時將加熱時間設定為20 s,取物料中一點的溫度作為考察對象,網格單元數對模擬結果的影響如圖2 所示。

從圖2 中可以看出,隨著網格數量的增加,物料溫度逐漸趨于穩(wěn)定,當網格數達到8 萬以后,物料溫度不再發(fā)生變化,認為網格單元數8 萬左右即可滿足模擬準確性的要求,本研究模擬過程中采用的網格數均為8 萬個左右。

1.5 加熱效率以及加熱均勻性的計算方法

由于本研究模擬中物料與外界沒有熱傳導,因此加熱效率的計算可以由式(6)給出:

式(6)中:η 為加熱效率;ρ 為物料密度;V 為物料體積;Cp為物料恒壓熱容; ΔT 為物料溫升;P 為微波輸入功率;t 為加熱時間。

圖2 網格無關性Fig.2 Grid independence

如圖3 所示將物料在高度方向上分為12 等份,從40 mm 高度處向上取10 個高度的截面,編號分別為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ、Ⅶ、Ⅷ、Ⅸ和Ⅹ,通過計算不同截面溫度之間的變異系數評價不同條件下反應器的加熱均勻性,變異系數越小則說明加熱越均勻。 變異系數的計算由式(7)給出:

式(7)中: cv為變異系數;σ 為物料不同截面平均溫度的標準差;μ 為物料不同截面的平均溫度。

圖3 物料區(qū)域選取的10 個平面Fig.3 10 planes selected in the material area

2 結果與分析

2.1 加熱效率和加熱均勻性隨時間的變化情況

取無夾層情況下,h0分別為90、210、270 和390 mm 的模型為研究對象,探究反應器加熱效率(圖4)和加熱均勻性(圖5)隨時間的變化。

圖4 不同波導高度加熱效率隨時間的變化Fig.4 Change of heating efficiency of different waveguide heights with time

圖5 變異系數隨時間的變化Fig.5 Change of coefficient of variation (CV) with time

如圖4 所示,繪制了4 個波導位置加熱效率隨時時在物料的液面之上。 從圖4 中可以看出隨著時間的變化加熱效率在一定范圍內上下浮動,時間越長浮動范圍越小,15 s 內加熱效率的變化幅度在3%左右,加熱時間達到30 s 以后,變化幅度縮小到1%以內,60 s 以后變化幅度縮小到0.5%以內,之后加熱效率的變化幅度縮小得越來越慢。 由于模型沒有考慮到加熱過程中模型與外界的傳熱,時間越長結果越不準確,因此后文不加特殊說明加熱效率由60 s 時的仿真結果計算所得。

如圖5 所示,繪制了4 個波導位置溫度變異系數隨時間變化的趨勢。 從圖5 中可以看出,由于同一波導位置下電場的分布情況沒有發(fā)生改變,因此隨著時間的增加,熱點區(qū)域的溫度以高于其他區(qū)域的溫升速度持續(xù)升溫,變異系數持續(xù)增加,溫度均勻性越來越差,而且在不考慮與外界換熱的情況下,加熱均勻性隨時間的增加線性變差。 為了方便計算,取60 s 時的溫度變異系數進行溫度均勻性評價。

2.2 波導位置對加熱效率和加熱均勻性的影響

取夾層厚度d=0 mm,對如圖1 所示的2 個波導位置分別進行仿真計算。 不同波導位置下反應器內電場駐波形成的位置不同,從而導致加熱后物料內的溫度分布情況發(fā)生改變,計算得到的電場分布和溫度場分布情況如圖6 和圖7 所示。

圖6 不同波導位置反應器內電場的分布Fig.6 Distribution of the electric field in the reactor at different waveguide locations

圖7 不同波導位置物料內溫度的分布Fig.7 Distribution of temperature within the material at different waveguide locations

從圖6 和圖7 中可以看出,物料溫度場的分布情況和物料內電場的分布基本一致。 位置1 的微波直接饋入物料之中,由于物料對微波傳播的阻礙作用,致使高電場強度區(qū)域主要集中在微波饋入位置附近,從而使得波導處物料的溫度遠遠高于反應器其他部分物料的溫度,形成超級熱點;而位置2 中的微波先饋入空氣,經過空氣的傳播以及金屬壁的反射等,進入物料的位置和角度大大增加,物料內電場和溫度場的顏色變化較小,中間顏色區(qū)域增多,均勻性明顯有所改善。

為了進一步探究波導位置對加熱效率和加熱均勻性的影響,分別取h0為90、150、210、240、270、330 和 390 mm 進行計算,其中h0=240 mm 時,波導中心面高度與液面持平,計算結果如圖8 和圖9所示。

如圖8 所示, 波導位于物料液面附近時加熱效率較高,達到98.1%;波導在液面之下時加熱效率基本在85%左右,變化幅度較小;而當波導位置在液面之上時,加熱效率隨著波導與液面距離的增加先升高后降低,最高達到94.1%,最低僅為74.9%,變化幅度達到20%。 因此從加熱效率角度考慮,波導位置處于物料液面附近或者在反應器上方的合適位置可以取得較好的效果,波導位于液面之下的適用性較強,但難以取得較高的加熱效率。

圖8 波導位置對加熱效率的影響Fig.8 Effect of waveguide position on heating efficiency

圖9 波導位置對加熱均勻性的影響Fig.9 Effect of waveguide position on heating uniformity

如圖9 所示,當波導位于物料液面之上時,變異系數明顯降低,波導高度達到300 mm 后,變異系數曲線逐漸穩(wěn)定在1 個較低的值;當波導中心與物料液面持平時,變異系數的值最大,溫度均勻性最差。因此從加熱均勻性角度考慮,波導位置應在反應器的300 mm 高度以上的合適位置,并避免將波導放置在物料液面附近。

2.3 夾層厚度對加熱效率和加熱均勻性的影響

通過2.2 的分析發(fā)現(xiàn),當微波經由空氣傳入物料時,可以顯著改善微波加熱的均勻性,并在某些情況下提高加熱效率。 因此本節(jié)以加熱均勻性最差的h0=210 mm、加熱效率最低的h0=330 mm 模型為研究對象,探究夾層對釜式微波反應器加熱效率和加熱均勻性的影響。 理論上在輸入功率一定的情況下,因為被加熱物料對微波的傳播具有阻礙作用,適當厚度的夾層有利于微波從物料的更多位置和角度進入其內部,從而物料內平均電場強度增加,不同位置電場強度的差值減少,因此加熱效率增加、加熱均勻性提高,但是當夾層厚度過大時,被加熱區(qū)域占微波腔體的比例下降,物料內的電場強度反而降低,加熱效率下降。 這種現(xiàn)象當波導位于液面之下(微波直接饋入物料)時應當更加顯著。

計算得到物料的溫度分布如圖10 所示。

圖10 不同夾層厚度物料內溫度的分布Fig.10 Distribution of temperature in materials with different interlayer thickness

從圖10 中可以看出,波導位置不同,夾層對物料溫度分布的影響不同,但相對于無夾層模型加熱均勻性有顯著改善,說明夾層可以有效改善反應器的加熱均勻性。 為了對加熱效率和加熱均勻性有更加準確和直觀的評價,分別計算2 個模型不同夾層厚度下的加熱效率和變異系數,結果如圖11 和圖12 所示。

如圖11 所示,對于h0=210 mm 模型,加熱效率隨著夾層厚度的增加先升高后降低,當d= 15 mm時,加熱效率最大達到99.12%,比沒有夾層時的加熱效率高了12.4%,但若夾層厚度過大,比如達到35 mm 時,加熱效率反而相對于無夾層模型低了0.4%。 對于h0=330 mm 模型,隨著夾層厚度的增加,加熱效率的波動增加,但均高于無夾層時的加熱效率10%以上,當d=20 mm 時加熱效率最高達到95.8%。

如圖12 所示,對于h0=210 mm 模型,隨著夾層的添加以及增厚,變異系數逐漸降低,夾層對于加熱均勻性的改善效果顯著。 但對于h0=330 mm 模型來說,由于微波已經是經由空氣傳入物料,夾層的添加僅僅改善了物料側面和底部的微波饋入,因此變異系數的值隨夾層厚度的增加上下波動,夾層厚度對于加熱均勻性的改善效果較差,但比較 其變異系數,其加熱的均勻性仍然優(yōu)于波導在物料液面之下時的情況。

以上試驗結果均與理論分析保持一致。

2.4 微波加熱效率和加熱均勻性的響應面分析

圖11 夾層厚度對加熱效率的影響Fig.11 Effect of interlayer thickness on heating efficiency

通過以上分析可知,不同波導位置下夾層厚度對微波加熱效率以及加熱均勻性的影響規(guī)律不同,2.2 和2.3 節(jié)的分析僅僅只能反映出波導位置和夾層厚度對加熱效率以及加熱均勻性非常片面的影響規(guī)律,因此本節(jié)對反應器模型進行二因素多水平的仿真試驗,并對試驗結果進行響應面分析,以期得到更加全面的影響規(guī)律。 仿真試驗結果如表2 和表3 所示。

圖12 夾層厚度對加熱均勻性的影響Fig.12 Effect of interlayer thickness on heating uniformity

加熱效率試驗結果如表2 所示,響應面分析結果如圖13 所示。 在波導位置和夾層厚度的相互影響下,加熱效率的表現(xiàn)規(guī)律性較差,其中加熱效率高的部分主要集中在如圖所示的3 個區(qū)域,優(yōu)化分析結果是當h0=230.19 mm,d=7.38 mm 時,預測值最高達到101.32%。 為檢測優(yōu)化結果的準確性,對其進行仿真檢驗,得到的加熱效率為99.19%,與預測值的相對誤差為2.1%,說明響應面分析對于加熱效率的預測具有較大的參考價值。

對加熱均勻性響的試驗結果如表3 所示,響應面分析結果如圖14 所示。 從圖14 中可以看出:當波導位于物料液面之下(h0＜240 mm)時,夾層使得微波進入物料的角度和位置大大增加,隨著夾層厚度的增加,變異系數在整體上逐漸變小,溫度的分布越來越均勻,此時夾層對于改善加熱均勻性具有十分積極效果;當波導位置位于物料液面之上(h0＞240 mm)時,整體上變異系數的值遠小于波導位置在液面之下,但夾層厚度變化對于變異系數的影響被削弱,對加熱均勻性的影響較小。 根據優(yōu)化分析的結果,當h0=389.74 mm、d=30.09 mm 時,預測值最低為0.018 ,同樣對其進行仿真檢驗,得到的變異系數為0.013 ,比預測值低了0.005 ,說明響應面分析結果對于加熱均勻性優(yōu)化同樣具有參考價值。

表2 不同波導位置和夾層厚度下的加熱效率Table 2 Heating efficiency at different waveguide locations and interlayer thicknesses

表3 不同波導位置和夾層厚度下變異系數Table 3 CV for different waveguide positions and interlayer thicknesses

圖14 加熱均勻性響應面分析結果Fig.14 RSM result of heating uniformity

根據優(yōu)化結果,發(fā)現(xiàn)很難在取得高加熱效率的同時保證加熱的均勻性,因此在實際應用中應根據側重點的不同選擇合適和波導位置和夾層厚度。

3 結論

設計并成功建立了一種新型的帶夾層釜式微波反應器模型,運用多物理場耦合計算的方式,從波導位置和夾層厚度2 個方面對反應器的加熱效率和加熱均勻性進行了探究,得到如下結論:1)一般情況下,波導位置在物料液面之下的加熱效率高于在物料液面之上,但加熱均勻性相對于波導位置在物料液面之上較差。 2)夾層具有改善加熱效率和加熱均勻性的效果,但不同波導位置下效果不同:波導位置在物料液面之下時,改善效果較好,但均勻性較差;波導在物料液面之上時,夾層厚度的改變對加熱均勻性影響較小但具有良好的均勻性。3)驗證了響應面分析法對反應器設計的有效性,并通過響應面分析優(yōu)化得到:當h0=230.19 mm,d=7.38 mm 時,可以獲得最高加熱效率為99.19%,當h0=389.74 mm、 d=30.09 mm 時變異系數最低達到0.013 ,可以獲得最佳的加熱均勻性。

以上結論闡述了波導位置和夾層厚度對加熱效率和加熱均勻性影響的一般規(guī)律,為實際的反應器設計提供了重要的理論參考。