韓笑顏，周 穎，呂 喆，王曉琦

北京工業(yè)大學(xué)，區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124

京津冀地區(qū)作為近30年來(lái)全球經(jīng)濟(jì)發(fā)展最迅速的地區(qū)之一，大氣重污染頻發(fā)[1-3].2016年京津冀地區(qū)13個(gè)城市空氣質(zhì)量平均超標(biāo)天數(shù)比例為43.2%，以PM2.5為首要污染物的天數(shù)占污染總天數(shù)的63.1%[4].高濃度的PM2.5對(duì)城市交通[5-6]、人體健康[7-9]及氣候變化[10]造成嚴(yán)重影響.針對(duì)京津冀地區(qū)重污染頻發(fā)問(wèn)題，2017年原環(huán)境保護(hù)部出臺(tái)《京津冀及周邊地區(qū)2017—2018年秋冬季大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》等一系列減排措施，但京津冀地區(qū)尤其是秋冬季大氣重污染問(wèn)題仍未徹底解決.因此，亟待開(kāi)展對(duì)重污染過(guò)程的深入研究.

目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)重污染過(guò)程開(kāi)展了許多研究，發(fā)現(xiàn)污染源排放量大、靜穩(wěn)型天氣是造成重污染的主要原因[11-13].在污染源無(wú)明顯變化情況下，天氣形勢(shì)[14]和氣象條件[15-16]對(duì)重污染過(guò)程的演變發(fā)揮著不可忽視的作用.LI等[17]研究發(fā)現(xiàn)，灰霾天氣更容易在弱反氣旋天氣形式下發(fā)生.尉鵬等[18]研究發(fā)現(xiàn)，穩(wěn)定的天氣背景場(chǎng)有利于污染物的積累.王叢梅等[19]分析2013年1月河北省中南部霧霾天氣的氣象條件及成因時(shí)發(fā)現(xiàn)，低溫、日照時(shí)減少、降水日數(shù)多但量級(jí)少等氣象條件導(dǎo)致了持續(xù)性霧霾天氣的發(fā)生與嚴(yán)重的大氣污染.大氣邊界層作為最貼近下墊面的大氣結(jié)構(gòu)，其內(nèi)部氣象條件的變化對(duì)重污染過(guò)程有重要影響[20].WANG等[21]通過(guò)無(wú)線(xiàn)電探空儀探測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)我國(guó)華北、華南和東北地區(qū)PBLH (Planetary Boundary Layer Height，大氣邊界層高度)的季節(jié)性及晝夜特征進(jìn)行研究.趙妤希等[22]研究表明，北京市冬季PBLH呈白天高、夜間低的特征，較低的PBLH與近地層持續(xù)小風(fēng)導(dǎo)致了污染物的持續(xù)積累.馬艷等[23]通過(guò)常規(guī)探空數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，逆溫與低層高濕大氣是重污染持續(xù)的有利條件.張晗宇等[24-25]用WRF-Chem模式及飛機(jī)AMDAR (Aircraft Meteorological Data Relay，飛機(jī)氣象數(shù)據(jù)中轉(zhuǎn))氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)重污染過(guò)程進(jìn)行了相關(guān)研究.目前，重污染過(guò)程的研究多基于常規(guī)探空數(shù)據(jù)，難以全面捕捉大氣邊界層結(jié)構(gòu)演變趨勢(shì)，為深入探究重污染過(guò)程污染特征及大氣邊界層結(jié)構(gòu)演變規(guī)律，該研究基于PM2.5采樣數(shù)據(jù)、地面氣象監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)及高時(shí)空分辨率的飛機(jī)AMDAR數(shù)據(jù)，應(yīng)用WRF-Chem模式對(duì)北京市和石家莊市冬季一次重污染過(guò)程的氣象要素、PM2.5化學(xué)組分、天氣背景場(chǎng)、邊界層結(jié)構(gòu)演變特征進(jìn)行分析，研究大氣邊界層結(jié)構(gòu)變化對(duì)ρ(PM2.5)及其主要化學(xué)組分的影響，以期進(jìn)一步了解邊界層結(jié)構(gòu)變化對(duì)重污染形成與消散的影響，為制定科學(xué)、有效的重污染管控措施提供理論依據(jù).

1 數(shù)據(jù)收集與分析

1.1 數(shù)據(jù)收集

近地面氣象數(shù)據(jù)來(lái)自Weather Underground (http://www.wunderground.com)，站點(diǎn)位于北京首都國(guó)際機(jī)場(chǎng)(39.86°N、116.28°E)和石家莊正定機(jī)場(chǎng)(38.15°N、114.56°E).垂直氣象數(shù)據(jù)(溫度、風(fēng)向、風(fēng)速)來(lái)自北京首都國(guó)際機(jī)場(chǎng)和石家莊正定機(jī)場(chǎng)提供的AMDAR數(shù)據(jù)；天氣形勢(shì)圖來(lái)自韓國(guó)氣象局網(wǎng)站(http://222.195.136.24/forecast.html)每3 h發(fā)布的資料.

1.2 PM2.5樣品采集與分析

PM2.5采樣點(diǎn)位于北京市北三環(huán)附近的北京師范大學(xué)科技樓樓頂(距地約35 m，39.96°N、116.36°E)和石家莊市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心樓頂(距地約20 m，38.02°N、114.54°E).2個(gè)采樣點(diǎn)均位于商業(yè)和居民混合區(qū)，周邊無(wú)明顯工業(yè)活動(dòng)，可反映兩市區(qū)空氣質(zhì)量狀況.采樣時(shí)間為2016年12月26日—2017年1月22日(10:00—翌日09:00).采樣儀器為美國(guó)多通道顆粒物采樣器(URG-3000ABC，URG,USA)，氣流速率為16.67 L/min.采樣濾膜為特氟龍濾膜(47 mm,Whatman,UK)和石英濾膜(47 mm,Whatman,UK)，分別用于水溶性離子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、NO2-、Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+)和碳質(zhì)組分(OC、EC)分析.樣品采集完畢后即刻放入濾膜盒，密封于聚四氟乙烯塑料袋內(nèi)在-18 ℃ 中保存.為減少誤差，采樣前、后均將濾膜放置恒溫恒濕箱〔溫度為(20±2)℃，濕度為40%±2%〕內(nèi)平衡48 h，用精度為0.001 mg的電子天平(Cubis MSA 6.6S-000-DF,Sartorius,Germany)進(jìn)行稱(chēng)量.具體樣品分析方法與質(zhì)控內(nèi)容參考文獻(xiàn)[26].

1.3 模型搭建與參數(shù)化方案

該研究采用在線(xiàn)耦合模型WRF-Chem V3.5.1模式對(duì)京津冀地區(qū)ρ(PM2.5)、近地面氣象要素、邊界層內(nèi)垂直溫、風(fēng)場(chǎng)與PBLH進(jìn)行模擬研究.模擬采用雙層嵌套網(wǎng)格，網(wǎng)格中心坐標(biāo)為39.22°N、116.56°E.其中，外層網(wǎng)格分辨率為27 km，主要覆蓋華北地區(qū)；內(nèi)層網(wǎng)格分辨率為9 km，主要覆蓋京津冀地區(qū)，模式頂高設(shè)置為 5 000 Pa，垂直方向57層.物理和化學(xué)過(guò)程參數(shù)方案見(jiàn)表1.模型的初始?xì)庀髨?chǎng)和邊界條件為NCEP提供的6 h的1°×1° FNL全球?qū)α鲗臃治鲑Y料.采用MOZART全球模擬月均值補(bǔ)全化學(xué)邊界條件[27].

表1 模型參數(shù)設(shè)置Table 1 Parameters setting in the model

京津冀地區(qū)排放清單采用筆者所在課題組自下而上建立的污染源排放清單[28].京津冀地區(qū)以外區(qū)域排放清單采用清華大學(xué)研發(fā)的MEIC清單(http://www.meicmodel.org).基準(zhǔn)年均為2016年，模擬時(shí)段為2016年12月27日—2017年1月10日，考慮初始條件的影響，提前3 d啟動(dòng)模型.

1.4 PBLH計(jì)算

大氣邊界層是對(duì)流層下部直接受地面影響的部分，目前其高度的確定方法主要基于廓線(xiàn)測(cè)量與參數(shù)化計(jì)算.基于高時(shí)空分辨率的飛機(jī)AMDAR數(shù)據(jù)，利用位溫廓線(xiàn)法[29]獲取PBLH的具體方法是將各航班完整上升或下降階段中觀測(cè)的海拔高度與溫度修正為氣壓與位溫，認(rèn)為位溫梯度出現(xiàn)明顯跳躍時(shí)對(duì)應(yīng)的高度為此時(shí)的PBLH.圖1為2016年12月27日11:00 北京市一組AMDAR數(shù)據(jù)修正后獲取的PBLH.位溫廓線(xiàn)法是直接對(duì)具有高時(shí)空分辨率的AMDAR數(shù)據(jù)進(jìn)行修正從而得到PBLH，計(jì)算過(guò)程中未引入假設(shè)條件，因此采用此法獲得的PBLH具有較高準(zhǔn)確性[30]與高時(shí)空分辨率的特點(diǎn)，更有利于捕捉重污染過(guò)程中PBLH的變化特征.

注：虛線(xiàn)處為北京市2016年12月27日11:00時(shí)的PBLH，為1 036 m.圖1 位溫廓線(xiàn)法計(jì)算得到的PBLH示意圖Fig.1 The PBLH calculated by the method based on potential temperature

2 結(jié)果與討論

2.1 重污染過(guò)程分析及氣象要素變化

圖2為2016年12月27日—2017年1月10日北京市和石家莊市ρ(PM2.5)的日變化情況.由圖2可見(jiàn)，北京市和石家莊市ρ(PM2.5)分別為(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3，分別為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(75 μg/m3)的2.21和3.30倍.自2016年12月27日起，兩城市ρ(PM2.5)不斷上升，石家莊市與北京市分別于2016年12月31日、2017年1月1日達(dá)到峰值，兩城市ρ(PM2.5)峰值分別為457.64、365.13 μg/m3;隨后兩城市ρ(PM2.5)均出現(xiàn)短暫下降，但均于2017年1月4日回升至300 μg/m3以上;之后ρ(PM2.5)逐步降低，北京市于2017年1月7日結(jié)束此次重污染過(guò)程，石家莊市重污染天氣持續(xù)至1月8日.此次重污染過(guò)程石家莊市較北京市污染嚴(yán)重，持續(xù)時(shí)間更久.

圖2 研究期間北京市、石家莊市ρ(PM2.5)日變化情況Fig.2 Daily variation of PM2.5 concentration during the study period in Beijing and Shijiazhuang

表2為研究期間北京市和石家莊市重污染時(shí)段(北京市為2016年12月30日—2017年1月6日，石家莊市為2016年12月28日—2017年1月8日)與非重污染時(shí)段(北京市為2016年12月27—29日及2017年1月7—10日，石家莊市為2016年12月27日及2017年1月9—10日)的氣象要素平均值.由表2可見(jiàn)，與非重污染時(shí)段相比，重污染時(shí)段兩城市均呈高濕、低溫、小風(fēng)、地表壓力低、能見(jiàn)度差的特點(diǎn).兩城市重污染時(shí)段平均風(fēng)速均小于1.75 m/s，較低的風(fēng)速影響了區(qū)域大氣水平輸送，有利于局地污染物的累積.北京市、石家莊市重污染時(shí)段近地面溫度平均值分別為-1.30、-2.27 ℃，低于非重污染時(shí)段，低溫影響近地面顆粒物的布朗運(yùn)動(dòng)，不利于顆粒物的垂直擴(kuò)散.重污染時(shí)段，北京市相對(duì)濕度平均值為76.33%，石家莊市相對(duì)濕度在90%以上，高濕天氣有利于顆粒物的吸濕性增長(zhǎng)與二次粒子的轉(zhuǎn)化[31]，增強(qiáng)污染物的消光能力，導(dǎo)致北京市與石家莊市重污染時(shí)段日均能見(jiàn)度均不足1 km.

表2 北京市、石家莊市重污染時(shí)段與非重污染時(shí)段氣象要素平均值Table 2 Mean value of meteorological factors during the period with heavy pollution and other pollution level Beijing and Shijiazhuang

2.2 天氣形勢(shì)分析

重污染天氣與大氣環(huán)流背景場(chǎng)息息相關(guān)，天氣形勢(shì)的變化對(duì)大氣擴(kuò)散能力與穩(wěn)定程度具重要影響.2016年12月27日20:00 500 hPa高緯度地區(qū)表現(xiàn)為典型的兩槽一脊的環(huán)流形勢(shì)，該天氣形勢(shì)阻礙冷氣團(tuán)向亞洲中低緯度地區(qū)移動(dòng)，削弱冷空氣對(duì)我國(guó)東部地區(qū)的影響[32].隨時(shí)間推移，中高緯度的冷高壓逐步向東南移動(dòng)，為重污染天氣的形成帶來(lái)高濕的有利條件.2016年12月31日，京津冀地區(qū)500 hPa高空以緯向環(huán)流為主，高空受平直的偏西氣流控制，天氣形勢(shì)穩(wěn)定，地面受弱高壓控制，氣壓梯度小，此時(shí)北京市和石家莊市地面風(fēng)速較低，相對(duì)濕度較高.據(jù)AMDAR觀測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算表明，兩城市均出現(xiàn)明顯的逆溫，且日均PBLH低于500 m，二者形成的穩(wěn)定的大氣層結(jié)嚴(yán)重影響污染物的水平輸送和垂直擴(kuò)散，導(dǎo)致污染物濃度激增.2017年1月8日，京津冀地區(qū)高空500 hPa環(huán)流逐漸由緯向風(fēng)轉(zhuǎn)為經(jīng)向風(fēng)，受偏西北氣流控制，等壓線(xiàn)分布密集，地面風(fēng)向以北風(fēng)為主，北京市風(fēng)速明顯增大，打破局地靜穩(wěn)天氣，污染物的水平輸送能力增強(qiáng)，重污染過(guò)程自西北向東南逐漸削弱，北京市和石家莊市日均PBLH分別升至 1 100、800 m以上，從天氣背景場(chǎng)角度解釋了北京市先于石家莊市結(jié)束此次重污染過(guò)程的原因.

2.3 PM2.5化學(xué)組分特征

表3為重污染時(shí)段與非重污染時(shí)段北京市與石家莊市SNA (SO42-、NO3-、NH4+三者統(tǒng)稱(chēng))與碳質(zhì)組分(OC、EC)的質(zhì)量濃度.SNA與碳質(zhì)組分是PM2.5的重要組成部分，重污染時(shí)段二者質(zhì)量濃度之和在PM2.5中的占比超過(guò)76%.由表3可見(jiàn)，北京市與石家莊市SO42-與NO3-的污染特征不同，北京市對(duì)燃煤源的大力管控與位居前列的機(jī)動(dòng)車(chē)保有量導(dǎo)致ρ(NO3-)高于ρ(SO42-).石家莊市是典型的工業(yè)型城市，工廠企業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)與居民采暖向環(huán)境中排放大量SO2，造成SO42-污染嚴(yán)重；較高的農(nóng)業(yè)氨排放與電力行煙氣脫硝過(guò)程中的氨逃逸導(dǎo)致石家莊市ρ(NH4+)較高[33].碳質(zhì)組分作為PM2.5中的主要組分之一，兩城市在重污染時(shí)段ρ(OC)、ρ(EC)均呈較高水平.OC分為一次有機(jī)碳(POC)和二次有機(jī)碳(SOC)，EC主要來(lái)源于一次燃燒且成分穩(wěn)定，通常用OCEC〔ρ(OC)ρ(EC)，下同〕大于2作為大氣中存在二次有機(jī)氣溶膠的判斷依據(jù)[34].重污染時(shí)段北京市和石家莊市OCEC平均值分別為5.13、3.51，表明兩城市均存在二次有機(jī)氣溶膠污染.

表3 重污染時(shí)段與非重污染時(shí)段PM2.5中SNA、OC、EC質(zhì)量濃度平均值Table 3 The average concentration of SNA,OC and EC in PM2.5 during the period with heavy pollution and other pollution level

重污染時(shí)段與非重污染時(shí)段SNA與碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度在PM2.5中的占比變化特征不同.北京市與石家莊市重污染時(shí)段ρ(SNA)較非重污染時(shí)段分別增加了78.56%、63.44%，ρ(SNA)占比由非重污染時(shí)段的42.23%、45.93%分別升至重污染時(shí)段的58.87%、59.62%.其中，北京市ρ(NO3-)占比變化最明顯，重污染時(shí)段ρ(NO3-)較非重污染時(shí)段上升了8.85%；石家莊市ρ(SO42-)變化最明顯，重污染時(shí)段ρ(SO42-)較非重污染時(shí)段上升了8.90%;兩城市ρ(NH4+)上升比例相差不大，均在4.00%左右.重污染時(shí)段與非重污染時(shí)段北京市和石家莊市碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度占比存在較明顯的差異，重污染時(shí)段北京市碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度占比下降了4.27%，石家莊市下降了10.21%，其中石家莊市ρ(OC)占比下降了8.04%，表明OC是重污染時(shí)段石家莊市碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度占比下降的主要原因.

2.4 邊界層內(nèi)溫風(fēng)垂直特征

2.4.1數(shù)值模擬驗(yàn)證

為定量評(píng)估WRF-Chem模式模擬效果，采用標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)和相關(guān)系數(shù)3個(gè)統(tǒng)計(jì)學(xué)指標(biāo)對(duì)模擬值與監(jiān)測(cè)值進(jìn)行誤差分析.

由表4可見(jiàn)，氣象要素、PBLH、ρ(PM2.5)模擬值與監(jiān)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)均大于0.7，NMB、NME范圍均在0.47%～37.81%之間，誤差在可接受范圍內(nèi)[35].由圖3可見(jiàn)，北京市和石家莊市重污染日與非重污染日20:00溫度模擬值與AMDAR數(shù)據(jù)在垂直方向上的變化基本一致，經(jīng)計(jì)算，重污染日北京市與石家莊市垂直方向上溫度相關(guān)系數(shù)別為0.92、0.77，NME分別為-0.73%、-0.88%，NMB均小于0.17%；非重污染日溫度模擬值與AMDAR數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)均為0.98，NME分別為-0.22%、-0.88%，NMB均小于0.34%，模擬效果較好.選取北京市2017年1月5日飛機(jī)AMDAR數(shù)據(jù)中546 m處的逐時(shí)風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，對(duì)同一高度的風(fēng)速模擬值進(jìn)行驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)高空風(fēng)速、風(fēng)向的模擬值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)分別為0.78、0.82.綜上，該模式能較準(zhǔn)確地模擬不同高度氣象要素及其變化趨勢(shì)，模擬結(jié)果能反映此次重污染過(guò)程中邊界層垂直溫度場(chǎng)與垂直風(fēng)場(chǎng)的變化情況.

表4 模型模擬效果統(tǒng)計(jì)Table 4 Performance statistics for the modeling system

圖3 北京市與石家莊市重污染日與非重污染日模擬值與AMDAR數(shù)據(jù)溫度廓線(xiàn)對(duì)比Fig.3 Comparison of temperature profile between the simulated value and observed value based on AMDAR in one day with heavy pollution and other pollution level in Beijing and Shijiazhuang

注：箭頭處為典型日出現(xiàn)的較明顯的逆溫.圖4 研究期間北京市與石家莊市典型日溫廓線(xiàn)圖Fig.4 Daily temperature profile of one day during the study period in Beijing and Shijiazhuang

2.4.2邊界層垂直溫度變化特征

逆溫發(fā)生時(shí)，大氣湍流減弱，不利于對(duì)流的形成，上暖下冷的溫度層結(jié)在一定高度形成的“鍋蓋”效應(yīng)抑制了大氣顆粒物的擴(kuò)散，導(dǎo)致重污染天氣的發(fā)生[36].圖4為研究期間北京市與石家莊市典型日垂直溫度場(chǎng)模擬結(jié)果.由圖4可見(jiàn)：2016年12月29日北京市白天市溫度隨高度的增加不斷下降，20:00出現(xiàn)層頂高約400 m的弱逆溫，2016年12月27日08:00 石家莊市存在弱輻射逆溫，不利于污染擴(kuò)散的邊界層結(jié)構(gòu)開(kāi)始在兩城市出現(xiàn)；北京市與石家莊市分別在2017年1月1日、2016年12月31日出現(xiàn)明顯逆溫，北京市白天逆溫層頂在600 m左右，夜間降至300 m以下，石家莊市在300和800 m出現(xiàn)雙重逆溫，此時(shí)大氣垂直擴(kuò)散能力大大削弱，導(dǎo)致污染物聚集在近地面，北京市、石家莊市ρ(PM2.5)均達(dá)最大值；2017年1月2日08:00北京市600～1 000 m存在逆溫層，逆溫結(jié)構(gòu)隨光照增強(qiáng)被破壞，地面與高空對(duì)流加強(qiáng)，污染水平明顯降低；2017年1月3日16:00 石家莊市地面溫度較高，伴隨較強(qiáng)的光照作用，此時(shí)邊界層穩(wěn)定度受到影響，逆溫結(jié)構(gòu)消失，污染有所緩解；2017年1月4日，兩城市再次出現(xiàn)逆溫，逆溫層頂均在400～600 m，此外石家莊市在1 600 m高空也存在逆溫，導(dǎo)致北京市與石家莊市近地面ρ(PM2.5)均出現(xiàn)不同程度的回升；2017年1月7日北京市與1月9日石家莊市無(wú)明顯逆溫層結(jié)，擴(kuò)散條件好轉(zhuǎn)，空氣質(zhì)量明顯改善.

2.4.3邊界層垂直風(fēng)場(chǎng)變化特征

注：圈出位置為典型日較明顯的風(fēng)切變情況.圖5 研究期間北京市與石家莊市典型日風(fēng)廓線(xiàn)圖Fig.5 Daily wind profile of one day during the study period in Beijing and Shijiazhuang

圖5為研究期間北京市與石家莊市典型日逐時(shí)垂直風(fēng)場(chǎng)模擬情況.由圖5可見(jiàn)：2016年12月29日北京市與2016年12月27日石家莊市近地面由西北風(fēng)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槲髂巷L(fēng)，向上呈順時(shí)針?lè)较蛑饾u轉(zhuǎn)變成偏西風(fēng)；2017年1月1日北京市06:00在200 m處由原來(lái)的西南風(fēng)順時(shí)針切變?yōu)闁|南風(fēng)，此切變過(guò)程易促進(jìn)暖濕氣流的聚集，導(dǎo)致顆粒物的吸濕性增長(zhǎng)；2016年12月31日石家莊市10:00近地層?xùn)|北風(fēng)向上順時(shí)針切變?yōu)槲黠L(fēng)，下沉氣流的出現(xiàn)導(dǎo)致切變位置從 1 000 m降至200 m，明顯的垂直風(fēng)切變與近地面小風(fēng)共同抑制了污染物的垂直擴(kuò)散，導(dǎo)致兩城市在當(dāng)日ρ(PM2.5)累積至峰值；2017年1月2日北京市夜間受偏北風(fēng)控制，12:00近地層由東南風(fēng)順時(shí)針切變?yōu)楦邔悠黠L(fēng)，高層風(fēng)速較低層增大；2017年1月3日石家莊市風(fēng)場(chǎng)結(jié)構(gòu)變化基本一致，由低層?xùn)|北風(fēng)切變?yōu)楦邔游髂巷L(fēng)，兩城市風(fēng)速垂直切變較大，邊界層動(dòng)力穩(wěn)定性受到影響，污染物垂直擴(kuò)散作用得到加強(qiáng)，北京市和石家莊市ρ(PM2.5)呈不同程度的下降；2017年1月7日北京市與2017年1月9日石家莊市主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)轱L(fēng)速較大的偏北風(fēng)，垂直方向上無(wú)明顯切變，強(qiáng)冷空氣大幅增強(qiáng)了污染物水平輸送與垂直稀釋擴(kuò)散作用，北京市與石家莊市此次重污染過(guò)程分別于當(dāng)日結(jié)束.由于京津冀地區(qū)污染物排放主要來(lái)自南部的邯鄲市、邢臺(tái)市、石家莊市和保定市等城市，北部的張家口市、承德市污染物排放量少，北京市受南風(fēng)傳輸?shù)挠绊?，污染程度加??；石家莊市因其地理位置受到太行山脈對(duì)西風(fēng)的阻礙，導(dǎo)致近地面風(fēng)速減小，不利于污染物的擴(kuò)散，而較強(qiáng)的北風(fēng)對(duì)兩地污染物均有明顯的清除作用.

2.4.4邊界層高度對(duì)PM2.5及化學(xué)組分的影響

PBLH決定了污染物的擴(kuò)散空間，是影響環(huán)境容量的重要因素.研究期間北京市與石家莊市PBLH模擬日均值分別為675、565 m，非重污染日PBLH模擬日均值分別為 1 021、736 m，明顯低于非重污染日，模擬結(jié)果與譚敏等[37]研究結(jié)果一致.為探究PBLH在重污染過(guò)程中的時(shí)空變化特征，以北京市重污染時(shí)段2016年12月30日—2017年1月6日〔ρ(PM2.5)日均值≥150 μg/m3〕為研究時(shí)段，分析重污染時(shí)段與其他時(shí)段(2016年12月27—29日、2017年1月8—10日)的PBLH差值.由圖6可見(jiàn)，北部地區(qū)PBLH降低較顯著，北京市重污染時(shí)段較其他污染時(shí)段PBLH平均下降了202 m，石家莊市平均下降了128 m.為進(jìn)一步分析PBLH對(duì)PM2.5及其主要化學(xué)組分的影響，研究期間北京市與石家莊市PBLH與ρ(PM2.5)日均值的曲線(xiàn)擬合如圖7所示.由圖7可見(jiàn)：北京市與石家莊市PBLH均與ρ(PM2.5)呈負(fù)相關(guān)，R2分別為0.72、0.68.北京市PBLH在800 m以上時(shí)ρ(PM2.5)較低，隨著PBLH的降低，污染物擴(kuò)散空間不斷減小，ρ(PM2.5)逐漸升高；當(dāng)石家莊市PBLH從 1 100 m左右降至600 m以下時(shí)，ρ(PM2.5)快速升至250 μg/m3以上，表明PBLH下降是導(dǎo)致北京市與石家莊市污染加劇的重要因素.經(jīng)計(jì)算，研究期間PBLH每降低100 m，北京市、石家莊市ρ(PM2.5)平均值分別上升18.81、29.85 μg/m3，由于石家莊市PM2.5污染更重，持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，PBLH下降相同的高度對(duì)石家莊市ρ(PM2.5)累積作用更顯著.圖8為研究期間PBLH與PM2.5中主要化學(xué)組分質(zhì)量濃度之間的關(guān)系.由圖8可見(jiàn)，北京市PBLH與ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)之間的R2分別為0.64、0.66、0.64，石家莊市PBLH與ρ(EC)的R2為0.58，高于PBLH與ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)之間相關(guān)性.重污染時(shí)段PBLH較低，污染物濃度隨環(huán)境容量的減小而上升，有利于氣態(tài)污染物(SO2、NOx)進(jìn)行二次轉(zhuǎn)化，由PM2.5化學(xué)組分特征分析可知，重污染時(shí)段北京市ρ(SNA)增幅大于石家莊市，且存在二次有機(jī)氣溶膠污染，石家莊市ρ(EC)高于北京市.綜上，此次重污染過(guò)程中北京市PM2.5污染特征以二次形成為主，石家莊市以一次排放為主.重污染過(guò)程中兩城市不同的PM2.5污染特征是導(dǎo)致PBLH與化學(xué)組分之間相關(guān)性有所差異的原因之一.

圖6 京津冀地區(qū)重污染時(shí)段與其他時(shí)段日均PBLH差值Fig.6 Difference of daily average PBLH in the period with heavy pollution and other period in the Beijing-Tianjin-Hebei Region

圖7 北京市與石家莊市PBLH與ρ(PM2.5)相關(guān)關(guān)系Fig.7 Correlation between PBLH and PM2.5 concentration in Beijing and Shijiazhuang

圖8 北京市與石家莊PBLH與PM2.5中化學(xué)組分的關(guān)系Fig.8 Correlation between PBLH and the main components in PM2.5 in Beijing and Shijiazhuang

3 結(jié)論

a) 此次重污染過(guò)程中北京市和石家莊市ρ(PM2.5)分別為(165.63±110.89)(247.67±95.22)μgm3，ρ(PM2.5)峰值分別為457.64、365.13 μgm3，石家莊市較北京市污染更重，持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng).相對(duì)濕度高、風(fēng)速小、較低的PBLH與地面溫度等不利的氣象因素，以及高空緯向環(huán)流與受地面弱高壓控制的天氣形勢(shì),是引起北京市和石家莊市此次重污染的主要原因.

b) SNA與碳質(zhì)組分是PM2.5中的兩大主要化學(xué)組分，重污染時(shí)段SNA與碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度之和在ρ(PM2.5)占比超過(guò)76%.與非重污染時(shí)段相比，重污染時(shí)段北京市與石家莊市ρ(SNA)占比均顯著上升，分別由42.23%、45.93%升至58.87%、59.62%；北京市與石家莊市重污染時(shí)段OCEC平均值分別為5.31、3.51，表明兩城市均存在明顯的二次有機(jī)氣溶膠污染.

c) 逆溫、近地面偏南風(fēng)、低空風(fēng)向垂直切變與風(fēng)速垂直切變降低等邊界層結(jié)構(gòu)特征，共同抑制了污染物的垂直擴(kuò)散，導(dǎo)致地面污染物的聚集，干冷的強(qiáng)北風(fēng)對(duì)污染物有明顯的稀釋作用.

d) PBLH與ρ(PM2.5)呈顯著負(fù)相關(guān)，研究期間重污染時(shí)段北京市PBLH平均值較其他時(shí)段下降了202 m，較石家莊市下降了128 m；北京市、石家莊市PBLH每降低100 m，ρ(PM2.5)分別上升18.81、29.85 μgm3，PBLH下降是導(dǎo)致北京市、石家莊市污染加劇的重要原因之一，石家莊市ρ(PM2.5)受PBLH影響更顯著.北京市SNA質(zhì)量濃度與PBLH的相關(guān)性高于碳質(zhì)組分質(zhì)量濃度與PBLH的相關(guān)性，石家莊市PM2.5主要化學(xué)組分中ρ(EC)與PBLH相關(guān)性最高，北京市PM2.5污染特征以二次形成為主，石家莊市以一次排放為主.北京市與石家莊市PBLH與PM2.5主要化學(xué)組分質(zhì)量濃度之間相關(guān)性呈不同的特征，這是由于北京市較嚴(yán)重的二次污染與石家莊市較大的一次排放所致.