洪志剛，張楊，劉永生，朱躍

燃煤電廠煙氣非常規(guī)污染物檢測與協(xié)同控制技術(shù)研究綜述

洪志剛1,2，張楊1＊，劉永生2，朱躍1

（1．華電電力科學(xué)研究院有限公司，浙江省 杭州市 310030；2．上海電力大學(xué)太陽能研究所，上海市 楊浦區(qū) 200090）

隨著國家環(huán)保要求的不斷提高，為響應(yīng)國家可持續(xù)發(fā)展政策的號召，燃煤煙氣非常規(guī)污染物控制已逐步提上日程。研究人員不再把精力集中于常規(guī)污染物的脫除，而是逐漸開展對非常規(guī)污染物(如SO3、Hg、可凝結(jié)顆粒物等)脫除的研究?；谌济弘姀S煙氣非常規(guī)污染物的特性，分析了當前各種非常規(guī)污染物的檢測技術(shù)優(yōu)缺點及適用條件，以及在新的環(huán)保形勢下，各種環(huán)保設(shè)備協(xié)同控制非常規(guī)污染物的研究現(xiàn)狀，為下一步開展燃煤電廠非常規(guī)污染物控制技術(shù)研究提供參考。

燃煤電廠；煙氣；非常規(guī)污染物；檢測；控制

0 引言

我國處于少油貧氣富煤的能源狀況，形成了以煤炭為主的一次能源結(jié)構(gòu)。因為獨特的地理環(huán)境和能源儲備，造成能源結(jié)構(gòu)較為單一，對我國生態(tài)環(huán)境問題產(chǎn)生了巨大的威脅[1]。我國的大氣污染治理形勢極其嚴峻，單項污染物分級治理的模式已經(jīng)不適合我國當前的生產(chǎn)排放要求[2]。合理地利用燃煤煙氣的脫硫、脫硝和除塵設(shè)備之間的協(xié)同處理能力，降低各種污染物的排放已經(jīng)受到國家和企業(yè)的高度關(guān)注[3]。我國在煤電節(jié)能減排升級與改造行動計劃(2014—2020年)中，要求現(xiàn)有的燃煤電廠滿足一定的污染物排放標準限值，即在基準氧含量6%條件下，煙塵、SO2、NO的排放濃度分別不高于5、35、50mg/m3；支持同步開展大氣污染物聯(lián)合協(xié)同脫除，減少非常規(guī)污染物的排放[1-5]。

1 燃煤電廠煙氣非常規(guī)污染物檢測技術(shù)

在燃煤煙氣中，除了NO、SO2、粉塵顆粒物等一些常規(guī)污染物外，還有SO3、Hg、可凝結(jié)顆粒物(condensable particulate matter，CPM)等非常規(guī)污染物，它們也會對環(huán)境和生產(chǎn)設(shè)備造成一定的危害[4]。SO3毒性強，且容易與煙氣中的氨氣反應(yīng)生成硫酸氫氨，造成空氣預(yù)熱器的堵塞[6]；排放到大氣環(huán)境中，還會生成酸雨和氣溶膠。Hg是一種致癌性很強的有毒物質(zhì)，在大氣中能夠遠距離傳輸，導(dǎo)致全球性的汞污染[7]?？赡Y(jié)顆粒物是指在固定污染源煙道內(nèi)以氣態(tài)或者蒸汽態(tài)的形式存在，但離開煙道后因外界環(huán)境的影響(如溫度降低等)，在數(shù)秒內(nèi)凝結(jié)為液態(tài)或固態(tài)的一類顆粒物，也會對大氣造成一定的污染[4-10]。根據(jù)以上所述污染物的性質(zhì)，國內(nèi)外學(xué)者對其檢測方法進行了相關(guān)研究，并進行了廣泛應(yīng)用。

1.1 煙氣中SO3的檢測

由于SO3獨特的物化性質(zhì)，極易被水吸收并吸附在各種材料表面，而且SO3在煙氣中濃度非常低，容易受到 SO2的影響，造成SO3的檢測存在一定的誤差[11]。目前國內(nèi)外主要有2種檢測方法：控制冷凝法(圖1(a))和異丙醇溶液吸收法(圖1(b))。

圖1 控制冷凝法和異丙醇溶液吸收法示意圖

1）控制冷凝法。

控制冷凝法的取樣主要在于煙氣中SO3的冷凝收集，冷凝溫度為關(guān)鍵點。在取樣燃煤煙氣時需均勻取樣，首先將燃煤煙氣從煙道中等速抽取出來，在抽取過程中需對取樣槍伴熱，伴熱溫度要根據(jù)實際情況考慮，經(jīng)驗值一般取250~270℃，伴熱溫度對SO3取樣影響極大，因為當伴熱溫度低于SO3的酸露點時，SO3會冷凝成液態(tài)，黏附在管道內(nèi)壁，伴熱溫度過高會增加樣氣中SO2/SO3的轉(zhuǎn)化率。采樣后的樣氣經(jīng)過濾后再進行收集。收集后的SO3經(jīng)后續(xù)處理轉(zhuǎn)化為硫酸根離子，可通過測量硫酸根離子的含量進行理論計算，得到相應(yīng)的煙氣SO3占比。溶液中硫酸根離子檢測方法主要有：離子色譜法、容量滴定法和分光光度法[12]。

2）異丙醇溶液吸收法。

異丙醇溶液吸收法是將煙氣通入裝有體積分數(shù)80%異丙醇溶液的撞擊式取樣器中，容器中的異丙醇溶液吸收煙氣中的SO3，然后接2個裝有3%雙氧水的洗氣瓶吸收SO2，異丙醇溶液和雙氧水均放在0℃的冰浴中，最后通過高氯酸鋇–釷試劑對收集在異丙醇溶液中的SO3進行滴定測定。由于高氯酸鋇–釷試劑滴定效果不明顯，有些研究人員采用紫外–可見光分光光度計測量酸根離子濃度[13]。

2種方法各有缺點，有研究[14]表明異丙醇溶液吸收法在取樣過程中由于SO2發(fā)生氧化，生成SO3，從而造成誤差，可在取樣時往取樣瓶中通入惰性氣體來減少SO2的氧化；控制冷凝法可有效降低煙氣中SO2的氧化帶來的干擾，但控制冷凝捕集率是其操作過程中的關(guān)鍵。

1.2 煙氣中Hg的檢測

在燃煤煙氣中，Hg主要以固態(tài)顆粒汞(HgP)、氣態(tài)二價汞(Hg2+)和氣態(tài)單質(zhì)汞(Hg0) 3種形態(tài)存在，目前主要通過煙氣取樣進行分析[15]。取樣分析法是基于煙氣中Hg多形態(tài)的特點，釆用特定的技術(shù)實現(xiàn)煙氣中不同形態(tài)Hg的分離。首先利用石英纖維等材料制作的濾膜過濾顆粒物來收集煙氣中的HgP，然后再收集氣相態(tài)的Hg[16]。目前氣態(tài)Hg采集方法主要有2類：濕化學(xué)方法和干轉(zhuǎn)化技術(shù)取樣法[17]。

1）濕化學(xué)方法。

濕化學(xué)法主要有安大略法(Ontario hydro method，OHM)[18-20]。安大略法是由美國材料與試驗協(xié)會制定的，測量范圍為0.5~100g/m3(標準狀態(tài))，其取樣流程如圖2所示。首先用采樣系統(tǒng)對煙氣進行等速取樣，為防止Hg2+在取樣管中冷凝，需控制取樣管的溫度在120℃以上，然后利用石英纖維濾筒脫除HgP，接著煙氣依次通過8個吸收瓶，煙氣中的Hg2+由前3個裝有1mol/L KCl溶液的吸收瓶收集，氣態(tài)元素汞則由1個5% HNO3+10% H2O2和3個裝有4% KMnO4+10% H2SO4溶液的吸收瓶收集，最后一個裝有硅膠的吸收瓶用來吸收煙氣中的水分，取樣時間不能低于2h。

圖2 安大略法的取樣示意圖

2）干轉(zhuǎn)化技術(shù)取樣法。

干轉(zhuǎn)化技術(shù)取樣法主要流程如圖3所示，先將煙氣通過石英過濾器，再依次通過取樣系統(tǒng)內(nèi)的單元式收集器，在收集器內(nèi)部用固態(tài)吸附劑(改性活性炭一類)吸附氣態(tài)Hg，脫除水分后通入流量計后排出，而固態(tài)吸附劑吸收的Hg通過一定的處理提取出來，再利用紫外線原子熒光法或者X射線熒光分析法測量Hg的含量?，F(xiàn)在美國的干轉(zhuǎn)化技術(shù)中廣泛采用的主要是Method30B[20]，由于干轉(zhuǎn)化法對單種形態(tài)Hg測量不夠精準，現(xiàn)主要用于總Hg的測量。

以上2種取樣法收集的含Hg樣品在測定Hg含量之前要進行預(yù)處理，以滿足測試要求。由于取樣法的不同使得預(yù)處理方式也不同，濕化學(xué)法的預(yù)處理方式是：固態(tài)Hg樣品用王水溶解，液態(tài)樣品先氧化，再用還原劑將其還原為零價Hg，最后利用氣液分離法使之進入分析儀器。而干轉(zhuǎn)化法的預(yù)處理方式是：將樣品加熱使之蒸發(fā)，用催化管加熱至一定溫度，使之轉(zhuǎn)化為零價Hg，再用金管捕集零價Hg，加熱金管使零價Hg釋放，并進入分析儀器。

將上述2種Hg的檢測方法進行對比分析，匯總于表1。

表1 2種檢測方法分析對比

1.3 可凝結(jié)顆粒物的檢測

固定源顆粒物可分為可過濾顆粒物(filterable particulate matter，F(xiàn)PM)和可凝結(jié)顆粒物(CPM)。通過顆粒物離開煙道前后的狀態(tài)對其進行區(qū)分，離開之前形成的顆粒物屬于FPM，離開之后形成的顆粒物則屬于CPM[21]。有關(guān)研究[22-23]發(fā)現(xiàn)FPM與CPM所占含量處于相同水平，所以CPM對大氣的影響不容忽視。當前國內(nèi)對顆粒物的檢測主要集中于FPM的采樣和質(zhì)量濃度的測定，對CPM的測量尚未形成標準的檢測方法，國外對CPM的檢測方法主要有EPA Method 202測量法和EPA CTM-039法[24]。

1）EPA Method 202測量法。

EPA Method 202采用“控制冷凝+慣性撞擊”的方式對可凝結(jié)顆粒物進行捕集，如圖4所示[25]。首先進行等速采樣，將樣氣通入冷凝器中冷卻，隨后通入干式?jīng)_擊瓶中，降溫后通過CPM濾膜收集，CPM濾膜處氣流溫度不超過30℃。

CPM濾膜分別使用水和正己烷來萃取，沖擊瓶內(nèi)液體使用正己烷萃取。萃取之后，正己烷萃取液需要干燥至恒重；水溶液經(jīng)烘干至液體少于 10mL后，將其置于室溫下干燥至恒重，再將兩者相加即為CPM含量。

2）EPA CTM-039法。

EPA CTM-039方法的采樣原理是：將高溫煙氣和潔凈空氣在稀釋通道內(nèi)混合，并冷卻至一定溫度后進入停留室，停留一段時間后用采樣器捕集CPM[26]。采樣系統(tǒng)取樣流程如圖5所示。煙氣通過等速采樣法從煙道內(nèi)抽取，進入布置在煙道內(nèi)采樣槍前端的PM2.5旋風(fēng)切割器，分離出粒徑大于2.5mm的FPM。隨后煙氣進入加熱的采樣槍和文丘里管，在混合錐中與干燥潔凈的稀釋空氣按照一定比例混合，并在停留室中停留一段時間。在停留室中，混合氣體中的氣相CPM充分冷凝成顆粒態(tài)，然后被后置的濾膜所捕集。采樣結(jié)束后，采樣槍、文丘里管以及連接管使用丙酮沖洗，混合錐、停留室和濾膜先用去離子水沖洗，再用丙酮沖洗，所有的沖洗液經(jīng)過蒸發(fā)干燥至恒重后即得到CPM含量。

EPA Method 202測量法操作較為復(fù)雜，但能夠?qū)赡Y(jié)顆粒物進行分類測量。EPA CTM-039方法能夠?qū)煔馀欧诺酱髿庵械目赡Y(jié)顆粒物進行實際模擬，測量結(jié)果更加符合實際情況，但是在實際應(yīng)用中須控制煙氣稀釋混合充分，確保CPM完全被捕集。

2 非常規(guī)污染物的協(xié)同控制

2.1 SO3協(xié)同控制

燃煤電廠中SO3的去除主要分為生成前、生成中、生成后3個步驟。在生成前可通過選煤等技術(shù)控制硫分的輸入，生成中主要是通過控制爐內(nèi)工況降低SO3的生成，生成后是通過污染物脫除設(shè)備對SO3進行脫除。還可在鍋爐爐膛和脫除設(shè)備中噴堿性物質(zhì)脫除SO3[27]。以下主要針對工程應(yīng)用較廣泛的反應(yīng)后脫除技術(shù)進行分類分析。

1）SCR對SO3的影響。

當煙氣途經(jīng)選擇性催化還原(selective catalytic reduction，SCR)脫硝系統(tǒng)時，由于SCR 中催化劑對SO2催化氧化的副作用，部分SO2會轉(zhuǎn)化為SO3。所以在選擇催化劑的過程時，除了要提高脫硝效率，還應(yīng)盡量控制副反應(yīng)的發(fā)生。研究表明，向SCR催化劑中添加SiO2在某種程度上能抑制SO2的轉(zhuǎn)化。此外，可通過控制煙氣溫度和調(diào)節(jié)催化劑幾何形狀等方式降低SO2的轉(zhuǎn)化[28]。

2）除塵設(shè)備對SO3的脫除。

在煙氣流經(jīng)下游設(shè)備時，因為一部分SO3會被煙氣中的粉塵吸附，從而被除塵設(shè)備脫除。靜電除塵器(electrostatic precipitators，ESP)由于入口煙氣溫度較高，SO3不易發(fā)生冷凝，無法被煙塵附著，所以脫除效果不佳，設(shè)備脫除率一般在30%以下[29]。

低低溫電除塵器(LLT-ESP)通過將煙溫控制在酸露點以下，可使95%以上的SO3發(fā)生冷凝，從而被煙塵吸附。李小龍等[30]實測低低溫電除塵器對SO3的脫除范圍在34.3%~68.3%。

3）WFGD對SO3的影響。

在濕法煙氣脫硫(wet flue gas desulfurization，WFGD) 裝置內(nèi)部，吸收液會自上而下與煙氣中的SO3接觸，并與之發(fā)生中和反應(yīng)，但是由于煙氣流速大，接觸時間短，大顆粒的SO3被吸收，小顆粒的脫除效果卻并不理想，脫除率普遍在30%~70%[31]的范圍內(nèi)。

將有關(guān)研究人員[30-34]對不同機組的實測數(shù)據(jù)匯總于表2，通過對表2分析可知，對于燃煤電廠，多設(shè)備協(xié)同脫除SO3的脫除率能夠達到89%以上。

2.2 Hg協(xié)同控制

目前，燃煤電廠中Hg處理方法主要分為燃燒前控制、燃燒中控制和燃燒后控制。燃燒前控制主要包括洗煤技術(shù)和化學(xué)脫汞[35]；燃燒中控制是通過改變在爐膛中的燃燒工況、改進燃燒技術(shù)和在爐膛中噴入氧化劑等來實現(xiàn)對汞排放的控制，盡可能地使Hg變成易脫除的Hg2+形態(tài)，再通過下游設(shè)備脫除[36]；燃燒后控制主要是利用飛灰等物質(zhì)對Hg2+吸附，或者利用氧化法將Hg0先氧化，再結(jié)合下游的除塵器和WFGD設(shè)備來減少汞的排放[37]。

2.2.1Hg在SCR設(shè)備的協(xié)同脫除

SCR設(shè)備中的催化劑不僅可以促進NH3和NO的反應(yīng)，同時還可以把煙氣中的一部分氣態(tài)Hg0氧化成Hg2+，從而提高汞在WFGD設(shè)備中的脫除率[38]。在SCR脫硝裝置中，運行溫度范圍通常處于300~400℃之間，剛好與Hg發(fā)生異相催化氧化的溫度區(qū)間吻合，所以SCR系統(tǒng)對Hg的轉(zhuǎn)換極為有利[39]。

2.2.2Hg在除塵設(shè)備中的協(xié)同脫除

由于煙塵具有吸附煙氣中汞的作用，因此除塵設(shè)施具有附帶除汞功能。除塵配置和各種形態(tài)Hg含量影響汞的脫除效果。常規(guī)的靜電除塵器僅能對HgP脫除，對氣態(tài)Hg的脫除效果不明顯。布袋除塵器在脫除易富集汞的超細粉塵方面較電除塵器有更好的效果。電袋復(fù)合除塵器結(jié)合了靜電除塵和布袋除塵技術(shù)，由于粉塵在靜電區(qū)經(jīng)過預(yù)荷電，在布袋表面形成的粉餅相較于布袋除塵器表面的粉餅更蓬松，比表面積更大，所以對Hg的脫除效果更好[40-42]。

文獻[31]研究表明，電袋復(fù)合除塵器對HgP的脫除效果能夠達到99.9%?？侶g中氣態(tài)Hg與顆粒Hg的質(zhì)量比對總Hg脫除率的影響曲線如圖6所示，可以看出，總Hg脫除率隨著氣態(tài)Hg占比的增加而降低，主要是由于除塵設(shè)備對HgP的脫除效果優(yōu)于氣態(tài)Hg，所以在脫除Hg的過程中，應(yīng)盡量提高設(shè)備對氣態(tài)Hg的脫除效果。

2.2.3 Hg在脫硫設(shè)備中的協(xié)同脫除

由于Hg2+易溶于水，且濕法脫硫設(shè)備的工作溫度較低，利于Hg2+的吸收，但是脫硫系統(tǒng)對Hg0脫除效果不明顯。在煤燃燒時適當加入一些氧化劑可以促進Hg0氧化成Hg2+，還可以在WFGD吸收塔內(nèi)添加一定濃度的脫Hg絡(luò)合劑。當Hg2+在漿液中達到吸收飽和時，吸收脫汞率逐漸趨于下降，會造成一部分Hg2+未被脫除。絡(luò)合劑能夠與Hg2+反應(yīng)生成絡(luò)合物，以提高脫硫漿液中Hg2+的溶解度，再通過后續(xù)的污水處理去除Hg，從而提高汞在漿液中的脫除效果[43-44]。

2.3 可凝結(jié)顆粒物協(xié)同控制

可凝結(jié)顆粒物粒徑很小，在1mm以下，主要是通過異相冷凝和均相成核2種方式形成[45]。可凝結(jié)顆粒物主要由有機和無機2大組分構(gòu)成，有機組分中主要包含一些烷類和脂類，無機成分中主要包含一些SO42?、NO3?、K+、Ca2+類，不同顆粒物控制技術(shù)對CPM有機和無機成分的脫除有一定差異[46-47]。常規(guī)顆粒物控制技術(shù)對CPM均有一定的脫除效果，但表現(xiàn)不一。

2.3.1CPM在除塵設(shè)備中的協(xié)同脫除

由于電除塵設(shè)備溫度變化不大，對CPM的脫除效果不明顯。在脫除過程中，降低煙氣溫度對提升CPM脫除效果尤為關(guān)鍵，文獻[48]研究表明，在電除塵設(shè)備前加裝低溫換熱器能夠增加CPM的脫除率。濕式靜電除塵器(WESP)也可以協(xié)同脫除濕法脫硫后的可凝結(jié)顆粒物。因為硫酸 根離子在可凝結(jié)顆粒物的無機物組分中含量較高，WESP設(shè)備對煙氣中的細微顆粒物和由SO3形成的硫酸霧均有很好的脫除效果，所以可以作為控制細顆粒物、可凝結(jié)顆粒物的高效污染控制設(shè)備[49]。

2.3.2CPM在脫硫設(shè)備中的協(xié)同脫除

WFGD對可凝結(jié)顆粒物也有一定的脫除效果，因為脫硫設(shè)備內(nèi)部從噴嘴噴出一定粒徑的噴淋液滴，與自下而上的含塵煙氣相互接觸，粉塵顆粒同附著在粉塵表面的部分CPM被液(霧)滴捕集而脫除的。除此之外，由于WFGD中噴入大量漿液滴，煙氣溫度顯著降低，有利于煙氣中的氣相CPM的“均相成核”和“異相冷凝”。

目前固體顆粒物的控制研究主要集中于FPM，CPM脫除相關(guān)研究較少。表3列出了部分研究[47,50-52]采用顆粒物控制設(shè)備對CPM的脫除情況。其中LLT-ESP對CPM的脫除效果顯著，主要是因為煙氣流速大幅降低，煙氣停留時間變長，且加裝了低溫換熱器，氣相CPM 能夠充分冷凝成顆粒態(tài)，從而被LLT-ESP有效脫除。

3 結(jié)論

針對燃煤煙氣中非常規(guī)污染物的檢測技術(shù)與協(xié)同控制技術(shù)進行了分析與論述。非常規(guī)污染物的準確檢測是后續(xù)開展排放控制的前提。在當前燃煤電廠全面超低排放的形勢下，充分發(fā)揮現(xiàn)有環(huán)保設(shè)施協(xié)同脫除非常規(guī)污染物的作用，才能真正滿足國家相關(guān)環(huán)保政策的要求，實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展。在控制煙氣污染物排放的同時，也要考慮系統(tǒng)經(jīng)濟性等因素，單個污染物一般需要多設(shè)備協(xié)同脫除，所有環(huán)保設(shè)備設(shè)置及參數(shù)選取要一體化考慮。總之，經(jīng)濟高效地實現(xiàn)燃煤電廠非常規(guī)污染物控制，必須從系統(tǒng)的角度考慮，充分發(fā)揮各污染物脫除設(shè)備之間的協(xié)同作用，在實際工程應(yīng)用中必須實行一廠一策，根據(jù)實際情況出發(fā)，因地制宜，選擇經(jīng)濟合理的技術(shù)方案。

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Research Overview on Unconventional Pollutant Detection and Cooperative Control Technology of Flue Gas in Coal-fired Power Plant

HONG Zhigang1,2, ZHANG Yang1*, LIU Yongsheng2, ZHU Yue1

(1. Huadian Electric Power Research Institute Co., LTD., Hangzhou 310030, Zhejiang Province, China; 2. Solar Institute of Shanghai University of Electric Power, Yangpu District, Shanghai 200090, China)

With the continuous improvement of national environmental protection requirements, in response to the call of national sustainable development policy, the treatment of unconventional pollutant (such as SO3, Hg, condensable particulate matter (CPM) etc.) in coal-fired flue gas has gradually been put on the agenda. Researchers change the focus from the removal of conventional pollutants to unconventional pollutants. Based on the characteristics of unconventional pollutants in coal-fired flue gas, the advantages, disadvantages and applicable conditions of different detection technologies for unconventional pollutants were analyzed. And in the new environment protection situation, the research and application status of various environmental protection equipment to control unconventional pollutants was introduced. The work can provide reference for further study of unconventional pollutant control in coal-fired power plants.

coal-fired power plant; flue gas; unconventionalpollutant; detection; control

10.12096/j.2096-4528.pgt.19145

TK16

國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFC0203701-05)。

Project Supported by National Key Research and Development Program of China (2016YFC0203701-05).

2019-10-08。

(責任編輯 楊陽)