楊紅義，宋 維

(1.中國原子能科學研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413；2.生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心，北京 100082)

鈉冷快堆(SFR)是用液態(tài)金屬鈉作為反應(yīng)堆冷卻劑的快中子譜反應(yīng)堆，SFR的快中子譜使核燃料增殖和長壽命放射性廢物嬗變成為可能，以快堆為牽引的先進核燃料循環(huán)系統(tǒng)具有兩大優(yōu)勢：1) 能大幅提高鈾資源的利用率，可將天然鈾資源的利用率從主流壓水堆核電廠的約1%提高到60%以上；2) 可嬗變壓水堆產(chǎn)生的長壽命放射性廢物，實現(xiàn)放射性廢物的最小化?？於鸭夹g(shù)的發(fā)展和推廣，對促進我國核電可持續(xù)發(fā)展和先進燃料循環(huán)體系的建立，以及核能的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義[1-3]。然而由于冷卻劑鈉的使用，SFR也存在發(fā)生鈉火事故的風險。正常情況下，熔融的液態(tài)鈉被包容在容器和管路中，并受惰性氣體或石蠟油的保護。事故時，由于設(shè)備或管道的失效破裂會導致液態(tài)鈉泄漏，并立即發(fā)生燃燒。鈉火的演變過程是泄漏的鈉首先在其設(shè)備間內(nèi)與空氣接觸后生成白色濃煙，并使室內(nèi)壓力增高和產(chǎn)生局部高溫效應(yīng)。作為一種重要內(nèi)部事件，鈉火可能導致許多設(shè)備的共因故障，甚至對鈉工藝間內(nèi)的安全級設(shè)備造成損害，從而導致更嚴重的事故后果。另外，鈉火的燃燒產(chǎn)物對混凝土地面有強烈的侵蝕破壞作用，鈉火所釋放出的氣溶膠對人體有毒，特別是一回路中的鈉具有較強的放射性，若向鄰近房間、走廊和風道遷移釋放還會造成放射性環(huán)境污染。因此，鈉火事故的熱力學后果、化學后果和環(huán)境后果均不容忽視。

通過計算機程序進行鈉火事故模擬是進行鈉火風險評價的有效方法。本文以常規(guī)火災(zāi)計算流體力學軟件為基礎(chǔ)，探索鈉火事故模擬工具開發(fā)和驗證的可行性，期望能為后續(xù)鈉火仿真模擬程序的開發(fā)提供研究基礎(chǔ)和經(jīng)驗參考。

1 鈉火情景數(shù)值模擬技術(shù)

鈉火數(shù)值計算程序分為池式鈉火計算程序、噴射鈉火計算程序、柱狀鈉火計算程序、混合鈉火計算程序等。液態(tài)鈉經(jīng)由管道破口噴出，發(fā)生燃燒，未燃盡的鈉落在地面后聚集在一起形成鈉池繼續(xù)燃燒，整個實際過程中存在噴射式(或柱狀，根據(jù)破口的尺寸和形狀決定)鈉火燃燒和池式鈉火燃燒兩種類型，即混合鈉火燃燒更加接近實際鈉火燃燒情況[4]。

鈉火事故是鈉冷快堆的典型事故，因此擁有鈉冷快堆的國家均在鈉火數(shù)值模擬領(lǐng)域開展研究，并分別在實驗基礎(chǔ)上開發(fā)出許多鈉火計算分析程序，如法國的池式鈉火計算程序PYROSI、噴霧鈉火計算程序PULSAR和FEUMIX、混凝土失水計算程序SORBET；美國的SOMIX、SPRAY系列、NACOM；日本的柱狀鈉火事故分析程序SOFIRE-M2和SOLFAS，以及混合鈉火計算程序SPHINCS；俄羅斯的池式鈉火計算分析程序BOX和氣溶膠擴散分析程序AERO等。大多數(shù)鈉火計算程序在數(shù)值模型上采用集總參數(shù)法求解，少部分程序采用多區(qū)域模型求解[5-13]。隨著計算機能力和數(shù)值求解技術(shù)的發(fā)展，三維計算流體動力學已成為今后的發(fā)展趨勢。在常規(guī)火災(zāi)領(lǐng)域已開發(fā)出若干三維火災(zāi)動力學軟件，并應(yīng)用于常規(guī)建筑的消防和火災(zāi)模擬。采用三維計算流體動力學模型的鈉火數(shù)值程序能計算鈉火場景中的溫度、壓力以及鈉氣溶膠的三維時空場分布及變化，從而能更精確地獲得鈉火風險評價所要求的輸入條件。

火災(zāi)動力學軟件FDS是基于大渦模擬、針對低馬赫數(shù)流體的三維火災(zāi)動力學計算程序。它是由美國國家標準研究所(NIST)建筑火災(zāi)研究實驗室開發(fā)，可用于模擬火災(zāi)中流體運動的計算流體動力學軟件。該軟件采用數(shù)值方法求解受火災(zāi)浮力驅(qū)動的低馬赫數(shù)流動的黏性流體Navier-Stokes方程，重點計算火災(zāi)中的煙氣和熱傳遞過程[14]。本文在分析鈉火燃燒特點的基礎(chǔ)上，為FDS添加鈉火燃燒熱、燃燒速率以及鈉滴粒徑分布模型，使其具備模擬鈉火場景的能力。

2 鈉火燃燒模型開發(fā)

鈉火火災(zāi)與常規(guī)火災(zāi)類似，包括燃料的化學反應(yīng)，流體能量、質(zhì)量、動量以及組分的輸運，各種消防動作等，具體涉及現(xiàn)象示于圖1[15]。其與常規(guī)火災(zāi)的主要區(qū)別在于熱源與反應(yīng)生成物。

經(jīng)過多年研究，鈉的化學及熱工流體性質(zhì)已基本完備。本文參考美國NIST的CKMecH(化學動力學數(shù)據(jù)庫)[16]中鈉及相關(guān)氧化產(chǎn)物的數(shù)據(jù)，為FDS程序增加相關(guān)參數(shù)模型，包括飽和溫度、飽和蒸汽壓力、密度、導熱系數(shù)、焓、動力黏度、比熱、普朗克數(shù)等各種熱工流體特性參數(shù)。

圖1 鈉火場景模擬包含的物理現(xiàn)象Fig.1 Phenomena included in sodium fire scenario simulation

2.1 鈉火燃燒熱模型

對于鈉火燃燒涉及的化學反應(yīng)，首先考慮由鈉與氧氣反應(yīng)生成氧化鈉，然后氧化鈉再與氧氣反應(yīng)產(chǎn)生過氧化鈉，因此，涉及到兩個化學方程式：

1 mol燃料在等溫等壓條件下完全燃燒釋放的熱量稱為燃燒熱，標準狀態(tài)下的燃燒熱稱為標準燃燒熱。燃燒熱是根據(jù)反應(yīng)前后反應(yīng)物和生成物的生成焓的差值確定，具體如下：

(1)

在NIST的化學動力學數(shù)據(jù)庫中可查詢到鈉火反應(yīng)所涉及反應(yīng)物和生成物的標準生成焓(表1)。

表1 鈉火反應(yīng)中各物質(zhì)的標準生成焓Table 1 Standard enthalpy of substancein sodium fire reaction

2.2 鈉火燃燒速率模型

鈉火燃燒速率即鈉發(fā)生氧化反應(yīng)的速率，反映該化學反應(yīng)的快慢。其大小受催化劑、濃度、溫度、壓強等影響。對于火災(zāi)的化學反應(yīng)，不存在催化劑的影響，且壓強的變化并不十分劇烈，因此主要受溫度和反應(yīng)物濃度的影響。為解決鈉火燃燒速率的問題，本文從兩個方面對FDS程序進行改進：1) 使用邊界條件中的反應(yīng)模型來模擬鈉氣相反應(yīng)前的液體表面氧化反應(yīng)和蒸發(fā)反應(yīng)；2) 考慮反應(yīng)物濃度和溫度對鈉火反應(yīng)的影響，結(jié)合化學反應(yīng)質(zhì)量作用定律和Arrhenius公式，使用有限速率反應(yīng)模型進行鈉相關(guān)化學反應(yīng)的計算，其計算模型如下：

(2)

k=ATNTe-E/RT

(3)

其中：dCi/dt為反應(yīng)物i的反應(yīng)速率；Ci為反應(yīng)物i的濃度；A為指前因子，mol/(cm3·s)；E為活化能，J/mol；Ns,i為反應(yīng)物i的濃度指數(shù)；NT為溫度指數(shù)。

根據(jù)鈉火反應(yīng)的兩個化學方程式，上述有限反應(yīng)率公式可具體化為式(4)～(6)。

(4)

(5)

(6)

2.3 鈉滴直徑分布

液鈉與空氣接觸的表面積也是影響鈉燃燒份額的主要因素，因此噴射鈉火模擬還應(yīng)包括飛濺鈉滴的粒徑分布模型。ROSIN-RAMMLER和LOGNORMAL分布是國內(nèi)外用來描述粒徑分布最為廣泛的分布函數(shù)，有不同的適用范圍。本文模擬中整合兩者特點采用ROSIN-RAMMLER-LOGNORMAL模型來描述鈉滴直徑分布，在小于等于直徑中值的區(qū)域認為服從LOGNORMAL分布，在大于直徑中值的區(qū)域認為服從ROSIN-RAMMLER分布，具體形式如式(7)所示：

(7)

其中：F為鈉滴直徑的概率分布函數(shù)；D為鈉滴直徑變量；D0.5為鈉滴直徑中值；σ和γ為經(jīng)驗參數(shù)。

通過對程序改進，鈉火反應(yīng)被設(shè)計為首先在液態(tài)金屬鈉表面進行鈉的氧化反應(yīng)并釋放熱量產(chǎn)生鈉蒸氣，鈉蒸氣達到一定程度則產(chǎn)生鈉火火焰，開始氣相燃燒。氣相燃燒分兩步進行，首先鈉與氧氣生成氧化鈉，然后部分氧化鈉進一步反應(yīng)生成過氧化鈉。燃燒率分別由各自的反應(yīng)速率公式?jīng)Q定，其中反應(yīng)物濃度和溫度是其決定因素，生成物的量根據(jù)各自化學方程中物質(zhì)的比例及化學反應(yīng)速率決定。

3 鈉火試驗數(shù)值模擬驗證

SPHINCS是由日本開發(fā)的多區(qū)域鈉火程序，其中耦合了鈉火燃燒和熱工水力學現(xiàn)象。它分別采用火焰層模型和液態(tài)粒子燃燒模型來?；厥胶蛧娚涫解c火燃燒現(xiàn)象，迭代求解每個步長上的化學反應(yīng)、質(zhì)量和熱量傳輸，能模擬相互連接的房間之間的熱工流體現(xiàn)象。為進行SPHINCS程序的開發(fā)，開發(fā)方進行了一系列鈉火試驗。本文使用文獻[15]完成的SPHINCS鈉火試驗中的數(shù)據(jù)對上述鈉火模型進行初步程序驗證。

3.1 鈉火試驗描述

SPHINCS鈉火試驗采取高2.35 m、直徑1.3 m的圓柱形容器為試驗裝置，容器底層覆蓋有不銹鋼層，容器內(nèi)部分別在高度0.5、1.2、1.9 m設(shè)置3層溫度測點，每層在直徑0.7 m和1.2 m的圓周上平均設(shè)置4個熱電偶，以測量容器內(nèi)的溫度分層。試驗容器下部壁面設(shè)有進風口，并使用擋板防止氣流直接影響燃燒過程；容器頂部通過抽氣裝置保持內(nèi)部氣體的強迫流動。第1次試驗鈉泄漏點與底部不銹鋼托盤非常接近，基本可忽略鈉滴下落過程中的噴射燃燒，其主要關(guān)注現(xiàn)象為池式鈉火燃燒。第2次試驗將鈉泄漏點的位置提高，可能同時出現(xiàn)噴射鈉火和池式鈉火燃燒。兩次鈉火試驗的試驗條件列于表2，詳細的試驗信息參見文獻[15]。

表2 鈉火試驗條件Table 2 Sodium fire test condition

3.2 數(shù)值模型及計算驗證

本文運用FDS程序?qū)PHINCS鈉火試驗進行數(shù)值建模和計算，由于FDS程序采用矩形網(wǎng)格，因此程序使用長方體代替試驗中的圓柱形容器，并在長、寬、高方向分別均勻劃分14、14、25個長方體網(wǎng)格。使用矩形面建立包括底部托盤、入口風門及擋板、出口風門模型，鈉流量由噴嘴模型控制，具體模型示于圖2。

模型建立后，分別針對2個試驗展開計算，主要計算能體現(xiàn)燃燒特性和后果的容器溫度和氧氣份額。圖3、4為本文計算結(jié)果與文獻[15]試驗測量結(jié)果和計算結(jié)果的對比。需要說明的是：1) 由于燃燒過程劇烈，文獻[15]中的試驗測量結(jié)果及本文的模擬計算結(jié)果波動幅度較大，圖3、4所示結(jié)果均為經(jīng)濾波處理后的平滑曲線，但整體發(fā)展趨勢符合原數(shù)據(jù)特征；2) SPHINCS程序的計算結(jié)果并未按測點位置分層給出，而是僅給出容器溫度和氧氣份額計算結(jié)果的平均值，為便于比較，將測點位置的本文計算結(jié)果和SPHINCS試驗測量結(jié)果進行了平均處理，從而可使用單一值進行比較。關(guān)于更多SPHINCS的瞬態(tài)試驗和計算結(jié)果參見文獻[15]。

圖2 SPHINCS鈉火試驗計算模型Fig.2 Calculation model of SPHINCS sodium fire test

本文試驗中溫度和氧氣份額的計算結(jié)果與文獻[15]中試驗和數(shù)值模擬結(jié)果的對比列于表3。通過對比可得：1) 試驗1的試驗結(jié)果在約920 s時達到穩(wěn)定燃燒狀態(tài)，此時溫度和氧氣份額基本保持穩(wěn)定，直到泄漏結(jié)束；2) 本文程序的計算結(jié)果在此之后仍略有上升，這與其氧氣份額變化保持一致，而此結(jié)果與SPHINCS程序的計算結(jié)果更加接近；3) 試驗2由于泄漏點位置的提高，噴射鈉火燃燒占據(jù)更多的份額，因此溫度計算結(jié)果高于試驗1。

圖3 試驗1溫度和氧氣份額的測量結(jié)果和計算結(jié)果對比Fig.3 Comparison of measured and calculated results of temperature and oxygen fraction for test 1

圖4 試驗2溫度和氧氣份額的測量結(jié)果和計算結(jié)果對比Fig.4 Comparison of measured and calculated results of temperature and oxygen fraction for test 2

表3 鈉火試驗及計算結(jié)果對比Table 3 Comparison of test and calculation results

對結(jié)果進行誤差分析可發(fā)現(xiàn)：1) 測點距離試驗1的鈉火燃燒位置較遠，溫度在傳播過程中造成一定誤差；2) 由于試驗1實際情況更加接近于池式鈉火燃燒，而在建模時為控制鈉的流量仍采用了噴嘴的方式，這也可能會對計算結(jié)果產(chǎn)生影響；3) 由于采用了立方體和矩形面建模，對溫度場和流場的計算帶來一定影響；4) 計算結(jié)果存在很大波動，這與計算模型中的網(wǎng)格劃分精密程度有關(guān)，采取更加精細的網(wǎng)格會得到更加穩(wěn)定的結(jié)果，但計算時間將會大幅延長。總體來說，本文的計算結(jié)果與試驗結(jié)果具有一定的符合度，后續(xù)能以此為基礎(chǔ)進行鈉火風險評價。

3.3 后續(xù)驗證需求分析

目前關(guān)于鈉火的試驗較少，而試驗中各項數(shù)據(jù)的監(jiān)測也十分困難，因此，在現(xiàn)有條件下進行完整的程序驗證難度較大，鈉火現(xiàn)象涉及到的很多其他方面仍有待進一步試驗驗證。鈉火涉及到的主要現(xiàn)象以及需要試驗測量或驗證的內(nèi)容列于表4。

表4 鈉火試驗的關(guān)注問題Table 4 Concern in sodium fire test

4 結(jié)論

鈉火是鈉冷快堆的典型事故，鈉火事故計算機模擬仿真是對鈉火事故風險評價的有力工具。本文以常規(guī)火災(zāi)三維計算流體力學軟件FDS為平臺，為其增加了鈉火燃燒模型，包括燃燒熱模型、燃燒速率模型、噴射液鈉粒徑分布模型等；通過計算結(jié)果與SPHINCS鈉火試驗的對比，初步驗證了方法的可行性和計算的準確性。通過本文可進一步分析得出：

1) 計算流體力學在鈉火事故模擬領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景和價值，合理的數(shù)值模型能為鈉火情景分析提供準確的溫度場、氧氣份額等計算結(jié)果，這對鈉冷快堆的鈉火風險評價具有重要意義；

2) 常規(guī)火災(zāi)的三維計算流體力學程序涉及的熱工水力學模型基本能用于鈉火計算，包括其數(shù)值解法、流動模型、熱工水力模型、一般材料的傳熱模型、控制模型等，但鈉火燃燒模型仍有待補充開發(fā)和完善；

3) 目前，針對鈉火模擬計算的驗證試驗仍相對較缺乏，后續(xù)需要根據(jù)鈉火涉及的物理現(xiàn)象，開展針對性的試驗，從而獲得鈉火模擬的關(guān)鍵特征參數(shù)，確保模擬程序的可用性。