高少鵬，王君波，徐柏青,2，張小龍

(1:中國科學(xué)院青藏高原環(huán)境變化與地表過程重點實驗室，北京100101)(2:中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049)

湖泊沉積物是流域侵蝕和環(huán)境污染物質(zhì)的重要寄宿體，記錄著環(huán)境變化的歷史[1]. 大量研究表明，尋找過去環(huán)境變化的證據(jù)，發(fā)現(xiàn)過去環(huán)境演變的規(guī)律和機(jī)制，是對未來環(huán)境演變進(jìn)行科學(xué)預(yù)測的基礎(chǔ). 與其他記錄相比，湖泊沉積具有儲存信息量大、沉積連續(xù)性好以及地理覆蓋面廣等特點，既可以提供長時間尺度的環(huán)境演變序列、滿足長周期氣候環(huán)境變化研究的需要，又可以得到10年左右甚至更高的分辨率[2]，因此，湖泊沉積記錄研究對了解流域侵蝕、揭示區(qū)域至全球環(huán)境變化、建立外生地球化學(xué)循環(huán)模式等均具有重要意義[1-2].

通過任何載體的研究來認(rèn)識區(qū)域環(huán)境變化和污染歷史問題都必須以精確的年代學(xué)研究作為基礎(chǔ)[1]，其中放射性核素定年是常用的手段. 放射性定年的基本原理基于相關(guān)核素的指數(shù)衰變規(guī)律，因此，定年尺度由核素的半衰期決定，湖泊沉積物定年中常用的210Pb半衰期分別為22.3 a，核素大約經(jīng)過7個半衰期后強(qiáng)度即衰減到初始值的1%左右，難以被儀器準(zhǔn)確檢測，所以210Pb的定年上限約為150 a.210Pb的定年尺度恰好彌補(bǔ)了工業(yè)革命以來14C無法應(yīng)用的缺陷[3]，這兩種定年數(shù)據(jù)結(jié)合起來，基本能夠滿足現(xiàn)代湖泊沉積物的定年需求，因而自210Pb定年法問世以來[4]，已經(jīng)在國內(nèi)外現(xiàn)代沉積記錄研究中得到了廣泛應(yīng)用[5-6]. 同時，人工核素137Cs的起始點和峰值可以作為時標(biāo)對210Pb定年結(jié)果進(jìn)行驗證，使210Pb、137Cs組合定年法逐漸成為淺層湖泊沉積物定年的首選方法.

然而，210Pb、137Cs定年法的應(yīng)用過程中仍然存在一些顯著的問題，考慮到湖泊沉積過程的復(fù)雜性，該方法在理論上需對某些外界因素進(jìn)行假設(shè)，在此基礎(chǔ)上依據(jù)放射性核素衰變模式進(jìn)行計算、獲得定年結(jié)果. 而怎樣理解和選擇適用的計算模式，怎樣盡可能地提高測試精度和定年準(zhǔn)確度等問題對一些研究人員造成了困擾. 此外，國內(nèi)現(xiàn)有文獻(xiàn)對210Pb定年模式的表述也不盡相同[7-8]，且絕大部分文獻(xiàn)集中于討論定年結(jié)果，幾乎不涉及儀器的分析方法. 針對以上問題，本文結(jié)合本實驗室近年來測得的數(shù)支代表性湖芯的定年結(jié)果，從樣品前處理、儀器及測試、比活度校正、數(shù)據(jù)分析及計算等全過程對210Pb、137Cs定年原理和方法進(jìn)行了較為系統(tǒng)的闡述，結(jié)果對湖泊沉積記錄研究或定年分析具有一定的借鑒意義.

1 儀器設(shè)備與分析方法

1.1 儀器與標(biāo)準(zhǔn)

用于210Pb比活度測量的方法主要有γ譜和α譜兩種方法. γ譜儀可以直接測量干燥后的沉積物樣品，無需過多處理；而α譜法測量前需要對樣品進(jìn)行精細(xì)研磨以及復(fù)雜的放射化學(xué)處理[1]，因此，γ譜法逐漸成為210Pb 比活度測量的首選方法. 高純鍺γ譜儀因為其較低的本底和較高的分辨率以及探測效率，在湖泊沉積物定年中廣泛應(yīng)用，本文著重介紹γ譜儀測量法. 本研究使用的儀器為美國ORTEC公司高純鍺γ譜儀，GWL-120-15井型高純鍺探頭，搭配DSPEC jr 2.0多道數(shù)字化譜儀.137Cs、210Pb、226Ra標(biāo)準(zhǔn)由中國原子能科學(xué)研究院提供，標(biāo)準(zhǔn)用7 mL圓底離心管封裝，與井型探頭內(nèi)部的幾何構(gòu)型一致，待測樣品用同樣的離心管盛放.

1.2 210Pb定年原理和定年模式

1.2.1210Pb定年原理 天然放射性同位素210Pb來自238U系衰變體系，衰變過程中會產(chǎn)生222Rn.222Rn是一種惰性氣體，能夠從巖石表面和土壤微粒中溢出并逸散到大氣中.222Rn的衰變子體(214Pb、214Bi、210Pb等)主要附著于細(xì)顆粒并在大氣中擴(kuò)散，然后可通過干、濕沉降進(jìn)入湖泊和海洋，最終埋藏在沉積物中. 因此，沉積物中蓄積的總210Pb(210Pbtot)由兩部分組成，一部分直接來自大氣中的222Rn，稱為過剩鉛(210Pbex)；另一部分來自沉積物本身的238U平衡衰變體系，稱為支持鉛或補(bǔ)給鉛(210Pbsup).210Pbex埋藏到沉積物后，由于不再接受大氣中222Rn的補(bǔ)給，會逐漸衰減，通過不同層位沉積物樣品的210Pbex比活度分析，結(jié)合其衰變規(guī)律，即可計算沉積速率或沉積年齡[6].

1.2.2210Pb定年模式 常用的210Pb定年模式主要有3種[6]：恒定通量恒定沉積模式(constant flux constant sedimentation, CFCS)、恒定補(bǔ)給速率模式(constant rate of supply, CRS)和恒定初始濃度模式(constant initial concentration, CIC).

CFCS模式[9]假設(shè)210Pb的沉積通量(f，Bq/(cm2·a))和沉積物的沉積速率(s，g/(cm2·a))均保持穩(wěn)定，因此，沉積物的沉積速率和每層210Pbex的初始比活度(f/s)均視為定值，210Pbex比活度隨時間呈指數(shù)衰減，CFCS模式可用公式1表示：

C(m)=C(0)e-λt

(1)

式中，C(0)為210Pbex的初始比活度(Bq/kg)，C(m)為深度m時210Pbex的比活度(Bq/kg)，λ為210Pb的衰變常數(shù)(0.03114 a-1)，通過譜儀測量出沉積物每層210Pbex的活度后，通過最小二乘法模擬出的指數(shù)或?qū)?shù)曲線的斜率即可以計算出平均沉積速率，進(jìn)而計算出沉積物的年齡. 同時，如果不考慮沉積物的壓實作用，m也可以用物理深度(cm)表示，從而計算出更為直觀的用長度單位表示的平均沉積速率(cm/a).

然而，很多情況下沉積物的沉積速率并不是穩(wěn)定的，CFCS模式的應(yīng)用范圍受到限制. 因此，Krishnaswami等[10]提出了適用范圍更廣的CRS模式，雖然因為沉積速率變化，每層沉積物中210Pbex初始比活度不一致，但其沉積通量保持不變. 因此，CRS模式可以由公式2表示：

A=A(0)e-λt

(2)

式中，A(0)為整個沉積物巖芯中總的210Pbex輸入量(Bq/cm2)，A為深度m及以下巖芯中的210Pbex累計輸入量(Bq/cm2)，代入公式(2)可以得到沉積物每層的年齡t.

CRS模式假設(shè)210Pbex主要受大氣沉降控制，而實際上流域侵蝕來源的物質(zhì)也可能含有210Pbex. Pennington等[11]提出了恒定初始濃度模式，即CIC模式. 該模式假設(shè)沉積物中輸入的210Pbex與沉積速率呈正比，即無論沉積物來源于何處，都包含同樣比例的210Pbex. 因此，每個層位的210Pbex初始比活度都等于表層沉積物的210Pbex比活度. CIC模式可用公式(3)表示：

圖1 同一樣品填半管和滿管樣品測得的比活度差異

(3)

將譜儀測量得到的表層沉積物210Pbex比活度C(0)和深度m時210Pbex的比活度C(m)代入公式(3)，可求得沉積物每層的年齡t.

1.3 137Cs時標(biāo)定年

137Cs是一種人工核素，由核試驗時235U裂變產(chǎn)生，因此在人工核試驗之前，自然界中是不存在的. 自1950s初以來，核爆炸和核泄漏產(chǎn)生的137Cs開始進(jìn)入大氣環(huán)流，吸附于細(xì)顆粒物中，最終均勻沉降于地表，并在沉積物中富集. 一般認(rèn)為，最早檢測到137Cs的時間為1954年. 同時，全球大規(guī)模的核試驗集中于1961-1963年，隨著1963年8月美、蘇、英三國《禁止在大氣層、宇宙空間和水下核試驗條約》的簽訂，大規(guī)模核試驗停止，大氣中的137Cs濃度開始下降，所以137Cs的最大峰值出現(xiàn)在1963年. 此外，1986年，前蘇聯(lián)(現(xiàn)烏克蘭境內(nèi))切爾諾貝利核電站發(fā)生了嚴(yán)重的核泄漏事故，也導(dǎo)致大量137Cs進(jìn)入大氣，在很多沉積物中也能檢測到峰值. 因此，理想情況下，開始出現(xiàn)137Cs的層位可定為1954年，最大峰值可定為1963年，次峰值可定為1986年.

1.4 定年樣品處理及活度測試

1.4.1 樣品前處理 沉積物的壓實作用通常不能忽略，尤其是含水量高的樣品. 因此，定年計算過程中通常用質(zhì)量深度做單位，以消除壓實作用的影響，這就對分樣的完整性提出了要求. 分樣時需要將每層完整的樣品凍干后稱取干重，用于計算質(zhì)量深度. 任何儀器分析均要求樣品與標(biāo)準(zhǔn)的測試條件保持一致. 然而在實際測試過程中，經(jīng)常發(fā)現(xiàn)有樣品不能填滿離心管的情況，這可能對測量結(jié)果產(chǎn)生影響. 從圖1的對比實驗結(jié)果中可以發(fā)現(xiàn)，同一樣品，填充1/2離心管得到的樣品比活度比填滿離心管得到的比活度要明顯偏高. 分析原因可能是高純鍺井型探頭不同深度探測效率不一致，下部的探測效率明顯高于上部，尤其是低能端. 而樣品未填滿時集中于探頭井內(nèi)下部，導(dǎo)致測量值偏高.

因此，沉積物定年樣品的裝樣原則應(yīng)該是：在保證能夠均勻填滿離心管的前提下，填裝盡量多的樣品. 如果樣品量充足(一般需要5～7 g樣品，視密度而定)，可以均勻的壓實，以填入更多的樣品，提高測量精度；如果樣品量不足，應(yīng)首先保證填滿離心管，避免探頭不同深度探測效率對測量值產(chǎn)生影響. 高純鍺γ譜儀放射性活度測量接近無損分析(過分研磨可能改變樣品粒度分布)，測試完成的樣品不影響大部分其他指標(biāo)分析.

過剩鉛210Pbex的活度可由210Pbtot活度和沉積物本身238U衰變體系平衡活度的差值求得.222Rn的釋放破壞了其后的238U衰變平衡，因此，需用222Rn的上一級母體226Ra來表示238U衰變體系的平衡活度.210Pbtot(46.54 keV)的活度可由γ譜儀直接測量得到，而226Ra在γ譜儀上的特征譜線(186.10 keV)與235U (185.71 keV)過于接近，超過譜儀的分辨能力，因此，不能直接測量226Ra的活度，需要測量它的衰變子體(公式(4))：

(4)

226Ra的衰變子體214Pb (351.92 keV)和214Bi (609.31 keV) 均能在γ譜儀上尋到無干擾的特征譜線，都可以用來表示226Ra的活度. 然而，為保證樣品填裝的均勻性，沉積物樣品通常需要進(jìn)行一定程度的研磨再進(jìn)行裝樣[1]，研磨的過程中也可能導(dǎo)致222Rn釋放，從而破壞226Ra至214Bi這一段衰變的放射性平衡. 根據(jù)放射性平衡的定義，226Ra至214Bi這一段衰變的再平衡時間由222Rn的半衰期(3.8 d)決定. 因此，沉積物樣品裝入離心管并由封口膜密封后，再放置3～4周(約5～7個222Rn的半衰期)后方可上機(jī)測試.

1.4.2 高純鍺γ譜儀放射性活度測量 高純鍺探頭需要在低溫下工作，常用的探頭冷卻方式有液氮制冷、電制冷、液氮回凝裝置等. 實驗發(fā)現(xiàn)，即使輕微的振動也會對γ譜儀的本底產(chǎn)生影響，尤其是低能量區(qū)間，而210Pb 的特征譜線(46.54 keV)剛好位于低能端，對本底要求較高. 電制冷工作過程中會有振動，不推薦使用. 液氮制冷對本底的影響最小，但需要每周補(bǔ)充液氮以保持探頭的高壓穩(wěn)定，否則探頭頻繁回溫會造成真空度下降、吸附劑飽和，導(dǎo)致分辨率、穩(wěn)定性等指標(biāo)下降. 因此，推薦采用直接液氮制冷或液氮回凝方式對高純鍺探頭進(jìn)行冷卻.

高純鍺γ譜儀的日常校準(zhǔn)包括能量刻度和效率校正. 能量刻度是指在能譜上確定多道分析器的道址與射線能量的關(guān)系，偏差大于0.3 keV時執(zhí)行能量刻度操作. 效率校正可采用效率曲線擬合或單點校正的方式，本研究專注于210Pb、226Ra、137Cs的活度測試，采用更為準(zhǔn)確的單點校正方法. 校正用的標(biāo)準(zhǔn)源本身活度也在不斷衰減，因此需要依據(jù)核素的半衰期在線動態(tài)校正或定期離線計算其實際活度，確保校正結(jié)果的準(zhǔn)確性. Bq是常用的放射性活度單位，表示每秒衰變.

沉積物定年樣品的測量時間一般為40000 s或80000 s，計數(shù)時間越長，測量精度越高，同時測試效率下降，樣品測試時可根據(jù)具體樣品的活度情況確定計數(shù)時間.210Pb譜線位于低能端，容易受到本底干擾，積分時可采用一次平滑的方式提高積分準(zhǔn)確性，但不推薦更多的平滑次數(shù)，每次平滑均會降低積分面積. 樣品上機(jī)測試前，可用保鮮膜簡單包裹，避免將樣品管外壁的污染物帶入探頭井內(nèi).

2 結(jié)果與討論

2.1 樣品比活度校正

從圖1的初步實驗結(jié)果可以看出，如果定年樣品不能填滿樣品管，測得的樣品比活度將會明顯偏高. 然而在實際工作中，由于沉積物樣品含水量過高、分樣間隔過密或者兼顧其他指標(biāo)同時分析等原因，經(jīng)常出現(xiàn)定年樣品不能填滿樣品管的情況. 因此，如果不進(jìn)行校正，將對樣品比活度的測量和最終的定年結(jié)果產(chǎn)生嚴(yán)重影響.

本研究嘗試對實際測量過程中由于樣品量不足，不能填滿樣品管而造成的比活度測量誤差進(jìn)行校正. 7 mL離心管長度約5.5 cm，按0.5 cm間隔可以分為11個單位. 將標(biāo)準(zhǔn)樣品11等分后，按照0.5 cm間隔均勻填入離心管中，并依次放入高純鍺γ譜儀中進(jìn)行活度測試，得到不同填裝深度的比活度測量數(shù)值. 將不同填裝深度測得的比活度與離心管填滿時測得的比活度的比值作為校正系數(shù)，繪制校正系數(shù)和填裝深度的關(guān)系圖. 從圖2可以看出，2 cm以上的填裝深度(填裝深度2 cm以下測量誤差較大)與校正系數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系(R2>0.98)，線性回歸曲線即是比活度校正公式，將實際填裝深度代入校正公式，即可獲得對應(yīng)核素的校正系數(shù).

圖2 樣品管未填滿時測得比活度校正方法

用上述校正曲線對圖1中的半管樣品比活度進(jìn)行校正，從表1可以看出，校正前半管樣品與滿管樣品比活度測量值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在20%左右，而校正后的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在4%以內(nèi)，說明校正方法準(zhǔn)確有效. 另外，雖然高純鍺γ譜儀都配備有低本底鉛室，仍難避免本底干擾的出現(xiàn)，尤其是210Pb譜線所在的低能端. 因此需要定期測試空白離心管作為本底，結(jié)果計算時加以扣除.

表1 樣品比活度校正前后結(jié)果對比

2.2 210Pb定年模式的選擇

CFCS模式是最簡單的計算模式[6]，通常用于計算平均沉積速率，如果定年區(qū)間內(nèi)沉積速率有明顯變化，也可以分段采用CFCS模式計算. CRS基于的三個基本假設(shè)貼近大部分沉積物的實際情況，因此絕大部分研究都采用CFCS模式計算平均沉積速率，并用CRS年齡作為定年參考[5,8]. 然而，如果湖泊曾發(fā)生大的水文變化，改變了常規(guī)沉積模式，或者由于發(fā)生坍塌、滑坡、混濁流等而形成了沉積記錄間斷，CRS模式就不再適用，此時可考慮選用CIC模式[6]. 圖3是2011年采自青藏高原唐古拉地區(qū)TGL-E湖(32°54′N, 91°57′E)的定年結(jié)果[12]，CRS、CIC模式計算得到的各層沉積速率均值和CFCS模式求得的平均沉積速率分別為0.042、0.041和0.039 g/(cm2·a). 因此，在210Pbex沉積通量和沉積速率均比較穩(wěn)定的理想情況下，3種210Pb模式給出的定年結(jié)果是一致的.

圖3 2011年唐古拉地區(qū)TGL-E湖定年結(jié)果

從CFCS模式跟CIC模式的計算公式來看，公式(1)與公式(3)在形式上完全一樣，實際上二者有本質(zhì)區(qū)別. CIC模式只是假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度，通過不同深度沉積物的實測比活度來反推年齡，可以獲得每個層位的沉積年齡(圖3). CFCS模式除假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度以外，進(jìn)一步假設(shè)沉積速率是恒定的，因此，其年代可以簡單地用深度除以沉積速率來表示，再利用210Pbex指數(shù)衰變擬合曲線的斜率求得平均沉積速率. 部分研究中提到用CIC模式計算平均沉積速率[5,7,13-15]，給出的CIC年齡完全與深度呈比例變化，是不準(zhǔn)確的，實際應(yīng)用的應(yīng)該是CFCS模式.

從CRS模式的計算公式(公式(2))可以看到，需要用到整個沉積物巖芯中總的210Pbex輸入量(Bq/cm2). 然而，某些沉積物樣品采樣深度未達(dá)到210Pb的本底值，理論上不能使用CRS模式計算年齡. Sanchez-Cabeza等[16]提出可用CFCS模式推算出底部210Pbex的比活度，并代入CRS模式計算年齡，取得了較為可信的結(jié)果. 實際測量中也不可能測到210Pb的絕對本底，這也是圖3和圖4中底部CRS結(jié)果偏離其它模式，發(fā)生“翹尾”的主要原因. 另外，210Pbex經(jīng)過3個半衰期后，活度已經(jīng)很低，差減法獲得的實測值本身也會產(chǎn)生很大誤差，因此這種CFCS結(jié)合CRS的新模式，反而可能會得到更為準(zhǔn)確的年代結(jié)果[8]. 但是，推算時已經(jīng)假設(shè)樣品底部沉積速率是相對穩(wěn)定的，如果此區(qū)間內(nèi)粒度等參數(shù)發(fā)生了明顯變化，推算結(jié)果可能會產(chǎn)生很大誤差.

圖4 2009年納木錯湖芯定年結(jié)果

2.3 137Cs的縱向遷移

137Cs作為一種人工放射性核素，無天然本底，且容易吸附到粘土礦物中而很難解吸[17]，因此其起始點和峰值時標(biāo)在湖泊沉積研究中廣泛應(yīng)用. 但是，銫是一種堿金屬，其大部分鹽類是可溶的，沉積后可能發(fā)生上下遷移. 通常認(rèn)為，沉積物中137Cs擴(kuò)散的主要原因一是沉積后的再遷移作用，另一種是核素通過間隙水?dāng)U散遷移[18]. 圖3中TGL-E湖芯中137Cs的起始點和峰值能夠跟210Pb數(shù)據(jù)計算得到的1954年、1963年基本對應(yīng)，且在1986年附近也出現(xiàn)了明顯的峰值. 張信寶等總結(jié)了近年來東亞地區(qū)若干支湖芯的137Cs活度變化趨勢，明確指出東亞地區(qū)不存在明顯的1974或1986年137Cs蓄積峰[19]，Lan等在中國西北部的最新研究也給出了同樣的結(jié)果[20]. 而青藏高原湖區(qū)的研究中，137Cs分布也多以單蓄積峰為主，僅指示了1963年的時標(biāo)[21-24]，因此，須謹(jǐn)慎應(yīng)用1974和1986年的137Cs時標(biāo). TGL-E湖芯中137Cs的總體活度很低，測量誤差也可能是其在1986年附近出現(xiàn)峰值的原因. 從2009年納木錯(30°30′～30°56′N, 90°16′～91°03′E)湖芯的定年結(jié)果來看[25]，3種210Pb定年模式給出的定年結(jié)果基本一致，但137Cs有明顯的遷移現(xiàn)象. 1963年的137Cs峰值只是隱約有顯示，但并非最高值，也低于表層，同時137Cs的起始點更是在1930年左右，遠(yuǎn)遠(yuǎn)偏離了1954年，說明137Cs沉積后發(fā)生了上下遷移.

Brunskill等在Fayettevile Green湖研究中發(fā)現(xiàn)，137Cs在富含有機(jī)質(zhì)的深色層理中的含量是淺色層的6倍，排除沉積速率的因素后，仍說明有機(jī)質(zhì)對137Cs有明顯的富集作用[26]. 項亮在Crawford湖的研究中也發(fā)現(xiàn)了137Cs明顯的上下擴(kuò)散現(xiàn)象，通過紋層年齡進(jìn)一步確認(rèn)，單一的137Cs峰值明顯偏離1963年，起始點也遠(yuǎn)遠(yuǎn)老于1954年[27].137Cs沉降到湖底后易溶于水被有機(jī)質(zhì)吸收，同時，有機(jī)質(zhì)經(jīng)過一段時間后發(fā)生降解，會釋放出137Cs，如果缺乏足夠的黏土礦物吸附，137Cs也會通過間隙水上下擴(kuò)散. 此外，核污染治理的相關(guān)研究中發(fā)現(xiàn)，由于Cs和K化學(xué)性質(zhì)上的相似性，富K植物對Cs有較好的吸收能力，可用于治理放射污染區(qū)土壤[28-29]. 因此，如果沉積物表層有水生植物活動，可能會強(qiáng)烈吸附137Cs，造成137Cs富集于沉積物表面. 圖5是喜馬拉雅中部地區(qū)尼泊爾境內(nèi)的Panchpokhari(28°2′～28°3′N, 85°42′～85°43′E)湖芯[30]和色林錯(31°34′～31°51′N, 88°33′～89°21′E)湖芯150年左右的137Cs分布圖. 其中2013年P(guān)anchpokhari湖芯的137Cs活度從表層往下呈現(xiàn)指數(shù)下降趨勢，說明137Cs已經(jīng)明顯向表層富集，而2014年和2017年在色林錯采集的湖芯中137Cs 則呈現(xiàn)了銳利的單一峰值，且活度很快歸零，說明137Cs沒有明顯遷移. 因此，137Cs的遷移程度跟湖泊本身的沉積環(huán)境有關(guān)，137Cs的上下遷移甚至峰位改變都是可能的.

與Cs不同，Pb的鹽類溶解度通常很低，很難通過間隙水上下遷移，也難以被有機(jī)質(zhì)或水生植物吸附，因此在沉積物中能夠穩(wěn)定存在. 綜上，本研究認(rèn)為，如果137Cs有明顯峰值，且能夠與210Pb的年代結(jié)果基本對應(yīng)的話，可以用137Cs的1963年峰值作為準(zhǔn)確時標(biāo)參考，東亞地區(qū)絕大部分沉積物中1974和1986年的峰值并不明顯，不能將唯一峰值定為1974或1986年；如果137Cs有明顯的單一峰值，但與210Pb結(jié)果無法良好對應(yīng)的話，應(yīng)慎重檢查210Pb的定年結(jié)果，選擇合適的計算模式，可能的話，與紋層等其他定年方法比對；如果137Cs無明顯峰值或者峰值明顯偏離實際，說明137Cs已經(jīng)發(fā)生了嚴(yán)重的縱向遷移，無法作為定年時標(biāo)使用，定年結(jié)果應(yīng)以210Pb為準(zhǔn).

圖5 色林錯和Panchpokhari湖沉積物中137Cs活度變化趨勢

3 結(jié)論

1)210Pb定年樣品封裝時，應(yīng)遵循“在保證能夠均勻填滿樣品管的前提下，填裝盡量多樣品”的原則，提高測量精度. 如果樣品量不足不能填滿離心管，應(yīng)進(jìn)行校正以減小實驗誤差. 本研究以樣品管不同填裝深度測得的比活度與填滿時測得的比活度的比值作為校正系數(shù)，建立了校正系數(shù)與填裝深度的相關(guān)關(guān)系，獲得了3種核素的校正公式. 用該系列公式對實際樣品進(jìn)行校正，結(jié)果顯示，校正前半管樣品與滿管樣品測量值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在20%左右，而校正后的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在4%以內(nèi)，說明校正方法準(zhǔn)確有效.

2)CIC模型可用于計算沉積物每層的年齡，而不是平均沉積速率. CIC模式只是假設(shè)了恒定的210Pbex初始比活度，通過不同深度沉積物的實測比活度來反推每層的年齡. CFCS則進(jìn)一步假設(shè)沉積速率是恒定的，利用210Pbex指數(shù)衰變擬合曲線的斜率可求得平均沉積速率. 部分研究中提到用CIC模式計算平均沉積速率，給出的CIC年齡完全與深度呈比例變化，是不準(zhǔn)確的.

3)137Cs堿金屬的屬性決定了其大部分鹽類是可溶的，沉積后可能隨間隙水發(fā)生上下遷移. 從納木錯和Panchpokhari湖的137Cs活度變化趨勢來看，137Cs發(fā)生了明顯的上下遷移，其遷移程度跟湖泊本身的沉積環(huán)境有關(guān). 與Cs不同，Pb的鹽類溶解度通常很低，很難通過間隙水上下遷移，也難以被有機(jī)質(zhì)或水生植物吸附，在沉積物中能夠穩(wěn)定存在. 因此，當(dāng)二者出現(xiàn)明顯差異時，建議定年結(jié)果以210Pb為準(zhǔn).