陳義珍，張衛(wèi)東，陳克勝，羅 瑞，夏 文，徐利軍，林 敏

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

我國(guó)輻射加工產(chǎn)業(yè)經(jīng)過(guò)30多年的發(fā)展，產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程發(fā)展較快，已成為世界輻射加工技術(shù)行業(yè)發(fā)展最快的國(guó)家[1]，尤其近10年來(lái)，輻射加工裝置數(shù)量增長(zhǎng)迅猛，已具備相當(dāng)規(guī)模。我國(guó)加速器數(shù)量從2008年底的140臺(tái)/套發(fā)展到2017年的500余臺(tái)/套，占全球電子輻照加速器總量2 000臺(tái)/套的近1/4，總功率超過(guò)3.5萬(wàn)kW。至2015年底，設(shè)計(jì)裝源能力為1.11×1016Bq以上的鈷源輻照裝置130多臺(tái)，占全球總量300臺(tái)的40%以上[2-3]。為保障輻射加工產(chǎn)業(yè)持續(xù)穩(wěn)定的發(fā)展，輻射加工裝置必須建立完善、準(zhǔn)確可靠的劑量監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，保證輻照樣品的照射質(zhì)量。由于加速器相對(duì)于鈷源，具有安全性高、后期維護(hù)費(fèi)用少、能源利用率高、綠色環(huán)保等特點(diǎn)，正處于蓬勃發(fā)展階段。加速器應(yīng)用廣泛，涉及到輻射化學(xué)、材料科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、醫(yī)療衛(wèi)生等多個(gè)領(lǐng)域[4-5]，已形成新型產(chǎn)業(yè)，具有很高的科學(xué)價(jià)值和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

中國(guó)原子能科學(xué)研究院計(jì)量測(cè)試部建立了一臺(tái)DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器，能量具有6、8、10和12 MeV檔可調(diào)，標(biāo)稱(chēng)功率為4 kW，脈沖重復(fù)頻率為50～350 Hz。該加速器除用于建立電子束參考輻射場(chǎng)、研究新型電子束吸收劑量標(biāo)準(zhǔn)裝置性能外，還可用作輻射加工級(jí)電子束輻照實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，用于光電器件等航天產(chǎn)品的抗輻射加固性能研究、核設(shè)施相關(guān)材料輻照老化性能研究，納米/功能性材料等輻照工藝研究及半導(dǎo)體可控硅的輻照改性、寶石輻照增色等。DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器作為輻射加工級(jí)電子束輻照實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，動(dòng)態(tài)輻照下，通過(guò)調(diào)節(jié)運(yùn)行參數(shù)單次運(yùn)行輻照劑量可控制在50 Gy～2 kGy范圍內(nèi)變化，輻照總劑量通過(guò)增加輻照次數(shù)實(shí)現(xiàn)，能很好地滿(mǎn)足多種電子束輻照實(shí)驗(yàn)需要。電子加速器在日常運(yùn)行中，為了更好地控制加工工藝，保證產(chǎn)品輻照質(zhì)量，做好電子束輻照平臺(tái)服務(wù)，建立了配套、完善的劑量測(cè)量系統(tǒng)，包括液體化學(xué)劑量計(jì)標(biāo)準(zhǔn)裝置、丙氨酸劑量計(jì)測(cè)量系統(tǒng)、輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量系統(tǒng)[6]，同時(shí)研建了一套用于在線(xiàn)束流監(jiān)測(cè)的法拉第筒測(cè)量裝置，用于日常束流監(jiān)測(cè)，便于質(zhì)量控制。

由于輻射變色薄膜劑量計(jì)較薄，劑量響應(yīng)靈敏且測(cè)量簡(jiǎn)便，是測(cè)量電子束劑量分布、能量等參數(shù)最合適的固體劑量計(jì)之一[7-8]。本文利用中國(guó)原子能科學(xué)研究院自研的輻射變色薄膜劑量計(jì)對(duì)DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器關(guān)鍵參數(shù)能量進(jìn)行測(cè)量，并對(duì)研制的劑量監(jiān)測(cè)設(shè)備法拉第筒的可靠性進(jìn)行驗(yàn)證。

1 能量測(cè)量

在輻射加工生產(chǎn)中，準(zhǔn)確地知道電子束能量、輻照劑量、束流掃描寬度等輻照參數(shù)對(duì)輻射加工有著重要的意義[9-11]。其中，電子束能量直接影響其在輻照產(chǎn)品中的射程和劑量分布，為確保輻照產(chǎn)品的吸收劑量均勻，必須得到電子束在輻照產(chǎn)品中的劑量-深度分布曲線(xiàn)，這對(duì)于輻照單位確定輻照工藝具有重要意義。

1.1 高能電子束測(cè)量

由于電子在給定材料中穿透的深度正比于其初始能量，利用這種關(guān)系采用電子束在均勻材料中的深度-劑量分布確定電子束的能量。與薄膜劑量系統(tǒng)相結(jié)合，可用楔形和疊層這兩種不同的能量測(cè)量模體建立材料中的深度-劑量分布曲線(xiàn)。對(duì)于能量超過(guò)幾個(gè)MeV的電子加速器，由于電子束在材料中的射程較長(zhǎng)，通常采用楔形吸收體來(lái)測(cè)定能量(圖1)，相較于疊層法，更加方便快捷。

實(shí)驗(yàn)使用FJL-02型輻射變色薄膜劑量計(jì)對(duì)中國(guó)原子能科學(xué)研究院建立的DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器的標(biāo)稱(chēng)束流能量12 MeV進(jìn)行測(cè)試，調(diào)節(jié)加速器的脈沖調(diào)制器高壓、微波頻率、電子槍發(fā)射電流等參數(shù)，使加速器工作于能量12 MeV狀態(tài)下，設(shè)重復(fù)頻率為180 Hz、平均束流為150 μA，在自行加工的楔形鋁吸收模體兩個(gè)楔子之間沿斜面中線(xiàn)放置經(jīng)過(guò)校準(zhǔn)的輻射變色薄膜劑量計(jì)，如圖2a所示，輻射變色薄膜劑量計(jì)為長(zhǎng)條狀，尺寸為140 mm×10 mm，覆蓋整個(gè)斜面長(zhǎng)度。實(shí)驗(yàn)時(shí)楔形鋁吸收模體置于電子加速器鈦窗下50 cm處傳輸裝置的中心位置，以1.5 m/min的速度動(dòng)態(tài)輻照一定時(shí)間，輻照后取出輻射變色薄膜劑量計(jì)(圖2b)，隨著深度的變化，輻射變色薄膜劑量計(jì)顏色逐漸發(fā)生變化。

圖1 楔形測(cè)量模體(T≥1.5Rp)Fig.1 Wedge measurement device (T≥1.5Rp)

圖2 鋁材楔形測(cè)量模體(a)及輻照后輻射變色薄膜帶(b)Fig.2 Wedge measurement device of aluminum (a) and radiochromic film dosimeter strip (b)

將輻照后的長(zhǎng)條輻射變色薄膜置于Cary-4000紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)樣品架上，使用長(zhǎng)條膜測(cè)量模式，得到電子束在鋁模體中的深度-劑量分布曲線(xiàn)(圖3)。

根據(jù)輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量的深度-劑量分布曲線(xiàn)，利用射程法在曲線(xiàn)下降最陡處選取部分點(diǎn)做直線(xiàn)擬合，該直線(xiàn)與該曲線(xiàn)尾部韌致輻射劑量的外推線(xiàn)相交，該相交點(diǎn)處所對(duì)應(yīng)的深度為電子束在鋁材料中的射程深度Rp，計(jì)算得到輻射變色薄膜劑量計(jì)確定標(biāo)稱(chēng)能量12 MeV電子在鋁模體中的實(shí)際射程為2.442 cm。

圖3 12 MeV電子束在鋁模體中的深度-劑量分布曲線(xiàn)Fig.3 Depth-dose distribution curve of 12 MeV electron beam in aluminum mould

文獻(xiàn)[12]推薦了利用鋁模體測(cè)量能量的兩種計(jì)算方法，一種是ICRU35號(hào)報(bào)告經(jīng)驗(yàn)推導(dǎo)給出的能量與電子束在鋁材料中射程的對(duì)應(yīng)關(guān)系[13-14]，另一種是利用Monte Carlo方法推導(dǎo)出的能量與電子束在鋁材料中射程的對(duì)應(yīng)關(guān)系[15]，詳細(xì)信息列于表1(Monte Carlo方法創(chuàng)建的公式是基于單能電子束理論計(jì)算得到的，電子束最可幾能量Ep與電子束平均能量Ea相等，用E表示)。

用經(jīng)驗(yàn)推導(dǎo)方法與用Monte Carlo方法給出的最可幾能量Ep在4%以?xún)?nèi)符合，兩種測(cè)能結(jié)果與標(biāo)稱(chēng)能量12 MeV在5%以?xún)?nèi)符合。另外，利用輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量的深度-劑量分布曲線(xiàn)得到的半值深度R50為2.010 cm，RP/R50比值為1.277，這與Monte Carlo方法計(jì)算得到的單能電子在鋁中的RP/R50比值1.253符合較好。

1.2 中能電子束測(cè)量

為了擴(kuò)大應(yīng)用范圍，滿(mǎn)足更多實(shí)驗(yàn)的輻照要求，實(shí)驗(yàn)室運(yùn)行人員通過(guò)調(diào)節(jié)相應(yīng)參數(shù)，拓展DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器能量范圍，將能量嘗試調(diào)節(jié)到4 MeV，實(shí)驗(yàn)中，采用FJL-02型輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量其實(shí)際能量。根據(jù)文獻(xiàn)[9]，4 MeV單能電子束在鋁中的射程為0.754 1 cm，在聚苯乙烯材料中的射程為1.865 cm，因此，為了能獲得足夠的測(cè)量點(diǎn)繪出劑量-深度分布曲線(xiàn)，能量測(cè)量模體選用楔形聚苯乙烯模體較為合適，具體實(shí)驗(yàn)過(guò)程同高能電子束能量測(cè)量過(guò)程一致。長(zhǎng)條狀輻射變色薄膜劑量計(jì)置于聚苯乙烯模體之間動(dòng)態(tài)輻照。輻照劑量控制在輻射變色薄膜劑量計(jì)劑量測(cè)量范圍內(nèi)，輻照后測(cè)量獲得的深度-劑量分布曲線(xiàn)如圖4所示。

表1 能量計(jì)算方法及結(jié)果Table 1 Method and result of energy calculation

圖4 4 MeV電子束在聚苯乙烯模體中的 深度-劑量分布曲線(xiàn)Fig.4 Depth-dose distribution curve of 4 MeV electron beam in polystyrene

根據(jù)輻射變色薄膜劑量計(jì)測(cè)量的深度-劑量分布曲線(xiàn)，利用射程法得到電子束在聚苯乙烯中的實(shí)際射程Rp為1.844 cm，半值深度R50為1.340 cm。

根據(jù)文獻(xiàn)[11]推薦的Monte Carlo計(jì)算公式，對(duì)于單能電子，利用Rp和R50可分別計(jì)算電子束(2.0 MeV≤E≤12 MeV)在聚苯乙烯中的能量E(MeV)為：

E=0.298+1.876Rp

(1)

E=0.475+2.160R50

(2)

計(jì)算得到能量分別為4.04 MeV和3.54 MeV，Rp/R50比值為1.377，這與Monte Carlo方法推算的單能電子在聚苯乙烯中的Rp/R50比值1.214相差較大，根據(jù)ICRU35號(hào)報(bào)告，較寬的能譜使R50的降低大于Rp，因此Rp/R50比值的測(cè)量值較Monte Carlo理論計(jì)算值大，該比值表征射束中能量分散程度，說(shuō)明當(dāng)加速器能量調(diào)制約4.0 MeV較低狀態(tài)時(shí)，該參數(shù)條件下被測(cè)電子束能量分散大，而Monte Carlo公式是基于單能電子創(chuàng)建的，從而導(dǎo)致利用Rp和R50分別計(jì)算得到的能量相差較大。

ICRU35號(hào)報(bào)告中的經(jīng)驗(yàn)推導(dǎo)公式為：

(3)

利用式(3)計(jì)算得到Ep為3.88 MeV，與Monte Carlo計(jì)算公式基于實(shí)際射程Rp計(jì)算得到的能量在4%以?xún)?nèi)符合，兩種測(cè)能結(jié)果與預(yù)輸入能量4.0 MeV在3%以?xún)?nèi)符合。

可見(jiàn)，對(duì)于DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器輻照裝置，調(diào)節(jié)相關(guān)參數(shù)是可以將電子束能量調(diào)至到較低狀態(tài)的。利用此裝置，可開(kāi)展電子束能量約為4 MeV的電子束輻照實(shí)驗(yàn)。

綜上，分別在12 MeV、4 MeV給定的運(yùn)行參數(shù)下利用標(biāo)準(zhǔn)推薦的方法，兩種測(cè)能結(jié)果與標(biāo)稱(chēng)值(或預(yù)輸入能量)在5%以?xún)?nèi)一致，說(shuō)明該電子加速器能量運(yùn)行參數(shù)穩(wěn)定。

2 束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)有效性驗(yàn)證

為了更好地監(jiān)測(cè)加速器運(yùn)行參數(shù)，保證輻照質(zhì)量，加速器工作人員設(shè)計(jì)了一套由法拉第筒和束流積分儀組成的束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。為驗(yàn)證設(shè)備的有效性，工作人員在其他參數(shù)不變的情況下，通過(guò)改變脈沖重復(fù)頻率、傳輸鏈速度，調(diào)整到不同的輻照劑量，利用FJL-02型輻射變色薄膜劑量計(jì)與法拉第筒同時(shí)監(jiān)測(cè)，輻射變色薄膜劑量計(jì)與法拉第筒同時(shí)置于束窗中心下方(圖5)，延束下傳輸方向擺放于同一條直線(xiàn)上，動(dòng)態(tài)輻照。動(dòng)態(tài)輻照過(guò)程中，束流通過(guò)限束孔進(jìn)入法拉第筒中，法拉第筒測(cè)量對(duì)象是單位面積電荷數(shù)。

圖5 束流監(jiān)測(cè)時(shí)輻射變色薄膜 劑量計(jì)與法拉第筒布放示意圖Fig.5 Diagram of radiochromic film dosimeter and Faraday cup during beam monitoring

輻照時(shí)記錄監(jiān)測(cè)系統(tǒng)數(shù)值，輻照后測(cè)量輻射變色薄膜劑量計(jì)計(jì)算吸收劑量，給出兩者關(guān)系(圖6)。由圖6可見(jiàn)，在日常運(yùn)行中，加工參數(shù)不變，改變脈沖重復(fù)頻率、傳輸鏈速度，束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)讀數(shù)與吸收劑量在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)呈一定正比關(guān)系。通過(guò)此關(guān)系，在日常電子加速器運(yùn)行中，通過(guò)該束流監(jiān)測(cè)設(shè)備可以有效控制并快速估計(jì)輻照劑量，有很大的參考價(jià)值。

圖6 監(jiān)測(cè)系統(tǒng)讀數(shù)與吸收劑量關(guān)系Fig.6 Relationship between monitoring system result and absorbed dose

3 結(jié)論

采用FJL-02型輻射變色薄膜劑量計(jì)檢測(cè)了DZ-12/4多能量檔電子直線(xiàn)加速器能量，證明該電子加速器能量在4～12 MeV范圍內(nèi)可調(diào)，在給定運(yùn)行參數(shù)下測(cè)能結(jié)果表明，測(cè)量結(jié)果與標(biāo)稱(chēng)能量在5%以?xún)?nèi)符合，加速器能量運(yùn)行參數(shù)穩(wěn)定。對(duì)于由法拉第筒和束流積分儀組成的束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，在日常運(yùn)行中，加工參數(shù)不變，改變脈沖重復(fù)頻率、傳輸鏈速度，束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)讀數(shù)與輻照劑量在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)呈一定正比關(guān)系。利用該套束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，加速器運(yùn)行人員能有效控制和快速估計(jì)輻照劑量，保證實(shí)驗(yàn)輻照質(zhì)量，具有非常好的實(shí)用性和簡(jiǎn)便性。