梁 燕 鐘書華

(華中科技大學 公共管理學院，湖北 武漢 430074)

0 引言

石墨烯薄膜材料具有優(yōu)異的導電性、透光性、力學性、柔韌性和導熱性等，廣泛應用于柔性顯示、傳感器、集成電路和導熱膜等領域。相關數據顯示，預計在2022年，我國石墨烯薄膜市場規(guī)模將達到450億元[1]。發(fā)展以科技創(chuàng)新為引領的新興產業(yè)是實現經濟可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略之一，石墨烯薄膜產業(yè)已受到世界各國的高度重視。韓國、日本、美國、歐盟等國家地區(qū)先后出臺多項政策和計劃支持石墨烯技術研究，例如2011年，美國能源部發(fā)布《關鍵材料戰(zhàn)略》、歐盟啟動石墨烯旗艦項目、英國發(fā)布《促進增長的創(chuàng)新與發(fā)展戰(zhàn)略》都將石墨烯材料列為重點發(fā)展方向。近年來，中國政府也在多項戰(zhàn)略規(guī)劃中大力發(fā)展石墨烯材料產業(yè)，2015年國務院出臺《中國制造2025》戰(zhàn)略，制定多主體多渠道的產業(yè)扶持政策。同年，工信部、發(fā)改委和科技部共同發(fā)布《關于加快石墨烯產業(yè)創(chuàng)新發(fā)展的若干意見》，著力構建石墨烯產業(yè)發(fā)展的生態(tài)環(huán)境。2016年，石墨烯被納入“十三五”國家戰(zhàn)略性新興產業(yè)發(fā)展規(guī)劃中。

當前，石墨烯薄膜產業(yè)處于早期產業(yè)化階段，大面積制備石墨烯薄膜的技術尚不成熟，因此，有必要對石墨烯薄膜技術的發(fā)展歷程進行研究以助力技術實現新突破。依托DII數據庫平臺，對石墨烯薄膜技術專利數量進行時間序列統(tǒng)計，形成技術發(fā)展趨勢圖。以此研究石墨烯薄膜技術的發(fā)展波動特征，并對石墨烯薄膜技術未來10年的發(fā)展趨勢進行合理預測，為制定石墨烯薄膜技術戰(zhàn)略和產業(yè)政策提供參考。

1 數據來源與研究方法

專利是一種技術創(chuàng)新的產出形式[2]，并作為技術創(chuàng)新的衡量指標之一，可以揭示技術創(chuàng)新和發(fā)展的深度和廣度。利用專利信息可以測度某一技術創(chuàng)新的可靠性、規(guī)模、質量、環(huán)境[3]，以及預測技術發(fā)展趨勢。一定時期的專利申請數量反映出技術的發(fā)展水平，因此，選取石墨烯薄膜技術專利申請數量為研究對象，采用專利時序波動分析和趨勢預測，可揭示石墨烯薄膜技術發(fā)展過程及發(fā)展趨勢。

1.1 數據來源

文中所使用數據來源于DII(Derwent InnovationsIndex)數據庫。DII數據庫是Thomson Scientfic公司基于ISI Web of Knowledge網絡檢索平臺推出的專利信息檢索產品。該數據庫由Derwent World Patents Index和Derwent Patents CitationIndex 兩部分組成 ,收錄來自全球50個專利授予機構的專利文獻，技術內容涉及化學(Chemical Section)、電子與電氣(Electrical & Electronic Section)以及工程技術(Engineering Section)領域的發(fā)明信息，其中專利文獻索引可追溯至1963年[4]。DII數據庫收錄的專利文獻涵蓋所有技術領域，并使用英文翻譯所有英語以外的其他語種出版的專利文獻，為專利分析所需的全面、準確的檢索結果提供了有利保證。能滿足本研究的數據需求，確保數據可靠性。

數據檢索標準攸關數據采集結果的準確性和有效性。石墨烯薄膜是一個專有名詞，指向性明確，故采用主題檢索?？紤]到需使用每年專利申請數量作為分析對象，結合數據庫特點，將時間范圍設定為1967—2019年。在DII數據庫中＂graphene film＂為主題詞，共檢索出2896條相關專利，初步獲取的結果如表1所示。

表1 石墨烯薄膜技術專利檢索結果

1.2 研究方法

石墨烯薄膜研究分為基礎研究和應用研究。基礎研究主要涉及薄膜制備與性能方面。石墨烯薄膜的制備方法包括旋涂法[5]、噴涂法[6]、層層自組裝法[7]、化學氣相沉積(CVD)法[8]等，其中CVD法是目前少有能快速、大批量生產更大片層的高質量石墨烯薄膜[9]。在性能方面，應用研究主要集中在應用領域和產業(yè)化發(fā)展，較少涉及專利方向。石墨烯薄膜應用研究側重于電子信息領域，例如在氧等離子體和光刻技術處理后的柔性PET基底表面，制備出單層石墨烯薄膜，并將其運用在觸摸屏上[10]。在產業(yè)化發(fā)展方面，石墨烯透明導電膜有兩個重要發(fā)展方向，一是替代ITO透明導電膜，二是主攻柔性器件市場，需要克服制備成本高和產業(yè)鏈制程工藝不兼容的難題[11]。

當前，石墨烯薄膜技術研究以制備和應用領域研究為主，產業(yè)化研究歸于石墨烯材料大類方面，或局限于某小類薄膜技術，缺乏單獨考察石墨烯薄膜技術整體發(fā)展研究。石墨烯薄膜技術的產生、發(fā)展屬于技術發(fā)展范疇，其發(fā)展歷程及趨勢預測研究需要拓展。

鑒于此，這里以專利表征技術，通過專利時序波動分析和專利申請趨勢分析，研究石墨烯薄膜技術發(fā)展。專利時序波動分析是將專利申請數量按照時間順序進行排序，得出專利申請數量的總體分布；同時，結合專項計劃的數量、技術突破節(jié)點、研究主體變化和應用領域變化等影響因素，分析波動特征和波動拐點，從縱向維度解釋其發(fā)展規(guī)律。專利申請趨勢分析則是借助S曲線的Logistic模型[12]進行趨勢擬合，構建趨勢函數，并預測石墨烯薄膜技術未來十年的專利數量趨勢。

2 石墨烯薄膜技術的發(fā)展影響因子

石墨烯薄膜技術作為一項新興技術，在發(fā)展過程中受到諸多因素的影響，本文只研究其中4個重要的影響因素。

2.1 政府專項計劃

新興技術的發(fā)展離不開相關政策的推動。隨著2004年石墨烯問世引發(fā)全球熱潮，許多國家將發(fā)展石墨烯材料上升到國家戰(zhàn)略層面，積極出臺各類專項計劃支持石墨烯薄膜在內的石墨烯材料研究。政府專項計劃的形式多樣，包括提供項目資助、制定發(fā)展戰(zhàn)略、開展專項研究、設立研究機構、推廣研究成果以及成立公益組織等。最早頒布與石墨烯薄膜技術相關政策的是日本、韓國和歐盟。2007年，日本科學技術振興機構首先開始資助硅基石墨烯材料器件項目，同年韓國、歐盟也推出了石墨烯項目資助計劃[13]。

對日本、韓國、美國、中國、英國、德國、歐盟、新加坡、馬來西亞9個國家涉及石墨烯薄膜發(fā)展的重要專項計劃進行統(tǒng)計，形成石墨烯薄膜專項計劃發(fā)布趨勢圖。由圖1可知，自2006-2019年，9個國家累計發(fā)布91個專項計劃。在2007-2010年期間專項計劃數量保持在較低水平。2011年，專項計劃數量突破前4年的低水平，達到9項。2012-2016年內，每年的專項計劃數量均保持在10個以上。2014年到達最大值17項，2017年開始又呈現數量下降的走勢。

2.2 技術突破

圖1 國家級石墨烯專項計劃發(fā)布趨勢

核心技術的突破帶來一系列創(chuàng)新的連鎖反應，直接推動整個技術進程。并產生一系列社會經濟效應，促進了社會經濟變革。從制備到應用，石墨烯薄膜技術不斷實現自我革新、自我突破(見圖2)。2006年美國IBM公司申請首個石墨烯薄膜專利，將石墨烯薄膜用于自定向石墨微孔板研究，進軍集成電路研究領域[14]。在2008年，IBM公司又研發(fā)出首個石墨烯晶體管[15]。同年，麻省理工大學JingKong研究團隊使用CVD法成功制備石墨烯薄膜，大大提高石墨烯薄膜產量。2010年，英國科學家Andre Geim和Konstantin Novoselov獲2010年度諾貝爾物理學獎，石墨烯研究受到科技界重視。2012-2013年，石墨烯技術開發(fā)成果豐碩，首個石墨烯電容觸摸屏、石墨烯光感傳感器、石墨烯光電探測器、石墨烯透明電極、大面積石墨烯薄膜合成、石墨烯散熱膜、石墨烯透明導電膜等產品和技術相繼問世。2014年，英國Plastic Logic公司成功研發(fā)全球首款柔性顯示屏原型產品[16]，石墨烯薄膜技術取得了重要突破。

表2 部分石墨烯薄膜技術的重要專項計劃

圖2 石墨烯薄膜技術突破成果

2.3 研究主體

研究主體數量可以反映技術研發(fā)態(tài)勢。以研究主體名義申請專利權，是保護技術所有權的重要方式之一。在法律上，把專利權所有人及持有人(可以是組織或個人)統(tǒng)稱為專利權人。通過DII數據庫檢索專利權人名稱發(fā)現，石墨烯薄膜技術的研究主體包括企業(yè)(49.44%)、個人(21.32%)、高校(19.47%)及科研院所(8.22%)?？梢钥闯?，企業(yè)占研究主體總量近半數，個人與高校也是研發(fā)主力之一。進一步統(tǒng)計專利權人歷年數量發(fā)現(見圖3)，2006年美國IBM公司申請了首個關于石墨烯薄膜的專利，開啟石墨烯薄膜專利之門。但2006-2009年研究主體數量均小于10個，數量增長緩慢。隨著石墨烯薄膜研究的深入，2010年研究主體數量首次突破兩位數，此后3年內，主體數量呈現近乎線性的增長速度。2013-2015年間，研究主體數量增長放緩，總體保持在200個以上。2016年開始，再次加速增長。截至2018年，石墨烯薄膜領域已有專利權人1351個(不含重復計算)。從趨勢看，石墨烯薄膜的研究主體數量持續(xù)增加，研發(fā)態(tài)勢仍在上升。

圖3 石墨烯薄膜技術專利權人數量趨勢

2.4 應用領域

應用技術的發(fā)展變化，通常會從初始應用領域向新領域轉移，不斷擴大應用領域[17]。同時，技術創(chuàng)新步伐加快，使得應用領域范圍也加快變化。為了更全面掌握石墨烯薄膜技術應用領域信息，這里借助DII數據庫中的德溫特分類號進行分析。DII分類系統(tǒng)將所有技術劃分為20個學科領域，獲取分類號即可識別某項技術所屬領域。清洗2006-2018年的專利信息，得到821個分類號，其時間序列分布情況見圖4。由圖4可知，2006年第一個專利涉及3個領域，之后開始緩慢增長，2010年開始增速加快并保持增長態(tài)勢。2013年，應用領域數量出現小幅度下降，次年數量再次上升且超出2012年數量。在2016年，應用領域范圍突破100個，多達112個技術領域。2017年，應用領域上升至149個，而2018年又出現下跌現象。從類別上來看，石墨烯薄膜最先應用領域是蓄電裝置、半導體和印刷電路。經過13年的發(fā)展，應用量排名前五的領域分別是蓄電裝置(蓄電池、電容器)，半導體、聚合物和塑料中的電氣應用，分立器件、非金屬化合物，涂層材料、計算機、科學儀器、混合電路，耐火材料、化學裝置、電鍍、印刷電路、轉換器、電化學儲存等。并且，石墨烯薄膜在柔性顯示、電子、環(huán)境和醫(yī)藥領域具有廣闊應用前景。

圖4 石墨烯薄膜技術應用領域變化

3 石墨烯薄膜技術的發(fā)展波動分析

研究石墨烯薄膜技術的發(fā)展波動，可從時間序列上把握專利申請數量的變化，結合影響因素，進而分析石墨烯薄膜技術發(fā)展歷程的總體態(tài)勢、波動特征和波動拐點。

3.1 總體態(tài)勢分析

圖5 石墨烯薄膜技術專利申請量趨勢

由圖5可知，石墨烯薄膜技術的總體態(tài)勢呈現上升式循環(huán)發(fā)展，專利數量增長幅度較大。2004 年英國曼徹斯特大學科學家Andre Geim和Konstantin Novoselov[18]成功用膠帶從石墨中剝離出石墨烯，拉開石墨烯材料的研究大幕。到2006年，與石墨烯薄膜技術相關的專利申請才開始出現。石墨烯薄膜研究與石墨烯材料整體研究存在時間差，初始研究時間落后于石墨烯。2006-2010年屬于發(fā)展起步階段，石墨烯薄膜專利數量增長緩慢。2010年后開始進入加速增長階段，專利申請數量突破兩位數，并在兩年時間內突破三位數，呈現快速發(fā)展態(tài)勢。而2013-2014年間，專利數量維持在相近水平，沒有在前3年增長速度上繼續(xù)發(fā)展。經過1年發(fā)展平緩期，2015年專利數量繼續(xù)攀升，到2018年，增速再次放緩。通過石墨烯薄膜技術專利申請量趨勢圖，可以直觀看到，石墨烯薄膜技術的專利申請量在2013-2014年和2017-2019年出現增長放慢現象，總體趨勢仍是在上升。因此，可認為目前石墨烯薄膜技術的發(fā)展是一種上升式循環(huán)發(fā)展，后浪高于前浪，整體發(fā)展態(tài)勢良好。

3.2 波動特征分析

透視專利申請變化趨勢曲線，如圖6所示，可以更深入考察石墨烯薄膜技術的發(fā)展波動特征。石墨烯薄膜技術專利申請變化趨勢曲線呈現周期性波動變化。以兩個波谷點之間作為一個周期，將全過程劃分為3個階段，進行周期波動特征分析。

第一階段(2006-2010年)：屬于石墨烯薄膜技術導入期，專利申請剛剛開始，數量增長非常緩慢，沒有出現波峰波谷的變化。變化曲線為比較平緩的兩段式折線，2006-2008年為水平直線增長，年均增長0.68個專利。2008-2010年為斜向上直線增長，表明專利增長速度開始加快。

第二階段(2011-2014年)：出現石墨烯薄膜技術發(fā)展的第一個周期性波動。專利申請量繼續(xù)加速增長，從2010年的10個上升至2012年的80個，達到第一個周期的波峰。2012年后，專利申請增量的速度開始快速下降，2013年增長量降至33個，2014年僅有2個，專利申請增量落到第一個周期谷底。在第二階段，周期持續(xù)時長4年，波峰波谷間專利申請增量差為78個，呈現快升快降的特點。

第三階段(2015-2019年)：為石墨烯薄膜技術發(fā)展的第二個周期波動。經歷2013-2014年間專利申請增量下降跌至2個的谷底后，2015年恢復增長態(tài)勢。2016年專利申請增量首次突破100個，超過一個周期波峰值，并繼續(xù)加速增加。第二個周期波峰出現在2017年，專利申請增量達到166個，但2018年又出現增量驟減，急劇下降到36個。第三階段周期時長與第二階段相同，波峰波谷專利申請增量差為130個，高于第一個周期的增量差，整體波動較第二階段更為陡升陡落。

綜合3個階段來看，石墨烯薄膜技術的發(fā)展波動特征主要表現為大漲大落，快速上升之后又驟然下降；波長較短，兩個周期持續(xù)時長均為4年，1980-2010年世界主要國家創(chuàng)新周期時間為18年左右[19]；波幅逐步擴大，第一階段峰谷差值78，小于第二階段差值130，兩階段波動幅度差距較為明顯。

圖6 石墨烯薄膜技術專利申請變化趨勢

3.3 波動拐點分析

在圖6中，波動拐點出現在2010年、2012年、2014年和2017年。這里將專利申請量、專利申請增量、專項計劃數量、專利權人數量和應用領域數量曲線繪制在同一坐標中(見圖7)，進一步討論專項計劃、技術突破、研究主體和應用范圍4個因素變動對波動拐點產生的影響。

圖7 石墨烯薄膜技術波動拐點分析

2010年是石墨烯材料發(fā)展的重大轉折點，源于石墨烯發(fā)現者被授予當年諾貝爾物理學獎，引起各國對石墨烯材料的重視，此后發(fā)展呈現新局面。2011年，石墨烯薄膜技術的專項計劃、研究主體和應用領域發(fā)生了實質性突破，石墨烯薄膜技術取得第一次快速發(fā)展。2012年，隨著專項計劃和應用領域數量出現第一個小高峰，技術突破取得多項進展，專利申請量達到首個峰值。2014年，專項計劃數量再創(chuàng)新高，在柔性顯示領域取得重大研究進展，扭轉2012年后專利申請數量增長速度急劇下降的勢頭，在2015年提速增長。2017年，應用領域數量沖上第二個高峰值，且研究主體數邁過300大關，說明上一階段技術成果豐碩、研發(fā)和產業(yè)投入集中。但專項計劃數量下降使得增速再次變緩。專項計劃、技術突破、研究主體和應用領域的變化與石墨烯薄膜技術發(fā)展波動拐點息息相關，4個影響因素對石墨烯薄膜的技術進步和產業(yè)化進程起到重要推動作用。

4 石墨烯薄膜技術的未來趨勢預測

G.S. Altshuller認為，技術創(chuàng)新是有客觀規(guī)律可循的，表現為技術系統(tǒng)的不斷進化，該系統(tǒng)的進化過程類似于生物的生長過程[20]。由于S曲線的變化趨勢和技術系統(tǒng)的進化趨勢都具有生物發(fā)展相似性，符合自然發(fā)展規(guī)律，可用S曲線預測技術發(fā)展。

4.1 模型構建

經典的S曲線主要有Logistic、Compertz和Bertalanffy模型[21]，這里選擇Logistic模型進行回歸擬合。R.Pearl和L.J.Reed在20世紀20年代發(fā)現， Logistic模型能反映事物發(fā)生、生長、成熟和趨于飽和的過程，較好地描述生物體成長規(guī)律，進而廣泛應用于預測學、生物學和信息科學等領域，其表達式如(1)所示[22]。其中，y為預測值，t為時間變量，α、β、l均為待估參數。l表示自然極限飽和值，即當y=l時，增長達到飽和水平；α表示無因次參數，控制曲線在x軸上的位置；β表示增長速度因子，控制曲線胖瘦形狀。

(1)

根據石墨烯薄膜技術專利申請量，采用MATLAB對石墨烯薄膜技術專利申請數量時間序列進行非線性回歸分析，結果如圖8所示。得到石墨烯薄膜技術專利申請的增長極限值l為583，計算得到α、β值分別為384.5、0.6114，R2=0.969，模型方程y=583/(1+384.5e-0.6114t)擬合度較好。

從Logistic擬合曲線來看石墨烯薄膜技術的發(fā)展過程，2011-2013年實際專利申請量高于預測值，2014-2016年實際申請量低于預測值，在2017年后實際值和預測值趨于一致，說明石墨烯薄膜技術從小幅偏離回歸正常。

圖8 石墨烯薄膜技術專利數量Logistic擬合

4.2 趨勢預測

預判技術發(fā)展趨勢具有重要的前瞻意義，可以通過專利申請量來預測技術走勢。石墨烯薄膜技術趨勢預測可借助Logistic擬合方程實現。通過計算和曲線走勢可知(見圖9)，在2026年石墨烯薄膜技術專利申請量達到582.4，首次最接近極限值583，達到申請量頂峰值，申請量趨勢曲線呈平緩直線，順時間序列向前延伸。對擬合方程y=583/(1+384.5e-0.6114t)的速度函數二階求導，導數為零時解得t1=7,t2=12，對應時間來看為2012年和2017年。t1=7，說明2006-2012年，石墨烯薄膜技術處于技術萌芽時期，初始增長階段的專利申請數量較少但逐步上升。t2=12，說明2012-2017年，石墨烯薄膜技術處于成長期，專利申請數量爆發(fā)式增長，發(fā)展迅猛。2017-2026年，石墨烯薄膜技術處于成熟期，年均專利申請量高，但增長速度逐漸變緩。2026年后，石墨烯薄膜技術處于衰退期，專利申請量趨于飽和狀態(tài)，保持穩(wěn)定，不再增長。

圖9 石墨烯薄膜技術未來10年專利申請量預測

5 結論

使用專利時序波動分析法對石墨烯薄膜技術發(fā)展過程進行剖析，研究發(fā)現，石墨烯薄膜技術的發(fā)展演化過程具有如下規(guī)律：①總體態(tài)勢呈現上升式循環(huán)發(fā)展，后浪高于前浪，專利數量增長幅度較大，整體發(fā)展趨勢良好；②發(fā)展存在周期性波動，波動特征主要表現為大漲大落、波長較短、波幅逐步擴大；③發(fā)展波動受外界因素影響，專項計劃、技術突破、研究主體和應用領域的變化引起波動拐點，進而推動技術發(fā)展。

建立曲線回歸方程，擬合石墨烯薄膜技術專利申請量變化，預測未來10年專利申請量走勢，判斷技術發(fā)展趨勢。通過分析可知，當前石墨烯薄膜技術已進入成熟階段，預計2026年石墨烯薄膜技術的專利申請量將達到增長極限值，實現專利飽和狀態(tài)，以每年583個專利數量穩(wěn)定發(fā)展，持續(xù)到2029年。