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用于高性能超級(jí)電容器的氮摻雜碳納米網(wǎng)的制備

2021-06-19 07:33武婷婷李宏強(qiáng)金碧玉何孝軍
關(guān)鍵詞:電流密度電容器電化學(xué)

楊 磊 武婷婷 李宏強(qiáng) 金碧玉 何孝軍

(安徽工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,馬鞍山 243002)

0 引言

超級(jí)電容器作為一種能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存設(shè)備,因其充電速率快、循環(huán)壽命長(zhǎng)和功率密度高等優(yōu)點(diǎn),在混合動(dòng)力汽車、工業(yè)動(dòng)力裝置和便攜式電子設(shè)備等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景[1-3]。根據(jù)超級(jí)電容器的儲(chǔ)能機(jī)理可將其分為雙電層電容器和贗電容器[4]。雙電層電容器通過(guò)在電極材料和電解液的界面進(jìn)行可逆的離子吸附來(lái)儲(chǔ)存能量;贗電容器通過(guò)在電極材料上發(fā)生快速氧化還原反應(yīng)來(lái)儲(chǔ)存能量[5-6]。因此,電極材料對(duì)超級(jí)電容器的性能起著至關(guān)重要的作用。常用的電極材料包括碳材料、金屬氧化物、導(dǎo)電聚合物以及它們的復(fù)合材料[7-10]。其中,碳材料因其良好的導(dǎo)電性、結(jié)構(gòu)的多樣性、高的比表面積而備受研究者的青睞[11-12]。然而,純碳電極材料在微觀結(jié)構(gòu)、界面性質(zhì)和電化學(xué)性能等方面仍存在較大的局限性,迫切需要對(duì)純碳材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和表面改性以進(jìn)一步提高其整體性能。

要想提高碳材料電化學(xué)性能,一方面可對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,如制備的具有獨(dú)特三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的碳納米網(wǎng),既可以為離子提供短的傳輸通道,促進(jìn)離子快速輸運(yùn),又可以為電子的傳輸提供通道,加快電子遷移速度[13-14]。另一方面可對(duì)其進(jìn)行表面改性,如雜原子(N、P、S、B等)摻雜,不僅可以提高碳材料表面潤(rùn)濕性,而且可以提供贗電容[15-17]。其中,氮摻雜碳材料因具有突出的電化學(xué)性能,近年來(lái)受到廣泛的關(guān)注[18-19]。通常,可以在模板的作用下通過(guò)高溫碳化優(yōu)化碳材料的結(jié)構(gòu)。然而,高溫碳化會(huì)導(dǎo)致氮摻雜碳材料中N元素的脫除,這不利于碳材料贗電容的提升。因此,在構(gòu)筑富含N元素的碳納米網(wǎng)電極材料方面,仍然面臨較大的挑戰(zhàn)。

煤焦油是煤炭煉焦過(guò)程中的副產(chǎn)物,含有多種具有黏性和熱塑性的多環(huán)芳烴[3]。菲作為其中的芳烴分子之一,可以在模板的輔助下合成碳納米材料[20]?;诖?,在NH3氣氛下,以菲為碳源、MgO為限域模板,結(jié)合KOH原位活化,成功制備了N摻雜碳納米網(wǎng)(NCNs)。在800℃下制得的樣品(NCN800)具有高的N(4.41%)元素含量,這不僅提供了額外的贗電容,而且由于電極潤(rùn)濕性的改善,增大了電荷存儲(chǔ)的有效表面積,進(jìn)一步獲得了大的雙電層電容。此外,大量的微孔有利于離子的吸附,三維的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)加快了電子的遷移速度,使得NCN800電極具有高的容量和良好的倍率性能。因此,在三電極系統(tǒng)和兩電極超級(jí)電容器中,NCN800電極展現(xiàn)出優(yōu)開(kāi)的電化學(xué)性能。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要試劑

菲(97%)、氫氧化鉀(KOH,95%)購(gòu)于阿拉丁生化科技股份有限公司;氧化鎂(MgO,99.99%)購(gòu)于上海吉至生化科技有限公司;聚四氟乙烯(PTFE)購(gòu)于太原力之源電池材料有限公司;氨氣(NH3,99.999%)購(gòu)于南京特種氣體廠股份有限公司。

1.2 NCNs的制備

稱取18 g片狀KOH放于研缽中,研磨至粉末后加入6 g菲和9 g MgO。將樣品研磨均勻后置于管式爐中,先以60 mL·min-1的流速通入NH3以排盡爐內(nèi)空氣,隨后控制流速為 5~10 mL·min-1。接著以2℃·min-1的升溫速率加熱到110℃,恒溫30 min,再以5℃·min-1的升溫速率分別加熱到750、800、850℃,恒溫60 min。自然冷卻至室溫后取出樣品,用 0.1 mol·L-1H2SO4溶液浸泡、攪拌 24 h,隨后用蒸餾水多次洗滌至濾液為中性。最后,將樣品放入110℃干燥箱中干燥24 h,研磨過(guò)篩后得到NCNs,分別標(biāo)記為NCN750、NCN800和NCN850。

1.3 NCNs的表征

使用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM,Hitachi,S4800,加速電壓20 kV)和透射電子顯微鏡(TEM,JEOL-2100,加速電壓200 kV)對(duì)NCNs的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。采用X射線粉末衍射儀(XRD,UltimaⅣ,Japan,CuKα輻射波長(zhǎng)為0.154 056 nm,管電流為300 mA,管電壓為60 kV,掃描范圍為10°~80°)、拉曼光譜儀(JYLab-Raman HR800,激光波長(zhǎng)為532 nm)和X射線光電子能譜儀(XPS,Thermo ESCALAB250)分別對(duì)NCNs的晶態(tài)結(jié)構(gòu)、石墨化程度和表面元素進(jìn)行表征。利用孔徑分析儀(ASAP2460)于-196℃下獲得NCNs的N2吸附-脫附等溫線。使用Brunauer-Emmett-Teller(BET)方法計(jì)算NCNs的比表面積(SBET),利用密度泛函理論(density functional theory,DFT)模型分析孔徑分布。

1.4 電化學(xué)測(cè)試

將NCNs和PTFE以9∶1的質(zhì)量比在去離子水中混合均勻。隨后將混合物卷成薄膜并壓成直徑為12 mm的圓片,接著置于110℃真空干燥箱中干燥2 h。取出質(zhì)量相近的2個(gè)碳片在20 MPa壓力下壓到相同直徑的泡沫鎳上。然后將所得電極浸泡在6 mol·L-1KOH溶液中,保持2 h。最后采用CR2032型扣式電池殼,以聚丙烯為隔膜、6 mol·L-1KOH溶液為電解液,組裝成對(duì)稱的超級(jí)電容器。

采用電化學(xué)工作站(CHI760E,上海辰華儀器有限公司)和超級(jí)電容器測(cè)試系統(tǒng)(SCTS,美國(guó)Arbin儀器公司)對(duì)電化學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試。在三電極體系中,分別以鉑電極、飽和甘汞電極和NCNs電極作為對(duì)電極、參比電極和工作電極,以6 mol·L-1KOH溶液為電解液。采用循環(huán)伏安法(CV)和恒流充放電法(GCD)測(cè)試NCNs電極的電化學(xué)性能。比電容(C,F(xiàn)·g-1)通過(guò)放電曲線由公式C=IΔt/(mΔV)計(jì)算得到,其中,I為放電電流(A);m為活性物質(zhì)的質(zhì)量(g);ΔV為可用電壓(V);Δt為放電時(shí)間(s)。在對(duì)稱的超級(jí)電容器中,分別采用CV、GCD和電化學(xué)阻抗法(EIS)測(cè)試NCNs電極的電化學(xué)性能。單個(gè)NCNs電極的比電容通過(guò)放電曲線由公式C=4IΔt/(mΔV)計(jì)算得到,該公式中的m為兩電極活性物質(zhì)的總質(zhì)量(g)。超級(jí)電容器的能量密度(E,Wh·kg-1)和功率密度(P,W·kg-1)分別由公式E=C(ΔV)2/28.8和P=E/Δt計(jì)算得到。庫(kù)侖效率(η)根據(jù)GCD曲線由公式η=td/tc計(jì)算得到,式中td和tc分別為放電時(shí)間和充電時(shí)間。

2 結(jié)果與討論

2.1 NCNs的合成過(guò)程

NCNs的合成過(guò)程如圖1所示。首先,對(duì)菲、MgO模板和KOH活化劑進(jìn)行充分研磨并加熱。當(dāng)溫度達(dá)到菲的熔點(diǎn)時(shí),熔化的菲包裹在MgO模板的表面,并在MgO模板的限域空間內(nèi)逐漸聚合成大的網(wǎng)狀片層[21]。隨著溫度的進(jìn)一步升高,聚合的片層開(kāi)始碳化脫氫,并在NH3的刻蝕作用下?lián)饺隢原子,形成大量的拓?fù)淙毕?。同時(shí),在KOH原位活化的作用下形成以微孔為主的孔隙結(jié)構(gòu)[22]。最后,通過(guò)稀H2SO4和蒸餾水洗去雜質(zhì),得到NCNs。

圖1 NCNs的合成過(guò)程示意圖Fig.1 Schematic illustration for the synthesis process of NCNs

2.2 NCNs的結(jié)構(gòu)表征

圖2a~2c是NCNs的FESEM圖。從圖中可以看出,NCNs是由許多囊相互連接形成的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。隨著活化溫度的升高,囊逐漸變大、破裂。TEM圖可以進(jìn)一步證明,NCN800的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)是由許多空心的囊相互連接而成(圖2d、2e)??招牡哪铱蔀殡娊庖旱拇鎯?chǔ)提供空間,網(wǎng)狀薄片縮短了離子傳輸距離,而相互連接的三維結(jié)構(gòu)可為電子的傳輸提供通道,加快電子遷移速度。圖2f是NCN800的EDS圖,證明NCN800表面均勻分布著C、O、N三種元素。

圖2 (a)NCN750、(b)NCN800和(c)NCN850的FESEM圖;(d、e)NCN800的TEM圖;(f)NCN800的EDS圖Fig.2 FESEM images of(a)NCN750,(b)NCN800 and(c)NCN850;(d,e)TEM images of NCN800;(f)EDS mappings of NCN800

圖3a是NCNs的N2吸附-脫附等溫線,該曲線為典型的Ⅳ型曲線。在相對(duì)壓力p/p0<0.01時(shí),吸附量快速上升,說(shuō)明NCNs含有大量的微孔;在相對(duì)壓力0.4<p/p0<0.99的范圍內(nèi),曲線出現(xiàn)小的滯后環(huán),說(shuō)明NCNs含有少量的中孔[23-24]。中孔可以作為離子傳輸?shù)耐ǖ?,縮短離子擴(kuò)散距離;而微孔提供了大量的活性位點(diǎn),提高了離子吸附能力。圖3b是NCNs的孔徑分布圖。從圖中可以看出,NCNs的孔徑主要集中在0.5~4 nm。其中,NCN800的微孔含量相對(duì)較高。表1為NCNs的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)和產(chǎn)率。隨著溫度的升高,NCNs的比表面積先從1 296 m2·g-1增加到 1 567 m2·g-1,隨后降低到 1 428 m2·g-1,而平均孔徑從2.20 nm增加到2.45 nm。比表面積的降低和孔徑的增大是因?yàn)樵诟邷貤l件下,KOH的活化作用使部分微孔和中孔坍塌。NCN750、NCN800和NCN850的產(chǎn)率分別為11.1%、7.6%和5.2%。由此說(shuō)明,改變溫度可以調(diào)控NCNs的孔隙結(jié)構(gòu)和產(chǎn)率。

表1 NCNs的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)和產(chǎn)率Table 1 Pore structure parameters and yields of NCNs

圖3c是NCNs的XRD圖。從圖中可以看出,NCNs在23.5°和43.3°處有2個(gè)寬的衍射峰,分別對(duì)應(yīng)碳的(002)晶面與(100)晶面[25]。圖3d是 NCNs的拉曼光譜。從圖中可以看出,在1 353和1 597 cm-1處有2個(gè)強(qiáng)的特征峰,分別是D峰和G峰。前者對(duì)應(yīng)碳晶格內(nèi)的缺陷,而后者對(duì)應(yīng)碳原子的sp2振動(dòng)[26]。通常,可用2個(gè)峰的強(qiáng)度比(ID/IG)來(lái)評(píng)估碳材料的石墨化程度。NCN750、NCN800和NCN850的ID/IG值分別為0.902、0.864和0.827,說(shuō)明升高溫度有利于提高NCNs的石墨化程度,提高導(dǎo)電性。

圖3 NCNs的(a)N2吸附-脫附等溫線、(b)孔徑分布曲線、(c)XRD圖和(d)拉曼光譜Fig.3 (a)Nitrogen adsorption-desorption isotherms,(b)pore size distribution curves,(c)XRD patterns and(d)Raman spectra of NCNs

為了進(jìn)一步研究NCNs的表面化學(xué)特征,對(duì)樣品進(jìn)行了XPS表征。圖4a是NCNs的XPS全譜圖。從圖中可以看出NCNs含有C、O和N三種元素,證明N被成功地?fù)饺?。從?可以看出NCNs具有較高含量的O和N元素。隨著溫度的升高,N含量從5.07%降低到3.27%,這是因?yàn)楦邷貤l件下部分不穩(wěn)定的含N物種分解脫除。圖4b是NCN800的C1s譜圖。從圖中可以看出C譜圖中含有4種特征峰,分別為O=C—O、C—N/C—O、C—C和C=C[27]。圖4c展示了NCN800具有3種含氧官能團(tuán),分別為COOH、C—OH/C—O—C 和 C=O[28]。圖 4d~4f分別為NCN750、NCN800和 NCN850的 N1s譜圖。3 個(gè)樣品的N1s譜圖都含有3個(gè)峰,分別為吡啶N(N-6)、吡咯N(N-5)和石墨N(N-Q)[29]。眾所周知,N-6和N-5位于碳骨架的邊緣,這增加了碳納米網(wǎng)的電子云密度。這些含N官能團(tuán)含有氧化還原電子對(duì),可以通過(guò)氧化還原反應(yīng)貢獻(xiàn)一定的贗電容。N-Q為碳材料提供了額外的電子,降低了電子轉(zhuǎn)移能壘,提高了導(dǎo)電性[30-31]。此外,高的N、O含量還可以改善碳電極材料的潤(rùn)濕性,增強(qiáng)電荷傳輸能力,提高超級(jí)電容器的容量性能[12,32]。

圖4 (a)NCNs的XPS全譜圖;NCN800的(b)C1s和(c)O1s譜圖;(d)NCN750、(e)NCN800和(f)NCN850的N1s譜圖Fig.4 (a)Full XPS spectra of NCNs;(b)C1s and(c)O1s spectra of NCN800;N1s spectra of(d)NCN750,(e)NCN800 and(f)NCN850

表2 NCNs中C、O、N元素和含氮官能團(tuán)的含量Table 2 Contents of C,O and N elements and nitrogen-containing functional groups of NCNs

2.3 三電極系統(tǒng)的電化學(xué)性能

利用三電極系統(tǒng),在6 mol·L-1KOH電解液中研究了NCNs電極的電化學(xué)性能。圖5a是NCNs電極在5 mV·s-1掃描速率下的CV曲線。可以看出,CV曲線為類矩形且有隆起,證明了主要由離子吸附和脫附形成的雙電層行為、部分由氧化還原反應(yīng)形成的贗電容特性[33]。其中,NCN800電極的矩形面積最大,說(shuō)明NCN800電極具有最大的比電容。圖5b是NCNs電極在0.1 A·g-1電流密度下的GCD曲線??梢钥闯?,GCD曲線為等腰三角形且部分偏離線性,進(jìn)一步證實(shí)了贗電容的存在。其中,NCN800電極的放電時(shí)間最長(zhǎng),說(shuō)明NCN800電極具有最大的比電容,這與CV結(jié)果一致。圖5c是NCNs電極在不同電流密度時(shí)的比電容。NCNs電極的比電容隨電流密度的增加而減小,這歸因于在較高電流密度下離子擴(kuò)散限制的增強(qiáng)和遷移時(shí)間的縮短[34]。在0.05 A·g-1電流密度下,NCN800電極的比電容(542.3 F·g-1)高于NCN750(352.3 F·g-1)和 NCN850(402.2 F·g-1)。即使在20 A·g-1的高電流密度下,NCN800電極的比電容仍可達(dá)413.4 F·g-1,其比電容保持率為76.2%,表現(xiàn)出良好的倍率性能。

為了更好地了解NCNs電極的儲(chǔ)電機(jī)制和N、O雜原子對(duì)贗電容的貢獻(xiàn),對(duì)其充放電動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。通常,比電容C可由公式C=k1+k2t1/2表示,式中t為放電時(shí)間,k1、k2t1/2分別表示表面電容控制部分(CE,一般為雙電層電容)和擴(kuò)散限制部分(CP,與贗電容有關(guān))[35-36]。圖5d是NCNs電極的比電容與t1/2的擬合曲線。可以看出,NCN800電極具有最大的CE(438.0 F·g-1);N、O雜原子提供的CP為104.3 F·g-1(約占總電容的19.23%)。這歸因于NCN800電極高的比表面積、獨(dú)特的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和高的N、O元素含量。

圖5 在三電極系統(tǒng)中NCNs電極的電化學(xué)性能:(a)5 mV·s-1掃描速率下的CV曲線;(b)0.1 A·g-1電流密度下的GCD曲線;(c)不同電流密度時(shí)的比電容;(d)比電容與t1/2的曲線Fig.5 Electrochemical performance of NCNs electrodes in a three-electrode system:(a)CV curves at 5 mV·s-1;(b)GCD curves at 0.1 A·g-1;(c)specific capacitance at different current densities;(d)specific capacitance versus t1/2

2.4 超級(jí)電容器的電化學(xué)性能

在對(duì)稱的紐扣式超級(jí)電容器中對(duì)NCNs電極的電化學(xué)性能進(jìn)行了評(píng)估。圖6a是NCNs電極在5 mV·s-1掃描速率下的CV曲線。3條曲線均為良好的矩形,展現(xiàn)了理想的雙電層電容行為。圖6b是NCN800電極在不同掃描速率下的CV曲線??梢钥闯?,即使在大的掃描速率下(500 mV·s-1),CV曲線仍保持類矩形,說(shuō)明NCN800電極具有較低的離子傳輸阻力和良好的倍率性能[37]。圖6c是NCNs電極在0.1 A·g-1電流密度下的GCD曲線。3條曲線均為等腰三角形,展示了理想的雙電層電容行為。圖6d是NCNs電極在不同電流密度時(shí)的比電容圖。從圖中可以看出,在相同電流密度下,NCN800電極的比電容要明顯高于NCN750和NCN850電極。這是因?yàn)榕cNCN750和NCN850相比,NCN800具有最大的比表面積和相對(duì)高的微孔含量,從而有利于離子的吸附和脫附,獲得高的容量。在0.05 A·g-1電流密度下,NCN800電極的比電容高達(dá)443.6 F·g-1。當(dāng)電流密度增大到20 A·g-1時(shí),NCN800電極的比電容仍高達(dá)341.2 F·g-1,其比電容保持率為76.9%,表現(xiàn)出良好的倍率性能。此外,如表3所示,NCN800電極的比電容高于文獻(xiàn)報(bào)道值[38-44]。NCN800電極高的比電容得益于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征。一方面,大量的微孔有利于離子的吸附,三維的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)加快了電子的遷移速度,從而增強(qiáng)電荷傳輸能力。另一方面,高的N、O含量既提供了贗電容,也改善了電極的潤(rùn)濕性,增大了電荷存儲(chǔ)的有效表面積,進(jìn)而提高了雙電層電容。

表3 超級(jí)電容器中不同N摻雜碳電極的比電容Table 3 Specific capacitance of different N-doped carbon electrodes in supercapacitor

圖6 (a)NCNs電極在5 mV·s-1掃描速率下的CV曲線;(b)NCN800電極在不同掃描速率下的CV曲線;(c)NCNs電極在0.1 A·g-1電流密度下的GCD曲線;(d)NCNs電極在不同電流密度時(shí)的比電容Fig.6 (a)CV curves of NCNs electrodes at 5 mV·s-1;(b)CV curves of NCN800 electrode at different scan rates;(c)GCD curves of NCNs electrodes at 0.1 A·g-1;(d)Specific capacitances of NCNs electrodes at different current densities

圖7a是NCN800與其他碳基電容器的Ragone圖??梢钥闯觯?8 W·kg-1時(shí),NCN800電容器的能量密度為15.1 Wh·kg-1;即使在17 494 W·kg-1高功率密度下,其能量密度仍可達(dá)8.1 Wh·kg-1。NCN800電容器的能量密度高于文獻(xiàn)報(bào)道值[24,45-50],進(jìn)一步說(shuō)明NCN800作為超級(jí)電容器電極材料具有潛在的應(yīng)用。在5 A·g-1電流密度下,采用恒流充放電技術(shù)對(duì)NCN800電極的循環(huán)性能和庫(kù)侖效率進(jìn)行了測(cè)試。如圖7b所示,經(jīng)過(guò)30 000次循環(huán)后,NCN800電極的容量保持率和庫(kù)侖效率分別為93.5%和99.2%,表現(xiàn)出優(yōu)開(kāi)的穩(wěn)定性和可逆性。圖7b的插圖是經(jīng)過(guò)30 000次循環(huán)后NCN800的FESEM圖。從圖中可以看出,循環(huán)后NCN800的形貌與循環(huán)前相比(圖2b)沒(méi)有發(fā)生明顯的變化,進(jìn)一步表明NCN800優(yōu)開(kāi)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

為了進(jìn)一步證明NCN800電極優(yōu)開(kāi)的電化學(xué)性能,對(duì)其進(jìn)行了EIS測(cè)試。圖7c是NCN800電極循環(huán)前和循環(huán)后的Nyquist圖。在低頻區(qū),2條線幾乎都垂直于X軸,表明了理想的雙電層電容行為。在高頻區(qū),小的X軸截距和半圓弧直徑表明循環(huán)前的NCN800電極具有非常低的固有歐姆電阻(Rs)和電荷轉(zhuǎn)移電阻(Rct),分別為0.45和1.89 Ω。經(jīng)過(guò)30 000次循環(huán)后,NCN800電極的Rs和Rct僅增加至0.48和2.82 Ω,說(shuō)明NCN800電極具有較高的離子擴(kuò)散和電子遷移速率[51]。圖7d是NCN800電極循環(huán)前和循環(huán)后的Bode圖。在頻率為10-3Hz時(shí),循環(huán)前和循環(huán)后的相位角分別為-88.8°和-86.3°,展示了理想的雙電層電容行為[52]。在-45°相位角處的特征頻率(f0)分別為0.35和0.21 Hz,對(duì)應(yīng)的松弛時(shí)間(1/f0)僅為2.86和4.76 s,進(jìn)一步證明了電解液離子的快速傳輸和擴(kuò)散。

圖7 (a)NCN800與其他碳基電容器的Ragone圖;(b)NCN800電極在5 A·g-1電流密度下30 000次循環(huán)后的容量保持率和庫(kù)侖效率(插圖是循環(huán)30 000次后NCN800的FESEM圖);NCN800電極循環(huán)前和循環(huán)后的Nyquist圖(插圖是高頻范圍的放大圖)(c)和Bode圖(d)Fig.7 (a)Ragone plots of NCN800 and other carbon-based capacitors;(b)Capacitance retention and coulombic efficiency of NCN800 electrode at 5 A·g-1 after 30 000 cycles(inset is the FESEM image of NCN800 after 30 000 cycles);(c)Nyquist plots(inset is the magnified plots at high-frequency range)and(d)Bode plots of NCN800 electrode before and after cycle

3 結(jié)論

以菲為碳源、NH3為氮源,通過(guò)一步碳化、活化法制備了氮摻雜碳納米網(wǎng)(NCNs)。在800℃下制備的NCN800具有獨(dú)特的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)、最大的比表面積(1 567 m2·g-1)以及較高的 N(4.41%)、O(13.71%)元素含量。得益于這些結(jié)構(gòu)特征,在三電極系統(tǒng)中,NCN800電極在0.05 A·g-1電流密度下的比電容高達(dá)542.3 F·g-1。其中,雙電層電容可以達(dá)到438.0 F·g-1,N、O雜原子提供的贗電容為104.3 F·g-1(約占總電容的19.23%)。作為對(duì)稱的超級(jí)電容器電極材料時(shí),NCN800展現(xiàn)了高的比電容(0.05 A·g-1電流密度下比電容為443.6 F·g-1)、良好的倍率性能(20 A·g-1電流密度下比電容為341.2 F·g-1)、優(yōu)開(kāi)的循環(huán)穩(wěn)定性(經(jīng)過(guò)30 000次循環(huán)后的比電容保持率為93.5%)。因此,NCN800有望成為高性能超級(jí)電容器的電極材料。

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