李林駿, 謝興龍

(1.中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所 高功率激光物理聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，上海 201800;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 材料與光電研究中心，北京 100049)

引言

自1960年第一臺(tái)激光器問(wèn)世以來(lái)，產(chǎn)生更短的激光脈沖一直是激光技術(shù)最重要的發(fā)展方向之一。獲得時(shí)間尺度上更短的脈沖意味著我們可以利用它去探索更小尺度的分子、原子甚至電子的運(yùn)動(dòng)，以此更深層次地發(fā)現(xiàn)宏觀世界的微妙。

19世紀(jì)60年代調(diào)Q技術(shù)的出現(xiàn)使得激光脈沖寬度達(dá)到納秒(10-9s)量級(jí)，1964年鎖模技術(shù)的誕生讓激光脈沖寬度進(jìn)一步達(dá)到了皮秒(10-12s)量級(jí)，此后將近二十年的時(shí)間里超短激光技術(shù)的發(fā)展仿佛陷入停滯。直到19世紀(jì)80年代啁啾脈沖放大技術(shù)的出現(xiàn)打破了長(zhǎng)時(shí)間的停滯，讓激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)了跨時(shí)代的發(fā)展，使得激光脈沖寬度突破到了飛秒(10-15s)量級(jí)，為強(qiáng)場(chǎng)物理開(kāi)拓了全新的領(lǐng)域。激光是人們用作時(shí)間分辨最重要的工具，飛秒激光已經(jīng)可以為探測(cè)分子尺度的動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供足夠的分辨率，然而最先響應(yīng)外界變化和原子間相互作用的是電子，并且它會(huì)影響接下來(lái)整個(gè)微觀過(guò)程發(fā)展變化的方向。電子運(yùn)動(dòng)的特征時(shí)間在阿秒(10-18s)量級(jí)，因此如何去獲得阿秒量級(jí)的激光脈沖成為世界上許多實(shí)驗(yàn)室的研究重點(diǎn)。

目前產(chǎn)生阿秒脈沖主要有三種方式：湯姆遜散射[1]、受激拉曼散射[2]以及高次諧波產(chǎn)生(High-order Harmonic Generation，HHG)。而高次諧波發(fā)射因?yàn)槠涓采w波長(zhǎng)范圍廣、波長(zhǎng)可調(diào)節(jié)、脈沖持續(xù)時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)無(wú)疑成為了當(dāng)下產(chǎn)生阿秒脈沖的熱門(mén)研究途徑。2001年Hentschel[3]等人首次在實(shí)驗(yàn)上應(yīng)用高次諧波產(chǎn)生的方法獲得阿秒脈沖，他們利用少周期的激光脈沖(7fs)作用于惰性氣體Ne原子，第一次獲得了650as的脈沖，揭開(kāi)了阿秒時(shí)代的帷幕。阿秒脈沖的出現(xiàn)為材料科學(xué)、生命科學(xué)、物理、能源、醫(yī)學(xué)等方面提供了全新的研究工具。高次諧波產(chǎn)生的方法也因其上述優(yōu)點(diǎn)受到了廣泛重視，形成了阿秒科學(xué)的基礎(chǔ)，包括探測(cè)分子軌道[4-5]、產(chǎn)生孤立阿秒脈沖[6]以及在氣態(tài)[7]和固態(tài)[8]中的阿秒瞬態(tài)吸收實(shí)驗(yàn)。本文主要介紹高次諧波的發(fā)展現(xiàn)狀、阿秒脈沖測(cè)量方法概述以及對(duì)未來(lái)發(fā)展的展望。

1 高次諧波的產(chǎn)生

早在19世紀(jì)80年代，B W Shore和P L Knight就預(yù)測(cè)了高次諧波的產(chǎn)生[9]。隨后A.McPherson等人[10]利用紫外光源輻照Ne、Ar、Kr等惰性氣體第一次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到高次諧波，其中觀察到紫外光與Ne產(chǎn)生最高17次的諧波。而后M Ferray等人[11]利用Nd：YAG激光器照射稀有氣體得到高階奇數(shù)次諧波，其中使用氬氣產(chǎn)生了在極紫外波段(32.3nm)高達(dá)33次的高次諧波。直到2001年Hentschel[3]等人第一次在實(shí)驗(yàn)上利用高次諧波產(chǎn)生獲得孤立的阿秒脈沖。此后，關(guān)于高次諧波的研究逐漸受到越來(lái)越多的關(guān)注，這也使得通過(guò)高次諧波發(fā)射獲得阿秒脈沖這一方法得到了巨大發(fā)展。

利用飛秒激光驅(qū)動(dòng)惰性氣體產(chǎn)生高次諧波來(lái)獲得阿秒脈沖至今仍是最常使用的方法之一，所用驅(qū)動(dòng)激光一般為峰值功率密度在1013～1015W/cm2量級(jí)的線偏振光[12]。多周期驅(qū)動(dòng)激光所產(chǎn)生的高次諧波為分立的梳齒狀光譜，高次諧波的頻率為驅(qū)動(dòng)激光基頻的基數(shù)倍[13]。典型的光譜如圖1所示?？梢钥匆?jiàn)典型的光譜具有顯著的平臺(tái)結(jié)構(gòu)，即：在低階次時(shí)高次諧波強(qiáng)度迅速下降，這是微擾區(qū)。緊接著進(jìn)入到強(qiáng)度幾乎保持不變的平臺(tái)區(qū)。最后到了截止區(qū)，強(qiáng)度急劇下降。

圖1 半經(jīng)典三步模型示意圖Fig.1 Semiclassical three-step model

1992年Krause等人提出了著名的高次諧波截止能量的經(jīng)驗(yàn)公式：

Ecutoff=Ip+3.17Up

(1)

其中，Ip表示電離能，Up是激光電場(chǎng)的有質(zhì)動(dòng)力能。而：

(2)

其中E0是峰值場(chǎng)強(qiáng)，λ是波長(zhǎng)，e和m分別是電子電荷和質(zhì)量。

現(xiàn)在廣泛用于解釋高次諧波發(fā)射機(jī)制的模型仍是Corkum[14]于1993年提出的半經(jīng)典三步模型。三步模型顧名思義主要將高次諧波發(fā)射過(guò)程分為三個(gè)階段。第一階段，強(qiáng)度能達(dá)到原子內(nèi)部庫(kù)侖場(chǎng)強(qiáng)度的激光脈沖與原子相互作用，使得原子核產(chǎn)生的庫(kù)侖勢(shì)發(fā)生畸變，勢(shì)的一端降低，電子有一定概率穿過(guò)勢(shì)壘而發(fā)生電離，并且電子逐漸遠(yuǎn)離母核(電子電離的機(jī)制與激光強(qiáng)度有關(guān)，主要分為多光子電離、閾上電離、隧穿電離和越壘電離)。第二階段，電離后的電子不再受到庫(kù)侖勢(shì)的作用，因此可看作是自由電子，電子在激光脈沖作用下被加速。但是激光場(chǎng)是隨著時(shí)間周期變化的。當(dāng)激光場(chǎng)反相時(shí)，一部分電子離母核越來(lái)越遠(yuǎn)，而另一部分電子受到反相后的激光場(chǎng)作用返回到母核附近。第三階段，返回母核附近的電子又有一定機(jī)會(huì)與母核發(fā)生復(fù)合或散射，若發(fā)生散射則產(chǎn)生一個(gè)高能電子，而若與母核復(fù)合則會(huì)發(fā)射出高能光子及高次諧波發(fā)射。

不難看出半經(jīng)典三步模型存在著諸多不足，例如：電離過(guò)程只有定性的描述；電子發(fā)生電離時(shí)的初始位置和速度都假設(shè)為零；電離后的電子被視為自由電子忽略了庫(kù)侖勢(shì)對(duì)它造成的影響；復(fù)合過(guò)程中未考慮電子波包的擴(kuò)散和干涉，這對(duì)高次諧波發(fā)射至關(guān)重要。

考慮到以上不足，緊接著Lwenstein[15]等人于1994年在半經(jīng)典模型的基礎(chǔ)上結(jié)合了費(fèi)曼路徑積分思想提出了全量子的強(qiáng)場(chǎng)近似模型，雖然仍存在不足，但對(duì)低于飽和強(qiáng)度的脈沖激光作用于介質(zhì)產(chǎn)生高次諧波給出了較好的解釋。

2 氣體高次諧波

對(duì)于高次諧波的發(fā)展主要致力于提高諧波的轉(zhuǎn)化效率以及諧波波譜的展寬。如今，氣體高次諧波已經(jīng)得到了長(zhǎng)足的發(fā)展。1986年A.McPherson等[10]第一次在強(qiáng)紫外光激光脈沖與稀有氣體相互作用時(shí)觀察到最高十七次諧波。1997年Chang等人[16]將高次諧波拓展到了水窗波段，用超短激光脈沖與He相互作用產(chǎn)生能量為460eV、波長(zhǎng)為2.7nm、階數(shù)高達(dá)297階的軟X射線波段高次諧波，與Ne相互作用產(chǎn)生能量為239eV、波長(zhǎng)為5.2nm的高次諧波。隨后的一年Schnürer等人[17]利用低于10fs的激光脈沖與He相互作用得到了能量水平在亞毫焦量級(jí)的相干X射線，光子能量超過(guò)500eV。以上結(jié)果對(duì)于生物醫(yī)療至關(guān)重要，因?yàn)槎咚a(chǎn)生的高次諧波都在水窗波段(2.34nm-4.4nm，530eV-280eV)。2010年He等人[18]研究了用一束800nm的激光和一小部分二次諧波驅(qū)動(dòng)氬氣產(chǎn)生高次諧波的過(guò)程，得到了兩束激光之間的時(shí)間延遲對(duì)于奇、偶次諧波的調(diào)制以及干涉的關(guān)系。2012年Ciappina等人[19]通過(guò)優(yōu)化納米結(jié)構(gòu)的幾何形狀和選擇適當(dāng)?shù)牟牧嫌行岣吡酥C波的截止頻率，同時(shí)顯著提高了轉(zhuǎn)化效率。

利用高次諧波光譜中強(qiáng)度幾乎保持不變的平臺(tái)區(qū)和各階次光譜之間等間距的特點(diǎn)可以合成阿秒脈沖[20]，這是高次諧波最重要的應(yīng)用之一。2001年Hentchel[3]等第一次利用高次諧波產(chǎn)生的方法獲得了650as的阿秒脈沖。2005年Yoshitomi[21]利用17fs，820nm的基頻光疊加46fs，1230nm的輔頻激光，通過(guò)濾波得到了脈寬為98as的脈沖。次年Sanson等人[22]使用5fs相位穩(wěn)定的驅(qū)動(dòng)脈沖得到了單周期的單個(gè)阿秒脈沖，光子能量約為36eV，并將脈沖壓縮至130as，這相當(dāng)于比1.2個(gè)光學(xué)周期更短。Goulielmakis等人[23]于2008年使用少周期紅外光驅(qū)動(dòng)Ne原子獲得了低于100as的極紫外光脈沖(光子能量大約80eV)包含了0.5nJ的能量，轉(zhuǎn)化效率約為10-6。2009年Feng[24]利用空芯光纖產(chǎn)生的20fs的光和放大器直接產(chǎn)生的28fs的光作用到氬氣通過(guò)廣義雙光學(xué)門(mén)的方法得到了脈寬為260as和148as的激光脈沖。再到2017年Gaumnitz等人[25]利用雙周期中紅外激光獲得了最短43as的軟X射線波段的阿秒脈沖，這也是至今為止實(shí)驗(yàn)上獲得的最短的阿秒脈沖。雖然這仍與傅里葉變換極限所預(yù)言的脈寬存在著不小的差距，但高次諧波的發(fā)展對(duì)于阿秒科學(xué)的貢獻(xiàn)是毋庸置疑的。

3 固體體材料高次諧波

雖然氣體高次諧波已經(jīng)逐漸發(fā)展成熟，并且已經(jīng)能夠初步應(yīng)用在各領(lǐng)域中，但氣體高次諧波仍存在許多局限性，例如：需要真空泵、真空室等復(fù)雜昂貴的設(shè)備；由于電介質(zhì)電離能的限制，加在氣體介質(zhì)上的驅(qū)動(dòng)激光功率密度僅在1014-1015W/cm2；氣體高次諧波轉(zhuǎn)化效率很低；等等。而相比較而言，固體材料由于其具有電子密度高和周期性強(qiáng)的特點(diǎn)，固體高次諧波具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。區(qū)別于氣體高次諧波，固體高次諧波具有多個(gè)平臺(tái)區(qū)，這就能夠告訴我們關(guān)于材料電子結(jié)構(gòu)的重要信息，例如，在隨后的工作中，You等人還從MgO晶體[26]以及SiO2[27]晶體的高次諧波譜中觀察到一個(gè)次級(jí)平臺(tái)區(qū)。另外，眾所周知，氣體高次諧波的截止能量正比于驅(qū)動(dòng)激光光場(chǎng)的場(chǎng)強(qiáng)，也就是激光光場(chǎng)振幅的平方A02，而固體高次諧波中的截止能量正比于驅(qū)動(dòng)激光光場(chǎng)振幅A0，而不是激光光場(chǎng)振幅的平方A02。

早在1997年Faisal和Kaminski[28]就發(fā)展了非微擾的Floquet-Bloch理論模型，從理論上預(yù)測(cè)了強(qiáng)激光與周期性結(jié)構(gòu)的物質(zhì)相互作用會(huì)產(chǎn)生高次諧波，并指出使用半導(dǎo)體介質(zhì)的轉(zhuǎn)化效率會(huì)略高于絕緣體和金屬介質(zhì)，另外預(yù)測(cè)了固體高次諧波的驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度在1012W/cm2量級(jí)。直到2011年Ghimire等人[29]使用峰值強(qiáng)度約為5TW/cm2(場(chǎng)強(qiáng)約為0.6V/?，脈沖能量約為3μJ)，以1kHz的重復(fù)頻率照射厚度為500μm的ZnO晶體，在透射方向得到了高達(dá)25階的高次諧波。這是實(shí)驗(yàn)上第一次觀測(cè)到固體高次諧波，為之后固體高次諧波的發(fā)展拉開(kāi)了序幕。此外，Ghimire等人的實(shí)驗(yàn)中還指出固體高次諧波的高能截止區(qū)與光場(chǎng)振幅峰值成線性相關(guān)，這與三步碰撞模型中預(yù)測(cè)的二次相關(guān)性相悖。同時(shí)諧波的產(chǎn)生效率也與微擾論非線性光學(xué)中所期望的冪律(諧波階次)關(guān)系有著很大的偏差。這告訴我們固體高次諧波的產(chǎn)生過(guò)程不能通過(guò)常規(guī)的微擾論非線性光學(xué)來(lái)解釋，同時(shí)，氣體高次諧波的三步碰撞模型也不再適用。

由于前一小節(jié)中提到的氣體高次諧波的半經(jīng)典三步模型這樣最簡(jiǎn)單的碰撞框架是基于強(qiáng)場(chǎng)近似的[30]，然而它忽略了庫(kù)侖勢(shì)對(duì)隧穿電離后的電子在激光場(chǎng)中傳播的影響，這在高強(qiáng)度和長(zhǎng)波長(zhǎng)下，當(dāng)電子遠(yuǎn)離母離子時(shí)，近似效果很好。但顯然，這樣的強(qiáng)場(chǎng)近似并不適用于固體材料中。雖然現(xiàn)在固體高次諧波中還沒(méi)有一個(gè)像氣體高次諧波半經(jīng)典三步模型這樣的普適模型出現(xiàn)，但是對(duì)于固體高次諧波的產(chǎn)生機(jī)制存在著許多討論[31-36]，現(xiàn)在大家公認(rèn)的有兩種主要的可能性：一是，布洛赫(Bloch)振蕩引起的帶內(nèi)電流[37-39]，它貢獻(xiàn)了固體高次諧波中的帶內(nèi)分量；二是，電子從導(dǎo)帶躍遷到價(jià)帶所產(chǎn)生的帶間電流[40-42]，它貢獻(xiàn)了固體高次諧波中的帶間分量。強(qiáng)激光作用下的電子發(fā)生隧穿電離到導(dǎo)帶，然后在激光電場(chǎng)分量的作用下做周期性的布洛赫振蕩形成帶內(nèi)電流，而其中一部分電子從導(dǎo)帶躍遷到價(jià)帶從而產(chǎn)生帶間電流。雖然帶內(nèi)電流和帶間電流相互緊密耦合，但有一個(gè)重要的區(qū)別是帶間電流存在啁啾，這個(gè)啁啾取決于驅(qū)動(dòng)激光的參數(shù)以及能帶結(jié)構(gòu)，而帶內(nèi)電流有望消除啁啾。傳播效應(yīng)可能由于色散和激光脈沖的自相位調(diào)制增加額外的啁啾[43]。

4 固體等離子體高次諧波

利用高強(qiáng)度的激光作用于固體表面產(chǎn)生等離子體進(jìn)而激光與等離子體相互作用來(lái)獲得高次諧波的方式，相對(duì)于固體體材料產(chǎn)生高次諧波，其優(yōu)勢(shì)主要在于等離子體介質(zhì)的存在可以使驅(qū)動(dòng)激光的光強(qiáng)不受限制地提高。而高次諧波來(lái)自于電子的集體運(yùn)動(dòng)，其特性有著完全不同的性質(zhì)，且激光參數(shù)的不同和等離子體條件的不同會(huì)導(dǎo)致完全不同的物理機(jī)制[44]。根據(jù)高次諧波過(guò)程中電子集體行為的不同，主要分為三種不同的諧波產(chǎn)生機(jī)制：相干尾波發(fā)射[45-46](coherent wake emission,CWE)、相對(duì)論振蕩鏡[47](relativistic oscillating mirror,ROM)、相干同步輻射[48-49](coherent synchrotron emission,CSE)。

圖2 相干尾波發(fā)射(CWE)機(jī)制示意圖Fig.2 Coherent wake emission(CWE)

相干尾波發(fā)射(CWE)適用于驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度低于相對(duì)論光強(qiáng)時(shí)，即a0<1。其中，它是歸一化矢勢(shì)。而e和m是電子的電量和質(zhì)量，c為光速。一般假設(shè)等離子體鏡表面的電子密度從固體到真空在距離Lg以內(nèi)呈現(xiàn)指數(shù)衰減，也被稱為密度梯度。當(dāng)強(qiáng)激光輻照到固體表面時(shí)，在主脈沖到達(dá)材料前，材料表面就已經(jīng)被脈沖的背景光激發(fā)出等離子體鏡。接著激光主脈沖被等離子體反射，每個(gè)光學(xué)周期都會(huì)有一部分電子被激光拉到真空中，再返回等離子體。這些電子被稱為Brunel電子。Brunel電子激發(fā)密度梯度中的高頻等離子體集體振蕩，并通過(guò)線性模式轉(zhuǎn)換[38]產(chǎn)生出極紫外(XUV)輻射。這樣的過(guò)程在每個(gè)光學(xué)周期都周期性的重復(fù)，從而在很短的等離子體尺度內(nèi)(典型的為L(zhǎng)g< λ/100)產(chǎn)生高效的高次諧波輻射，但是效率會(huì)在Lg ?λ/20時(shí)出現(xiàn)顯著降低。通過(guò)相干尾波發(fā)射機(jī)制也許是獲得40-80nm波段阿秒或飛秒激光脈沖很好的手段，具有相當(dāng)高的轉(zhuǎn)化效率(10-4)。另外，通過(guò)優(yōu)化等離子體密度梯度、最大化電子束密度還可以提高等離子體振蕩到高次諧波的轉(zhuǎn)化效率。

圖3 相對(duì)論振蕩鏡(ROM)機(jī)制示意圖Fig.3 Relativistic oscillating mirror (ROM)

在a0?1時(shí)，相對(duì)論振蕩鏡(ROM)成為主導(dǎo)機(jī)制[50-51]。當(dāng)驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度達(dá)到了相對(duì)論光強(qiáng)(1018W/cm2)時(shí)，靶表面的電子會(huì)以接近光速的速度發(fā)生振蕩。于是入射激光脈沖被高速振蕩的等離子體鏡面反射，由于多普勒頻移產(chǎn)生傅里葉變換極限是阿秒尺度的高次諧波脈沖。

而相對(duì)于相對(duì)論振蕩鏡機(jī)制，相干同步輻射(CSE)機(jī)制需要更高的驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度(大于1020W/cm2)。其基本的物理圖像是：在特定的條件下，相對(duì)論光強(qiáng)的激光入射到固體表面后，會(huì)在每個(gè)激光周期中都產(chǎn)生密集的納米尺度電子束，并產(chǎn)生類似同步輻射的光譜[52-53]。相干同步輻射機(jī)制除了需要滿足很高的入射光強(qiáng)，還對(duì)其他條件有著較高的要求，如：特定的入射角度、激光對(duì)比度。對(duì)實(shí)驗(yàn)的復(fù)雜要求限制了CSE機(jī)制的發(fā)展，但CSE機(jī)制對(duì)于提高峰值強(qiáng)度、縮短產(chǎn)生輻射的脈沖寬度等方面都有著很大的潛力，也會(huì)是未來(lái)等離子體高次諧波的重要研究方向。

5 阿秒脈沖的測(cè)量和表征

對(duì)獲得的阿秒脈沖本身的性質(zhì)進(jìn)行測(cè)量和表征也是一個(gè)重要部分，尤其是對(duì)脈沖寬度的測(cè)量。然而用于飛秒激光的自相關(guān)和互相關(guān)的傳統(tǒng)測(cè)量方法無(wú)法簡(jiǎn)單擴(kuò)展到阿秒脈沖的測(cè)量。阿秒脈沖測(cè)量的困難主要是兩點(diǎn)：一是脈沖寬度太短，比電子元件的最短響應(yīng)時(shí)間還要短；二是阿秒脈沖通常在極紫外(XUV)和軟X射線(SXR)波段，常用的非線性介質(zhì)在這個(gè)波段都表現(xiàn)出強(qiáng)烈的吸收，因此很難產(chǎn)生強(qiáng)的非線性效應(yīng)。

1999年P(guān)apadogiannis等人[54]首次提出在阿秒尺度的自相關(guān)測(cè)量技術(shù)，按照傳統(tǒng)自相關(guān)的方法將待測(cè)脈沖分為兩束，再共同作用于對(duì)脈沖時(shí)域疊加敏感的非線性介質(zhì)中，通過(guò)觀察非線性效應(yīng)來(lái)測(cè)量脈沖寬度。但由于作為二次光源氣體高次諧波強(qiáng)度弱且一般為極紫外和軟X射線波段，難以在常見(jiàn)的非線性介質(zhì)中產(chǎn)生可以測(cè)量的非線性現(xiàn)象。因此在飛秒脈沖寬度測(cè)量中常用到的自相關(guān)技術(shù)無(wú)法簡(jiǎn)單地延伸到阿秒尺度。而Papadogiannis等人在傳統(tǒng)的自相關(guān)測(cè)量方法上做出了一個(gè)小小的改變，他們認(rèn)為產(chǎn)生高次諧波的氣體介質(zhì)也可以作為測(cè)量脈沖寬度的非線性介質(zhì)。利用這個(gè)想法，他們?cè)跍y(cè)量結(jié)果中觀察到了小于100as的尖峰特征并認(rèn)為產(chǎn)生了亞飛秒量級(jí)的極紫外脈沖串。這個(gè)方法雖然在實(shí)驗(yàn)上很容易實(shí)現(xiàn)，但整個(gè)過(guò)程中阿秒脈沖的產(chǎn)生和測(cè)量相互交織在一起，結(jié)論難以令人信服。2003年Tzallas 等人[55]第一次利用二階自相關(guān)測(cè)量方法對(duì)阿秒脈沖串的時(shí)域特征進(jìn)行了表征，這也是第一次利用自相關(guān)的方法真正測(cè)量到阿秒脈沖。測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置如圖所示，其中0.2μm的銦(In)膜用于濾波，選出第7-15次高次諧波，并阻擋掉驅(qū)動(dòng)激光。

圖4 二階XUV自相關(guān)實(shí)驗(yàn)示意圖[54]Fig.4 The second-order XUV autocorrelator

實(shí)驗(yàn)中使用10Hz鈦寶石激光器輸出130fs，790nm的激光作用于氙(Xe)氣產(chǎn)生高次諧波。使用切成兩半的曲率半徑為30cm的球面鏡作為分束鏡將高次諧波分為兩束，其中一半球面鏡受壓電陶瓷(PZT)微位移單元控制，通過(guò)微小的位移來(lái)調(diào)節(jié)兩束高次諧波之間的時(shí)間延遲。然后被一分為二的兩束極紫外脈沖聚焦到氦(He)氣噴嘴，氦原子(He)發(fā)生雙光子電離。通過(guò)飛行時(shí)間(TOF)質(zhì)譜儀測(cè)量?jī)墒叽沃C波間的時(shí)間延遲和氦離子產(chǎn)率之間的關(guān)系測(cè)得阿秒脈沖串的平均脈寬為780as±80as。這個(gè)方法可以直接直接測(cè)量到脈寬，但仍具有不可忽略的局限性。首先要求高次諧波的光子能量低于原子的電離能，這樣才能發(fā)生雙光子電離。其次，測(cè)量結(jié)果依賴于預(yù)先假設(shè)的脈沖形狀。另外測(cè)量結(jié)果顯示脈寬為傅里葉變換極限的兩倍，說(shuō)明在氙氣靶中高次諧波的鎖相程度很差。

由于上述種種限制，現(xiàn)在常用于阿秒量級(jí)測(cè)量的仍為互相關(guān)測(cè)量方法?；ハ嚓P(guān)測(cè)量的基本原理是：一束較弱的待測(cè)光束(阿秒脈沖)和一束較強(qiáng)的紅外脈沖(通常為產(chǎn)生阿秒脈沖所使用的的驅(qū)動(dòng)激光)，兩束脈沖同時(shí)作用于介質(zhì)，通過(guò)調(diào)整兩光束之間的參數(shù)(例如：時(shí)間延遲)來(lái)測(cè)量某物理量的變化，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析得到脈沖寬度。

2001年Scrinzi等人[56]提出的ACC(Attosecond Cross Correlation Technique)就是一種利用互相關(guān)方法測(cè)量阿秒脈沖寬度的技術(shù)。他們將驅(qū)動(dòng)激光分為兩部分，其中一部分與氣體介質(zhì)作用產(chǎn)生高次諧波并經(jīng)過(guò)濾波片或多層鏡濾波得到高能XUV阿秒脈沖。阿秒脈沖與另一部分驅(qū)動(dòng)激光同時(shí)作用于預(yù)先被圓偏振預(yù)脈沖電離的氦(He)等離子體。兩束脈沖共同抑制He+的庫(kù)侖勢(shì)，使其發(fā)生單光子電離。通過(guò)調(diào)整那個(gè)兩脈沖之間的時(shí)間延遲可以對(duì)He2+的產(chǎn)率產(chǎn)生周期性調(diào)制，從調(diào)制深度可以得到阿秒脈沖的寬度。由于該方法中要求XUV光子能量要低于電離介質(zhì)的電離能，所以要選用電離勢(shì)極高的原子或離子，這使得該方法在實(shí)驗(yàn)上具有很大的局限性。

圖5 Laser-assisted lateral X-ray photoionization測(cè)量實(shí)驗(yàn)示意圖[57]Fig.5 Laser-assisted lateral X-ray photoionization

2001年Drescher等人[57]提出了一個(gè)名為laser-assisted lateral X-ray photoionization的方法。他們使用XUV阿秒脈沖和驅(qū)動(dòng)激光共同作用于氣體介質(zhì)。氣體介質(zhì)在XUV光的作用下發(fā)生電離，電離的電子具有初始動(dòng)量。電子的動(dòng)量受到XUV光電場(chǎng)的振幅、相位和振蕩周期的影響。在驅(qū)動(dòng)激光的作用下電子動(dòng)量會(huì)發(fā)生改變。通過(guò)調(diào)整驅(qū)動(dòng)激光和XUV光之間的時(shí)間延遲可以對(duì)電子能譜進(jìn)行調(diào)制。電子能譜的調(diào)制深度就反映了阿秒脈沖的脈寬。2001年Hentschel等人[3]第一次獲得了單個(gè)阿秒脈沖，并利用此方法測(cè)得脈寬為650as±150as。

圖6 RABBITT測(cè)量方法示意圖和RABBITT方法的能級(jí)躍遷分布圖[60]Fig.6 Reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions

在1996年Véniard等人[58]提出了利用高次諧波的強(qiáng)相關(guān)性，讓高次諧波和一束驅(qū)動(dòng)脈沖同時(shí)注入氣體介質(zhì)。通過(guò)改變XUV光和驅(qū)動(dòng)激光之間的時(shí)間延遲可以對(duì)光電子能譜的邊帶(sideband)振幅進(jìn)行調(diào)制來(lái)反映阿秒脈沖的時(shí)域特征。經(jīng)過(guò)完善后變成了阿秒尺度最早的互相關(guān)測(cè)量技術(shù)RABBITT[59]。驅(qū)動(dòng)激光被分成兩束同心光束，一束環(huán)形的紅外激光脈沖聚焦到氬(Ar)氣噴嘴上產(chǎn)生高次諧波，并通過(guò)小孔濾過(guò)剩余的基頻光。11-19次高次諧波和另一束中心部分的基頻光通過(guò)鎢反射鏡反射并聚焦到另一個(gè)氬(Ar)氣噴嘴上。飛行時(shí)間(TOF)質(zhì)譜儀記錄光電子能譜隨紅外脈沖與XUV光之間時(shí)間延遲的變化關(guān)系，據(jù)此得到阿秒脈沖的時(shí)域特征[60]。

除了上述談到的測(cè)量方法，還有2002年Itatani等人[61]提出的阿秒條紋相機(jī)，2003年Quéré等人[62]提出的將飛秒SPIDER法(attosecond spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction)擴(kuò)展到阿秒尺度，以及Park等人[63]于2018年提出的TIPTOE(tunneling ionization with a perturbation for the time-domain observation of an electric field)等方法。

雖然測(cè)量方法有很多，但由于每個(gè)方法都有不同的優(yōu)勢(shì)和缺陷，對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備的要求和操作難度相差也很大，仍未有一個(gè)通用的測(cè)量方法。

6 總結(jié)與展望

通過(guò)高次諧波產(chǎn)生(HHG)來(lái)獲得阿秒脈沖無(wú)疑已經(jīng)成為了主流趨勢(shì)。通過(guò)氣體高次諧波來(lái)得到阿秒脈沖已經(jīng)趨于成熟，并有普遍認(rèn)可的三步模型用于解釋它的物理機(jī)制。固體和等離子體高次諧波的產(chǎn)生機(jī)制還在不斷的探索中。區(qū)別于氣體高次諧波，固體和等離子體高次諧波因?yàn)檗D(zhuǎn)化效率高、產(chǎn)生的高次諧波光子能量高、對(duì)實(shí)驗(yàn)空間要求小等優(yōu)勢(shì)是目前大家的研究熱點(diǎn)。但因?yàn)槎叩奈锢頇C(jī)制尚未明確，所以探尋合理的模型仍是未來(lái)的研究目標(biāo)。

此外，近二十年來(lái)對(duì)于阿秒脈沖的測(cè)量和表征方法也得到了長(zhǎng)足的發(fā)展，但不同的測(cè)量方法針對(duì)的脈寬不同、對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備的要求和實(shí)驗(yàn)難度差距很大，所以一個(gè)更優(yōu)的測(cè)量方法是未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)。