王 鵬,傅其棟,李雨芮,葉芳偉
(上海交通大學物理與天文學院,上海 200240)
莫爾晶格是指兩個相同或者相似周期結構(稱子晶格)重疊形成的復合結構。由于兩個子晶格晶格常數(shù)的差異或者疊加時兩個子晶格之間存在轉角,該復合結構會在原來子晶格周期的基礎上,產生一套長周期圖樣,即所謂莫爾條紋。在生活中,莫爾條紋并不罕見,比如:將兩把梳子重疊即可形成莫爾條紋,兩面紗窗重疊處會產生莫爾條紋,電風扇的前后網罩在視野中重疊也能產生莫爾條紋。當人們用手機拍攝電腦屏幕時,經常會看到彩色的莫爾條紋,攝影愛好者在拍攝衣織物時也會發(fā)現(xiàn)在照片上出現(xiàn)惱人的莫爾條紋[1]。鑒于莫爾條紋的長周期特點,莫爾條紋在藝術設計、紡織業(yè)、建筑學、圖像處理、測量學和干涉儀等方面都有一些獨特的應用,但這些應用基本上都是基于莫爾條紋的幾何特點,對于莫爾條紋或莫爾晶格物理性質的研究并不多見。
對莫爾晶格物理性質的研究主要起源于范德華爾斯(van der Waals,vdW)異質結結構[2-5]。vdW 異質結結構是指兩層(或者多層)二維材料堆疊在一起形成的超晶格,層間通過范德華爾斯力相互耦合。受層間耦合的影響,vdW 異質結出現(xiàn)單層材料所不具有的光電響應特性[4-9]。進一步,如果將上層材料相對于下層材料轉過一個小角度(本文稱其為“莫爾角”),就會出現(xiàn)原子晶格在二維空間排布的莫爾條紋。該莫爾條紋周期性地調節(jié)層間耦合,導致系統(tǒng)的能帶結構發(fā)生顯著改變。這方面最著名的例子可能是Cao 等人做的轉角石墨烯實驗:當兩層石墨烯之間的轉角取所謂的魔角(1.08°)時,電子能帶結構在費米能級附近出現(xiàn)平帶,雙層石墨烯呈現(xiàn)出莫特絕緣相。更神奇的是,在合適的外加偏壓下,該異質結結構呈現(xiàn)出超導相[10-11]。莫爾晶格竟然在根本上改變了材料的性質!一石激起千層浪,該工作引發(fā)了vdW 異質結結構的理論和實驗研究的熱潮[12-17],甚至形成了一個專門的學科方向:扭曲電子學(twistronics)[18]。
vdW 異質結的研究也引發(fā)了物理學其他學科方向的相關研究。由于莫爾結構是通過將兩個周期晶格堆疊所形成的,光學、聲學、力學、熱學以及冷原子系統(tǒng)等領域的研究者均可以通過構造類似的堆疊結構產生相應的莫爾晶格,如光學莫爾晶格[19-21],聲學莫爾晶格[22-23],力學莫爾晶格[24]等。莫爾光晶格也被引入到冷原子系統(tǒng),用來模擬凝聚態(tài)中的相關物理現(xiàn)象[25-26]等。這些莫爾晶格均顯示出與轉角密切相關的物理特性,在特定的角度下,結構中也會出現(xiàn)跟魔角石墨烯中類似的能帶平坦化現(xiàn)象。
本文主要回顧和總結光學莫爾晶格方面的研究成果。
一維光柵是最簡單的周期結構[29-34]。將兩個晶格常數(shù)不同的一維光柵疊加,便可看到明暗相間的一維莫爾條紋(圖1(a))。莫爾條紋的周期一般比兩個構成光柵的周期要大得多,且莫爾條紋對光柵周期結構的微小變化十分敏感,因此莫爾條紋很早即被用于材料形變的分析和形貌測量[27-28],近期也被用于圖案的防偽識別[29]等。
考慮兩個周期分別為d1和d2的正弦函數(shù),且它們的周期接近,即d2?d1< 上述慢光波導結構在機理上類似于光子晶體波導結構,即利用帶隙導波。這種導波機制決定了電磁波在空間上可以限域在折射率較低處(圖1(g))[33-34](圖中光場在折射率低谷處的來回振蕩是波導色散帶的多個模式被同時激發(fā)而發(fā)生干涉所致)。有趣的是,數(shù)值研究表明,即使光一開始是在折射率高峰處入射,在后續(xù)的演化過程中也會逐漸耦合至折射率低谷處(圖1(h)),說明一維莫爾晶格結構的節(jié)點處確實可以穩(wěn)定地局域光與引導光。 圖1 (a)由周期略有差異的兩個一維光柵構成的莫爾光柵;(b)由兩個周期相同的一維光柵,旋轉一定角度后構成的二維莫爾光柵;(c)一個莫爾周期內的一維金屬莫爾結構形貌圖[32];(d,e)實驗測得的金屬光柵的SPP色散曲線和金屬莫爾光柵的SPP色散曲線[30];(f)兩個金屬子光柵的周期(即d1,d2)發(fā)生改變時,相應的金屬莫爾微腔輻射的激光發(fā)生頻移[32];在一維莫爾晶格的節(jié)點(g)和最大包絡處(h)激發(fā)莫爾晶格,光在晶格中的傳輸圖像[34]。Fig.1 (a)Moirégratings constituted from two 1D gratings with slightly detuned periods.(b)2D moiré pattern constituted from two 1D gratings with a relative rotation angle.(c)Landscape of 1D metallic moiréstructure shown within one moiré period [32]. (d,e) Experimentally measured dispersion curves of SPP on metallic 1D gratings and on moiré gratings [30].(f)With the change of the period (i.e.d1,d2)of the two constituent metallic gratings,the lasing frequency of the corresponding metallic moirécavity changes[32].Light propagating dynamics when a 1D moirélattice is optically excited at its node (g)or at its peak (h)of the structural envelop[34]. 上述莫爾結構均由兩個周期不同的一維光柵構成。通過互相轉過一定的角度再重疊,兩個一維光柵也可以構成一個二維周期結構—二維莫爾結構(圖1(b))。顯然,二維莫爾結構甚至可以由兩個周期完全相同的光柵構成。該類莫爾晶格被用于增強鈣鈦礦太陽能電池的光電性能[35]。相比于單層的光柵結構,莫爾晶格的出現(xiàn)提高了單位角度內衍射級次和衍射光斑的數(shù)目,從而提升了光能的收集效率。研究表明,當轉角為30°時,該太陽能電池對光的捕獲和吸收效率達到最大:接近且部分超過傳統(tǒng)的Yablonovitch 4n2吸收極限。由于該類莫爾結構的周期對轉角的依賴高度敏感,故研究者可以通過轉角自由度在很寬的頻段范圍內調控結構響應的共振波長。因此,莫爾結構被提議用于熱輻射的動態(tài)管理,可大幅度提升熱輻射管理器件頻率的可調范圍[36]。莫爾晶格為制備高效率的光電和光熱器件提供了新的途徑。 將兩個二維周期結構重疊后,由于存在晶格常數(shù)差異或者彼此之間有相對轉角,便能形成二維莫爾晶格。比起一維的情形,二維莫爾晶格在結構上更加豐富多彩,因此吸引了更多的研究。 首先是莫爾超表面方向上的工作。通過所謂的納米球光刻技術(Moirénanosphere lithography),研究者在一些基底材料上制備了各類金屬二維莫爾結構。相比于傳統(tǒng)單周期的金屬晶格,莫爾晶格包含了多個大小、方向不同的周期,因此可以在更多傳播方向和更寬頻率范圍內激發(fā)表面等離子體激元(Surface Plasmonic Polaritons,SPP)[37]。當莫爾晶格中的金屬在結構上沒有聯(lián)通的時候,則可以激發(fā)產生形態(tài)各異的各類局域等離子體共振(Localized Plasmonic Resonances,LPR)[38]。這些SPP或LPR 的工作頻段可落在可見光或者近紅外范圍。通過納米球光刻技術,研究者還將莫爾條紋刻寫到單層石墨烯上,在莫爾圖案化的石墨烯上激發(fā)了中紅外和THZ頻段的LPR,實現(xiàn)了共振頻率的調控[39]。顯然,如果將莫爾結構的特征尺度變大,比如在一些合適的基底材料上刻蝕出金屬圓盤的莫爾排布結構,那么,當圓盤的半徑和圓盤之間的間隔為毫米尺度時,將在GHz頻段激發(fā)出各類準LPR,通過調節(jié)莫爾角可以將入射電磁波的透過率在10%?90%范圍內連續(xù)調節(jié)[40]。 上述工作均是將莫爾結構引入到了薄層材料中,可稱為莫爾超表面結構。莫爾結構也可以引入到體材料中,形成莫爾體結構:即沿著材料的某個方向(比如z向),在處于任意z處的橫截面上均呈現(xiàn)為二維莫爾型的折射率分布。這種莫爾體結構可以通過光學誘導或者飛秒激光直寫的方法在一些光敏材料中得以構建[19-20,41-42]。光學莫爾體結構的獲得為研究光在莫爾晶格中的演化提供了條件。Huang 等人首先提出了莫爾晶格體結構的實現(xiàn)辦法,并研究了光束在體結構中的傳輸動力學行為[19],即設想一體材料的折射率n(x,y,z)在z向(即光束的傳輸方向)分布均勻,但在其橫截面(x和y軸組成的平面)內則為兩個方形晶格的簡單疊加:n(x,y,z)=p1[cos(2x)+cos(2y)]+p2[cos(2x’)+cos(2y’)],其中(x’,y’)T=S(θ) (x,y)T,S(θ)為二維旋轉矩陣,即S(θ)=[cosθsinθ;sinθcosθ],θ即莫爾角。研究發(fā)現(xiàn),對一般的莫爾角而言,當構成莫爾晶格的第二個子晶格的振幅p2小于某個臨界值p2cr的時候(第一個子晶格的振幅p1固定為1,p1≡1),光束在相應的莫爾晶格中演化時持續(xù)地衍射發(fā)散;當p2超過該p2cr時,則光束始終保持局域的狀態(tài)。這是首次在二維系統(tǒng)中發(fā)現(xiàn)的非局域-局域的相變。同時,研究也發(fā)現(xiàn),當莫爾角取到所謂的勾股角(即θ是3個邊長為正整數(shù)的直角三角形的內角)時,則對應的莫爾晶格恢復為方形周期晶格(但周期大于子晶格周期,并為復式元胞結構),因此,此時無論p2取何值,晶格中傳輸?shù)墓馐冀K處于發(fā)散狀態(tài)。 以上理論預測得到了實驗證實。Wang等人采用光學誘導[43]的辦法,將8束平面波的干涉圖樣寫入到光折變材料鈮酸鍶鋇(SBN)晶體中[20]。這8 束平面波分成兩組,前4 束平面波干涉在SBN中誘導出子晶格1,后4束平面波干涉則誘導出子晶格2。這兩組平面波的強度和它們之間的轉角在實驗上容易調節(jié),因此研究者得到了高度可調的光子莫爾晶格,見圖2(a-c)。借此,Wang等人通過信號光(包括高斯光束和攜帶渦旋位相的光束)在各個莫爾晶格中進行傳輸測試,證實了關于光束局域和局域-非局域相變的理論預測,見圖2(e-g)。進一步,他們通過構建其他各類型莫爾晶格(如基于三角晶格、斜方晶格、長方晶格[44-45]等各類基本晶格的莫爾晶格),證實了莫爾晶格中光束的局域和局域-非局域相變是一個普遍存在的現(xiàn)象。 圖2 (a)由兩個方形子晶格重疊,且轉過相對角度θ 后,構成的二維光子莫爾晶格;(b)周期莫爾晶格;(c)非周期莫爾晶格;(d)非周期莫爾晶格對應的準能帶圖,上圖p2 莫爾晶格為什么可以將光束局域?光的局域是信息傳播的基礎,也是對光信息進行各種操縱和處理的前提。光局域的常見辦法有利用光纖(全反射機制)、光子晶體波導(光子晶體能隙)、隨機結構(安德森局域)、非線性效應(如自聚焦機制)等。莫爾晶格中光的局域顯然與上述體系中的局域機制均不同。為此,Wang 等人提出了“等效周期晶格”的概念,用一系列級次不斷升高的周期晶格無限逼近(非周期)莫爾晶格,從而將非周期晶格的研究轉化為成熟的周期系統(tǒng)的研究。借此辦法,求解了光子莫爾晶格的準能帶結構,發(fā)現(xiàn):當p2>p2cr時,能帶中存在豐富的平帶(見圖2(d),下圖),平帶意味著衍射振幅(正比于能帶的曲率)為零,所以光束在莫爾晶格中自然地保持了局域的狀態(tài)[20]。相比較地,當p2 平帶是能帶中一種特殊的存在,平帶意味著波函數(shù)的局域化和態(tài)密度的劇增,這與許多強關聯(lián)物理息息相關。因此,設計具有平帶結構的人工微納結構是一個具有重要價值的研究方向。平帶設計的常見辦法是采用具有特殊對稱性的晶格[46-48]或者通過精心調節(jié)晶格參數(shù)得以實現(xiàn)[49]。一般而言,這些方法只能設計出一條特定的平帶,而光子莫爾體晶格中則存在著豐富的平帶結構。光子莫爾體晶格代表了一種得到平帶的新方式。 上述二維光子莫爾晶格的體結構是通過光學誘導法產生的,這種方法能引入的折射率的變化很弱,僅為10?5~10?4量級,這和光子晶體結構中折射率的顯著變化形成鮮明對比,后者一般由兩種不同材料組成。文獻[50]考慮了兩個方形光子晶體構成的莫爾體結構,計算了莫爾角取某些特殊角時結構的能帶。研究發(fā)現(xiàn),由于復式元胞的出現(xiàn),莫爾型光子晶體的能帶帶隙比單一方形光子晶體的帶隙明顯增大,這為光子晶體的能帶設計提供了一個新的途徑。然而,該工作僅僅考慮了取若干特殊莫爾角時的莫爾晶體的能帶結構,關注點落在能隙的變化上,沒有關于能帶是否平坦化的討論。 關于莫爾超晶格結構中能帶平帶的出現(xiàn)和影響,雙層轉角石墨烯材料的相關文獻中有諸多討論[51-53]。但需要特別指出的是,Huang 和Wang 等人研究的莫爾晶格是將兩個周期晶格寫入到同一塊晶體中[19-20],屬于單層(monolayer)莫爾晶格結構,而vdW 異質結則為雙層結構。因此,這兩者除了研究對象上有根本性區(qū)別之外(一為波色子,另一為費米子),在幾何結構上也有明顯的不同,因此這兩類體系的研究結論不能直接拿來對比。然而,非蜂窩狀周期晶格構成的莫爾結構也存在能帶平帶的發(fā)現(xiàn),對二維材料的相關研究具有明顯的啟發(fā)和借鑒價值。 受二維材料堆疊形成的vdW 異質結結構研究的影響,近期關于光學雙層莫爾結構的研究也陸續(xù)出現(xiàn)[54-56]。Hu 等人研究了雙層α 相三氧化鉬(α-MoO3)超結構中聲極化激元(聲子與光子耦合形成的準粒子)的傳播行為[55]。α 相三氧化鉬是一種雙曲(Hyperbolic)材料,即在其面內兩個相互垂直的方向傳輸時,準粒子感受到符號相反的介電常數(shù),此時色散關系為雙曲線類型。然而,研究人員發(fā)現(xiàn),在α 相三氧化鉬的兩層堆疊結構中,當轉角超過一定值時,由于準粒子間的層間耦合,色散關系從原先開放的雙曲線過渡為閉合的橢圓曲線(圖3),即在某個特定的轉角處(研究者稱其為光子“魔角”),色散關系呈現(xiàn)為一平帶,這意味著聲極化激元無衍射地定向傳輸。因此,通過控制莫爾角,研究人員在同一結構上實現(xiàn)了三種不同類型的色散關系曲線(雙曲-平帶-橢圓)相繼轉換,展示了莫爾結構對極化激元大范圍的動態(tài)調控。 圖3 (a)兩層α-MoO3堆疊構成的莫爾超晶格結構;(b)α-MoO3莫爾超晶格結構在不同莫爾角下的光學照片;(c)聲極化激元在不同莫爾角度下的波形分布圖,顯示出雙曲-平帶-橢圓三類拓撲上不同的色散帶的轉變[55]。Fig.3 (a)Moirésuperlattice constituted by twist-stackedα-MoO3 bilayer;(b)Optical images of α-MoO3 moirésuperlattice as a function of rotation angle;(c)In-plane propagation of phonon polaritons at different twist angle of an α-MoO3 bilayer,indicating a transition among three topologically different dispersion:hyperbolic,flat and elliptic[55]. Wang 等人則考慮雙層莫爾超結構中的另外一種極化激元,即準表面等離子體激元(Spoof SPP,該類激元可看成是傳統(tǒng)SPP在微波等長波波段的存在形式)[57]。他們考慮在厚度一定的薄介質層上表面和下表面分別附著呈蜂窩狀晶格排布的金屬環(huán)結構,該類超表面結構支持Spoof SPP。上下表面的耦合使得Spoof SPP產生模式雜化,情況類似于堆疊二維材料通過分子力產生的層間耦合。研究者發(fā)現(xiàn),當上下蜂窩狀晶格在某個維度方向上的晶格常數(shù)有所差異時(該工作中未考慮轉角非零的情形),復合結構中出現(xiàn)的周期性變化的莫爾條紋使得Dirac點在布里淵區(qū)移動,從而引入了電中性粒子(光子)的規(guī)范勢和等效磁場,后者被在實驗上觀察到的平坦化朗道能級所證實。進一步地,如將轉角自由度引入到該類莫爾結構中,則vdW 異質結結構具有的一些與能帶相關的重要性質也可以在光子莫爾晶格中重現(xiàn),如在合適的轉角和層間距下,光子能帶出現(xiàn)平坦化、莫爾晶格邊緣處存在拓撲局域模等[58]。 上述雙層光子莫爾晶格的工作關注極化激元在面內的傳輸動力學行為,這種雙層結構對面外如垂直入射光的散射如何響應?Liu 等人將兩個超透鏡(二維位相型光柵)置于傳統(tǒng)的光學成像系統(tǒng)中,通過調節(jié)兩個超透鏡的相對轉角,實現(xiàn)了對成像焦平面位置和聚焦光斑形態(tài)的調控[59]。Lou 等人則分析了兩層光子晶體層狀結構(PhCslab)互相轉過一定角度之后形成的異質結結構的光散射特性[56]。他們在理論上提出了一個對應原理:對于雙層光子晶體層狀結構堆疊而成的莫爾晶格,其支持的導波共振(Guided Resonances)頻率,可以用單層光子晶體和一均勻層狀材料的堆疊結構很好地近似。由于后者為一周期結構,因此傳統(tǒng)的能帶理論可以直接用來求解、預測雙層堆疊結構的光學響應,從而大大降低數(shù)值計算的復雜度。研究者進一步揭示了該類光子莫爾結構的光學手性響應特征[56]。 光子莫爾晶格極大地改變了結構的色散關系,如能帶平坦化或者能帶發(fā)生拓撲上的改變。能帶的改變如何影響傳統(tǒng)的非線性光學過程,如光孤子的形成、非線性波長轉換過程等? 非線性光子莫爾晶格的研究最早見于莫爾晶格中空間光孤子的研究[19,21]。空間光孤子是光的衍射效應和非線性效應互相平衡、從而在傳輸過程中保持空間波形不變的光束[60]??臻g光孤子被認為在信息傳輸、全光路由、光控光等方面具有獨特的應用價值。然而,材料的非線性響應一般非常微弱(相比于線性響應),因此在體材料中激發(fā)光孤子一般需要很高的激光功率。人們也研究了各種周期結構中的空間光孤子,周期結構提供的能帶設計可以較好地降低光束的衍射效應,從而降低光孤子的激發(fā)對激光功率的要求。研究者還考慮了包括金屬納米線陣列結構在內的各類等離子體晶體(Plasmonic Crystals)中空間光孤子的激發(fā)[61],借助于SPP的場增強效應也可降低孤子的激發(fā)功率。然而,由于金屬納米線自身的熱穩(wěn)定性問題,目前尚未見到等離子體格子孤子的實驗觀察。 Fu 等人通過光學誘導的辦法,在光折變晶體(鈮酸鍶鋇)中產生光子莫爾晶格。在施加偏壓的條件下,鈮酸鍶鋇具有飽和型非線性響應,這就相當于在光子莫爾晶格中引入了光學非線性響應。理論和實驗研究發(fā)現(xiàn),光子莫爾晶格中光孤子的閾值激發(fā)功率明顯依賴于莫爾角。圖4(b)和圖4(d)給出了當線性莫爾晶格處于非局域相(即p1≡1,p2 圖4 (a-d)激發(fā)莫爾光孤子的閾值功率隨莫爾角的變化,(a,c)對應p2>p2cr 的情形,(b,d)對應p2 最后,也有研究者報道了二次非線性介質中莫爾光孤子的數(shù)值研究[62],發(fā)現(xiàn)莫爾孤子在參數(shù)空間中的存在區(qū)域與莫爾角無關,但孤子的穩(wěn)定性則依賴于莫爾角。另外,具有自聚焦效應的一維莫爾晶格中也有光孤子數(shù)值研究的報道[63]。 Cao等人的工作引發(fā)了轉角石墨烯研究的熱潮[9-10],這方面工作主要集中于轉角石墨烯的電子特性,但也有不少研究人員開始研究它們的光學特性。石墨烯支持THz 或者近紅外波段的SPP,其波長可比光子波長小3個數(shù)量級[64-65],且由于損耗相對較低和電學特性的可調性,石墨烯被認為是一種性能優(yōu)良的等離子體材料。Sunku 等人提出了利用雙層石墨烯莫爾晶格產生周期性等離子體結構,從而在原子尺度上實現(xiàn)對SPP的各種調控[66]。人們也發(fā)現(xiàn)了雙層石墨烯中的SPP激發(fā)具有手性和圓二色性[67-69],且SPP在不同的莫爾結構構成的疇壁處有不同的反射行為[66,70]等。 除了石墨烯,莫爾結構也會影響其他二維材料的光學性質,比如過渡金屬硫族化合物(TMDCs)。通過疊加、旋轉兩單層TMDCs,同樣可以產生原子在空間分布上的莫爾條紋,從而改變這些材料中準粒子的特性,為新型光電方面的應用提供新的可能[71-72]。類似地,通過莫爾角和層間耦合的控制,人們也實現(xiàn)了對二維材料異質結結構的非線性光學響應的調控[73-78]。 莫爾晶格通過將兩個周期晶格簡單疊加得到,但呈現(xiàn)出兩個組成晶格所不具有的物理特性,是“一加一大于二”的又一個明證。光子莫爾晶格提供的能帶平帶化開辟了一條獲得光子平帶和光束局域的新途徑,也為各類光場的空間調控提供了一個新平臺。根據其具體實現(xiàn)方式,光子莫爾晶格所具有的一些獨特的設計自由度,如莫爾角、子晶格之間的耦合力度、兩個子晶格的相對比重,為光場的動態(tài)調節(jié)提供了新的設計自由度。莫爾晶格是處于周期和隨機結構之間的一個中間相,相當于較為成熟的周期和隨機系統(tǒng)的研究,光學莫爾晶格的研究剛剛起步。已經取得的研究結果表明,準周期或者非周期結構可能具有周期系統(tǒng)完全不具有的光學性質,可為光的控制提供獨特的手段。我們相信光學莫爾晶格將會吸引更多的研究,得到更多的莫爾晶格的光學實現(xiàn),并在揭示其奇特光學特性的基礎上得到一些特殊的應用。3 基于二維周期結構的莫爾晶格
4 莫爾晶格中的非線性光學現(xiàn)象
5 雙層石墨烯莫爾晶格
6 結束語