曾立飛, 靳 軍, 馬萬云, 于 雙, 潘長春*

準(zhǔn)噶爾盆地南緣侏羅系煤巖生烴動力學(xué)研究

曾立飛1,2, 靳 軍3, 馬萬云3, 于 雙1, 潘長春1*

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2.中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 3. 中國石油新疆油田公司實驗檢測研究院, 新疆 克拉瑪依 834000)

應(yīng)用金管-高壓釜裝置對采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部煤樣JC25和東部煤樣JC41進(jìn)行生烴動力學(xué)模擬實驗, 獲取生油、生氣量和生烴動力學(xué)參數(shù)。升溫速率分別為2 ℃/h和20 ℃/h, 實驗壓力為50 MPa。實驗得到兩個煤樣JC25和JC41最大生油量(以下單位mg/g均表示每克有機(jī)碳的生成量)分別為126 mg/g和68.5 mg/g, 計算的排油量分別為88.8 mg/g和29.5 mg/g, 表明侏羅系煤巖在南緣西部四棵樹凹陷較其他區(qū)域具有較大的生油潛力。兩個煤樣最大生氣量(∑C1-5)分別為121.6 mg/g和112 mg/g, 差異相對較小。煤樣JC25和JC41的H/C原子比值分別為0.85和0.77, 類脂組含量分別約為8%和6%, 巖石熱解(Rock-Eval)參數(shù)氫指數(shù)(H)分別為155 mg/g和156 mg/g。實驗結(jié)果表明, H/C原子比值、類脂組含量比H能更好地反映煤巖的初始生油、生氣潛力。依據(jù)生烴動力學(xué)參數(shù)模擬了地質(zhì)條件下(升溫速率5 ℃/Ma)的生油和生氣過程。煤樣主要生、排油階段的o, Easy介于 0.80%～1.20%之間。在半開放條件下(發(fā)生排油), 兩個煤樣的生氣速率比較接近。在o, Easy=1.50%時生氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 煤巖主要生氣過程發(fā)生在高過成熟階段(o, Easy>1.50%)。侏羅系烴源巖在霍瑪吐背斜帶中部成熟度較高, 較其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力。

侏羅系煤巖; 生烴動力學(xué); 生排油量; 氣態(tài)烴產(chǎn)率; 準(zhǔn)噶爾盆地南緣

0 引 言

煤成烴的研究是煤成油氣勘探的重要理論基礎(chǔ)[1-3]。20世紀(jì)50、60年代, 世界上大氣田和天然氣儲量的70%～80%來源于煤系烴源巖[1-3]。從20世紀(jì)90年代以來, 我國陸續(xù)在鄂爾多斯盆地、塔里木盆地庫車坳陷和川西地區(qū)發(fā)現(xiàn)了一大批來源于煤系烴源巖的大中型氣田[2-4]。準(zhǔn)噶爾盆地南緣中-下侏羅統(tǒng)煤系烴源巖分布廣泛, 成熟度從位于生油窗至干氣階段, 具有較大的油氣勘探前景[5-8]。

經(jīng)典烴源巖評價方法主要依據(jù)烴源巖巖石熱解(Rock-Eval)參數(shù)、干酪根有機(jī)元素組成和顯微組分組成評價烴源巖的生烴潛力[9-10]。但是, 如何客觀評價煤系烴源巖的生烴潛力仍然是一個有待解決的問題。Peters[11]認(rèn)為, Rock-Eval參數(shù)高估了煤巖生成液態(tài)烴的潛力, 建議應(yīng)用干酪根有機(jī)元素分析和顯微組成評價煤巖生油潛力。Hunt[12]認(rèn)為, 干酪根H/C原子比大于0.90、Rock-Eval氫指數(shù)(H)(以下單位mg/g均表示每克有機(jī)碳的生成量)大于200 mg/g和類脂組(liptinite)含量大于15%的煤巖、陸源有機(jī)質(zhì)具有較好的生油潛力。但后來的研究者認(rèn)為, H/C原子比、H和干酪根顯微組成均不能有效評價煤巖和陸源有機(jī)質(zhì)的生油潛力[13-16]。

烴源巖的生烴量(生油量和生氣量)只能通過生烴模擬實驗獲取[17]。應(yīng)用金管-高壓釜裝置進(jìn)行生烴模擬實驗, 由于實驗條件相對接近地質(zhì)條件, 生成的原油組成非常接近實際油藏中的原油和烴源巖抽提物的組成[18-19]。應(yīng)用這一實驗裝置得到的烴源巖生油量和生氣量能夠代表在地質(zhì)條件下的生油量和生氣量[18-26]。

本次研究擬通過對下侏羅統(tǒng)八道灣組(J1b)和中侏羅統(tǒng)西山窯組(J2x)的兩個煤樣進(jìn)行金管-高壓釜生烴動力學(xué)模擬實驗, 結(jié)合干酪根元素分析和Rock- Eval分析, 探討煤巖生油量、生氣量與常規(guī)地球化學(xué)參數(shù)的關(guān)系。同時求取煤巖的生油、生氣動力學(xué)參數(shù), 預(yù)測煤巖的主要生油、生氣階段。

1 地質(zhì)背景

準(zhǔn)噶爾盆地是國內(nèi)主要產(chǎn)油氣盆地之一(圖1)。盆地南緣油氣資源十分豐富, 在該區(qū)內(nèi)已發(fā)現(xiàn)獨山子、齊古、呼圖壁、卡因迪克、吐谷魯、霍爾果斯、安集海河和瑪河等多個油氣田和含油氣構(gòu)造[5-8]。前人對該區(qū)域做了大量烴源巖評價與油氣源對比研究[5-8,27-36]。2019年年初中國石油新疆油田公司在南緣西部四棵樹凹陷高探1井(烏蘇市境內(nèi))獲得高產(chǎn)油氣流, 日產(chǎn)原油1213 m3、天然氣32.17×104m3, 創(chuàng)準(zhǔn)噶爾盆地單井日產(chǎn)量最高紀(jì)錄。據(jù)新疆油田未發(fā)表地球化學(xué)數(shù)據(jù), 高探1井油氣來源于侏羅系煤系烴源巖。準(zhǔn)噶爾盆地南緣已成為油氣勘探的熱點區(qū)域。

準(zhǔn)噶爾盆地是1個大型疊合盆地, 具有雙層基底: 前寒武系結(jié)晶基底和下古生界基底。自石炭紀(jì)基底基本定型以來, 經(jīng)歷了4 個演化階段: (1)晚石炭世晚期-早二疊世為前陸型海相-殘留海相盆地; (2)中、晚二疊世為前陸型陸內(nèi)坳陷盆地; (3)三疊紀(jì)-古近紀(jì)為陸內(nèi)坳陷盆地; (4)新近紀(jì)-第四紀(jì)為復(fù)活碰撞前陸盆地[5-8]。石炭系以海相火山噴發(fā)巖為主, 夾濱淺海相碎屑巖。在二疊紀(jì), 由分割的大型坳陷和隆起組成多沉積中心, 二疊系主要為湖相沉積, 其中早二疊統(tǒng)風(fēng)城組和中二疊統(tǒng)下烏爾禾組湖相烴源巖為盆地最重要的生油巖。三疊紀(jì)開始, 準(zhǔn)噶爾盆地演化為統(tǒng)一的湖盆。三疊-侏羅系主要為沖積扇-河湖三角洲-湖沼相沉積。白堊系和新生界為河流-濱淺湖相、沖積扇和沖積平原相沉積[5-8]。

侏羅系是準(zhǔn)噶爾盆地最發(fā)育的地層之一, 不僅遍布全盆地, 還充填了毗鄰的各個山間盆地。中、下侏羅統(tǒng)是1套以河沼相、湖沼相沉積交替出現(xiàn)的含煤建造, 最大厚度近3000 m, 包括八道灣組(J1b)、三工河組(J1s)、西山窯組(J2x)和頭屯河組(J2t)。上侏羅統(tǒng)為紅色建造, 包括齊古組(J3q)和喀拉扎組(J3k)。侏羅系柱狀圖見圖2。中、下侏羅統(tǒng)煤系烴源巖主要分布于八道灣組、三工河組和西山窯組, 煤層主要分布在八道灣組和西山窯組, 為盆地第二重要的烴源巖, 僅次于二疊系湖相烴源巖, 在盆地南緣則是最重要的烴源巖[5-8,29,37]。下侏羅統(tǒng)八道灣組烴源巖主體處于生油窗階段(鏡質(zhì)組反射率o為0.65%～1.35%), 少部分處于凝析油-濕氣階段(o為1.35%～2.20%), 在呼圖壁局部地區(qū)處于干氣階段(o>2.20%)。中侏羅統(tǒng)西山窯組烴源巖主要處于生油窗階段, 在呼圖壁局部地區(qū)處于凝析油-濕氣階段[6-8]。

2 樣品與實驗

2.1 實驗樣品

煤樣JC25和JC41采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部四棵樹凹陷和東部烏魯木齊附近的煤礦(圖1), 煤層分別位于下侏羅統(tǒng)八道灣組(J1b)和中侏羅統(tǒng)西山窯組(J2x, 圖2)。煤樣JC25和JC41總有機(jī)碳(TOC)含量分別為62.21%和69.61%, H/C原子比值分別為0.85和0.77, Rock-Eval參數(shù)H分別為155 mg/g和156 mg/g, 最高熱解峰溫(max)分別為424℃和439℃。實測鏡質(zhì)組反射率(o, EASY)分別為0.42%和0.67%, 兩個樣品分別處于未成熟和低成熟階段(表1)。兩個煤樣的顯微組分組成具有一定的差異, 煤樣JC25類脂組含量相對較高(約8%), 主要為角質(zhì)體、樹脂體和孢子。煤樣JC41類脂組含量相對較低(約6%), 主要為零星分布的樹脂體和孢子體(圖3)。

圖1 采樣位置圖

Fig.1 Location map of the sampling sites

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地侏羅系綜合柱狀圖

表1 煤樣TOC含量、H/C原子比值和Rock-Eval參數(shù)

注: TOC-總有機(jī)碳;1-可溶烴量;2-熱解烴量;H-氫指數(shù);max-最高熱解峰溫。

2.2 金管-高壓釜加溫實驗

將煤樣JC25和JC41研磨約200目(0.0750 mm), 選取一定量的樣品粉末分別進(jìn)行Rock-Eval和有機(jī)元素分析。另取兩個煤樣的煤塊進(jìn)行磨片, 制成光片, 采用3Y-Leica DMR XP顯微光度計對光片進(jìn)行有機(jī)巖相學(xué)分析和鏡質(zhì)組反射率測定[38-39]。

應(yīng)用金管-高壓釜裝置對煤樣JC25和JC41進(jìn)行生烴動力學(xué)實驗, 先將金管(長40 mm, 外徑4 mm, 壁厚0.25 mm)的一端電焊封口, 從另一端裝入10～ 60 mg煤樣粉末。之后將封口的一端插入冷水中, 僅留1/4金管露出水面, 在充滿Ar的容器中, 使Ar置換金管中的空氣, 之后在Ar保護(hù)下, 將金管另一端電焊封口。將密封好的金管放入高壓釜內(nèi), 然后將高壓釜放入加熱爐進(jìn)行加溫實驗。加熱前, 通過高壓水泵將水注入高壓釜中, 使釜內(nèi)壓力達(dá)到設(shè)定壓力50 MPa。各釜體通過金屬管線相互聯(lián)通, 以保證各個高壓釜內(nèi)壓力完全相同。通過水泵向釜內(nèi)注入或排出水, 使釜內(nèi)壓力始終保持50 MPa。先將爐內(nèi)溫度在10 h內(nèi)從室溫升至250 ℃, 之后以2 ℃/h或20 ℃/h的升溫速率進(jìn)行程序升溫。每隔12 ℃或24 ℃取出1個高壓釜, 直至升到600 ℃。加溫實驗結(jié)束后, 將加熱后的金管進(jìn)行氣態(tài)烴和液態(tài)烴分析[23-25,40]。

2.3 氣態(tài)烴分析

加熱之后, 將表面清洗干凈的金管置入固定體積的真空系統(tǒng)內(nèi), 在封閉條件下用針將其扎破, 使管內(nèi)氣體完全釋放出來。該真空系統(tǒng)與1臺Agilent 7890A GC氣相色譜儀相聯(lián), 通過自動進(jìn)樣系統(tǒng), 釋放的氣體進(jìn)入色譜儀中, 采用外標(biāo)法定量。色譜儀的升溫程序為: 初始溫度60℃, 恒溫3 min, 再以25 ℃/min的速率升溫至190 ℃, 恒溫3 min。

2.4 液態(tài)烴與油產(chǎn)率分析

氣態(tài)烴組分分析完成后, 將低溫度點(324～490 ℃)的黃金管剪成若干小段, 放置于4 mL細(xì)胞瓶中, 同時加入3 mL左右的正戊烷。超聲處理3次, 每次3 min。向每個細(xì)胞瓶中加入0.010～0.015 mg的氘代C22和C24標(biāo)樣, 根據(jù)熱解產(chǎn)物的量向每個細(xì)胞瓶中加入適量的標(biāo)液, 再次超聲處理, 之后靜置3 d以上, 待上部正戊烷溶液變澄清后進(jìn)行液態(tài)烴分析。用進(jìn)樣針將正戊烷溶液直接注入Agilent 7890A型色譜儀, 配置HP-5色譜柱, 柱長30 m, 內(nèi)徑0.32 mm, 涂層厚0.25 μm。載氣為N2。色譜柱箱升溫程序為: 起始溫度50℃, 保留5 min, 以2 ℃/min的速率升溫至150 ℃, 再以4 ℃/min的速率升溫至295 ℃, 恒溫15 min。在色譜圖上, 對碳數(shù)8以上的液態(tài)烴組分(∑C8+, 包含C8和甲基苯)進(jìn)行定量。

圖3 煤樣JC25 (a)和煤樣JC41 (b)熒光顯微照片。L-類脂組, V-鏡質(zhì)體

用相同的方法對采自準(zhǔn)噶爾盆地西北緣和腹部18個未遭受生物降解、成熟度介于0.9%～1.2%之間的正常稀油樣進(jìn)行液態(tài)烴組分(∑C8+)定量, 18個油樣液態(tài)烴組分(∑C8+)每克油中的含量介于425～715 mg/g,平均值為563 mg/g。將模擬實驗液態(tài)烴產(chǎn)率(ΣC8+)除以0.563, 得到模擬實驗油產(chǎn)率。

3 實驗結(jié)果與討論

3.1 油產(chǎn)率

煤樣JC25和JC41在金管熱模擬生烴實驗中生成的液態(tài)烴組分主要為正構(gòu)烷烴(圖4), 與實際油藏原油樣品一致。依據(jù)Sweeney.[41]鏡質(zhì)體熱演化模型計算了升溫速率20 ℃/h和2 ℃/h各溫度點的o,EASY值。兩個煤樣的油產(chǎn)率、總氣態(tài)烴產(chǎn)率與o,EASY相關(guān)關(guān)系見圖4。煤樣JC25和JC41油產(chǎn)率均隨著o, EASY的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢。煤樣JC25在o, EASY為1.49%時, 達(dá)到最大生油量119.8 mg/g。煤樣JC41在o, EASY為1.20%時, 達(dá)到最大生油量65.1 mg/g。

兩個煤樣生油特征具有明顯的差異, 一方面與生烴母質(zhì)差異有關(guān), 另一方面也與干酪根在生油過程中具有復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理有關(guān)。干酪根在熱降解生成油分子的同時, 生成的油分子也會逆向結(jié)合到干酪根中。此外, 固體干酪根對油分子裂解具有催化效應(yīng)。對于生油量偏低的煤, 固體干酪根多而油分子少, 有利于固體干酪根對油分子裂解的催化作用, 也有利于油分子重新結(jié)合到固體干酪根中。生油結(jié)束就是干酪根在達(dá)到一定成熟度時, 新生成油分子的量等于或低于油分子裂解和重新結(jié)合到干酪根中的量。生油量偏低的煤生油結(jié)束的時間相對較早[26]。

JC25和JC41兩個煤樣H分別為155 mg/g和156 mg/g, 非常類似。H/C原子比值分別為0.85和0.77, 顯微組分類脂組含量分別約為8%和6%, 具有一定的差異。兩個煤樣油產(chǎn)率相差近1倍, 表明H不能客觀評價煤樣油產(chǎn)率的高低, 而H/C原子比值和類脂組含量在一定程度上反映了油產(chǎn)率的高低。根據(jù)本次實驗結(jié)果, 結(jié)合前人的研究成果[13-16], 可以推斷鏡質(zhì)組是煤巖主要生油組分。兩個煤樣H與油產(chǎn)率不一致的原因主要和干酪根的組成與結(jié)構(gòu)有關(guān), 可以從以下兩個方面來解釋: (1) 煤樣JC41干酪根含有相對較多的低環(huán)(單環(huán)、雙環(huán)和三環(huán))芳香類組分, 這些組分在開放體系快速熱解(Rock-Eval)過程中能大量釋放出來, 使H相對較高。而在封閉體系相對慢速熱解(金管實驗)過程中, 僅少部分低環(huán)芳香類組分能夠釋放出來, 造成金管實驗油產(chǎn)率遠(yuǎn)低于Rock-Eval分析的H。(2) 煤樣JC25和煤樣JC41干酪根中能夠生烴的脂肪類組分與不能生烴的芳香類組分的結(jié)合方式存在差異。煤樣JC25相對較多的脂肪類組分較容易釋放出來, 在生油窗階段生成油, 而煤樣JC41則相對較多的脂肪類組分較難釋放出來, 在過成熟階段生成氣。

3.2 氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)

JC25和JC41兩個煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)隨o, EASY增高而持續(xù)增高。在成熟度最高o, EASY= 4.44%時, 兩個煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率分別為121.4 mg/g和111.9 mg/g (圖5b)。當(dāng)o, EASY低于1.5%時, 兩個煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)相近。當(dāng)o, EASY高于1.5%時, 煤樣生成的油發(fā)生裂解, 油產(chǎn)率快速降低(圖5a),相應(yīng)地氣態(tài)烴產(chǎn)率快速增高, 兩個煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率的差異明顯增大(圖5b)。當(dāng)o, EASY達(dá)到2.5%時, 先前生成的油組分已經(jīng)完全裂解, 兩個煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率差異達(dá)到最大。隨著成熟度進(jìn)一步增高, 兩個煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率差異逐漸減小, 這個階段氣態(tài)烴全部產(chǎn)自固體殘渣。

圖4 煤樣JC25和JC41液態(tài)烴色譜圖

圖5 煤樣JC25和JC41的油產(chǎn)率(a)和總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)(b)

3.3 生烴動力學(xué)

3.3.1 生油動力學(xué)參數(shù)

本次研究應(yīng)用單一頻率因子和不同活化能的多個平行一級動力學(xué)反應(yīng)描述干酪根生烴過程[42-44]。根據(jù)兩個不同升溫速率下的生油產(chǎn)率, 應(yīng)用Kinetics 2000軟件(1.11版本, Burnham.[45]), 擬合兩個煤樣生油動力學(xué)參數(shù)。

煤樣JC25和JC41實測最大生油量分別為119.8 mg/g和65.1 mg/g (圖5a)?？紤]原油的裂解效應(yīng), 假定實測最大生油量為實際最大生油量的95%, 兩個煤樣實際最大生油量分別為126.1 mg/g和68.5 mg/g。應(yīng)用動力學(xué)軟件擬合得到的兩個煤樣生油動力學(xué)頻率因子分別為1.19×1013s?1和1.49×1013s?1, 活化能分布見表2和圖6a、圖6b?；罨芗訖?quán)平均值分別為217 kJ/mol和214 kJ/mol。實測生油量與通過生油動力學(xué)參數(shù)計算的生油量對比見圖6c-圖6d。

3.3.2 生氣動力學(xué)參數(shù)

根據(jù)兩個煤樣實測總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)變化趨勢(圖5b), 假定煤樣JC25和JC41實際∑C1-5最高值分別為121.6 mg/g和112.0 mg/g, 略高于實測∑C1-5的最高值, 分別為121.4 mg/g和111.9 mg/g (圖5b)。應(yīng)用Kinetics 2000軟件擬合得到的兩個煤樣生氣頻率因子分別為7.47×1013s?1和1.06×1014s?1, 生氣活化能分布見表3和圖7a、圖7b。生氣活化能加權(quán)平均值分別為259 kJ/mol和 268 kJ/mol。實測與通過生氣動力學(xué)參數(shù)計算的氣態(tài)烴∑C1-5產(chǎn)率對比見圖7c、圖7d。

表2 煤樣JC25和JC41生油動力學(xué)參數(shù)

注: JC25和JC41計算活化能時對應(yīng)的頻率因子分別為1.19×1013s?1和1.49×1013s?1。

3.4 地質(zhì)條件下(半開放體系)氣態(tài)烴產(chǎn)率

金管模擬實驗屬于封閉體系, 實驗中生成的氣態(tài)烴包括干酪根初次裂解氣和生成的油二次裂解生成的氣。在地質(zhì)條件下(半開放體系), 當(dāng)生油量高于排油門限時將發(fā)生排油。排油使煤巖氣態(tài)烴產(chǎn)率降低。Xiang.[24]提出了1個烴源巖在發(fā)生排油之后生氣量計算方法。該方法包含兩個公式, 式(1)預(yù)測烴源巖排油量, 式(2)預(yù)測烴源巖排油之后的最大生氣量(氣態(tài)烴產(chǎn)率)。

圖6 煤樣JC25和JC41的生油動力學(xué)參數(shù)、實驗實測與計算生油量對比

表3 煤樣JC25和JC41氣態(tài)烴(∑C1-5)生成動力學(xué)參數(shù)

注: JC25和JC41計算活化能時對應(yīng)的頻率因子分別為7.47×1013s?1和1.06×1014s?1。

式(1)中,為排油量,為生油量,為烴源巖達(dá)到排油門限時的含油量。、和的單位均為 “g/g”。式(2)中,so為半開放體系最大氣態(tài)烴產(chǎn)率,c為封閉體系(金管實驗)最大氣態(tài)烴產(chǎn)率,max為式(1)計算得到的最大排油量。再假定在半開放體系下生氣動力學(xué)參數(shù)(頻率因子和活化能)與封閉體系一致, 即可依據(jù)金管實驗中求取的生氣動力學(xué)參數(shù)和式(2)計算的最大氣態(tài)烴產(chǎn)率計算在地質(zhì)條件下(半開放體系)某一時刻的氣態(tài)烴產(chǎn)率。Killops.[16]認(rèn)為, 煤巖發(fā)生排油的門限值為40 mg/g。煤樣JC25和JC41最大生油量分別為126.1 mg/g和68.5 mg/g, 均高于排油門限, 在地質(zhì)條件下將發(fā)生排油過程。可以依據(jù)上述方法預(yù)測在地質(zhì)條件下(半開放體系)煤巖的排油量和氣態(tài)烴產(chǎn)率。

圖7 煤樣JC25和JC41的生氣動力學(xué)參數(shù)、實驗實測與計算生氣量對比

3.5 準(zhǔn)噶爾盆地南緣煤巖生烴評價

依據(jù)煤樣JC25、JC41生油和生氣動力學(xué)參數(shù), 模擬了兩個煤樣在地質(zhì)條件下以5 ℃/Ma的升溫速率生油和生氣過程, 同時也模擬了o, EASY增高過程(表4和圖8)。

在經(jīng)典的生油門限o, EASY為0.65%、溫度為117 ℃時, 煤樣JC25、JC41生油量分別為12.8 mg/g和6.6 mg/g,均未達(dá)到排油門限40 mg/g。

煤樣JC25在o, EASY為0.87%、溫度為145 ℃時, 生油量為43.1 mg/g, 達(dá)到排油門限。煤樣JC41在o, EASY為0.89%、溫度為146 ℃時, 生油量為40.4 mg/g, 達(dá)到排油門限。

在經(jīng)典的生油高峰o, EASY為1.01%、溫度為155 ℃時, 煤樣JC25、JC41生油量分別為75.4 mg/g和55.9 mg/g,排油量分別為36.6 mg/g和16.4 mg/g。

在經(jīng)典的生油窗下限(生油結(jié)束)和凝淅油-濕氣窗上限,o, EASY為1.36%, 溫度為175 ℃時, 煤樣JC25、JC41生油量分別為122.8 mg/g、68.5 mg/g, 排油量分別為85.6、29.4 mg/g, 達(dá)到兩個煤樣的最大生油量和排油量, 生、排油過程接近或已經(jīng)結(jié)束。煤樣JC25排油過程主要發(fā)生在o, EASY為0.87%～ 1.36%之間, 而煤樣JC41排油過程主要發(fā)生在o, EASY為0.89%～1.20%之間。煤樣JC25最大生油量是煤樣JC41的近2倍, 而最大排油量則是煤樣JC41的近3倍(表4, 圖6)。

表4 煤樣JC25和JC41在地質(zhì)條件下(5 ℃/Ma)的生油量和生氣量

注: ∑C1-5,C-封閉體系下∑C1-5的生氣量; ∑C1-5,SO-半開放體系下∑C1-5的生氣量;O,G-生油量;O,E-排油量; 生油量和生氣量單位均為“mg/g”, 即每克有機(jī)碳生油、生氣量。

圖8 在5 ℃/Ma條件下煤樣JC25和JC41累積生油、生氣量(∑C1-5)與溫度、Ro, EASY對應(yīng)關(guān)系

1-煤樣JC25生油量; 2-煤樣JC25排油量; 3-煤樣JC25封閉體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 4-煤樣JC25半開放體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 5-煤樣JC41生油量; 6-煤樣JC41排油量; 7-煤樣JC41封閉體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 8-煤樣JC41半開放體系氣態(tài)烴產(chǎn)率。

1-Amounts of oil generated from coal JC25; 2-amounts of oil expelled from coal JC25; 3-∑C1-5generated from coal JC25 in closed system; 4-∑C1-5generated from coal JC25 in semi-open system; 5-amounts of oil generated from coal JC41; 6-amounts of oil expelled from coal JC41; 7-∑C1-5generated from coal JC41 in closed system; 8-∑C1-5generated from coal JC41 in semi-open system.

Pepper.[46]認(rèn)為, 烴源巖排出氣態(tài)烴的門限為20 mg/g。在封閉體系下(不發(fā)生排油), 煤樣JC25在o, EASY為1.36%、溫度為175 ℃時, 氣態(tài)烴產(chǎn)率為19.7 mg/g, 達(dá)到排氣門限。煤樣JC41在o, EASY為1.50%、溫度為183 ℃時, 氣態(tài)烴產(chǎn)率為20.6 mg/g, 達(dá)到排氣門限。在半開放體系下(發(fā)生排油), 煤樣JC25和JC41均在o, EASY為1.53%、溫度為184 ℃時達(dá)到排氣門限, 氣態(tài)烴產(chǎn)率分別為20.3 mg/g和19.7 mg/g。此時, 氣態(tài)烴以氣相形式從兩個煤巖中排出。在此之前, 氣態(tài)烴可以以油相形式(溶解氣)從兩個煤巖中排出。在封閉體系(不發(fā)生排油), 相同成熟度進(jìn)行對比, 煤樣JC25氣態(tài)烴產(chǎn)率高于煤樣JC41。在半開放體系(發(fā)生排油), 兩個煤樣的生氣曲線比較接近, 在相同成熟度時, 氣態(tài)烴產(chǎn)率差異較小。在o, EASY= 1.50%時的產(chǎn)氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 主要生氣過程發(fā)生在高過成熟階段(o, EASY>1.50%, 表4, 圖8)。

前人的研究表明[6,8,31-34], 在準(zhǔn)噶爾盆地中南部(莫索灣凸起和白家海凸起以南), 侏羅系烴源巖均進(jìn)入了生油門限(o>0.70%)。由北向南, 烴源巖埋藏深度和成熟度持續(xù)增高。在沙灣凹陷、阜康凹陷、四棵樹凹陷、霍瑪吐背斜帶和齊古斷階帶, 侏羅系烴源巖處于生油高峰至過成熟階段,o介于0.80%～ 2.50%之間。侏羅系煤巖的生油量主要取決于初始生油潛力(金管實驗最大生油量), 而生氣量主要取決于成熟度。四棵樹凹陷煤樣JC25生、排油量高, 該凹陷油資源量較南緣其他區(qū)域豐富, 而霍瑪吐背斜帶中部烴源巖成熟度高, 因而較其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力(圖1)。

4 結(jié) 論

(1) 根據(jù)金管生烴動力學(xué)模擬實驗結(jié)果, 采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部四棵樹凹陷煤樣JC25和東部煤樣JC41最大生油量分別為126 mg/g和68.5 mg/g, 計算的排油量分別為88.8 mg/g和29.5 mg/g。煤樣主要生、排油o, EASY介于 0.80%～1.20%之間。煤樣JC25比JC41具有相對較高的H/C原子比和類脂組含量, 但兩煤樣具有相近的H, 表明H/C原子比和類脂組含量比H能更好地反映煤巖的初始生油潛力。推測西部四棵樹凹陷較南緣其他區(qū)域具有更大的原油勘探潛力。

(2) 在半開放條件下(發(fā)生排油), 兩個煤樣的生氣速率比較接近, 在o, EASY=1.50%時產(chǎn)氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 煤巖生氣過程主要發(fā)生在高過成熟階段(o, EASY>1.50%)?；衄斖卤承睅е胁抠_系烴源巖成熟度較高, 因而較南緣其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力。

感謝張同偉教授和另一名評審專家對本文的評審和修改建議。

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Petroleum generation kinetics of Jurassic coals in the southern margin of the Junggar Basin

ZENG Li-fei1,2, JIN Jun3, MA Wan-yun3, YU Shuang1and PAN Chang-chun1*

1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Research Institute of Experiment and Testing, Xinjiang Oilfield Company, PetroChina, Karamay 834000, China

Confined pyrolysis experiments (in gold capsules) were performed at heating rates of 20 ℃/h and 2 ℃/h and a pressure of 50 MPa to determine the yields and kinetic features for petroleum formation for the coals JC25 and JC41 that were collected from the southwestern and southeastern margins, respectively, of the Junggar Basin. Coals JC25 and JC41 had maximum oil yields of 126.0 mg/g and 68.5 mg/g, and the maximum amount of expelled oil was 88.8 mg/g and 29.5 mg/g, respectively, determined from the pyrolysis experiments. This result suggests that the Jurassic coals in the Sikeshu Sag in the western region have higher oil generative potentials than coals in the other areas of the southern margin of the Junggar Basin. These two coals showed relatively similar maximum gas yields (∑C1-5) of 121.6 mg/g and 112.0 mg/g, respectively. Coals JC25 and JC41 had H/C atomic ratios of 0.85 and 0.77, liptinite contents of ～8% and ～6%, and Rock-Eval hydrogen indices (H) of 155 mg/g and 156 mg/g, respectively. Therefore, H/C atomic ratio and liptinite content were more effective indicators of oil and gas generative potential for the coals, compared with HI value. Oil and gas generation and expulsion were modeled under a heating rate of 5 ℃/Ma using the kinetic parameters for these two coals determined from the pyrolysis experiments. Oil generation and expulsion from the two coals was primarily within the interval betweeno, Easyat 0.80% and 1.20%. In a semi-open system with efficient oil expulsion, the gas generation rates for these two coals are similar. Ato, Easyof 1.50%, the transformation ratios for gas generation are 23% and 18% for JC25 and JC41, respectively. The majority of gaseous hydrocarbons were generated at a highly post mature stage (o, Easy> 1.50%). The Jurassic coal source rocks have higher maturities in the central Homatu anticline zone; therefore, this region is more favorable for gas exploration than the other regions in the southern margin of the Junggar Basin.

Jurassic coaly source rocks; kinetics for petroleum generation; amounts of the generated and expelled oils; gaseous hydrocarbon yield; southern margin of the Junggar Basin

P593

A

0379-1726(2021)03-0282-12

10.19700/j.0379-1726.2021.03.006

2019-06-03;

2019-07-30;

2019-08-05

國家自然科學(xué)基金(41572107); 中國科學(xué)院A類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(XDA14010104)

曾立飛(1992-), 女, 博士研究生, 地球化學(xué)專業(yè)。E-mail: 1014816147@qq.com

Corresponding author):PAN Chang-chun, E-mail: cpan@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290183