李雪辰，陳俊宇，賈鵬英，武珈存，冉俊霞

(河北大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，河北 保定 071002)

等離子體射流通過工作氣體的流動，可以在開放的空氣環(huán)境中產(chǎn)生大氣壓低溫等離子體羽[1]，從而避免了常規(guī)大氣壓等離子體中(諸如介質(zhì)阻擋放電)電極間隙對待處理材料的限制.此外，等離子體羽氣體溫度接近室溫[2]，并且等離子體羽中富含多種活性粒子[3].由于具有這些獨特的優(yōu)勢，等離子體射流在諸如材料生長[4]、表面改性[5-7]、殺菌消毒[8]、污染物降解[9-10]等多個領(lǐng)域具有非常廣泛的應(yīng)用前景.

利用像增強型照相機(ICCD)對等離子體羽進行納秒曝光的拍攝，發(fā)現(xiàn)視覺均勻的等離子體事實上是由一系列不連續(xù)的發(fā)光光層(等離子體子彈)高速傳播形成的[11].由于工作氣體與環(huán)境氣體間存在潘寧電離，導(dǎo)致氦氣等離子體子彈通常具有空心結(jié)構(gòu)[12].另外，還發(fā)現(xiàn)空心結(jié)構(gòu)的核心存在亮點[13].對于氬氣射流的等離子體子彈,也觀察到了空心結(jié)構(gòu)[14].這些高速傳播等離子體子彈的時間疊加，就會形成視覺上等離子體羽呈現(xiàn)圓柱[15]或者圓錐狀結(jié)構(gòu)[16].

對于氬氣射流，發(fā)現(xiàn)在圓柱狀等離子體羽的外側(cè)會產(chǎn)生一些彌散的絨毛狀放電，使得整個等離子體羽看起來如同小鳥的羽毛[2].當(dāng)氦氣射流入射到氮氣環(huán)境中也觀察到了這種羽毛狀結(jié)構(gòu)[17].對于羽毛狀等離子體羽，其圓柱只有遠離射流噴口的部分被彌散的絨毛狀放電包圍.當(dāng)整個圓柱全部被彌散放電包圍，則又會形成圓錐狀等離子體羽[18].這種結(jié)構(gòu)與前面提到的彌散圓錐不同，稱之為絲加暈形等離子體羽 .此外，除了圓柱狀放電，在氦氮混合氣體射流的噴口附近還發(fā)現(xiàn)了一個球狀突起[19].利用氬氣或氖氣射流，在合適的條件下觀察到了多個規(guī)則排列的突起，即產(chǎn)生了念珠串狀等離子體羽[20-21].此外，在氖氣射流柱狀放電的末端還觀察到了一個叉子狀結(jié)構(gòu)[22].對于脈沖激勵的氦氣射流，通過改變脈沖電壓的寬度及占空比，也發(fā)現(xiàn)了分段結(jié)構(gòu)的等離子體羽[23].

等離子體羽的形貌與活性粒子的時空分布有關(guān)，因此研究其形貌對等離子體射流具有重要意義.目前，利用射流已經(jīng)產(chǎn)生了一些形貌的等離子體羽，但等離子體羽的形貌還不夠豐富.針對于此，本文通過調(diào)節(jié)正弦電壓參數(shù)(電壓峰值、頻率和偏置值)利用氬氣射流產(chǎn)生了幾種形貌的等離子體羽(彌散圓錐狀、絲加暈形、念珠串狀和空心錐狀)，從而進一步豐富了等離子體羽的形貌.利用電學(xué)方法和高速影像，對這幾種結(jié)構(gòu)等離子體羽的放電特性和形成機制進行了研究.

1 實驗裝置

圖1為實驗裝置的示意.一個長12.0 cm、粗1.0 mm的鎢棒平行放置在一個內(nèi)徑為6.0 mm的玻璃管中央.鎢棒的尖端(曲率半徑為500 μm)與玻璃管的管口平齊.體積分?jǐn)?shù)為99.999%的氬氣作為工作氣體，經(jīng)過流量計(Sevenstar CS200A)后，從玻璃管的一端進入，并從鎢棒的尖端一側(cè)噴入開放的空氣環(huán)境中.鎢棒和高壓放大器(TREK 30/20C)的高壓輸出端相連.其輸入端連接一個信號發(fā)生器(Tektronix AFG 3052C).通過改變輸入信號，等離子體射流上外加電壓的峰值、頻率和偏置值可以按照需要進行調(diào)節(jié).外加電壓通過高壓探頭(Tektronix P6015A)探測.放電的發(fā)光信號經(jīng)過石英透鏡聚焦后，通過光電倍增管(PMT)(ET 9085SB)收集.外加電壓和發(fā)光信號的波形利用示波器(Tektronix DPO4054)進行監(jiān)測和存儲.等離子體羽的照片分別由數(shù)碼相機(Canon EOS7D)和電子倍增ICCD(emICCD)(PI MAX4-1024EM/EMB)拍攝.

圖1 實驗裝置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

2 結(jié)果與討論

隨著外加電壓升高，射流下游的氣體產(chǎn)生擊穿放電形成等離子體羽，研究發(fā)現(xiàn)等離子體羽的形貌和施加電壓波形的參數(shù)有關(guān).圖2給出了固定正弦電壓峰值(Ua)為4.2 kV情況下，改變驅(qū)動頻率時等離子體羽的照片.從圖2中可以看出，當(dāng)頻率很低時(圖2a)，等離子體羽沿著氣流會呈現(xiàn)幾個規(guī)則的腫脹，即等離子體羽為念珠串狀.對比圖2a和圖2b可以發(fā)現(xiàn)，隨著頻率的增加，念珠間的距離減小 .當(dāng)頻率足夠大時，等離子體羽轉(zhuǎn)變?yōu)閺浬⒌膱A錐狀，如圖2c所示.在此基礎(chǔ)上繼續(xù)增大驅(qū)動頻率，彌散羽的軸心會出現(xiàn)一個圓柱狀的放電絲，即產(chǎn)生了絲加暈形等離子體羽(圖2d).

曝光時間為0.1 s;Ua=4.2 kV; Q=3.0 L/min.圖2 隨頻率變化等離子體羽的圖像Fig.2 Plume images with varying frequency

以上現(xiàn)象說明，在固定峰值電壓的情況下，隨著頻率增加等離子體羽會從圓錐狀變成絲加暈形.事實上，固定驅(qū)動頻率不變，隨著峰值電壓的增加放電形貌也會發(fā)生變化，如圖3所示.在中等頻率下，低峰值電壓下首先形成了彌散圓錐狀等離子體羽(圖3a).圓錐狀等離子體羽的長度會隨著峰值電壓增加而增大，如圖3b所示.當(dāng)電壓增加到一定數(shù)值時，放電等離子體羽的長度突然增長，且彌散羽的軸心產(chǎn)生放電絲，等離子體羽最終過渡為絲加暈形.發(fā)現(xiàn)絲加暈形等離子體羽的放電絲一直位于等離子體羽的軸心,但他人報道的絲加暈形等離子體羽的放電絲是隨機分布的[18].

曝光時間為0.1 s; f=4.0 kHz; Q=3.0 L/min.圖3 隨電壓幅值變化等離子體羽的圖像Fig.3 Plume images with varying Ua

此外，通過給正弦電壓不同的偏置值(Ub)，等離子體羽的形貌也會發(fā)生變化，如圖4所示.在負(fù)偏置電壓的情況下(圖4a)，等離子體羽和無偏置電壓(圖3b)情況下類似，會呈現(xiàn)彌散的圓錐狀.在此基礎(chǔ)上逐漸增加偏置電壓(偏置電壓絕對值減小)，圓錐狀等離子體羽的長度會變短.當(dāng)偏置電壓為較高的正值時，等離子體羽突然變成空心錐狀，如圖4b所示.通過距離噴口1 cm處的等離子體羽端面照片(右圖)，可以更清晰地看出等離子體羽呈空心結(jié)構(gòu).進一步增大偏置電壓，空心狀等離子體羽的長度增大，如圖4c所示.

曝光時間為0.1 s; Ua=4.0 kV; f=2.0 kHz; Q=3.0 L/min.圖4 隨偏置電壓變化等離子體羽的圖像Fig.4 Plume images with varying Ub

綜上，通過改變外加電壓的參數(shù)，觀察到了念珠串狀、彌散圓錐狀、絲加暈形，以及空心錐狀等離子體羽.對于這幾種等離子體羽的電壓和總發(fā)光波形進行了對比，結(jié)果如圖5所示.從圖5a和圖5b可以看出，念珠串狀等離子體羽和彌散圓錐狀等離子體羽都是外加電壓1個周期放電1次，且放電出現(xiàn)在電壓的負(fù)半周期.即對于這2種等離子體羽每個電壓周期只有1次負(fù)放電.對于絲加暈形等離子體羽(圖5c)，外加電壓1個周期放電2次，分別出現(xiàn)在正、負(fù)半周期,即絲加暈形羽每個電壓周期發(fā)生正、負(fù)放電各1次.圖5d也說明，空心狀等離子體羽每個電壓周期有1次正放電.

為了研究不同形貌等離子體羽的形成機制，利用短曝光emICCD分別對各種等離子體羽的時空演化進行了研究.圖6給出了念珠串狀等離子體羽的時空演化，其中虛線對應(yīng)腫脹的中心位置.從圖6可以發(fā)現(xiàn)，在0 μs時放電在鎢棒尖端處產(chǎn)生.由于電場的作用，正離子將朝向棒電極加速運動，轟擊電極表面并導(dǎo)致二次電子發(fā)射.這些二次電子將遠離棒電極加速，引發(fā)電子雪崩.在0.2 μs之前，噴口附近放電的體積在一直增大.體積的增大導(dǎo)致產(chǎn)生更多的二次電子，從而引發(fā)此區(qū)域更多的電子雪崩，使放電變得更強烈.隨著管口附近電子雪崩的發(fā)展，在0.4 μs時放電進入流光機制，并且遠離陰極(鎢棒電極此時為陰極)沿著氣流向下游傳播，即為負(fù)流光.通常流光發(fā)展會經(jīng)歷3個階段，即起始加速階段、中間勻速傳播階段及最后的減速淬滅階段[24].隨著時間的進行，負(fù)流光以等離子體子彈的形式經(jīng)歷這3個階段，不斷向下游運動，直至最終(大約1.0 μs后)消失在等離子體羽的尾部末端.通過圖6還可以看出，等離子體子彈每傳播到虛線位置其直徑會變大,推測這可能與活性粒子的影響有關(guān).可以發(fā)現(xiàn)在0.2 μs到0.4 μs，管口附近的放電很強烈，因此會有大量活性粒子在噴口附近產(chǎn)生，其中長壽命活性粒子主要包括電子、正離子、亞穩(wěn)態(tài)氬、氮、氧分子和氧原子[25-28].活性粒子周期性地在噴口產(chǎn)生，被勻速氣流帶到下游，導(dǎo)致每次流光傳播中它會遭遇空間周期性分布的活性粒子團.這些活性粒子團可以增強放電[29]，表現(xiàn)為放電的電子數(shù)目增多和直徑增加.由于活性粒子團是周期性分布的，因此等離子體子彈(流光頭)的直徑將周期性變化，形成念珠串狀.

圖6 念珠串狀等離子體羽(圖2b)的時間演化，其中曝光時間為200 nsFig.6 Temporal evolution of the bead-string plume (Fig.2b) captured with an exposure time of 200 ns

按照以上理論，當(dāng)外加電壓頻率足夠高時，活性粒子團產(chǎn)生的時間間隔足夠小，導(dǎo)致其空間間隔也很小.當(dāng)其間隔足夠小時，可以近似地認(rèn)為整個氬氣通道均勻分布著活性粒子.在這種情況下，等離子體子彈直徑將不再周期性變化，所以突起(腫脹)消失，等離子體羽將變?yōu)閳A錐狀.為了驗證等離子體子彈不存在突起，圖7給出了圓錐狀等離子體羽的時空演化.從圖7中可以看出，放電首先在鎢棒尖端附近產(chǎn)生(0 ns).放電體積從0 ns到150 ns迅速增加，并進而轉(zhuǎn)化為負(fù)流光向下游傳播.在300 ns時，等離子體子彈在其后方留下一個暗區(qū).此后，流光頭繼續(xù)向著下游傳播，約在750 ns時傳播到等離子體羽的尾部并熄滅.負(fù)流光子彈傳播的平均速度大約1.1×104m/s，這和他人報道的結(jié)果是一致的[24].

圖7 彌散圓錐狀羽(圖3a)的時間演化，其中曝光時間為100 nsFig.7 Temporal evolution of the diffuse plume (Fig.3a) captured with an exposure time of 100 ns

圖8給出了絲加暈形等離子體羽的時空演化.由于1個電壓周期存在1次正放電和1次負(fù)放電，所以對這2次放電的時空演化分別進行了研究，其中0 μs到0.85 μs對應(yīng)著負(fù)流光的傳播過程，其演化過程和圖7類似.通過與時間積分圖片對比，可以發(fā)現(xiàn)負(fù)流光對應(yīng)著絲加暈形羽的暈.當(dāng)電壓正半周期到來后，59 μs時正放電開始在鎢棒的尖端出現(xiàn)，并且以等離子體子彈的形式向下游傳播.此種情況下鎢棒電極是陽極，所以對應(yīng)的流光為正流光.與時間積分圖片對比可以發(fā)現(xiàn)，正流光產(chǎn)生了絲加暈形羽中軸線上的絲.通過對比正流光與負(fù)流光的發(fā)展過程可以看出，正流光比負(fù)流光傳播的距離更遠.當(dāng)正流光傳播出負(fù)流光所占據(jù)的區(qū)域后，正流光雖然大體上還沿著軸線傳播，但其傳播軌跡稍微有所扭曲，即正流光在負(fù)流光區(qū)域具有很好的空間重復(fù)性，而在其外的區(qū)域重復(fù)性變差.盧新培等[1]學(xué)者指出，流光的重復(fù)性主要與放電開始前殘余電子密度有關(guān)，殘余電子密度越高則重復(fù)性越好.利用此理論可以很好地解釋圖8的正流光行為.在每次正流光開始前，負(fù)流光區(qū)域等離子體(是上次的負(fù)放電產(chǎn)生的)經(jīng)過約半個電壓周期的衰減，而此外區(qū)域的等離子體(是上次正放電產(chǎn)生的)要經(jīng)過1個電壓周期的衰減.因此，負(fù)流光區(qū)域具有更高的殘余電子密度，即負(fù)流光所在區(qū)域比其外部有更好的空間重復(fù)性.

圖8 絲加暈形等離子體羽(圖3c)的時間演化，其中曝光時間為100 nsFig.8 Temporal evolution of the diffuse plume with a central filament (Fig.3c) captured with an exposure time of 100 ns

按照殘余電子影響正流光時空重復(fù)性的理論，如果通過改變Ub抑制掉負(fù)流光，則在相同驅(qū)動頻率下正放電的空間重復(fù)性會變差，即在這種情況下正流光應(yīng)該表現(xiàn)為隨機傳播行為.對此研究了空心狀等離子體羽的時空演化，如圖9所示.由于正流光傳播的隨機性，每個時刻給出了3張emICCD照片.可以發(fā)現(xiàn)在放電剛開始，正流光也基本沿著軸線傳播(0.1～0.2 μs).但當(dāng)達到0.3 μs，正流光除了繼續(xù)沿著氣流呈現(xiàn)軸向發(fā)展外，開始沿著徑向分叉，形成分叉流光.在0.4～0.8 μs，分叉流光沿著氣流繼續(xù)向下游傳播，直至在等離子體羽尾部消失. 在分叉流光傳播結(jié)束后，噴口的放電會一直存在直至約1.1 μs后.結(jié)合等離子體羽的空心狀結(jié)構(gòu)，可以推測0.4～0.8 μs分叉流光是沿著氬氣與空氣的交界面(混合層)傳播的.由于潘寧電離導(dǎo)致了混合層擊穿電場降低[30]，所以混合層中更容易產(chǎn)生二次電子雪崩，因此導(dǎo)致分叉流光更容易沿著交界面?zhèn)鞑?

圖9 空心錐狀等離子體羽(圖4c)的時間演化,每個時刻拍了3張圖像(曝光時間為50 ns)Fig.9 Temporal evolution of the hollow cone plume (Fig.4c) captured by the ICCD with an exposure time of 50 ns. Three images in a row are presented for a given moment

3 結(jié)論

本文利用一個單電極氬氣射流，在開放的空氣環(huán)境中產(chǎn)生了4種不同形貌的大氣壓等離子體羽，即念珠串狀、彌散圓錐狀、空心錐狀和絲加暈形.實驗結(jié)果表明，通過增大驅(qū)動頻率，念珠串狀等離子體羽可以轉(zhuǎn)變?yōu)閺浬A錐狀，并最終變?yōu)榻z加暈形等離子體羽. 增大電壓峰值，彌散圓錐狀等離子體羽也會變?yōu)榻z加暈形等離子體羽.此外，增大偏置電壓，觀察到等離子體羽從彌散圓錐狀過渡為空心錐狀.通過電學(xué)和光學(xué)方法，對4種形貌等離子體羽的發(fā)光信號波形進行了對比.結(jié)果發(fā)現(xiàn)，念珠串狀、彌散圓錐狀和空心錐狀等離子體羽每個電壓周期僅發(fā)生1次放電.其中念珠串狀和彌散圓錐狀等離子體羽的放電發(fā)生在電壓的負(fù)半周期，為負(fù)放電，而空心錐狀等離子體羽的放電發(fā)生在電壓的正半周期，為正放電.絲加暈形等離子體羽每個電壓周期有2次放電，1次為正放電，1次為負(fù)放電.利用emICCD在100 ns曝光時間內(nèi)對這4種形貌等離子體羽的時空演化進行了研究.結(jié)果表明，念珠串狀等離子體羽和彌散圓錐狀等離子體羽對應(yīng)負(fù)流光的傳播過程，其中噴口附近強放電產(chǎn)生的活性粒子導(dǎo)致了念珠串的周期性突起.空心錐狀等離子體羽對應(yīng)著正流光的傳播過程，由于氣流交界面的潘寧電離，導(dǎo)致正流光更易于在交界面?zhèn)鞑?，從而形成了空心結(jié)構(gòu).對于絲加暈形等離子體羽，研究發(fā)現(xiàn)正流光產(chǎn)生中間的絲而負(fù)流光產(chǎn)生周圍的暈.這些結(jié)果對于大氣壓等離子體射流的深入研究和工業(yè)應(yīng)用提供了參考.