張 俊

膠凝黏附作用對(duì)含蠟油包水乳狀液蠟沉積的影響

張 俊

（南京煉油廠有限責(zé)任公司，江蘇 南京 210033）

油水兩相摻混乳化輸送中的蠟沉積問(wèn)題已經(jīng)成為了保障集輸管道安全運(yùn)行的研究新熱點(diǎn)。目前，含蠟油水乳化體系的蠟沉積問(wèn)題研究仍處于起步階段。有別于單相蠟沉積的分子擴(kuò)散、剪切剝離和老化等蠟沉積機(jī)理，含水乳化產(chǎn)生的膠凝黏附效果對(duì)蠟沉積厚度變化以及沉積生長(zhǎng)規(guī)律產(chǎn)生了顯著影響。基于對(duì)微觀層面上的蠟晶和水滴的相互作用的分析，介紹了沉積過(guò)程中蠟晶-水滴凝油團(tuán)的形成和黏附過(guò)程，給出了膠凝黏附的作用機(jī)理，并結(jié)合流動(dòng)過(guò)程中的油壁面溫度以及流動(dòng)過(guò)程的剪切剝離作用系統(tǒng)地分析了不同含水率條件下的膠凝黏附作用對(duì)蠟沉積的影響，為管道的安全運(yùn)行提供相關(guān)的理論支持。

蠟沉積；膠凝黏附；沉積規(guī)律

隨著我國(guó)海洋和陸地油田生產(chǎn)過(guò)程中注水工藝的運(yùn)用和普及，油水混輸成為了管道輸送的主要介質(zhì)。在這個(gè)過(guò)程中，原油中所含有的瀝青質(zhì)[1]、膠質(zhì)[2]等界面活性成分，以及水驅(qū)工藝中添加的表面活性劑[3]等都促進(jìn)了管輸過(guò)程中油水乳狀液的形成。并且，隨著輸送過(guò)程中的管壁溫度降低，重組分的蠟結(jié)晶析出、沉積在管壁上，造成管道流通面積減少，嚴(yán)重時(shí)甚至?xí)氯艿?，這嚴(yán)重威脅了管道的運(yùn)行安全。因此，油水乳化條件下的蠟沉積問(wèn)題也逐步的成為了新的研究熱點(diǎn)[4-7]。

目前，對(duì)乳化條件下的蠟沉積機(jī)理和影響因素認(rèn)識(shí)仍然不足，現(xiàn)階段的研究多是借助于單相蠟沉積已有的研究結(jié)論和經(jīng)驗(yàn)向油水乳化體系進(jìn)行拓展。然而，基于單相蠟沉積過(guò)程所認(rèn)識(shí)的分子擴(kuò) 散[8-9]、剪切剝離[10]和老化[8,11]蠟等沉積機(jī)理并不能完全解釋油水乳化體系蠟沉積現(xiàn)象，究其原因在于對(duì)乳化體系內(nèi)的分散水滴在蠟沉積過(guò)程中的產(chǎn)生的影響認(rèn)識(shí)不足。水滴的參與影響了蠟的分子擴(kuò)散路徑[12-13]，改變了沉積層的傳熱特性[14]，而作為區(qū)別于單相蠟沉積最顯著的特征，則是基于油水界面相互作用所形成的蠟晶水滴聚集體系，聚集體產(chǎn)生的膠凝黏附作用更是直接影響了蠟沉積厚度，改變了蠟沉積的規(guī)律。

1 膠凝黏附作用對(duì)蠟沉積的影響

HOFFMAN[9]等通過(guò)一系列的環(huán)道蠟沉積實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)導(dǎo)致蠟沉積的主要機(jī)理包括兩方面：一是蠟分子從油相到沉積表面的擴(kuò)散；二是結(jié)晶析出的蠟晶形成的膠凝作用。通過(guò)將沉積層內(nèi)的碳數(shù)分布與含蠟油相的碳數(shù)分布進(jìn)行對(duì)比分析，得出在壁面溫度遠(yuǎn)小于析蠟點(diǎn)和較低剪切速率實(shí)驗(yàn)條件下，容易形成以膠凝為主導(dǎo)的蠟沉積層，其沉積層內(nèi)的組分與油相較為接近，沒(méi)有出現(xiàn)類似于分子擴(kuò)散所引起沉積層老化現(xiàn)象。QUAN[15]等通過(guò)對(duì)5%～40%含水的含蠟原油乳狀液進(jìn)行蠟沉積實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)隨著含水率的增加，蠟沉積過(guò)程逐漸由分子擴(kuò)散作用轉(zhuǎn)變成膠凝黏附作用，出現(xiàn)了高含水時(shí)，沉積層厚度隨著含水率增加反而顯著增長(zhǎng)的趨勢(shì)，說(shuō)明了油水乳化條件下需要考慮膠凝黏附作用對(duì)蠟沉積的影響。對(duì)于更高含水率的蠟沉積實(shí)驗(yàn)， WANG[16]等進(jìn)行了含水60%～90%的膠凝淤積實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)膠凝速率受到管流溫度、壁溫、含水率和流速等多種因素影響，同時(shí)提出油水兩相蠟沉積機(jī)理除了分子擴(kuò)散和剪切作用外，還需要考慮到與乳化相關(guān)的膠凝作用。

綜上所述，對(duì)于油水兩相乳化體系的蠟沉積機(jī)理的認(rèn)識(shí)，除了與單相一致的分子擴(kuò)散、剪切剝離和老化作用，還需要耦合蠟沉積過(guò)程中所包含的蠟晶和水滴兩種分散相，考慮兩者的相互作用以及兩者對(duì)膠凝黏附作用形成的貢獻(xiàn)，這樣才能全面認(rèn)識(shí)油水乳化體系的蠟沉積行為。這對(duì)于管輸?shù)蜏?、含水較多、含蠟量高的原油乳狀液的輸送具有重要的研究意義。

2 膠凝黏附作用的機(jī)理研究

含蠟油包水乳狀液蠟沉積過(guò)程中的膠凝黏附作用是指，蠟晶和水滴基于油水界面產(chǎn)生相互作用，形成蠟晶-水滴的聚集體，聚集體內(nèi)包裹著液態(tài)油相構(gòu)成凝油團(tuán)，凝油團(tuán)在沉積過(guò)程中黏附到管壁處或者沉積層界面的物理過(guò)程。這個(gè)過(guò)程包括了微觀層面上的蠟晶和水滴相互作用、凝油團(tuán)形成和黏附3個(gè)過(guò)程。下面分別介紹一下這3個(gè)過(guò)程，從而能夠深入了解膠凝黏附作用的形成機(jī)制。

2.1 蠟晶在油水界面處的吸附

含蠟原油乳狀液蠟沉積過(guò)程中，因徑向溫度梯度造成的部分溶解在油相中的蠟結(jié)晶析出[17]，這些蠟晶在瀝青質(zhì)和膠質(zhì)或者水驅(qū)過(guò)程中所添加的表面活性劑的作用下，吸附在油水界面上[18-23]。蠟晶界面吸附不僅改變了油水界面層的性質(zhì)[19-20]，同時(shí)也促進(jìn)了蠟晶和水滴的相互作用，將蠟晶和水滴兩種分散相緊密的聯(lián)系在了一起[24]，這為接下來(lái)的蠟 晶-水滴凝油團(tuán)形成和黏附提供了基礎(chǔ)。而在單相蠟沉積過(guò)程中，溶解在油相中的蠟的分子擴(kuò)散被認(rèn)為是導(dǎo)致蠟沉積的主要機(jī)理，對(duì)于因徑向溫度梯度結(jié)晶析出的蠟晶，SINGH[8]等采用傳熱傳質(zhì)相互影響的溶解度模型來(lái)計(jì)算蠟沉積厚度增長(zhǎng)規(guī)律，認(rèn)為析出的這部分結(jié)晶析出的蠟不參與到沉積過(guò)程中，BURGER[17]等則認(rèn)為這部分蠟晶在低溫和低流速下通過(guò)剪切彌散方式構(gòu)成蠟沉積層，CABANILLAS[25]等通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)析出的蠟晶會(huì)導(dǎo)致沉積層厚度顯著增加。而對(duì)于油包水乳狀液蠟沉積，沉積層包含有蠟晶和水滴，通過(guò)析出蠟晶在油水界面的吸附，水滴可以參與到蠟沉積過(guò)程中[26]，這是區(qū)別于單相蠟沉積的，也是揭示膠凝黏附作用的微觀層面的形成基礎(chǔ)。

2.2 凝油團(tuán)的形成

BINKS[27]和GHOSH[28]等研究發(fā)現(xiàn)，水滴之間的碰撞、絮凝和聚集過(guò)程會(huì)因?yàn)橄灳У慕缑嫖蕉l(fā)生改變，包裹在水滴表面的蠟晶之間的產(chǎn)生相互作用，促使蠟晶-水滴微粒聚集結(jié)構(gòu)的形成。MA[29]等通過(guò)對(duì)乳狀液蠟沉積結(jié)構(gòu)的顯微觀察，給出了水滴參與蠟沉積的兩種方式，沒(méi)有蠟晶吸附的水滴則被包裹在蠟晶形成的空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)中，而界面吸附蠟晶的水滴則與油相中蠟晶相互作用，共同構(gòu)成蠟 晶-水滴的空間聚集結(jié)構(gòu)?；诮缑孀饔脴?gòu)成的蠟 晶-水滴空間結(jié)構(gòu)包裹著液態(tài)油相就形成凝油團(tuán)，這是膠凝黏附的基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)單元。VISINTIN[21]等通過(guò)含蠟原油乳狀液的流變實(shí)驗(yàn)，研究發(fā)現(xiàn)油包水乳狀液的儲(chǔ)能模量、屈服應(yīng)力和傾點(diǎn)隨著含水率的增加逐漸增大，其解釋為蠟晶吸附在水滴表面后，水滴參與到乳狀液的空間體系的組成中，改變了整個(gè)乳狀液的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度。SUN[22]則具體給出了含蠟油包水乳狀液結(jié)構(gòu)強(qiáng)度隨著含水率的增加，由從蠟晶主導(dǎo)的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)向水滴和蠟晶共同參與的空間結(jié)構(gòu)過(guò)渡的解釋。

2.3 凝油團(tuán)的黏附

形成的包裹著液態(tài)油相的蠟晶-水滴凝油團(tuán)會(huì)黏附在管壁處，且更易于聚集在集輸管道的彎頭、閥門和變徑處，呈現(xiàn)出一定強(qiáng)度的海綿狀彈性凝膠態(tài)特征[30]。隨著沉積層的增長(zhǎng)，更多的凝油團(tuán)向沉積層界面處附著，表現(xiàn)為宏觀層面的膠凝黏附作用導(dǎo)致的蠟沉積層的增長(zhǎng)。膠凝層具有保溫效果，提高了油相沉積界面處的溫度，降低了蠟分子的徑向濃度梯度，從而抑制了蠟的分子擴(kuò)散作用對(duì)沉積的貢獻(xiàn)。這也就給出了QUAN[15]等研究發(fā)現(xiàn)隨著含水率的增加，沉積逐漸由分子擴(kuò)散機(jī)理向膠凝黏附機(jī)理過(guò)渡的合理解釋。此外，對(duì)于單相蠟沉積，蠟沉積初始階段同樣會(huì)有膠凝作用，SINGH[8]等在對(duì)單相蠟沉積進(jìn)行深入的研究后，提出了蠟沉積過(guò)程的初始凝油層的概念，當(dāng)管壁溫度低于析蠟點(diǎn)時(shí)，溶解在油相內(nèi)的蠟結(jié)晶析出，相互重疊和作用，將油相包裹在其中，形成了初始凝油層。而對(duì)高含水條件下抑制蠟沉積凝油團(tuán)黏附研究，LI[31]等采用PA-FC（植酸-三氯化鐵）水下超疏油涂層來(lái)修飾的鋼管，通過(guò)冷指蠟沉積實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)該涂層對(duì)抑制凝油團(tuán)黏附具有顯著效果。

3 膠凝黏附作用的影響因素

含蠟原油乳狀液管輸過(guò)程中的油壁面溫度以及流動(dòng)過(guò)程中對(duì)管壁面處產(chǎn)生的剪切應(yīng)力等都會(huì)對(duì)膠凝黏附作用產(chǎn)生影響，因此需要明確這些因素對(duì)膠凝黏附的作用效果，為發(fā)展膠凝作用導(dǎo)致的蠟沉積調(diào)控技術(shù)提供相關(guān)的參考依據(jù)。

3.1 油壁面溫度的影響

QUAN[15]等采用渤海原油（析蠟點(diǎn)50.4 ℃，凝點(diǎn)25 ℃），開(kāi)展了不同油壁溫差下的環(huán)道蠟沉積實(shí)驗(yàn)，圖1給出了油溫恒定和油壁溫差恒定條件下的蠟沉積厚度隨時(shí)間的變化規(guī)律（圖例中前側(cè)為含蠟原油乳狀液溫度，后側(cè)為管道壁面溫度）。

首先，對(duì)于乳液溫度同為50 ℃的兩組，壁面溫度分別為30 ℃和25 ℃，從圖1中可以看出，相同含水率條件下，壁面溫度越低，沉積厚度越大。這是因?yàn)殡S著壁面溫度的降低，在管道壁面處結(jié)晶析出蠟的量增多，造成徑向蠟的濃度梯度增大，從而導(dǎo)致沉積厚度增加。此外，兩組溫度的蠟沉積厚度隨含水的增加具有相同的變化趨勢(shì)，當(dāng)含水率從0增加到25%時(shí)，沉積厚度逐漸減少，而當(dāng)含水率從25%增加到40%，沉積厚度反向升高。反向升高的這種變化趨勢(shì)無(wú)法用蠟的分子擴(kuò)散解釋，因?yàn)殡S著含水的增加，乳狀液中含蠟油相的比例在減少，導(dǎo)致能夠沉積的蠟的質(zhì)量也隨之減少，沉積厚度應(yīng)該會(huì)相應(yīng)的變薄，而不是反向增加，因此，僅僅借鑒單相蠟沉積的分子擴(kuò)散理論不能很好地解釋較高含水條件下（25%～40%）的蠟沉積機(jī)理。結(jié)合含蠟油包水乳狀液凝點(diǎn)隨含水增加的升高，這就使得蠟晶和水滴在界面活性物質(zhì)的作用下，形成包裹液態(tài)油相的蠟晶-水滴聚集凝油團(tuán)，凝油團(tuán)黏附在管壁處，并且因?yàn)樗嗟谋葻崛菹啾扔拖喔?，黏附的凝油團(tuán)的保溫效果更強(qiáng)，從而使得徑向溫度梯度降低，抑制了蠟的分子擴(kuò)散，使得分子擴(kuò)散作用的沉積厚度在逐漸減少，反過(guò)來(lái)，則膠凝黏附對(duì)蠟沉積的作用更加顯著，導(dǎo)致含水超過(guò)25%時(shí)，沉積的厚度不降反升，即25%到40%這段的沉積厚度是由于膠凝黏附作用導(dǎo)致的。

圖1 渤海含蠟原油乳狀液在不同含水率和油壁溫差條件下的蠟沉積厚度 [15]50℃～30℃

其次，對(duì)于油壁溫差恒定的兩組，兩組乳液的溫度分別為50 ℃和45 ℃，管道壁面溫度分別為30 ℃和25 ℃，壁面溫差均為20 ℃。不同于50 ℃到30 ℃溫度區(qū)間蠟沉積厚度的先降后增過(guò)程，45 ℃到25 ℃溫度區(qū)間下的蠟沉積在含水率為5%時(shí)沉積厚度最小，之后則隨著含水增加顯著上升，這是因?yàn)殡m然兩個(gè)實(shí)驗(yàn)組的溫度差都是20 ℃，但是45 ℃到25 ℃的溫度區(qū)間中，壁面溫度為含蠟原油凝點(diǎn)溫度，并且乳狀液凝點(diǎn)也會(huì)隨著含水的上升而增加，相比較50 ℃到30 ℃的實(shí)驗(yàn)組，膠凝作用對(duì)沉積的影響更加明顯，導(dǎo)致蠟沉積厚度從分子擴(kuò)散轉(zhuǎn)變?yōu)槟z凝黏附的拐點(diǎn)出現(xiàn)在含水5%時(shí)。

通過(guò)3組油壁溫度的蠟沉積實(shí)驗(yàn)，分析認(rèn)為當(dāng)管壁溫度接近含蠟原油或者乳液的凝點(diǎn)時(shí)，膠凝黏附作用開(kāi)始影響蠟沉積過(guò)程，隨著含水率的增加而逐漸替代蠟的分子擴(kuò)散作用。對(duì)應(yīng)于實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程，中高含水條件下的油田礦場(chǎng)和深水集輸管道，在低溫條件下應(yīng)當(dāng)重視膠凝黏附的蠟沉積現(xiàn)象，做好相應(yīng)的保溫和疏通措施。

3.2 流動(dòng)剪切的影響

HOFFMAN[9]等通過(guò)控制蠟沉積實(shí)驗(yàn)環(huán)道的流量測(cè)試了不同流動(dòng)剪切強(qiáng)度對(duì)油水兩相蠟沉積厚度的影響，結(jié)果如圖2所示。通過(guò)圖2中蠟沉積質(zhì)量變化可以發(fā)現(xiàn)，在低流量5 m3·h-1下，沉積厚度隨著水相比例的增加出現(xiàn)了先降低后增大的變化趨勢(shì)，這與QUAN[15]等的實(shí)驗(yàn)規(guī)律相一致，表現(xiàn)出在高含水條件下，膠凝作用對(duì)蠟沉積厚度增加的影響愈發(fā)顯著。同時(shí)，對(duì)比15 m3·h-1流速下的蠟沉積厚度，因?yàn)榱髁康脑黾?，使得管輸液體與管道壁面處的剪切應(yīng)力增大，同樣對(duì)壁面處的蠟沉積剪切剝離效果也比低流量下更為強(qiáng)烈，從而抑制了蠟沉積厚度的增長(zhǎng)。從這個(gè)角度可以發(fā)現(xiàn)，適當(dāng)增加管道輸液量可以抑制蠟沉積，從而降低沉積堵管的風(fēng)險(xiǎn)。

圖2 兩種流量下管壁蠟沉積質(zhì)量和含水率之間的關(guān)系[9]

4 結(jié)束語(yǔ)

本文重點(diǎn)探討了膠凝黏附作用對(duì)含蠟油水乳化體系蠟沉積的影響，從蠟晶和水滴兩個(gè)分散相的微觀相互作用出發(fā)，進(jìn)行了蠟晶界面吸附、包裹液態(tài)油相的蠟晶-水滴凝油團(tuán)的形成以及凝油團(tuán)的黏附3個(gè)方面的分析，從微觀層面給出了膠凝黏附作用參與蠟沉積的物理過(guò)程，豐富了油水多相蠟沉積理論。此外，分析了油壁溫度和管輸流量在不同含水率條件下的膠凝黏附作用對(duì)蠟沉積厚度的影響，結(jié)合對(duì)膠凝黏附機(jī)理過(guò)程的認(rèn)識(shí)，給出了蠟沉積由分子擴(kuò)散向膠凝黏附過(guò)渡的合理解釋，并且得出低管壁溫度（接近凝點(diǎn)溫度）、高含水條件下乳化體系易膠凝，蠟沉積厚度顯著增長(zhǎng)，堵管風(fēng)險(xiǎn)增大，而高輸量產(chǎn)生的管壁面剪切剝離效果，則會(huì)抑制膠凝黏附作用的結(jié)論，為今后油水兩相混輸過(guò)程中蠟沉積規(guī)律研究提供了理論指導(dǎo)。

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Effect of Gelation Adhesion on the Wax Deposition of Water-in-oil Emulsion

（Nanjing Refinery Co., Ltd, Nanjing Jiangsu 210033, China）

The issue of wax deposition from emulsified oil-water system during the pipeline transportation has aroused an growing concern regarding the safety of pipeline gathering process. However, the research on this problem has still in its early stage. The significant effect of the gelation attachment formed by the emulsified water on the thickness and growth process of wax deposition for water-in-oil emulsion was detected from recent experimental investigations. Gelation attachment was different from the mechanisms of wax deposition of waxy crude oil, which contained wax molecular diffusion, shear stripping and aging. In this work, the mechanism of gelation attachment was elucidated considering the interaction of wax crystals and water droplets, which developed wax crystals-water droplets aggregations and subsequently adhere to wax deposition layer. In addition, two factors, the temperatures of liquid in pipeline and the wall of pipeline, the shearing effect caused by flow were systematically analyzed with various the water fractions of emulsions to evaluate these effects on gelation attachment. This work can provide theoretical support for the safe operation of the pipeline.

Wax deposition; Gelation adhesion; Deposition law

2021-03-30

張俊（1993-），男，江蘇省南京市人，助理工程師，2015年畢業(yè)于常州大學(xué)化學(xué)工程與工藝專業(yè)，研究方向：油氣儲(chǔ)運(yùn)。

TQ022.12+5

A

1004-0935（2021）10-1488-05