陳玉霞，邱建輝，鉏曉艷

（湖北省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工與核農(nóng)技術(shù)研究所，武漢430064）

60Co是一種放射性核素，由于核衰變而產(chǎn)生γ射線［1］。γ射線輻照加工技術(shù)在中國(guó)研究較成熟，應(yīng)用也較廣泛，目前已在植物、微生物誘變育種［2-6］、農(nóng)副產(chǎn)品殺蟲保質(zhì)［7-9］、食品貯藏保鮮［10-13］、中成藥、醫(yī)療用品消毒滅菌［14-16］、高分子材料輻照改性［17-20］等方面卓有成效，取得了較好的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益。

湖北輻照實(shí)驗(yàn)中心的輻照裝置于1992年建成投產(chǎn)以后，主要在食品、中藥原料、飼用酶制劑、高分子材料、醫(yī)療用品、植物種子、寵物飼料等材料上開展輻射研究與輻射應(yīng)用，取得了一些科研成果，輻照收益穩(wěn)步增長(zhǎng)，產(chǎn)品輻照質(zhì)量和放射源利用率不斷提高，這些都得益于輻照裝置的多次增源和輻照方式的不斷改進(jìn)。從1992年至今輻照裝置經(jīng)歷了12次增源，現(xiàn)有Ⅰ類60Co放射源74枚，放射源活度1.11×1016Bq。從1992年到2010年11月，放射源一直采用單層排列的方式，這期間采取過靜態(tài)堆碼輻照方式和動(dòng)態(tài)步進(jìn)式輻照方式，前者需要對(duì)貨物進(jìn)行人工換層換列翻面操作，停源降源時(shí)間長(zhǎng)，放射源利用率低，后者也要進(jìn)行人工換層，但放射源利用率大幅提高。這種單層排源的輻照方式都存在操作人員勞動(dòng)強(qiáng)度大以及人為因素造成的不能完全保證產(chǎn)品輻照質(zhì)量的弊端。為了降低輻照生產(chǎn)中操作人員的勞動(dòng)強(qiáng)度，進(jìn)一步提高產(chǎn)品輻照質(zhì)量，2010年11月，對(duì)源架結(jié)構(gòu)進(jìn)行了改造，改造后的源架為3層結(jié)構(gòu)，放射源的排列方式也由原來(lái)的單層排列改成3層排列，改造以后操作人員只需對(duì)吊具上下貨物，而不需人工換層，貨物輻照質(zhì)量大幅提高。本研究對(duì)3層排列的排源方法進(jìn)行研究，對(duì)劑量場(chǎng)進(jìn)行布點(diǎn)測(cè)量，對(duì)貨物輻照工藝進(jìn)行探討，旨在為輻照生產(chǎn)中產(chǎn)品輻照質(zhì)量控制以及簡(jiǎn)化貨物輻照工藝提供技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 主要試劑

H2SO4、HClO4為優(yōu) 級(jí) 純，（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O為分析純，NaCl為工作基準(zhǔn)試劑（容量），K2MnO4、K2Cr2O7、NaOH為化學(xué)純。

1.2 儀器與設(shè)備

設(shè)計(jì)裝源容量為1.85×1016Bq的輻照裝置，有74枚Φ1.1 cm×45.1 cm60Co源 棒，放射 源活度 為1.11×1016Bq，單板3層排列。ZT-125積放式懸掛鏈輸送裝置一套，齒輪齒條式機(jī)械換向裝置。73個(gè)吊具，尺寸為63 cm×57 cm×165 cm。UV-VIS 8500紫外可見分光光度計(jì)，上海天美光學(xué)儀器有限公司；sar?torius電子分析天平，賽多利斯科學(xué)儀器有限公司；SZ-97A三重自動(dòng)純水蒸餾器，上海亞榮生化儀器廠；SX-93箱式節(jié)能茂福爐，湖北英山實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司；RFJ安瓿熔封機(jī)，長(zhǎng)沙中亞制藥設(shè)備有限公司。

1.3 試驗(yàn)方法

1.3.1 劑量計(jì)的制備用于配制硫酸亞鐵劑量計(jì)（Fricke）溶液的水為高純水，用三重純水蒸餾器蒸餾。第1、2次蒸餾分別添加酸性重鉻酸鉀和堿性高錳酸鉀溶液，第3次蒸餾不添加任何添加物。制得的高純水貯存于硬質(zhì)玻璃容器內(nèi)。準(zhǔn)確稱取0.392 g（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O、0.058 g NaCl，用0.4 mol/L H2SO4溶解定容至1 000 mL，即為Fricke劑量計(jì)溶液。向玻璃安瓿中注滿去離子水，預(yù)輻照5 kGy，再用去離子水沖洗3次，550℃烘烤1 h，冷卻待用。向玻璃安瓿內(nèi)注入2.8 mL劑量計(jì)溶液，在煤氣與氧氣燃燒的藍(lán)色火焰上熔封安瓿頸部，控制劑量計(jì)高度不超過6 cm［21］。制得的劑量計(jì)裝盒待用。

制備低量程重鉻酸銀劑量計(jì)（LAgDC）時(shí)，準(zhǔn)確稱取0.151 g Ag2Cr2O7，用0.1 mol/L HClO4溶解并定容至1 000 mL。其他步驟與制備Fricke劑量計(jì)相同。

1.3.2 劑量計(jì)的布置

1）水平方向劑量計(jì)布置：取9根塑料包裝帶，其中3根包裝帶上每隔20 cm布1支LAgDC劑量計(jì)，另外6根每隔20 cm布1支Fricke劑量計(jì)，每根布9支，總高度160 cm。將布有LAgDC劑量計(jì)的3根包裝帶垂直掛在1號(hào)吊具的前、中、后3個(gè)面，布有Fricke劑量計(jì)6根包裝帶分別垂直掛在2、3號(hào)吊具的前、中、后3個(gè)面，每個(gè)面垂直向下掛1條，上、下端固定。

2）垂直方向劑量計(jì)布置：取3根包裝帶，在每根包裝帶上每隔5 cm布1支LAgDC計(jì)量計(jì)，共33支，高度160 cm。將布有劑量計(jì)的3根包裝帶固定在選定吊具的水平中心線上，左、中、右各1條，間隔距離30 cm，上、下端固定。

1.3.3 輻照方法

1）水平方向劑量計(jì)的輻照：輻照室內(nèi)源板兩邊各有3個(gè)通道，每個(gè)通道有6個(gè)吊具，每個(gè)吊具占一個(gè)工位，共36個(gè)輻照工位，輻照時(shí)每個(gè)吊具在每個(gè)工位上停留的時(shí)間相同。全流程73個(gè)吊具，在輻照運(yùn)行中，吊具是從東邊迷道進(jìn)入輻照室，依次經(jīng)過36個(gè)工位，再?gòu)奈鬟吤缘肋\(yùn)行到輻照室外的操作間。在本研究的試驗(yàn)中，3個(gè)布有劑量計(jì)的吊具分別位于源板西邊的1、2、3通道的起始工位，其他吊具全部空載。輻照時(shí)，懸掛鏈運(yùn)行速度為8.3 Hz，當(dāng)這3個(gè)吊具全部運(yùn)行完本通道的6個(gè)工位，即降下放射源，工作人員進(jìn)入輻照室，取下劑量計(jì)。

2）垂直方向劑量計(jì)的輻照：全流程73個(gè)吊具全部空載，當(dāng)布有劑量計(jì)的一個(gè)吊具運(yùn)行完源板東邊的18個(gè)工位，即降下放射源，取下劑量計(jì)。

1.3.4 吸收劑量值的計(jì)算

吸收劑量值可按照以下計(jì)算公式［22］：

式中，D為吸收劑量值（kGy）；ΔA為輻照和未輻照劑量計(jì)溶液吸光度之差；ε為Fe3+離子摩爾線性吸收系數(shù)（m2/mol）；G為Fe3+離子的輻射化學(xué)產(chǎn)額（mol/J）；l為比色皿的光程長(zhǎng)度（m）；ρ為Fricke劑量計(jì)溶液的密度（kg/m3）。

1）當(dāng)t=（20±0.5）℃，λ=303 nm時(shí)，測(cè)量Fricke劑量計(jì)溶液的吸光度，對(duì)于Fricke劑量計(jì)，ε=216.7 m2/mol（實(shí)驗(yàn)測(cè)得值）；G=1.61×10-6mol/J；l=0.01 m；ρ=1 022 kg/m3。則公式（1）可簡(jiǎn)化為：

2）當(dāng)t=（20±0.5）℃，λ=350 nm時(shí)，測(cè)量LAgDC劑量計(jì)溶液的吸光度，對(duì)于LAgDC劑量計(jì)，ε=317.20 m2/mol（實(shí) 驗(yàn) 測(cè) 得 值）；G=0.038 μmol/J；l=0.01 m；ρ=1 004 kg/m3。則公式（1）可簡(jiǎn)化為：

2 結(jié)果與分析

2.1 60Co放射源的排列

湖北輻照實(shí)驗(yàn)中心的輻照裝置有60Co源棒74枚，規(guī)格為Φ1.1 cm×45.1 cm，放射源總活度為1.11×1016Bq。要將這些源棒排列到源架的上、中、下3層。為了使劑量場(chǎng)垂直分布均勻（不均勻度μ=Dmax/Dmin＜1.5），需要對(duì)放射源總活度進(jìn)行合理分配。首先根據(jù)一定活度放射源單層排列時(shí)，動(dòng)態(tài)運(yùn)行36個(gè)工位的垂直劑量分布實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，計(jì)算不同活度放射源單層排列的垂直劑量分布劑量值，再對(duì)上、中、下3層不同活度的劑量值進(jìn)行疊加，發(fā)現(xiàn)上、下兩層的活度應(yīng)相等，中層的活度應(yīng)低于上、下兩層，即應(yīng)采取上、下強(qiáng)中間弱的活度分配方法，上、下兩層的活度分別為4.24×1015Bq，中層的活度為2.62×1015Bq。3層放射源劑量疊加后的劑量分布，最高劑量點(diǎn)劑量為1.18 kGy，最低劑量點(diǎn)劑量為0.98 kGy，劑量分布不均勻度1.20，符合國(guó)標(biāo)的要求。由于74枚源棒是不同年份生產(chǎn)的，每枚活度都不一樣，先按預(yù)先算好的上、中、下3層的活度將高活度源棒分配到不同層次，再用低活度源棒進(jìn)行補(bǔ)充調(diào)整。

2.2 放射源3層排列的垂直劑量分布

輻照結(jié)束后取下劑量計(jì)進(jìn)行儀器檢測(cè)，并對(duì)相同高度的3個(gè)點(diǎn)的劑量值進(jìn)行算術(shù)平均計(jì)算，結(jié)果見表1。3層放射源各層源心高度分別為15 cm、82 cm、149 cm，劑量分別為0.86 kGy、0.88 kGy、0.87 kGy，差異不明顯。每?jī)蓪釉丛葱闹g中點(diǎn)高度分別為49 cm和117 cm，劑量分別為0.86 kGy和0.88 kGy，差異也不明顯。各層源心處劑量與每?jī)蓪釉粗g中點(diǎn)處劑量差異不明顯。在160 cm范圍內(nèi)，最高劑量0.88 kGy，最低劑量0.73 kGy，不均勻度1.17，吸收劑量分布非常均勻，說(shuō)明活度不同的放射源進(jìn)行3層排列時(shí)，上、中、下3層活度分配合理，動(dòng)態(tài)運(yùn)行時(shí)輻照?qǐng)龃怪眲┝糠植季鶆颉?/p>

表1 放射源3層排列的垂直劑量分布

2.3 放射源3層排列的水平劑量分布

吊具尺寸63 cm×57 cm×165 cm，兩排吊具之間間距13 cm。1號(hào)吊具、2號(hào)吊具、3號(hào)吊具的前、中、后9個(gè)輻照面到護(hù)源板的距離分別為7.0 cm、35.5 cm、64.0 cm、77.0 cm、105.5 cm、134.0 cm、147.0 cm、175.5 cm、204.0 cm。由表2可知，距離護(hù)源板越近，劑量越高，劑量下降越快；距離護(hù)源板越遠(yuǎn)，劑量越低，劑量下降越慢。以80 cm高度水平面為例，距護(hù)源板7.0 cm處劑量為0.873 kGy，64.0 cm處劑量為0.370 kGy，間隔距離為57 cm，每1 cm下降0.009 kGy；77.0 cm處劑量為0.269 kGy，134.0 cm處劑量為0.115 kGy，間隔距離57cm，每1 cm下降0.003 kGy，下降速度明顯變慢；147.0 cm處劑量為0.093 kGy，204.0 cm處劑量為0.067 kGy，間隔距離57 cm，每1 cm下降0.000 6 kGy，下降速度變得更慢。經(jīng)過分析，任一高度水平面上離開護(hù)源板的距離（x）與劑量（y）間的關(guān)系符合y=AeBx（A、B為常數(shù)）的變化趨勢(shì)，經(jīng)計(jì)算，得9個(gè)指數(shù)方程式。由表3可知，9個(gè)指數(shù)方程式中的A值為0.817~0.873，B值相同為-0.014，r為-0.985 7~-0.989 6。對(duì)最大r值和最小r值進(jìn)行假設(shè)測(cè)驗(yàn)，得t=0.284，t0.05，12=2.179，t＜t0.05，12，兩個(gè)r差異不顯著，即x和y的相關(guān)程度在y=0.881e-0.014x和y=0.810e-0.014x兩個(gè)方程式中是一致的，也即x和y的相關(guān)程度在9個(gè)方程式中是一致的。對(duì)9個(gè)輻照面的劑量值進(jìn)行算術(shù)平均計(jì)算，可得方程式y(tǒng)=0.847e-0.014x，r=-0.989 1，對(duì)r進(jìn)行t測(cè)驗(yàn)，得t=17.51，t0.01，7=3.50，t＞t0.01，7，x與y在α=0.01水平上顯著相關(guān)。

表2 3個(gè)吊具不同輻照面的劑量分布

表3 水平方向離開護(hù)源板的距離與劑量間的關(guān)系

在輻照加工中，貨物吸收劑量的控制主要是控制產(chǎn)品箱中最低劑量點(diǎn)吸收劑量，而最低劑量點(diǎn)在箱體中間平行于源板的縱切面上，也就是每個(gè)吊具中間平行于源板的縱切面上。在本試驗(yàn)中，吊具中間總劑量為0.789 kGy，其中第一通道中間的劑量為0.509 kGy，占總劑量64.5%，第二通道中間的劑量為0.206 kGy，占總劑量26.1%，第三通道中間的劑量為0.074 kGy，占總劑量9.4%（表4），以吊具中間總劑量為依據(jù)來(lái)計(jì)算貨物輻照時(shí)間，從而控制貨物吸收劑量。

表4 3個(gè)通道中間劑量分布

2.4 放射源3層排列的貨物輻照工藝

根據(jù)放射源3層排列的水平劑量分布以及輻照室空間大小，在源板兩側(cè)共設(shè)置36個(gè)輻照工位，每個(gè)工位上停留一個(gè)吊具，采用動(dòng)態(tài)步進(jìn)式運(yùn)行方式。在此種動(dòng)態(tài)輻照工藝中，由于總劑量是由源板兩側(cè)不同位置劑量總和構(gòu)成，其中兩側(cè)第一通道的劑量占64.5%，第二、第三通道的劑量占35.5%，與靜態(tài)堆碼輻照相比，極大地降低了貨物吸收劑量不均勻度，因而第一通道能盡可能地靠近源板，高劑量率輻照?qǐng)龅玫搅烁咝Ю?。輻照工位的設(shè)置是在輻照裝置建造時(shí)就設(shè)計(jì)建造完成的。在日常輻照工作中，貨物輻照工藝的制定主要考慮垂直方向劑量場(chǎng)的合理利用以及貨物輻照質(zhì)量控制。一方面由于采取了上、下強(qiáng)中間弱的排源方式，輻照?qǐng)龃怪狈较騽┝糠植季鶆颍痪鶆蚨戎挥?.17，在貨物輻照操作上僅需將吊具裝滿貨物，當(dāng)達(dá)到設(shè)定的輻照時(shí)間卸下貨物即可，不用進(jìn)行人工換層操作；另一方面，要根據(jù)貨物的輻照目的設(shè)定貨物輻照時(shí)間，使產(chǎn)品箱中最低劑量點(diǎn)劑量不低于最低有效劑量，最高劑量點(diǎn)劑量不超過最大耐受劑量，從而保證產(chǎn)品輻照質(zhì)量。

3 小結(jié)與討論

本研究采用硫酸亞鐵劑量計(jì)和低量程重鉻酸銀劑量計(jì)對(duì)輻射場(chǎng)進(jìn)行布點(diǎn)測(cè)量。結(jié)果表明，輻照?qǐng)鏊椒较蛏?，離開源板的距離（x）與劑量（y）間的關(guān)系表現(xiàn)為y=0.847e-0.014x，r=-0.989 3，x與y在α=0.01水平上顯著相關(guān)；垂直方向上劑量分布不均勻度為1.17。

將放射源源棒在源架上作3層排列，通過考察這種排源方式下劑量場(chǎng)的劑量分布及其貨物輻照工藝，可以看出3層排源有如下明顯特點(diǎn)：①降低劑量不均勻度，提高產(chǎn)品輻照質(zhì)量。當(dāng)采取上、下強(qiáng)中間弱的排源方式，將所有放射源分3層排列在源架上時(shí)，在吊具高度范圍內(nèi)垂直方向劑量分布均勻，不均勻度只有1.17，貨物受照均勻，同批貨物吸收劑量均勻一致，不用采取上下移位的人工換層操作，不會(huì)出現(xiàn)單層排源時(shí)未換層或換錯(cuò)層使同一吊具內(nèi)貨物吸收劑量也有較大差異的現(xiàn)象，降低了劑量不均勻度，保證了產(chǎn)品輻照質(zhì)量。②簡(jiǎn)化輻照生產(chǎn)工藝，提高輻照工作效率。在單層排源的輻照工藝中，產(chǎn)品堆碼層數(shù)須為偶數(shù)層，輻照圈數(shù)須為偶數(shù)圈，才能保證人工換層后吊具中貨物吸收劑量的均勻性，改成3層排源后可不受此限。3層排源在生產(chǎn)操作上僅需將貨物裝滿吊具，當(dāng)達(dá)到設(shè)定的輻照時(shí)間將產(chǎn)品卸下即可，簡(jiǎn)化了輻照生產(chǎn)工藝，降低了工人勞動(dòng)強(qiáng)度，提高了輻照工作效率。③增加吊具高度，進(jìn)一步提高射線利用率。在動(dòng)態(tài)步進(jìn)式輻照運(yùn)行中，吊具是裝載貨物的惟一設(shè)備，吊具的規(guī)格尺寸直接影響著吊具裝載量，進(jìn)而影響放射源的有效利用。3層排源時(shí)，源棒總高度180 cm，而吊具高度165 cm，造成部分放射源及劑量場(chǎng)未被利用。如果對(duì)懸掛鏈輸送系統(tǒng)進(jìn)行改造，提升軌道高度，增加吊具高度，能進(jìn)一步提高射線能量利用率。