宋云飛， 黃 杰， 羅達(dá)通， 劉 湛， 張俊豐

(1. 湖南省環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院 湖南省大氣復(fù)合污染防治工程技術(shù)中心，湖南 長(zhǎng)沙 410004;2. 湘潭大學(xué) 環(huán)境與資源學(xué)院，湖南 湘潭 411105)

0 引言

近年來，隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，產(chǎn)生了一系列環(huán)境問題，顆粒物 (PM2.5和PM10)已成為某些區(qū)域的首要污染物[1].《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施，在一定程度上緩解了我國(guó)城市環(huán)境空氣的惡化趨勢(shì)，但污染形勢(shì)依舊嚴(yán)峻[2-3].大氣顆粒物污染呈現(xiàn)出污染加重、顆粒物污染來源更趨復(fù)雜等特點(diǎn)[4-8]，大氣污染防治工作出現(xiàn)新的挑戰(zhàn).了解大氣污染物的組成成分，厘清大氣污染物中的物質(zhì)來源，是進(jìn)行大氣污染防治的首要工作[9].

利用后向氣流軌跡模型計(jì)算氣團(tuán)的傳輸途徑，并對(duì)氣團(tuán)軌跡進(jìn)行聚類，可以研究大氣環(huán)境中污染物的外界傳送途徑[10-11].在污染軌跡基礎(chǔ)上增加污染物濃度數(shù)據(jù)可進(jìn)一步計(jì)算污染物潛在源貢獻(xiàn)和濃度權(quán)重大小，從而分析外界傳送對(duì)研究區(qū)域污染物的影響.肖凱等[12]對(duì)嘉峪關(guān)大氣污染物的傳送進(jìn)行了潛在源分析，結(jié)果表明，西北方向的氣團(tuán)是影響嘉峪關(guān)污染物濃度的主要?dú)鈭F(tuán)來源，新疆東部對(duì)嘉峪關(guān)春季PM10的影響大.符傳博等[13]對(duì)?？谑械拇髿馕廴疚餄搮^(qū)域進(jìn)行了研究，結(jié)果表明夏季對(duì)臭氧的影響主要是來自西南方的海域.

衡陽市位于湖南省中南部，采礦業(yè)和冶金業(yè)發(fā)達(dá)，其重化工業(yè)比重超過60%，燃煤消耗量大[14].并且受其凹形地貌及氣象條件等綜合因素的影響，大氣污染物擴(kuò)散條件較差[15-17].近年來，衡陽市大氣污染問題日益顯現(xiàn).劉嘉林等[18]研究發(fā)現(xiàn)，衡陽市的主要大氣污染物為PM2.5，并且對(duì)生態(tài)環(huán)境有一定危害.衡陽市城區(qū)的PM2.5呈現(xiàn)出明顯的時(shí)空分布特征，且PM2.5污染較為嚴(yán)重[19]，但其來源分析結(jié)果不盡完善.本研究利用后氣象軌跡模型(Hysplit)結(jié)合潛在源貢獻(xiàn)(PSCF)與濃度權(quán)重(CWT)分析結(jié)合當(dāng)?shù)卦诰€監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析衡陽市2019年9月—2020年8月期間大氣顆粒物的時(shí)間和空間變化特征及其主要來源，以期為衡陽市大氣顆粒物污染防治政策的制定提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科學(xué)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文污染物濃度數(shù)據(jù)均來自衡陽市環(huán)境監(jiān)測(cè)站空氣質(zhì)量平臺(tái)發(fā)布的小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)，HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory, v4.9)氣流后向傳輸軌跡模型所用氣象資料來自美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)提供的數(shù)據(jù)，時(shí)間分辨率為1 h.以衡陽市(112.58°E、26.90°N)為目標(biāo)城市，2019年9月1日至2020年8月31日為模擬時(shí)段，分秋季(2019年9月-2019年11月)、冬季(2019年12月-2020年2月) 、春季(2020年3月-2020年5月)和夏季(2020年6月-2020年8月)四個(gè)季節(jié).

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡模型HYSPLIT氣流軌跡模型是由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的一種用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專業(yè)模型[20-21].

1.2.2 潛在源分析潛在源分析(Potential Source Contribution Function, PSCF)通過結(jié)合氣團(tuán)軌跡和某要素值(本研究指PM2.5和PM10濃度)給出可能的排放源位置[22-23].PSCF函數(shù)定義為：

(1)

式中：i,j分別為經(jīng)度、緯度；mij為經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)的污染軌跡端點(diǎn)數(shù)；nij為落在某網(wǎng)格(i,j)內(nèi)的所有軌跡端點(diǎn)數(shù).

由于PSCF是一種條件概率，當(dāng)nij較小時(shí)，會(huì)有很大的不確定性.近年來，許多研究者引入了權(quán)重函數(shù)W(nij)來進(jìn)行分析，當(dāng)某一網(wǎng)格內(nèi)的nij小于研究區(qū)內(nèi)每個(gè)網(wǎng)格的平均軌跡端點(diǎn)數(shù)nave的3倍時(shí)，應(yīng)用權(quán)重函數(shù)，可以有效減小模型帶來的誤差.

(2)

式中

(3)

1.2.3 濃度權(quán)重分析為彌補(bǔ)PSCF不能反映污染軌跡污染程度的不足，采用CWT方法計(jì)算軌跡的權(quán)重濃度，以反映不同軌跡的污染程度[24-25].在濃度權(quán)重分析法(Concentration-Weighted Trajectory Method, CWT)中，每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)都有一個(gè)權(quán)重濃度，計(jì)算方法如下：

(4)

式中：Cij為網(wǎng)格(i,j)上的平均權(quán)重濃度；l為軌跡；Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)時(shí)對(duì)應(yīng)的污染物濃度；τij,l為軌跡l在網(wǎng)格(i,j)停留的時(shí)間.

2 結(jié)果與討論

2.1 后向軌跡分析

以衡陽市(112.58°E，26.90°N)為模擬點(diǎn)位，2019年9月1日至2020年8月31日為模擬時(shí)段，分季節(jié)進(jìn)行逐時(shí)的后推氣流軌跡模擬，模擬后向氣流移動(dòng)的時(shí)間為72 h，高度為500 m.將每個(gè)季節(jié)所模擬的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析，結(jié)果如圖1所示.

圖1 衡陽市四季氣團(tuán)來源軌跡Fig.1 Source trajectory of four seasons air masses in Hengyang city

不同季節(jié)里，影響衡陽市的主要?dú)鈭F(tuán)來源存在較大差異.春季衡陽市大氣主要受偏東南方向的外來氣團(tuán)影響，經(jīng)福建西南部-廣東中部-湖南南部的中短距離傳送的2類氣團(tuán)占比達(dá)56.16%，其為PM2.5外來輸送的主要通道.夏季衡陽大氣主要受南方輸入的經(jīng)廣東西部、廣西東部-湖南南部的1類和3類中距離傳輸氣團(tuán)影響，兩類氣團(tuán)占比分別為50.98%、30.12%.秋季衡陽市大氣主要受東北方向經(jīng)安徽北部-湖北、江西交界-湖南東北部的中短距離傳送的1類氣團(tuán)影響，占比高達(dá)73.72%，受途經(jīng)廣東北部-湖南南部的短距離傳送的2類氣團(tuán)影響占比為19.96%，受途經(jīng)新疆-甘肅-內(nèi)蒙-寧夏-陜西-山西-河南-湖北從湖南北部輸入的長(zhǎng)距離3類氣團(tuán)的影響占比僅為6.32%，顆粒物在秋季的主要外來傳輸通道為東北方向.冬季衡陽市大氣受湖南東部短距離傳送的2類氣團(tuán)影響占比為34.48%，受途經(jīng)福建沿海-廣東東部-湖南南部傳送的3類氣團(tuán)影響占比為26.69%，受途經(jīng)山西南部-河南-湖北東部-湖南東北部的1類氣團(tuán)影響占比為38.83%.

氣流傳輸過程中經(jīng)歷的污染區(qū)域越多，其所攜帶的污染物對(duì)城市空氣質(zhì)量影響越大，為研究衡陽市氣團(tuán)來源情況對(duì)城市空氣質(zhì)量的影響，將衡陽市城區(qū)空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)監(jiān)測(cè)的2019年9月1日至2020年8月31日各污染物小時(shí)濃度數(shù)據(jù)，分4個(gè)季節(jié)模擬的逐時(shí)后向氣流軌跡聚類情況進(jìn)行污染物小時(shí)濃度的分類，統(tǒng)計(jì)每個(gè)季節(jié)每一類氣團(tuán)控制下研究區(qū)域的污染物濃度表現(xiàn).結(jié)果如表1所示：

表1 不同類氣團(tuán)控制下顆粒物濃度統(tǒng)計(jì)

在相同季節(jié)里，受不同類型氣流傳輸控制時(shí)，衡陽市污染物濃度表現(xiàn)差異明顯.春季衡陽受南海-廣東、廣西交界線-湖南南部的3類氣團(tuán)影響時(shí)，空氣質(zhì)量AQI值最低，說明在該類氣團(tuán)影響下衡陽市本地污染較輕，受途經(jīng)河南東南部-湖北東部-湖南東北部的1類氣團(tuán)影響時(shí)，PM2.5、PM10濃度相對(duì)較高，并且對(duì)空氣質(zhì)量指數(shù)AQI的升高貢獻(xiàn)最大.夏季受第1類氣團(tuán)影響時(shí)，衡陽市PM2.5、PM10濃度水平明顯低于其他兩類氣團(tuán)影響時(shí)；受2、3類氣團(tuán)影響時(shí)，兩種顆粒物濃度差異相對(duì)較小.秋季時(shí)，第2類氣團(tuán)對(duì)衡陽市兩類顆粒物的濃度影響最為顯著，PM2.5與PM10的質(zhì)量濃度分別達(dá)到了54.54 μg/m3、91.65 μg/m3，分別高出1類氣團(tuán)影響時(shí)的78%、63%，因此秋季大氣污染防治應(yīng)重點(diǎn)考慮2類氣團(tuán)的作用.冬季受途經(jīng)3類氣團(tuán)影響時(shí)PM2.5、PM10明顯高于2類氣團(tuán)的影響，濃度分別高出22.3%、31.4%，可見，冬季第3類氣團(tuán)對(duì)衡陽市出現(xiàn)大氣顆粒物污染的影響最為顯著，冬季三條軌跡PM2.5/PM10的值總體偏高，是四季中最高的，說明PM2.5二次轉(zhuǎn)化高.因此，衡陽市冬季大氣污染防治應(yīng)著重考慮第3類氣團(tuán)的影響.

2.2 顆粒物潛在源分析結(jié)果

基于后向氣流軌跡的模擬數(shù)據(jù)，利用PSCF方法分析衡陽市2019年9月1日至2020年8月31日大氣主要污染物的潛在源分布，污染氣團(tuán)濃度限值分別為PM2.5：35 μg/m3，PM10：70 μg/m3，結(jié)果如圖2和圖3所示.

圖2 衡陽PM2.5潛在源貢獻(xiàn)分析結(jié)果Fig.2 Results of the PSCF for PM2.5 in Hengyang City

圖3 衡陽PM10潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域分布Fig.3 Results of the PSCF for PM10 in Hengyang City

PM2.5的潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域在不同季節(jié)表現(xiàn)各不相同.秋季主要受湘南、桂東、贛中以及閩西南等區(qū)域影響；冬季PM2.5的潛在來源范圍較大，其中以鄂中、湘中、豫南以及蘇皖交界處等影響較大，粵中、東海海域等區(qū)域也有一定影響；春季PM2.5潛在來源較少，主要體現(xiàn)在湘贛粵交界處以及重慶東部和豫西等區(qū)域影響，相對(duì)秋冬季來說影響較小；夏季PM2.5的潛在來源為鄂中和桂南等區(qū)域.衡陽市PM2.5的濃度值升高時(shí)更趨向于受這些區(qū)域的排放源影響.

衡陽市PM10與PM2.5潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域相似.春季主要集中在湘南、桂粵交匯處，同時(shí)豫中、贛中和贛北等區(qū)域也有部分潛在貢獻(xiàn)；冬季PM10的潛在來源主要是湘中的邵陽市與永州市所在的區(qū)域，同時(shí)湘貴渝交界處、蘇南、東海海域等區(qū)域也有部分貢獻(xiàn)；春季PM10的潛在來源體現(xiàn)在湘貴渝接壤處、豫西等區(qū)域；夏季潛在來源集中在鄂中.衡陽市PM10的濃度值升高更趨向于受這些區(qū)域的排放源影響.

2.3 顆粒物濃度權(quán)重分析結(jié)果

用PSCF方法不能反映潛在源區(qū)的污染程度，因此，用濃度權(quán)重(CWT)軌跡分析法，對(duì)影響衡陽市顆粒物濃度值大小的潛在源區(qū)進(jìn)行模擬，以反映所有軌跡的平均污染程度.結(jié)果如圖4和圖5所示.

圖4 衡陽PM2.5濃度權(quán)重軌跡分布Fig.4 Results of the CWT for PM2.5 in Hengyang City

圖5 衡陽PM10濃度權(quán)重軌跡分布Fig.5 Results of the CWT for PM10 in Hengyang City

衡陽市秋季PM2.5濃度權(quán)重較大的區(qū)域?yàn)榄偙?桂粵交界處-南嶺-武夷山西組成的帶狀區(qū)域；冬季集中在湘中、桂中、臺(tái)灣海峽、東海海域等區(qū)域，與冬季第3類氣團(tuán)軌跡有部分重合；春季和夏季的PM2.5濃度相對(duì)秋冬季的權(quán)重較小，春季濃度權(quán)重較大的區(qū)域?yàn)橄婊涄M交界處、豫西、湘鄂渝交界處以及北海和瓊州海峽等區(qū)域，夏季濃度權(quán)重較大的區(qū)域?yàn)槎踔泻蛷V西北海北部灣等區(qū)域.

PM10濃度權(quán)重在四個(gè)季節(jié)有明顯差異.秋季濃度權(quán)重軌跡分布與PM2.5類似，主要在贛西北向湘南、桂東分布的帶狀區(qū)域；冬季湘中、粵中及臺(tái)灣海峽和東海海域濃度權(quán)重較大；春季濃度權(quán)重大的區(qū)域?yàn)橄娑跤宓慕唤缣幰约霸ノ鞯葏^(qū)域；夏季濃度權(quán)重大的區(qū)域?yàn)槎踔小⒈辈繛澈{以及贛粵交界處等區(qū)域.

2.4 污染物質(zhì)量濃度風(fēng)玫瑰圖

由于風(fēng)向?yàn)榉诸愖兞?，無法進(jìn)行spearman等相關(guān)系數(shù)計(jì)算，因此通過繪制衡陽市小時(shí)最大風(fēng)速和小時(shí)最大風(fēng)速風(fēng)向的風(fēng)玫瑰圖疊加污染物質(zhì)量濃度，對(duì)風(fēng)向與污染物質(zhì)量濃度進(jìn)行相關(guān)性分析，2019年9月1日至2020年8月31日衡陽市疊加各污染物質(zhì)量濃度的風(fēng)玫瑰圖如圖6所示.

圖6 衡陽市顆粒物質(zhì)量濃度風(fēng)玫瑰圖Fig.6 The wind rose diagram of the mass concentration of particulate matter in Hengyang City

期間衡陽市年尺度上最大風(fēng)頻為東北偏北風(fēng)，占比達(dá)22.7%，其次正北13.2%和東北風(fēng)向14.7%占比也較大.衡陽市出現(xiàn)PM2.5污染狀況通常為風(fēng)速低于1.5 m/s時(shí)，當(dāng)風(fēng)向?yàn)檎鼻绎L(fēng)速為1.5～3.0 m/s時(shí)，對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度也偏高.PM10的質(zhì)量濃度與風(fēng)速風(fēng)向的關(guān)系與PM2.5類似，風(fēng)速小于1.5 m/s時(shí)污染較嚴(yán)重，風(fēng)向?yàn)檎焙蜄|北偏北，風(fēng)速為1.5～3.0 m/s時(shí)也容易出現(xiàn)PM10污染狀況.風(fēng)速風(fēng)向?qū)QI的影響主要體現(xiàn)在風(fēng)速較小時(shí)，風(fēng)速小于1.5 m/s時(shí)易導(dǎo)致AQI值升高，同時(shí)當(dāng)風(fēng)向?yàn)檎保L(fēng)速為3.0～4.5 m/s時(shí)，出現(xiàn)較高的AQI值，風(fēng)向?yàn)槲鞅逼保L(fēng)速為3.0 m/s左右時(shí)也出現(xiàn)AQI值升高的現(xiàn)象.

2.5 不同季節(jié)PM2.5與PM10的相關(guān)性

通常PM2.5與PM10的來源較為相似，一般情況下兩者具有良好的線性關(guān)系，通過分析兩者的相關(guān)性可大致了解二者的同源性[26-28].圖7為四季PM2.5與PM10的分布情況，從圖可看出四季二者的線性相關(guān)性均在0.8以上，線性相關(guān)性好，春季、夏季和秋季二者的斜率均在1.7左右，較為接近，說明衡陽市春季、夏季和秋季PM10的來源較PM2.5廣泛，濃度較PM2.5高.冬季斜率為1.24，冬季PM2.5是PM10的主要組成部分.

圖7 衡陽市PM2.5與PM10濃度相關(guān)性Fig.7 The correlation between PM2.5 and PM10 concentrations in Hengyang City

3 結(jié)論

(1) 不同季節(jié)里，衡陽市主要?dú)饬鱽碓创嬖谳^大差異.春季主要受途經(jīng)福建西南部-廣東中部-湖南南部的中短距離傳送的2類氣團(tuán)和河南東南部-湖北東部-湖南東北部的1類氣團(tuán)影響，占比分別為56.16%和33.29%.夏季受途經(jīng)廣東沿海-廣東西部、廣西東部-湖南南部長(zhǎng)距離傳送的1類氣團(tuán)和中距離傳送的3類氣團(tuán)影響較大，合計(jì)占比達(dá)81.1%.秋季主要受東北方向經(jīng)安徽-湖北-江西-湖南的中短距離傳送的1類氣團(tuán)控制，占比達(dá)73.72%.冬季3類氣團(tuán)占比相當(dāng).

(2) 受不同類型氣流傳輸控制時(shí)，衡陽市污染物濃度表現(xiàn)差異明顯.春季受3類氣團(tuán)影響時(shí)，顆粒物濃度均為最大，但對(duì)空氣質(zhì)量影響小，該類氣團(tuán)影響下顆粒物及臭氧等污染物的一次來源占比高，但當(dāng)?shù)匚廴据^小，受1類氣團(tuán)控制時(shí)外來傳輸污染物對(duì)當(dāng)?shù)囟无D(zhuǎn)化影響較為明顯；夏季主要受2類氣團(tuán)影響；秋季受2類氣團(tuán)影響時(shí)顆粒物及臭氧濃度明顯高于其他兩類；冬季第3類氣團(tuán)對(duì)衡陽市顆粒物污染影響顯著且冬季PM2.5二次轉(zhuǎn)化明顯高于其他季節(jié).

(3) 潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域分析表明：衡陽市PM2.5與PM10潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域相似，不同季節(jié)潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域有差距，但大多集中在湘南、鄂中、湘粵交界處等區(qū)域.PM2.5與PM10不同季節(jié)的權(quán)重分布區(qū)域較為相似.

(4) PM2.5與PM10質(zhì)量濃度偏高現(xiàn)象通常出現(xiàn)在風(fēng)速小于1.5 m/s時(shí)，AQI在風(fēng)速較小和偏北風(fēng)時(shí)數(shù)值更高.