李寶綿，李佳成，張海濤，鄒 晶，可澤超，喬曉陽，柯 奇

(東北大學(xué) 材料電磁過程研究教育部重點實驗室，遼寧 沈陽 110004)

純鋁有著密度小、熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率高、加工成形性能好和沖擊不產(chǎn)生火花等優(yōu)良特性。在生活和生產(chǎn)中應(yīng)用廣泛，其中高純鋁可用作濺射靶材，然而高純鋁靶材優(yōu)劣的衡量指標除了高純鋁靶材的純度之外，還要求高純鋁靶材具有細小的晶粒[1-2]。由于鋁合金組織的遺傳效應(yīng)，錠坯本身的晶粒尺寸對于后續(xù)變形晶粒尺寸有很大影響，制備細晶鑄錠將為后續(xù)變形處理細化提供有利條件。鑄態(tài)組織細化的方法主要有加入細化劑以及外場攪拌等方法，加入細化劑法是在純鋁或鋁合金里加入Al-Ti-C及Al-Ti-C-B等細化劑。但對于高純鋁，由于其本身要求純度較高，因此無法采用加入其他合金元素或細化劑的方法進行組織細化。在不添加細化劑的情況下施加外場攪拌熔體是最為有效的細化鑄態(tài)組織的方法。電磁攪拌在國外興起較早，在國內(nèi)發(fā)展較晚并且設(shè)備較大。永磁攪拌技術(shù)的興起很好地解決了這個缺點，在節(jié)約能源的同時細化晶粒的效果非常好。如Vives[3-4]開發(fā)了一種旋轉(zhuǎn)永磁體攪拌裝置，可以使半固態(tài)合金漿料在凝固過程中產(chǎn)生非常明顯的三維流動。合理設(shè)置攪拌強度，可以使攪拌充分均勻，獲得高質(zhì)量的鑄坯材料。Minagawa A[5-6]等人研究了一種間歇式永磁攪拌方法，他們認為間歇式旋轉(zhuǎn)磁場，即一種每隔一定時間改變旋轉(zhuǎn)方向的旋轉(zhuǎn)磁場，是在不形成中心渦流的情況下產(chǎn)生強制流動的有效方法。作者對高純鋁熔體在間歇式永磁攪拌下的凝固組織進行試驗和分析。

1 試驗材料與方法

試驗以高純鋁(99.99%)為原料，在直徑8 mm、高15 mm的圓柱形模具內(nèi)凝固，研究間歇式攪拌對其凝固組織的影響。試驗設(shè)備示意圖如圖1所示，包括中頻爐、PLC控制器、永磁攪拌機等設(shè)備。將高純鋁用石墨坩堝在中頻爐中熔煉，達到預(yù)熱溫度后將熔體通過冒口倒入永磁攪拌設(shè)備的不銹鋼坩堝中，同時用PLC控制器控制電機帶動坩堝外的永磁體旋轉(zhuǎn)，坩堝中的金屬液切割磁力線產(chǎn)生感應(yīng)電流，進而產(chǎn)生電磁力，推動金屬液流動直至鋁熔體凝固，制出直徑8 mm、高15 mm的圓錠坯試樣。通過PLC控制器進行旋轉(zhuǎn)速度、旋轉(zhuǎn)方向和間隔時間等參數(shù)控制，完成不同的攪拌試驗方案，進而改變凝固組織。旋轉(zhuǎn)永磁體按表1的參數(shù)循環(huán)旋轉(zhuǎn)。將凝固后的試樣沿縱軸切開，通過鹽酸與硝酸體積配比為3∶1的混合溶液進行腐蝕，以便于觀察試樣的凝固組織的變化。

圖1 試驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental apparatus

表1 試驗方案和參數(shù)Table 1 Experimental parameters

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 攪拌速度對鑄錠宏觀組織的影響

圖2顯示了有/無永磁攪拌作用下的高純鋁鑄錠的凝固組織(所有樣品均在相同的冷卻條件下進行)。圖2a顯示了無永磁攪拌下的高純鋁的典型凝固組織，其主要由粗大的柱狀晶組成，并且整個鑄錠截面的凝固組織均呈現(xiàn)出柱狀的生長形態(tài)[7-8]。經(jīng)永磁攪拌后，高純鋁鑄錠的凝固組織逐漸細化，可以觀察到在鑄錠中形成了由柱狀和等軸晶粒組成的混合晶粒結(jié)構(gòu)。以100 r/min攪拌速度的鑄錠凝固組織主要是粗大的柱狀晶，底部有少量等軸晶(圖2b)。攪拌速度提高到200 r/min后，鑄錠的凝固組織進一步細化，等軸晶的區(qū)域擴大，尺寸變小(圖2c)。在300 r/min的更高攪拌速度下，鑄錠中心的凝固組織全部由等軸晶組成，并且等軸晶相對細小(圖2d)。

圖2 不同攪拌速度下高純鋁鑄錠的宏觀凝固組織Fig.2 Macroscopic solidification structure of high purity aluminum ingot at different stirring speeds

同時可以看出無永磁攪拌鑄錠的縱截面呈現(xiàn)出較大的中心腔(圖2a)。隨著攪拌速度的增加鑄錠內(nèi)部的中心空腔面積明顯減少(圖2b～d)。通過試驗發(fā)現(xiàn)永磁攪拌雖然可以有效地改善鑄錠的凝固組織，但是有可能在鑄錠中產(chǎn)生氣孔。在以100 r/min的速度攪拌的鑄錠中，幾乎沒有氣孔(圖2b)。在以200 r/min的速度攪拌的鑄錠中，只有幾個較大的氣孔出現(xiàn)(圖2c)。在300 r/min的攪拌速度下，氣孔急劇增加并且分布更加均勻(圖2d)。因此，強度更高的永磁攪拌可以極大地改善高純鋁的凝固組織并減小中心腔的體積，同時可能導(dǎo)致鑄錠中出現(xiàn)更多的氣孔。

2.2 正反方向間歇式攪拌

圖3顯示了不同正反間方向歇式攪拌高純鋁鑄錠的凝固組織，在相同的冷卻條件下以300 r/mim的攪拌速度、通過改變不同的旋轉(zhuǎn)時間與間歇時間進行實驗。圖3a顯示了正反方向轉(zhuǎn)1T停0.5 s操作方式的高純鋁鑄錠的凝固組織。由圖3a可見，鑄錠整體變?yōu)榇执蟮牡容S晶，相較于300 r/min(圖2d)的細化效果減弱。將間歇時間增加至1s(圖3b)，整體呈現(xiàn)更為細小的等軸晶組織。接著將間歇時間提升至1.5 s(圖3c)后，鑄錠整體的凝固組織又轉(zhuǎn)變?yōu)榇执蟮闹鶢罹ЫM織。由此可以確定間歇時間1 s為最佳。在此基礎(chǔ)上，圖3d和圖3e為正反方向轉(zhuǎn)2T停1 s和正反方向轉(zhuǎn)3T停1 s的對比試驗結(jié)果。在正反方向轉(zhuǎn)1T停1 s的基礎(chǔ)上旋轉(zhuǎn)時間增加到2T時高純鋁鑄錠的凝固組織又變?yōu)榈闹鶢罹?，底部存在少量的等軸晶；繼續(xù)增加旋轉(zhuǎn)時間至3T時，發(fā)現(xiàn)高純鋁鑄錠的凝固組織再一次變?yōu)榱说容S晶組織，并且等軸晶更為細小。綜上所述，正反方向轉(zhuǎn)3T停1 s的間歇式攪拌的高純鋁鑄錠的凝固組織最好。

同時，可以發(fā)現(xiàn)在正反方向轉(zhuǎn)1T停0.5 s的間歇攪拌下，鑄錠芯部存在大量的氣孔并且內(nèi)部空腔較深。間歇時間的改變影響高純鋁鑄錠內(nèi)部等軸晶及氣孔的形成，并且在正反方向轉(zhuǎn)1T停1 s的間歇式攪拌下內(nèi)部空腔較小。隨著旋轉(zhuǎn)時間的增加(圖3b～e)，內(nèi)部氣孔沒有增加，并且在內(nèi)部空腔逐漸減少，在正反方向轉(zhuǎn)3T停1 s(圖3e)的間歇攪拌下內(nèi)部空腔較小，但是在鑄件上部存在這少量的氣孔缺陷。

圖3 正反轉(zhuǎn)間歇式攪拌下高純鋁鑄錠的宏觀凝固組織Fig.3 Macroscopic solidification structure of high purity aluminum ingot of positive and negative intermittent stirring

2.3 正正方向間歇式攪拌

圖4顯示了正正方向間歇式攪拌下高純鋁鑄錠的凝固組織(在相同的冷卻條件下同樣以300 r/min攪拌速度通過改變不同的旋轉(zhuǎn)時間與間歇時間)。圖4a-c為旋轉(zhuǎn)時間為1T，間歇時間分別為0.5 s、1 s和1.5 s，結(jié)果同樣是正方向轉(zhuǎn)1T停1 s間歇式攪拌時的高純鋁鑄錠的凝固組織相對較好，在鑄錠中下部位置存在等軸晶區(qū)。在此基礎(chǔ)上將旋轉(zhuǎn)時間增加至2T和3T(圖4d和e)，在正方向轉(zhuǎn)2T停1s的間歇式攪拌工藝下高純鋁鑄錠整體的凝固組織有更多的等軸晶組織。但是正正方向間歇式攪拌的整體效果并不是很明顯。正正方向間歇式攪拌使鑄錠內(nèi)部空腔有所減少，在正方向轉(zhuǎn)2T停1 s的間歇式攪拌方式下內(nèi)部空腔面積最少，但是使鑄錠內(nèi)部氣孔等缺陷增多。

圖4 正正轉(zhuǎn)間歇式攪拌下高純鋁鑄錠的宏觀凝固組織Fig.4 Macroscopic solidification structure of high purity aluminum ingot of positive intermittent stirring

3 討論

3.1 永磁體對熔體的影響

上面的試驗結(jié)果表明，熔體外圍旋轉(zhuǎn)的永磁體在凝固過程中引起熔體整體流動，從而導(dǎo)致凝固組織的變化和缺陷的減少。為了理解這一現(xiàn)象，要分析永磁體對熔體的作用。熔體外圍的環(huán)形永磁體可以在熔體外圍產(chǎn)生相應(yīng)的磁通量B，其大小只與磁極的排布有關(guān)，與永磁體的旋轉(zhuǎn)速度等因素?zé)o關(guān)。熔體切割磁感線就會產(chǎn)生電磁力，但是由于集膚效應(yīng)，產(chǎn)生的電磁力無法深入到熔體內(nèi)部。通過熔體的慣性經(jīng)過不同的間歇式攪拌使熔體芯部產(chǎn)生強制對流[9-11]。

3.2 等軸晶的來源

熔體在凝固過程中主要有外層激冷區(qū)、柱狀晶區(qū)和內(nèi)部等軸晶區(qū)。由于熔體和晶核之間的電導(dǎo)率差別很大，因此它們之間的感應(yīng)電流密度也不同，導(dǎo)致作用在它們上的電磁力也不同。這就是為什么晶核從模具壁上脫落并從表面移動到熔體中心的原因。作用在晶核上的電磁力表達式如下所示[12]：

(1)

式中：

Vc—是晶核的體積；

隨著與永磁體距離的增加熔體內(nèi)部的磁通密度和電磁力逐漸減少，當(dāng)小到一定程度后忽略不計，晶核開始積累[13]。

基于本研究，等軸晶形成的物理模型示意圖如圖5所示。Hisao ESAKA[14]等人研究發(fā)現(xiàn)，柱狀枝晶的二次枝晶臂脫落是由強迫對流引起的。流體在枝晶間區(qū)滲透，使一些脫落的二次枝晶臂從柱狀區(qū)進入到中心過冷區(qū)域。在運動過程中，它們中的一部分重新熔化在液體中。其余的保留下來，在過冷的熔體中發(fā)育成良好的等軸晶。當(dāng)發(fā)育良好的等軸晶數(shù)量足夠多，足以停止柱狀晶的生長時，就形成所謂的等軸晶區(qū)。當(dāng)切向速度增大時，固液界面的溫度梯度就會減小，初生枝晶臂間距可能增加，枝晶間流動速度增大。因此，二次枝晶臂脫離的概率增加[15-16]，在較大的轉(zhuǎn)速下可以形成更多的等軸晶組織。

圖5 等軸晶形成的物理模型示意圖[14]Fig.5 Physical model of equiaxed crystal formation

等軸晶內(nèi)部晶核的主要來源是生長的柱狀晶在凝固界面前方的熔斷并游離和增殖，游離顆粒的晶核在流動熔體的作用下沉積在前方的液體中，在這個過程中也伴隨著熔斷和增殖。柱狀晶由于擇優(yōu)生長，在純金屬中其生長方向與熱流方向相反，在單向攪拌的作用下柱狀晶趨向于旋轉(zhuǎn)的方向生長。當(dāng)熔體在永磁攪拌的作用下進行反向流動時，對流通過柱狀晶時使柱狀晶前端更易于脫離。相較于單方向的間歇式攪拌，在過冷的熔體中正反間歇式攪拌會形成更多的等軸晶組織[17-20]。

4 結(jié) 論

對99.99%的高純鋁在間歇式永磁攪拌下的凝固組織展開試驗研究，得出以下結(jié)論：

1)不同轉(zhuǎn)速情況下，在300 r/min的攪拌速度下，高純鋁鑄錠凝固組織的等軸晶區(qū)更大，等軸晶尺寸更小，但是會在鑄錠芯部形成氣孔等缺陷；

2)正反方向轉(zhuǎn)3T停1 s間歇式攪拌方式的鑄錠凝固組織最好，在300 r/min單向攪拌速度的氣孔等缺陷也得到很好的改善，單反方向間歇式攪拌的效果低于正反間歇式攪拌的；

3)等軸晶在強制對流的作用下由柱狀枝晶的二次枝晶臂脫落形成。轉(zhuǎn)速越大則流動速度越大，二次枝晶臂脫落的概率增加。由于反方向的強制對流使得柱狀晶尖端更易于脫落，所以形成更多的等軸晶組織。