葉 濱 費(fèi)小丹

(西南科技大學(xué)國(guó)防科技學(xué)院 四川綿陽(yáng) 621010)

隨著核電產(chǎn)業(yè)的迅猛發(fā)展，乏燃料的積累越來越多，如何對(duì)其安全有效處理成為影響核電事業(yè)發(fā)展的重要課題。乏燃料中的次錒系核素(minor actinides,簡(jiǎn)稱MA)對(duì)生態(tài)環(huán)境影響很大，如237Np的半衰期長(zhǎng)達(dá)2.141×106年，它們是乏燃料遠(yuǎn)期風(fēng)險(xiǎn)的重要來源。分離-嬗變技術(shù)是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外普遍認(rèn)可的高放廢物處理方案。至2020年12月31日止，投入運(yùn)營(yíng)的壓水堆共302臺(tái)，占總在運(yùn)核電站反應(yīng)堆的68.32%；在建壓水堆共43臺(tái)，占總在建核電站反應(yīng)堆的79.63%[1]?？梢灶A(yù)見在未來相當(dāng)長(zhǎng)的時(shí)期內(nèi)壓水堆都會(huì)是世界上主流反應(yīng)堆。因此，在快堆及加速器技術(shù)尚未成熟和走向大規(guī)模應(yīng)用之際，研究如何利用壓水堆嬗變MA核素是解決當(dāng)前高放廢物積累問題的重要途徑之一。文獻(xiàn)[2-5]開展了熱中子堆嬗變MA核素方面的研究，特別是日本以及國(guó)內(nèi)的華北電力大學(xué)、西安交通大學(xué)和中國(guó)原子能科學(xué)研究院等單位對(duì)壓水堆嬗變MA核素進(jìn)行了比較深入的研究[6-9]。為了進(jìn)一步提高壓水堆嬗變MA核素的效率，本工作提出在堆芯安全參數(shù)得到保障的前提下通過提高堆芯內(nèi)部局部區(qū)域(如MA核素所在區(qū)域)的中子平均能量的方式來提高M(jìn)A核素在壓水堆中的嬗變效率。

1 壓水堆堆芯結(jié)構(gòu)及參數(shù)

根據(jù)研究需要，本工作采用的堆芯結(jié)構(gòu)及參數(shù)主要參考華龍一號(hào)(HPR1000)及AP1000的177堆芯，堆芯活性段高度(冷態(tài))為365.76 cm，等效直徑為322.8 cm；反應(yīng)堆輸出熱功率為3 050 MW，對(duì)應(yīng)的線功率密度為173.8 W/cm。采用平衡循環(huán)時(shí)的2.4%，3.1%，4.4%富集度的燃料組件，較低富集度的兩種組件按不完全棋盤格式排列在堆芯內(nèi)區(qū)，最高富集度的組件裝在堆芯外區(qū)[10-11]。組件內(nèi)燃料棒按17×17排列，共289根，燃料棒中心距為1.26 cm，組件橫向尺寸為21.4 cm×21.4 cm，燃料棒包殼外徑為0.95 cm。堆芯參數(shù)[12]如表1所示，堆芯結(jié)構(gòu)如圖1所示。

表1 壓水堆堆芯主要技術(shù)參數(shù)Table 1 Parameters of PWR Core

圖1 177 堆芯裝載方案Fig.1 Assembly arrangement of 177 Core

2 計(jì)算方法與手段

本工作利用蒙特卡洛程序RMC搭建堆芯并開展計(jì)算研究，RMC是清華大學(xué)REAL實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的適用于多種堆型的蒙特卡洛輸運(yùn)軟件，RMC針對(duì)各種類型核反應(yīng)堆的堆芯計(jì)算已經(jīng)進(jìn)行過詳細(xì)的驗(yàn)證[13-16]。計(jì)算時(shí)使用的核數(shù)據(jù)庫(kù)為ENDF/B-Ⅶ，計(jì)算結(jié)果的相對(duì)誤差均控制在0.1% 以內(nèi)。假定堆芯內(nèi)無控制棒及硼酸。堆芯無毒、冷態(tài)時(shí)有效增殖因子keff為1.377(剩余反應(yīng)性為0.274)，堆芯結(jié)構(gòu)滿足設(shè)計(jì)要求。

3 涂層式非均勻嬗變靶的設(shè)計(jì)方案

由于MA核素的添加會(huì)導(dǎo)致堆芯keff的下降，于是設(shè)計(jì)嬗變棒時(shí)引入MA核素的同時(shí)也引入U(xiǎn)O2燃料，UO2富集度為2.4%，采取在UO2芯塊外圍涂覆嬗變材料的方式設(shè)計(jì)嬗變棒，以補(bǔ)償MA核素導(dǎo)致的反應(yīng)性下降。為了進(jìn)一步提高M(jìn)A核素在壓水堆中的嬗變率和裂變率，在嬗變涂層材料內(nèi)使用熱-快中子轉(zhuǎn)換材料6LiD和MA核素，研究并設(shè)計(jì)涂層式MA-6LiD嬗變棒，嬗變棒幾何結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示。相比于單純的MA核素嬗變棒，添加6LiD材料的嬗變棒可以有效提高M(jìn)A核素所在區(qū)域的中子平均能量，進(jìn)而提高M(jìn)A核素在壓水堆中的裂變率。具體原理如下：6LiD將入射的部分熱中子轉(zhuǎn)化為14 MeV的快中子，該快中子直接引發(fā)臨近MA核素發(fā)生裂變，進(jìn)而提高M(jìn)A核素的裂變率。為了避免對(duì)壓水堆堆芯中子能譜產(chǎn)生重大影響，對(duì)嬗變棒在堆芯內(nèi)的數(shù)量進(jìn)行控制。本研究中MA核素成分為壓水堆燃料組件達(dá)到卸料燃耗深度33 GWd/t卸料后在乏燃料水池中冷卻3年后的摩爾成分，如表2所示。

表2 MA核素的摩爾成分[17]Table 2 Compositions and molar fraction of MA[17]

考慮到嬗變棒之間的空間自屏效應(yīng)以及對(duì)堆芯keff等安全參數(shù)的影響，用嬗變棒替換富集度為 3.1%，2.4%的燃料組件內(nèi)的部分可燃毒物棒位置。每個(gè)組件布置16根嬗變棒，嬗變靶在組件內(nèi)的布置方案如圖2(b)所示。對(duì)堆芯裝載嬗變棒的keff、中子能譜以及嬗變棒在堆芯內(nèi)接受540 d(一個(gè)換料周期)中子照射后的嬗變率及裂變率進(jìn)行研究。

圖2 嬗變棒結(jié)構(gòu)及MA嬗變棒在燃料組件中的位置Fig.2 Transmutation rod structure and MA transmutation rod position in fuel assembly

4 嬗變棒對(duì)堆芯性能的影響

4.1 嬗變棒涂層材料成分及厚度對(duì)堆芯keff的影響

在研究嬗變涂層材料成分對(duì)堆芯keff的影響時(shí)，我們擬定嬗變涂層厚度為0.20 cm，調(diào)整材料6LiD 與MA的質(zhì)量比例( 1∶9，2∶8，3∶7，4∶6，5∶5，6∶4，7∶3，8∶2，9∶1)，研究6LiD與MA的比例對(duì)堆芯keff的影響，結(jié)果如圖3所示。由圖3可見，堆芯裝載嬗變材料后keff首先整體降低，之后隨6LiD與MA質(zhì)量比的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，當(dāng)6LiD與MA的質(zhì)量比為2∶8時(shí)系統(tǒng)keff達(dá)到最大，為1.276。因此，為盡可能減小嬗變棒對(duì)堆芯keff的影響，可選擇2∶8作為嬗變涂層中6LiD和MA的質(zhì)量比例。

圖3 嬗變涂層材料內(nèi) 6LiD與MA質(zhì)量比對(duì)keff的影響Fig.3 Effect of 6LiD to MA molar ratio on keff in transmutation coating material

在嬗變層厚度的選取方面，首先計(jì)算了熱中子在嬗變層的平均吸收自由程，結(jié)果為0.50 cm。為了盡可能減小空間自屏效應(yīng)，選擇0.50 cm以下尺寸作為嬗變涂層厚度，即0.01，0.05，0.10，0.15，0.20 cm。開展此部分研究工作時(shí)固定嬗變材料中6LiD與MA的質(zhì)量比為2∶8，計(jì)算研究嬗變涂層厚度對(duì)堆芯keff的影響，結(jié)果如圖4所示。由圖4可清楚看出，隨著嬗變涂層厚度的增大，堆芯keff隨之降低。這是因?yàn)殒幼兺繉雍穸仍酱螅?LiD與MA核素越多，二者吸收損耗的中子越多所致。

圖4 嬗變材料 6LiD與MA質(zhì)量比2∶8時(shí)涂層厚度對(duì)堆芯keff 的影響Fig.4 Effect of different transmutation thickness on keff when the mass ratio of 6LiD to MA is 2∶8

4.2 嬗變棒對(duì)堆芯中子能譜的影響

研究增加或減小嬗變涂層厚度時(shí)，嬗變棒內(nèi)部UO2芯塊直徑隨之減小或增加同樣尺寸，即控制UO2與涂層厚度外徑與原燃料芯塊外徑保持一致。圖5給出了嬗變涂層厚度對(duì)堆芯中子能譜的影響情況。由圖5可以看出，裝載嬗變棒后中子能譜在低能區(qū)存在較小程度的下降，下降的程度隨涂層厚度的提高而下降，但對(duì)高能區(qū)中子能譜影響較小。這是由于MA核素在中低能區(qū)具有較大俘獲截面，導(dǎo)致堆芯裝載嬗變棒后低能區(qū)出現(xiàn)能譜下降的現(xiàn)象。但是隨著嬗變層厚度的增加，堆芯能譜在低能區(qū)的降幅減小，這是由兩方面原因?qū)е拢?1)空間自屏效應(yīng)。因?yàn)殡S著6LiD與MA組成的嬗變涂層厚度增加，中子進(jìn)入嬗變涂層內(nèi)部的難度增加，涂層內(nèi)部的MA核素更難俘獲低能中子，于是低能區(qū)能譜降幅隨涂層厚度的增大而減小。(2)隨著6LiD/MA嬗變涂層厚度的增加，UO2燃料芯塊直徑隨之減小，補(bǔ)償產(chǎn)生的中子數(shù)量隨之減小。

圖5 嬗變材料 6LiD與MA質(zhì)量比2∶8時(shí)對(duì)堆芯中子能譜的影響Fig.5 Effect of different transmutation thickness on neutron spectral when the mass ratio of 6LiD to MA is 2∶8

5 MA核素的嬗變性能研究

MA核素主要包括237Np，241Am，243Am，244Cm。這幾種核素的裂變閾能均很高，在0.1～1 MeV之間，但是它們?cè)跓崮軈^(qū)的中子俘獲截面很大，因此在熱中子反應(yīng)堆中這些核素的嬗變方式以俘獲中子為主。通常首先通過俘獲反應(yīng)生成更高原子序數(shù)的重核素，這些重核素通常為易裂變核素或者其裂變俘獲比大于初始MA核素，從而達(dá)到嬗變的目的。主要反應(yīng)鏈為：

(1)

(2)

(3)

由上述簡(jiǎn)化的反應(yīng)鏈可以看出，MA中主要的核素都是通過發(fā)生中子俘獲反應(yīng)且主要的俘獲產(chǎn)物均為238Pu，尤其是在中子平均能量較低區(qū)域，它們的俘獲截面更大，而238Pu的裂變能力遠(yuǎn)高于這幾種MA核素，通過238Pu的裂變來焚毀MA核素是MA在熱中子堆中嬗變的主要焚毀途徑之一。嬗變率、裂變率、嬗變量是衡量嬗變性能的重要指標(biāo)。

當(dāng)嬗變棒涂層材料內(nèi)6LiD和MA質(zhì)量比為2∶8時(shí)，堆芯裝載嬗變棒后滿功率運(yùn)行540 d內(nèi)237Np，241Am，243Am，244Cm幾種核素的原子核密度變化情況如圖6-圖9所示。由圖可見，隨著堆芯運(yùn)行時(shí)間的延長(zhǎng)，237Np，241Am，243Am不斷吸收中子轉(zhuǎn)化為更高質(zhì)量數(shù)的核素或者發(fā)生裂變而出現(xiàn)原子核密度逐漸減小的現(xiàn)象，該減小幅度隨燃耗的加深越來越小。對(duì)于244Cm核素，并沒有出現(xiàn)原子核密度減小的情況，而是呈現(xiàn)逐漸增多的趨勢(shì)，原因如下：在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中，MA中含量較高的241Am和243Am會(huì)通過俘獲中子以及其他核反應(yīng)而不斷產(chǎn)生244Cm，尤其是243Am俘獲中子后隨即產(chǎn)生244Cm，于是244Cm原子核密度呈現(xiàn)逐漸增大的現(xiàn)象。244Cm原子核密度在540 d后增幅最高達(dá)到45.33%，該數(shù)值遠(yuǎn)小于文獻(xiàn)[9]的67.9%。該現(xiàn)象與244Cm的俘獲裂變比存在密切關(guān)系。244Cm在熱能區(qū)以及高能區(qū)的俘獲裂變比分別為16.670和1.562，前者遠(yuǎn)高于后者，意味著當(dāng)MA核素所處的環(huán)境中快中子比例較高時(shí)，會(huì)更加容易發(fā)生裂變。當(dāng)在壓水堆中引入MA核素的同時(shí)引入6LiD熱-快中子轉(zhuǎn)換材料，此時(shí)會(huì)提升MA核素所處環(huán)境的快中子比例，與沒有6LiD參與的壓水堆嬗變MA方案(即文獻(xiàn)[9]的方案)相比，244Cm的增長(zhǎng)更加緩慢。由于244Cm在MA核素中的比例較低(5.4%)，所以244Cm的增長(zhǎng)并不能改變MA核素整體減小的趨勢(shì)(見圖10)。

圖6 237Np原子核密度隨堆芯運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.6 Changes of 237Np nucleus density with the core operating time

圖7 241Am原子核密度隨堆芯運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.7 Changes of 241Am nucleus density with the core operating time

圖8 243Am原子核密度隨堆芯運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.8 Changes of 243Am nucleus density with the core operating time

圖9 244Cm原子核密度隨堆芯運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.9 Changes of 244Cm nucleus density with the core operating time

圖10 嬗變棒在堆芯內(nèi)接受照射540 d內(nèi)的原子核密度變化情況(m6LiD∶mMA=2∶8)Fig.10 Changes of MA nucleus density during 540 d explosure (m6LiD∶mMA=2∶8)

此外，我們還發(fā)現(xiàn)，隨著嬗變層厚度的增加，原子核密度的減小程度為遞減趨勢(shì)。當(dāng)嬗變層厚度為0.01 cm時(shí)，MA核素原子核密度衰減最快；嬗變層厚度為0.20 cm時(shí)，MA核素原子核密度衰減最慢。這是因?yàn)殒幼儗釉奖?，中子越容易穿透嬗變層與MA核素發(fā)生俘獲或者裂變反應(yīng)所致。為便于觀察和比較，將MA核素在堆芯內(nèi)的嬗變率、裂變率、嬗變量列于表3。經(jīng)過比較可以看出，241Am的嬗變率最高，237Np嬗變率最低。由于空間自屏效應(yīng)的存在，237Np,241Am,243Am的嬗變率、244Cm的增長(zhǎng)率隨嬗變涂層厚度的增加而減小。以243Am為例，當(dāng)嬗變涂層厚度增大時(shí)，243Am遇到中子的概率相對(duì)減小，發(fā)生俘獲反應(yīng)生成其他重核的概率降低，于是243Am的嬗變率降低，由它生成的244Cm數(shù)量隨之減少。同樣由表3可以看出，隨著嬗變涂層厚度的增加，嬗變量呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。

表3 嬗變涂層厚度不同時(shí)MA核素在堆芯內(nèi)接受輻照540 d后的嬗變情況(m6LiD∶mMA=2∶8)Table 3 Transmutation condition of MA nuclide with different transmutation coating thickness after 540 d explosure (m6LiD∶mMA=2∶8)

最后，計(jì)算研究了不同嬗變涂層厚度及6LiD與MA核素的質(zhì)量比對(duì)嬗變率及裂變率的影響，結(jié)果列于表4和表5。

表4 嬗變涂層厚度及材料比例不同時(shí)的MA核素嬗變率(單位：%)Table 4 Transmutation rate of MA nuclide with different transmutation coating thickness and material ratio(unit：%)

可以看出，在嬗變材料m6LiD∶mMA=1∶9～9∶1 范圍內(nèi)，各MA核素的嬗變率均隨涂層厚度的增加而減小，裂變率均隨涂層厚度的增加而增大。同時(shí)發(fā)現(xiàn)當(dāng)m6LiD∶mMA=2∶8時(shí)嬗變效果最好，當(dāng)嬗變涂層厚度為0.01 cm時(shí)MA核素的嬗變率最高，為31.31%；嬗變涂層厚度為 0.20 cm 時(shí)MA核素的裂變率最高，為3.94%，此結(jié)果已遠(yuǎn)超壓水堆嬗變MA的效率，裂變率更是達(dá)到高通量堆的裂變水平[7]。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，6LiD的含量并非越高越好，這是因?yàn)?LiD在進(jìn)行熱、快中子轉(zhuǎn)換時(shí)存在一定的中子損耗，當(dāng)6LiD在嬗變材料中所占比例越來越高時(shí)，中子損耗隨之增加，這種損耗對(duì)嬗變是有害的，因?yàn)殒幼僊A核素需要大量中子。當(dāng)損耗程度不足以抵消其提高的嬗變率時(shí)，即出現(xiàn)6LiD含量越大嬗變率越低的現(xiàn)象。但是當(dāng)6LiD含量過低時(shí)，又會(huì)出現(xiàn)快中子不足的情況，從而影響MA核素的裂變率。

6 結(jié)論

將6LiD與MA核素混合制成涂層式嬗變棒，設(shè)計(jì)并計(jì)算研究了嬗變涂層厚度及材料比例對(duì)堆芯參數(shù)和嬗變性能的影響，驗(yàn)證了該嬗變棒的設(shè)計(jì)方案可以大幅提高M(jìn)A核素在壓水堆中的嬗變性能，尤其是裂變率。主要結(jié)論如下：(1)當(dāng)嬗變涂層材料6LiD與MA的質(zhì)量比為2∶8時(shí)，嬗變棒對(duì)堆芯有效增值系數(shù)(keff)的影響最小，且嬗變效果最優(yōu)；(2)當(dāng)嬗變涂層厚度為0.01 cm時(shí)MA核素的嬗變率最高，為31.31%；嬗變涂層厚度為0.20 cm時(shí)MA核素的裂變率最高，為3.94%；(3)嬗變涂層厚度在0.01 cm至0.20 cm范圍內(nèi)變化時(shí)，MA核素的嬗變量隨嬗變層厚度的增加而增大。