程漢翀，張 宇，刁 濤，劉小芳

(安徽工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，安徽 馬鞍山 243002)

隨著化石能源的使用，不完全燃燒產(chǎn)生的碳煙顆粒被大量排放，其上吸附的多環(huán)芳香烴等有機成分對環(huán)境造成極大危害[1-2]。因此，需要研發(fā)高效環(huán)保的燃燒技術(shù)來減少碳煙顆粒排放。富氧燃燒是以高于空氣中氧氣含量的含氧氣體代替助燃空氣的燃燒技術(shù)，是一種高效節(jié)能的環(huán)保燃燒技術(shù)，能夠提高火焰溫度，減少碳氫燃料產(chǎn)生的煙氣量[3]。

碳氫燃料在富氧燃燒下?lián)饺胩砑觿┠苡行Ы档吞紵燁w粒的排放，活性較高的添加劑包含CO 及H2，其也受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注[4-6]。曹文健等[7]發(fā)現(xiàn)空氣富氧條件有利于增加碳氫燃料火焰中碳煙顆粒濃度；張敏[8]對乙烯在空氣富氧和O2/CO2富氧條件下燃燒的火焰碳煙顆粒濃度進行研究，發(fā)現(xiàn)在兩種富氧條件下，隨氧氣濃度升高火焰中碳煙顆粒濃度增加，但總的碳煙顆粒生成量減少；Zhang等[9]數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，氧氣能讓火焰在距離燃燒口更低的地方被氧化、火焰高度降低、火焰中碳煙顆粒更集中，但總生成量減少；Wang等[10-11]通過數(shù)值模擬證實富氧燃燒條件下?lián)紿2對乙烯擴散火焰的作用主要包括稀釋和化學(xué)作用兩方面；Pandey等[12]通過實驗發(fā)現(xiàn)碳煙團聚體的粒徑隨H2的加入而減??；高永磐等[13]通過實驗及數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，富氧燃燒條件下H2是通過抑制碳煙表面增長達到減少碳煙顆粒的效果；魏文明等[14]通過探針實驗研究發(fā)現(xiàn)，H2摻入乙炔火焰減少碳煙顆粒的原因跟乙烯一樣；蔣勇等[5]通過數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，添加CO 會增加CO+OH-?CO2+H+向右的反應(yīng)速率，從而提高H+濃度，促進碳煙生成，但同時也會稀釋乙炔濃度，減少火焰中的碳煙顆粒濃度；Guo 等[15]通過實驗和數(shù)值模擬研究添加CO對乙烯層流火焰中碳煙生成的影響,發(fā)現(xiàn)總的碳煙顆粒濃度減少，但CO的化學(xué)作用促使碳煙顆粒表面增長速率增加，并通過反應(yīng)CO+OH-?CO2+H+增加H+濃度，提高碳煙顆粒的生成量。綜上所述可知：H2的化學(xué)作用和稀釋作用都能減少碳煙顆粒濃度；CO的化學(xué)作用促進碳煙顆粒的生成。

乙炔作為碳氫燃料的一種，在工業(yè)上被用作氧乙炔割炬的原料，有良好應(yīng)用價值[16]；同時，乙炔是HACA機理的重要組成部分[17]，但目前鮮有不同氣氛下向乙炔火焰中摻入添加劑的研究。因此，探究O2/CO2和O2/N2富氧氣氛下添加H2對乙炔層流擴散火焰高度、溫度及碳煙顆粒生成的影響。

1 實驗

1.1 實驗原料

高壓氣瓶供給C2H2，O2，N2，H2和CO2。

1.2 實驗裝置

實驗裝置主要由火焰燃燒系統(tǒng)和二維消光法測量系統(tǒng)構(gòu)成，如圖1。燃燒系統(tǒng)包含氧化劑氣路、燃燒器和燃料氣路。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device

火焰燃燒器內(nèi)部燃料管為不銹鋼管，管內(nèi)直徑12 mm、壁厚1 mm，燃料及添加氣經(jīng)混合罐混合后從燃料管內(nèi)通過；外部氧化劑管內(nèi)直徑90 mm，氧化劑經(jīng)混合罐混合后從燃料管外壁和氧化劑管內(nèi)壁之間通過，此區(qū)域填充玻璃珠及金屬泡沫使氣流均勻流出。圖2 為消光法裝置，與文獻[18]裝置類似。實驗裝置主要包括CCD 相機、平行光源、小孔光闌及凸透鏡等。CCD 相機為大恒圖像MER-500-7UM 相機，像素為2 592×1 944，幀率為30 f/s,相機曝光時間為8 000 μs。小孔光闌處在兩個透鏡之間，可有效削弱火焰輻射，提升最終圖像品質(zhì)。

圖2 消光法裝置圖Fig.2 Device of light extinction method

1.3 實驗方法

乙炔和H2通過燃料氣路的氣瓶、減壓閥、質(zhì)量流量計，經(jīng)混氣罐混合后進入燃燒器燃料管與氧化劑在燃料管出口處形成層流擴散火焰；待火焰燃燒穩(wěn)定后通過熱電偶、CCD 相機獲得火焰溫度和火焰圖像，用消光法程序處理火焰圖像，得到軸對稱火焰的碳煙體積分數(shù)及火焰尺寸。在不同氣氛下向乙炔層流擴散火焰中添加H2的具體情況見表1，2。表中q為氣體流量。

表1 O2/CO2氣氛添加H2的乙炔燃燒實驗工況Tab.1 Experimental conditions of acetylene combustion with H2 in O2/CO2 atmosphere

2 結(jié)果與分析

2.1 火焰高度

圖3 為O2/CO2氣氛下乙炔火焰高度隨H2流量的變化。由圖3可見，H2與C2H2流量比值由0.1增加到0.5 時，火焰高度未出現(xiàn)明顯改變，以純乙炔火焰燃燒高度30 mm 為基準高度，高度波動最大僅0.2 mm。

圖3 O2/CO2氣氛實驗火焰Fig.3 Flame of O2/CO2 atmosphere experiment

圖4 為O2/N2氣氛下乙炔火焰高度隨H2流量的變化。由圖4 可見,在O2/N2氣氛和O2/CO2氣氛下添加H2，乙炔火焰高度基本一致，以純乙炔火焰燃燒高度36 mm為基準高度，高度波動最大僅0.1 mm。

表2 O2/N2氣氛添加H2的乙炔燃燒實驗工況Tab.2 Experimental conditions of acetylene combustion with H2 in O2/N2 atmosphere

圖4 O2/N2氣氛實驗火焰Fig.4 Flame of O2/N2 atmosphere experiment

綜上可知：O2/N2氣氛下的乙炔火焰比O2/CO2氣氛下的乙炔火焰高6 mm，這主要是因為O2/CO2氣氛下氧氣濃度更高，乙炔火焰在更低的高度就可獲得足夠的氧氣燃燒完全；添加H2對兩種氣氛下乙炔火焰高度影響微弱，這是因為添加H2只產(chǎn)生化學(xué)作用及稀釋作用，未改變氧氣濃度，氧氣濃度是影響火焰高度的主要因素。

2.2 火焰溫度

圖5為O2/CO2氣氛下乙炔火焰溫度隨H2流量在不同火焰高度H處的變化。由圖5 可見：不同工況下，沿對稱軸各高度的火焰溫度隨H2流量的增加而升高，升高幅度基本一致；H2與C2H2流量比值為0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 時，火焰最高溫度相比于純乙炔火焰分別升高6，14，19，39，61 K；在H2與C2H2流量比值為0.5 時，溫度升高最多，這是由于H2的熱效應(yīng)；相同工況下，火焰口至上方0.5 cm 處火焰溫度升高最快，之后升高平緩。原因是燃燒器出口處乙炔正處裂解狀態(tài)，未發(fā)生氧化反應(yīng)，火焰到達一定高度后乙炔裂解到與氧氣發(fā)生反應(yīng)的程度，導(dǎo)致溫度驟升，火焰溫度最高出現(xiàn)在高度約1.4 cm處。

圖5 O2/CO2氣氛溫度場分布Fig.5 Distribution of temperature field in O2/CO2 atmosphere

圖6 為O2/N2氣氛下乙炔火焰溫度隨H2流量在不同火焰高度H處的變化。由圖6 可知：在O2/N2氣氛和O2/CO2氣氛下添加H2，乙炔火焰溫度分布變化基本一致；H2與C2H2流量比值為0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 時，火焰最高溫度相比于純乙炔火焰分別升高2，12，15，28，33 K；火焰最高溫度在火焰高度約1.8 cm處。

圖6 O2/N2氣氛溫度場分布Fig.6 Distribution of temperature field in O2/N2 atmosphere

綜上可知：O2/N2氣氛下的純乙炔火焰中心溫度比O2/CO2氣氛下的純乙炔火焰中心溫度高23 K，這是由于CO2加強已燃氣對未燃氣的傳熱，使火焰溫度降低；兩種氣氛下的火焰溫度均隨H2流量的升高而升高,H2與C2H2流量比值0.5時，兩種氣氛的火焰最高溫度升幅分別為6.1%和3.1%,這是因為加入H2使燃料總量增多，放熱反應(yīng)加劇，使溫度升高。

2.3 碳煙體積分數(shù)

圖7為O2/CO2氣氛下乙炔火焰溫度隨H2流量在不同火焰高度H及火焰半徑r處的變化。

圖7 O2/CO2氣氛下碳煙體積分數(shù)分布Fig.7 Distribution of volume fraction of soot in O2/CO2 atmosphere

由圖7可知：不同工況下，火焰焰翼的碳煙體積分數(shù)均隨H2流量的增加而減小，與純乙炔火焰相比，H2與C2H2流量比值為0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 時，火焰碳煙體積分數(shù)峰值依次降低1.90×10-6，2.78×10-6，3.04×10-6，3.21×10-6和3.37×10-6，對應(yīng)降幅為13.7%，20.1%，22.0%，23.2%，24.4%,下降速率減小，這是因為H2僅剩下稀釋作用；相同工況下,碳煙顆粒主要集中在火焰高度為0.3～2.5 cm、半徑為0.12～0.65 cm 的區(qū)域，隨火焰高度的上升，碳煙體積分數(shù)先增大后減小。原因是反應(yīng)初始時，燃料處于熱裂解狀態(tài)，幾乎沒有碳煙顆粒成型；隨高度升高，多環(huán)芳烴形成、碳煙顆粒表面開始增長，碳煙體積分數(shù)增至峰值，隨后碳煙顆粒被迅速氧化，直到完全消失。

圖8 為O2/N2氣氛下乙炔火焰溫度隨H2流量在不同火焰高度H及火焰半徑r處的變化。由圖8 可知：在O2/N2氣氛和O2/CO2氣氛下添加H2，乙炔火焰碳煙體積分數(shù)變化基本一致；O2/N2氣氛下，與純乙炔火焰相比，H2與C2H2流量比值為0.1，0.2，0.3，0.4，0.5 時，火焰碳煙體積分數(shù)峰值依次降低2.39×10-6，3.89×10-6，3.71×10-6，4.09×10-6和4.32×10-6，對應(yīng)降幅為15.2%，23.6%，24.8%，26.1%，27.5%。綜上可知：在O2/CO2氣氛下，純乙炔火焰碳煙體積分數(shù)峰值比O2/N2氣氛下的純乙炔火焰碳煙體積分數(shù)峰值低1.88×10-6，這是因為CO2使反應(yīng)CO+OH-?CO2+H+向左速率增大，導(dǎo)致H+濃度減小，抑制碳煙前驅(qū)物的生成，從而減少火焰中的碳煙顆粒；H2與C2H2流量比值從0.1增加到0.5時，兩種氣氛下的乙炔火焰碳煙體積分數(shù)峰值減少4×10-6左右，H2稀釋了乙炔的濃度及H2參與化學(xué)反應(yīng)減少碳煙顆粒，碳煙體積分數(shù)下降速率由大及小的原因是H2的化學(xué)和稀釋作用隨流量增加而減弱。

圖8 O2/N2氣氛下碳煙體積分數(shù)分布Fig.8 Distribution of volume fraction of soot in O2/N2 atmosphere

2.4 誤差分析

圖9 為O2/CO2氣氛下4 組純乙炔火焰在距火焰口高度H為1.5，2.5 cm 處的碳煙體積分數(shù)曲線。由圖9 可知：火焰高度1.5 cm 時，4 組火焰的碳煙體積分數(shù)在半徑0～0.1 cm 處差異大,最小差值0.65×10-6，這是由于CO2對乙炔燃燒具有化學(xué)作用，抑制生長組分及碳煙前驅(qū)物的生成,導(dǎo)致各組火焰初始階段碳煙顆粒成核速率不一致；半徑0.1～0.2 cm 處，4 組火焰的碳煙體積分數(shù)差異迅速減小，曲線頂峰的差值僅0.03×10-6，這是由于燃料熱解的進行，各組火焰的碳煙顆粒進入成核階段，火焰中碳煙顆粒狀態(tài)一致；半徑0.2～0.3 cm 處，4 組火焰的碳煙體積分數(shù)差異增大，主要原因是后3 組火焰的碳煙顆粒先進入成核階段，氧化時刻提前，導(dǎo)致碳煙體積分數(shù)出現(xiàn)0.16×10-6至2.72×10-6不等的差值；火焰半徑接近0.45 cm處，4組火焰的碳煙顆粒先后完全氧化，誤差從0.19×10-6左右降至0；火焰高度2.5 cm 處的碳煙體積分數(shù)變化規(guī)律與火焰高度1.5 cm處的基本一致。

圖9 O2/CO2氣氛下純乙炔的碳煙體積分數(shù)Fig.9 Soot volume fraction of pure acetylene in O2/CO2 atmosphere

圖10 為O2/N2氣氛下4 組純乙炔火焰在距離火焰口高度H為1.85，3.07 cm 處的碳煙體積分數(shù)曲線。由圖10 可見：此氣氛下,4 組火焰的碳煙體積分數(shù)差異小，最大差值僅0.55×10-6，這是由于N2在火焰中未參與化學(xué)反應(yīng)，碳煙顆粒的前驅(qū)物及生長組分的生成階段沒有受到干擾；4 組火焰的碳煙體積分數(shù)在火焰高度1.85 cm、半徑0～0.1 cm 時出現(xiàn)少許波動，原因是此位置碳煙顆粒生成量少，火焰亮度不夠，落到CCD 相機鏡頭幾何中心的未偏轉(zhuǎn)光束量過少，致其取值出現(xiàn)誤差。

圖10 O2/N2氣氛下純乙炔的碳煙體積分數(shù)Fig.10 Soot volume fraction of pure acetylene in O2/N2atmosphere

3 結(jié)論

采用二維消光法實驗研究O2/CO2氣氛和O2/N2氣氛下添加不同流量H2對C2H2層流擴散火焰高度、溫度及碳煙顆粒的影響,得到如下主要結(jié)論：

1)添加H2對乙炔火焰高度影響微弱。

2)乙炔火焰溫度隨H2流量的增大而升高，O2/CO2氣氛下,H2與C2H2流量比值從0.1增加到0.5時，火焰對稱軸上最高溫度從1 040 K 升高到1 073 K；O2/N2氣氛下,H2與C2H2流量比值從0.1增加到0.5時，火焰對稱軸上最高溫度從989 K升高到1 050 K。

3)添加H2可減少乙炔火焰中的碳煙含量，隨H2流量增加火焰碳煙體積分數(shù)明顯下降，O2/CO2氣氛下H2與C2H2流量比值從0.1 增加到0.5 時，碳煙體積分數(shù)峰值從13.82×10-6降至10.45×10-6，降幅為24.4%；O2/N2氣氛下H2與C2H2流量比值從0.1增加到0.5時，碳煙體積分數(shù)峰值從15.70×10-6降至11.38×10-6，降幅為27.5%。

4)O2/CO2氣氛下同工況純乙炔火焰中的碳煙顆粒在初始階段及氧化階段差異較大，兩種氣氛下的同工況乙炔火焰碳煙峰值差異可忽略不計。