彭思濤，蒙舒祺，張一駿，付鵬濤，洪　亮，阮天鳴，周　青，張曉茜，趙　園，厲井鋼

中廣核自主污垢行為分析軟件CAMPSIS1.0研發(fā)與驗證

彭思濤，蒙舒祺，張一駿，付鵬濤，洪亮，阮天鳴，周青，張曉茜，趙園，厲井鋼

（中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518026）

壓水堆污垢行為涉及材料、化學(xué)、熱工、中子學(xué)等多個學(xué)科，包含了較為復(fù)雜的物理過程，可能引發(fā)污垢導(dǎo)致功率偏移（CIPS）、污垢導(dǎo)致局部腐蝕（CILC）等潛在運行風(fēng)險，也會影響一回路冷卻劑及金屬表面的放射性劑量。自2018年開始，歷時3年中廣核開發(fā)了自主污垢行為分析軟件CAMPSIS1.0，它包含腐蝕釋放、水化學(xué)、核素活化、污垢沉積等污垢行為模擬所需的核心模型，同時具備了CIPS、CILC風(fēng)險分析和一回路腐蝕產(chǎn)物活化源項分析的能力。通過實驗數(shù)據(jù)、電廠正常運行和停堆期間的測量數(shù)據(jù)對軟件進行了系統(tǒng)驗證。結(jié)果表明，CAMPSIS1.0初步具備了在工程上進行污垢行為分析的能力。

壓水堆；燃料污垢；行為分析；運行；源項

壓水堆一回路壓力邊界主要由不銹鋼和鎳基合金組成，它們都會發(fā)生腐蝕反應(yīng)。腐蝕產(chǎn)物進入一回路中與水、硼酸等發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生不同化合物。這些化合物以離子態(tài)或顆粒態(tài)的形式存在于水中，隨冷卻劑在一回路中流動，在經(jīng)過堆芯時部分元素被中子活化。它們最終或沉積在燃料、一回路壓力邊界表面，或經(jīng)由化容系統(tǒng)被凈化。

壓水堆污垢行為包括腐蝕釋放、水化學(xué)反應(yīng)、污垢沉積、污垢中硼吸附等多個物理過程，涉及材料、水化學(xué)、熱工流體、中子物理多個學(xué)科，可能引起軸向功率偏移（Crud Induced Power Shift，CIPS），污垢導(dǎo)致局部腐蝕（Crud Induced Localized Corrosion，CILC）等多種潛在運行風(fēng)險，它們曾在美國、歐洲和加拿大等國的多個早期投運的反應(yīng)堆中發(fā)生。此外腐蝕釋放產(chǎn)物還會導(dǎo)致一回路冷卻劑及金屬表面活度升高，對蒸汽發(fā)生器維修帶來較大的挑戰(zhàn)。

為分析污垢行為，美國開發(fā)了BOA軟件[1]，目前最新版本是V4.0，它可用于CIPS、CILC分析。法國先后開發(fā)PACTOLE[2]和OSCAR[3]，這兩款軟件主要用于一回路腐蝕活化源項分析。為了應(yīng)對越發(fā)嚴(yán)苛的安審規(guī)則以及滿足核電出海對自主化的需求，中廣核集團從2018年起開始了自主化污垢行為分析軟件CAMPSIS1.0（以下簡稱CAMPSIS）版的研發(fā)，并于2020年完成了該版本的定版發(fā)布。由于CIPS、CILC現(xiàn)象及腐蝕產(chǎn)物活化所經(jīng)歷的物理過程是大致相當(dāng)?shù)?，CAMPSIS在規(guī)劃之初就將完整模擬污垢行為作為其研發(fā)目標(biāo)，它可計算污垢厚度、污垢中硼沉積量、冷卻劑中腐蝕產(chǎn)物活化源項。為對該軟件進行驗證與確認，采用了電廠運行數(shù)據(jù)、實驗數(shù)據(jù)和其他軟件計算數(shù)據(jù)進行了對比驗證。結(jié)果表明，CAMPSIS基本能夠正確反映污垢相關(guān)物理現(xiàn)象，能應(yīng)用于壓水堆污垢風(fēng)險評估。

1　壓水堆污垢相關(guān)的關(guān)鍵物理現(xiàn)象

壓水堆一回路的污垢行為是非常復(fù)雜的。壓水堆一回路中制造壓力容器的不銹鋼、制造蒸汽發(fā)生器的因科鎳合金等一回路金屬會發(fā)生腐蝕反應(yīng)，向一回路輸出鐵、鎳、錳等金屬元素[4,5]。釋放的金屬元素一方面與水及水中其他離子反應(yīng)產(chǎn)生不同化合物與離子基，另一方面與中子發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生放射性同位素。

水中的化合物與離子基部分會通過凈化系統(tǒng)去除，部分會沉積到燃料、蒸汽發(fā)生器等一回路表面。由于腐蝕釋放、沉積的速率都和工況密切相關(guān)，一回路的水中的離子濃度也會隨著工況不同而不同[6]。

當(dāng)離子沉積到金屬表面后，會形成污垢。這種污垢既可能發(fā)生生長，也可能反溶到水中。當(dāng)燃料表面的污垢過厚時，可能導(dǎo)致傳熱惡化，發(fā)生CILC現(xiàn)象；污垢中的部分金屬離子會慢慢向構(gòu)成管道的基金屬滲透，如60Co這類長半衰期放射性核素的滲透會導(dǎo)致放射性在局部的累積；燃料表面的污垢本身會形成類似煙囪的微觀結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)有利于硼元素的沉積，從而導(dǎo)致局部中子吸收異常增加，發(fā)生CIPS現(xiàn)象[7]。

鋅元素的注入有利于在管道金屬表面形成更密實的氧化層，減少腐蝕釋放，從而在源頭上減少污垢行為的不利影響[8]。但這個過程是復(fù)雜的，注鋅過程中的置換反應(yīng)，可能導(dǎo)致短期離子濃度和放射性水平的增加。

以上物理現(xiàn)象，都是污垢行為分析軟件中需要考慮并模擬的。

2　理論模型

CAMPSIS中包含的腐蝕釋放模型、水化學(xué)模型、污垢沉積模型、硼沉積模型、腐蝕產(chǎn)物活化模型、注鋅等模型。本章對上述模型逐一進行簡要介紹。

2.1　腐蝕釋放模型

腐蝕釋放模型給出了不同核素的腐蝕釋放速率，如式（1）所示，它是一個和時間、工況相關(guān)的函數(shù)。該模型使用的腐蝕釋放速率是基于實驗來進行標(biāo)定的，通過在實驗室中對不銹鋼、因科鎳合金等一回路材料在不同pH、腐蝕時間下進行測量得到的。

其中：——單位面積的材料腐蝕釋放速率，mg/（dm2·month）；

1、2——材料、pH修正系數(shù)，根據(jù)腐蝕實驗數(shù)據(jù)或電廠運行數(shù)據(jù)擬合得到；

——材料入堆時間，month。

2.2　水化學(xué)模型

水化學(xué)模型用來給出一回路冷卻劑的pH及各種離子的飽和溶解濃度。CAMPSIS基于離子濃度平衡方程求解獲得一回路各離子的飽和溶解度。通過考慮水中H+/OH-的平衡系數(shù)、硼酸三級電離及離子電荷守恒關(guān)系[9-11]確定pH。

對于如式（2）所示的反應(yīng)，CAMPSIS中認為其平衡濃度滿足：

其中：x——配平系數(shù)；

、、、——化合物或離子基。

其中：——平衡常數(shù)；

[]——離子或化合物的濃度，10-9。

通過式（2）、式（3）的結(jié)合，可獲知各化合物和離子基的飽和溶解度，從而確定一回路中各元素溶解態(tài)和顆粒態(tài)的比例。

2.3　污垢沉積模型

污垢沉積模型主要用于確定一回路各表面污垢沉積速度和總量。該模型使用的沉積模型基于一回路表面的溫度確定沉積系數(shù)；基于冷卻劑當(dāng)前離子態(tài)和顆粒態(tài)濃度確定沉積速率。CAMPSIS中認為污垢在金屬表面的沉積速率為：

其中：s——金屬表面離子沉積速率，g/（cm2·s）；

p——金屬表面顆粒沉積速率，g/（cm2·s）；

s0——金屬表面某離子態(tài)的平衡濃度，10-9；

p、s2、s1——工況相關(guān)系數(shù)。

2.4　系統(tǒng)物質(zhì)守恒模型

通過對整個系統(tǒng)的腐蝕釋放、沉積及凈化情況的統(tǒng)計，可建立如式（6）所示的冷卻劑內(nèi)的元素平衡方程，并依此獲得冷卻劑中各元素的變化情況。

其中：——冷卻劑中離子濃度，10-9；

r——腐蝕釋放速率，g/s；

d——一回路金屬表面的總沉積速率，g/s；

p——化容系統(tǒng)凈化速率，g/s。

2.5　硼沉積模型

硼沉積模型用來計算污垢中硼的沉積情況。該模型依據(jù)污垢處局部熱工參數(shù)、污垢厚度及硼濃度確定硼沉速率。通過對時間進行數(shù)值積分，確定硼沉積總量。CAMPSIS中考慮的硼沉積效應(yīng)包括超過污垢層中微型“煙囪”內(nèi)硼超過飽和溶解度造成的沉積和污垢內(nèi)的物理吸附兩種效應(yīng)[12]。

2.6　腐蝕產(chǎn)物活化模型

腐蝕產(chǎn)物活化模型主要用來確定一回路冷卻劑中及污垢中腐蝕活化產(chǎn)物的沉積量。與水化學(xué)、腐蝕釋放的原理不同，腐蝕產(chǎn)物活化是一個物理過程，它涉及若干關(guān)鍵的同位素。腐蝕釋放產(chǎn)物進入冷卻劑后，在經(jīng)過堆芯時部分核素受到中子輻照形成活化產(chǎn)物?；罨a(chǎn)物隨著冷卻劑流動彌散至整個一回路，部分隨著污垢沉積到金屬表面。冷卻劑和污垢中的腐蝕活化產(chǎn)物用式（7）進行計算。

——時間，s；

金屬表面的活化產(chǎn)物部分會滲透至一回路壓力邊界的金屬基體中從而造成局部放射性活度增加[13]，CAMPSIS開發(fā)了相應(yīng)的模型。

2.7　注鋅模型

理論和實踐均證明，注鋅是壓水堆減少腐蝕釋放、降低一回路腐蝕活化產(chǎn)物總活度的有效手段[14,15]。該模型中，模擬了注鋅后對污垢行為的主要影響，包括鋅對腐蝕釋放的影響、鋅對污垢密度的影響、鋅對空隙率等污垢特征參數(shù)的影響、鋅對污垢內(nèi)原有元素的置換等。結(jié)合硼沉積模型和系統(tǒng)物質(zhì)守恒關(guān)系可模擬出注鋅條件下污垢和冷卻劑內(nèi)的各種參數(shù)的變化。

2.8　換料后污垢的繼承

反應(yīng)堆停堆換料時，由于壓力、溫度的改變，一回路部分污垢會反溶；同時，在停堆期間會注入雙氧水對污垢進行清洗，也會移除大量污垢；加入的新燃料是沒有污垢的，而使用的舊料有些來自更早的循環(huán)。這些現(xiàn)象都在軟件內(nèi)建立了相應(yīng)的機制進行考慮。

3　軟件實現(xiàn)

3.1　軟件上下游數(shù)據(jù)傳遞關(guān)系

軟件CAMPSIS需要用到外部提供的熱工輸入?yún)?shù)、換料信息，它由上游的堆芯計算軟件COCO[16]及子通道計算軟件LINDEN[17]產(chǎn)生。相關(guān)數(shù)據(jù)流如圖1所示。

圖1　使用CAMPSIS進行污垢行為分析時的數(shù)據(jù)傳遞關(guān)系

3.2　軟件內(nèi)計算流程

CAMPSIS軟件[18]采用C++語言開發(fā)，軟件的主要計算流程如圖2所示。

圖2　CAMPSIS軟件計算流程圖

3.3　軟件實現(xiàn)功能

CAMPSIS主要實現(xiàn)的功能是一回路污垢及分布的計算、污垢內(nèi)硼沉積量的計算以及放射性活度的計算。圖 3、圖 4 分布展示了CAMPSIS模擬的某壓水堆電廠首環(huán)污垢總量的變化和污垢內(nèi)硼的變化。

圖3　某壓水堆機組前三循環(huán)燃料表面污垢總量

圖4　某壓水堆機組前三循環(huán)燃料污垢內(nèi)硼沉積總量

4　軟件驗證

CAMPSIS主要采用軟件計算數(shù)據(jù)、實驗數(shù)據(jù)和電廠運行數(shù)據(jù)進行驗證。本章展示了CAMPSIS的代表性驗證。

4.1　pH對比驗證

pH是化學(xué)計算的基礎(chǔ)。為驗證pH計算正確性，使用CAMPSIS和核電廠現(xiàn)有計算工具進行了對比。在參考溫度為300 ℃，不同的硼、鋰濃度使得pH在6.6和7.4之間變化。CAMPSIS計算的pH與現(xiàn)有工具計算獲得的pH如圖5所示，兩者高度吻合。

圖5　pH CAMPSIS計算結(jié)果與電廠現(xiàn)有軟件的對比

4.2　溶解度實驗

鎳和鐵是污垢的主要元素，因此CAMPSIS主要研究這兩種元素的溶解度。圖6以300 ℃下Fe3O4溶解度為示例，對比了CAMPSIS預(yù)測值和實測值[19,20]的差異。由于溶解度絕對值較小，圖6縱坐標(biāo)為對溶解度取對數(shù)后的數(shù)據(jù)。

結(jié)果表明，pH壓水堆常見運行區(qū)間內(nèi)，F(xiàn)e3O4溶解度預(yù)測值與實驗值吻合度較高。

圖6　不同pH下Fe3O4溶解度計算結(jié)果

4.3　冷卻劑中腐蝕釋放產(chǎn)物活度

冷卻劑中的放射性水平直觀地體現(xiàn)了污垢水平的變化情況。圖7給出了某機組60Co的實測值與CAMPSIS計算的對比，結(jié)果表明CAMPSIS模擬值與測量值大部分處于同一量級。

圖7　不同循環(huán)冷卻劑60Co活度計算結(jié)果

4.4　蒸汽發(fā)生器冷管段活度

大修期間管道內(nèi)的放射性活度也是污垢行為的一個重要表征。圖8給出了某機組中冷管段放射性活度的實測值與CAMPSIS計算的對比。結(jié)果表明CAMPSIS模擬值與測量值大部分處于同一量級。

4.5　燃料表面污垢元素摩爾比

壓水堆核電廠污垢總量測量較難，但污垢中金屬元素比例測量相對準(zhǔn)確，它同樣可作為數(shù)值模擬的驗證支撐。圖9給出了污垢內(nèi)金屬元素比例的實測值與CAMPSIS計算的對比。結(jié)果表明CAMPSIS模擬值與測量值吻合較好。

圖8　不同循環(huán)冷管段放射性活度對比

圖9　不同循環(huán)Ni-Fe-Cr比例

4.6　污垢中硼沉積實驗

通過在實驗室中制造人造污垢層，可以測出污垢對硼的容納能力。利用CAMPSIS模擬相關(guān)實驗工況[21,22]，可獲得相應(yīng)的計算值。圖10給出了計算結(jié)果和實驗結(jié)果的對比。

圖10　人造污垢中鎳/硼摩爾百分比的對比

5　結(jié)論

CAMPSIS是一款可以完整模擬污垢行為的軟件，現(xiàn)有驗證表明CAMPSIS能初步滿足工程上CIPS、CILC風(fēng)險評估及活化腐蝕釋放產(chǎn)物評估的要求。

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Development and Verification of CAMPSIS 1.0-A Crud Behavior Analysis Code

PENG Sitao，MENG Shuqi，ZHANG Yijun，F(xiàn)U Pengtao，HONG Liang，RUAN Tianming，ZHOU Qing，ZHANG Xiaoqian，ZHAO Yuan，LI Jinggang

（China Nuclear Power Technology Research Institute，Shenzhen of Guangdong Prov. 518026，China）

The crud behavior in PWRs involves complex physical processes that consist of several subjects including material science, chemistry, thermal hydraulics, neutronics, etc. It could induce CIPS (CRUD induced power shift) and CILC (CRUD induced localized corrosion) phenomena which will not only lead potential risks to plant operation, but also influence the radioactive dose of the moderator and metal surface. Internationally, the US developed code BOA is widely adopted to perform risk analysis of CIPS and CILC, and the PACTOLE or OSCAR code developed in FRANCE is utilized to perform source term analysis of the corrosion products. Since 2018, CGN took three years to develop its own crud behavior code CAMPSIS 1.0. The code contains the core models of corrosion release, water chemistry, nuclide activation and crud deposition which makes CAMPSIS capable to perform risk analysis of CIPS and CILC and source term analysis at the same time. CAMPSIS has been verified against experiment data, measurements in normal operational conditions and shutdown periods. Results showed that CAMPSIS 1.0 is capable to perform crud behavior analysis in engineering-level.

PWR; Fuel CRUD; Behavior analysis; Operation; Activation

TL364

A

0258-0918（2022）06-1235-07

2022-02-15

國家自然科學(xué)基金（U20B0211，針對堆芯氧化腐蝕產(chǎn)物材料-熱工-中子行為的多物理耦合機理）；國家自然科學(xué)基金（52171085，模擬壓水堆一回路冷卻劑中燃料包殼管表面污垢沉積行為與機理研究）

彭思濤（1984—），男，湖南株洲人，高級工程師，博士，現(xiàn)主要從事核反應(yīng)堆設(shè)計專用軟件研發(fā)