李鵬飛 袁華 程紫東 錢立冰 劉中林 靳博 哈帥張浩文 萬城亮 崔瑩 馬越 楊治虎 路迪 Reinhold Schuch 黎明 張紅強8)? 陳熙萌?

1) (蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,蘭州 730000)

2) (湖北科技學(xué)院核技術(shù)與化學(xué)生物學(xué)院,咸寧 437100)

3) (RIKEN Nishina Center,RIKEN,Wako,351-0198,Japan)

4) (中國科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

5) (Department of Physics,University of Gothenburg,SE-41296 Gothenburg,Sweden)

6) (Physics Department,Stockholm University,SE-10691 Stockholm,Sweden)

7) (中國工程物理研究院電子工程研究所,綿陽 621900)

8) (蘭州大學(xué)稀有同位素前沿科學(xué)中心,蘭州 730000)

采用900 eV 能量的電子對直玻璃管進(jìn)行了穿透實驗,測量了玻璃管在傾角為–0.15°,–0.4°和–1.15°時充電過程角分布的時間演化,以及平衡態(tài)下出射電子能譜.發(fā)現(xiàn)穿透率隨時間先下降后上升最后趨于平穩(wěn),下降的時間隨傾角的增大而減小.當(dāng)傾角為–0.4°和–1.15°時,電子穿透率下降到最低點時幾乎看不到穿透電子(穿透率小于3‰),這種穿透率最低點狀態(tài)保持時間隨傾角增大而增大.穿透電子的角分布中心隨著時間變化.在平穩(wěn)狀態(tài)時,發(fā)現(xiàn)穿透電子的能量損失隨傾角增大而增大.采用蒙特卡羅方法模擬了電子經(jīng)過管壁不同次數(shù)反射后的能譜,與測量能譜進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)–0.15°,–0.4°和–1.15°傾角下,穿透電子分別經(jīng)歷了管壁的一次、兩次和三次與表面的反射過程.基于此,本文對電子穿越玻璃管的充電過程動力學(xué)給出了物理解釋.實驗結(jié)果和理論分析表明,在小傾角下玻璃管內(nèi)能形成宏觀負(fù)電荷累積,排斥后續(xù)電子形成反射,增加電子出射概率,這對應(yīng)用絕緣體微結(jié)構(gòu),例如玻璃錐管產(chǎn)生穩(wěn)定的電子微束具有重要的參考意義.

1 引言

利用絕緣毛細(xì)管對帶電粒子進(jìn)行整形與聚焦是近期被廣泛研究的課題[1?18].這種方法價格低廉、體積小巧、操作簡單而且不需要外接電源.對于帶正電的低能高電荷態(tài)離子,由于其在絕緣通道中存在導(dǎo)向效應(yīng)[19],利用玻璃毛細(xì)管對其進(jìn)行整形與聚焦,不會發(fā)生電荷態(tài)交換和能量損失.目前,高電荷態(tài)離子在絕緣通道中輸運過程的物理機制已經(jīng)被研究清楚[20?26]:對于低能離子,初始入射離子的電荷沉積在通道內(nèi)壁表面,自組織形成電荷斑,電荷斑的庫侖場阻止后續(xù)入射離子與內(nèi)壁碰撞,而使后續(xù)離子沿著通道的軸向直接出射;對于高能離子,離子不能完全被電荷斑的庫侖場偏轉(zhuǎn)而與管壁碰撞,必須考慮散射過程[25].Liu 等[27?29]也開展了對帶電粒子在絕緣通道中輸運機制的實驗和理論探索,為理解輸運過程的機制做出了貢獻(xiàn).基于大量的實驗和理論工作的積累,利用玻璃毛細(xì)管對高電荷態(tài)離子進(jìn)行聚焦來制造微束已在多個實驗室中實現(xiàn)[1,11,13?18].

然而對于帶負(fù)電的電子,其在絕緣微孔膜中的輸運過程與高電荷態(tài)離子完全不同[30].穿透電子有明顯的能量損失,充電曲線也與高電荷態(tài)離子迥異,且在不同的材料中,甚至出現(xiàn)完全相反的充電趨勢[31?36].這說明電子在絕緣微孔中發(fā)生的物理過程要比高電荷態(tài)離子復(fù)雜得多.通過模擬計算[37],一些研究認(rèn)為鏡面散射和多次小角度散射是穿透電子經(jīng)歷的主要物理過程,而入射電子基本不會在微孔表面形成負(fù)電荷斑.由于二次電子激發(fā),微孔內(nèi)壁表面可能會形成正電荷斑,因而會吸引而不是排斥后續(xù)電子.這種電荷沉積模式會導(dǎo)致穿透電子強度隨時間的變化而減小.但這種機制只能對電子的一部分實驗結(jié)果進(jìn)行解釋,如Al2O3微孔膜的實驗結(jié)果[33].而對于電子在其他材料(如PET 微孔膜[31])中,穿透電子強度隨時間的變化而增強,另一些研究者認(rèn)為這是由于電子特殊的沉積深度以及對應(yīng)的電場強度變化導(dǎo)致的[31,34?36].而在電子穿越單玻璃管的研究中,情況更加復(fù)雜,穿透電子發(fā)生不穩(wěn)定的振蕩[4,5],甚至出現(xiàn)了多個穿透電子斑的情況[8,9].對于電子穿越絕緣通道的研究,電荷的沉積模式仍有爭議,其中的物理機制仍需要大量的實驗和計算工作來理解.

我們之前開展了一系列低能電子穿越單根玻璃管的實驗[7,10,38],電子能量從900—1500 eV,束流密度從20 fA/mm2—400 pA/mm2,玻璃管種類從直管到錐管,其中直管又分為裸玻璃管和外層導(dǎo)電屏蔽的玻璃管.通過實驗可總結(jié)出低能電子在玻璃管中進(jìn)行穩(wěn)定輸運的實驗條件[38]:1)玻璃管外壁和出入口兩端涂導(dǎo)電層并接地;2)在條件允許的情況下,盡量選擇較低能量的電子;3)合適的電子束密度.本文采用900 eV 電子,對導(dǎo)電屏蔽的玻璃管在不同傾角下對充電過程中角分布隨時間演化過程進(jìn)行測量,通過分析穿透電子的穿透率、角分布以及能譜特征,研究了電子在玻璃管中的輸運機制,并結(jié)合模擬計算對實驗結(jié)果進(jìn)行解釋.

2 實驗裝置

本次低能電子穿越導(dǎo)電屏蔽的玻璃圓形毛細(xì)管實驗在蘭州大學(xué)的低能粒子實驗平臺[7,10,38]完成.能量為900 eV 的電子束從電子槍引出后經(jīng)過一次90°偏轉(zhuǎn),然后被偏轉(zhuǎn)板透鏡組偏轉(zhuǎn)和聚焦后由一對可調(diào)狹縫準(zhǔn)直,之后被螺線管再次準(zhǔn)直進(jìn)入μ金屬制作的靶室.該靶室可以屏蔽外部磁場.電子束的束斑大小為2 mm × 2 mm,束流的發(fā)散角被控制在0.5°以內(nèi),束流密度為–0.8 pA/mm2.靶室的真空度優(yōu)于5 × 10–8mbar (1 mbar=100 Pa).穿越玻璃毛細(xì)管的電子先經(jīng)過能量分析柵網(wǎng)組,再被二維微通道板熒光屏探測器探測.能量分析柵網(wǎng)組由三片等間距柵網(wǎng)組成,中間柵網(wǎng)加可調(diào)負(fù)電壓,前后兩片柵網(wǎng)接地.二維探測器可以同時獲取計數(shù)和角分布信息.整個裝置放置在一個三維赫姆霍茲線圈內(nèi),防止地磁場影響電子束的傳輸.用五維調(diào)節(jié)裝置控制玻璃管沿著上下、左右、前后3 個空間維度平移,同時在水平面和鉛錘面兩個平面上旋轉(zhuǎn).玻璃管的傾角、仰角分別是水平面內(nèi)的旋轉(zhuǎn)角和鉛錘面內(nèi)的旋轉(zhuǎn)角[7,10,38].探測器的觀測角度同樣分為水平面內(nèi)的φ角和在鉛錘面上的θ角[7,10,38].實驗所用的高硼硅玻璃圓形毛細(xì)管內(nèi)徑為0.5 mm,長為28.5 mm,用縱橫比計算出幾何張角為1°.一片鋁箔被緊靠在玻璃入口端,并在玻璃管入口中心處開一個略小于玻璃管直徑的圓形孔.將玻璃管外壁和入口出口兩個端面涂上導(dǎo)電銀膠,進(jìn)行電子的穿透測量.實驗設(shè)備示意圖見圖1.

圖1 實驗設(shè)備示意圖Fig.1.A schematic drawing of the experimental setup.

3 實驗結(jié)果

圖2 展示了在充電達(dá)到穩(wěn)態(tài)時,穿透電子的穿透率隨玻璃毛細(xì)管傾角的變化曲線.穿透電子強度在 ± 0.5°傾角內(nèi)隨傾角變化劇烈,當(dāng)傾角為–0.5°—–1.2°時,穿透電子強度隨傾角微弱變化.當(dāng)傾角為–1.5°時,穿透電子強度基本為0.在 ± 1°傾角內(nèi)的穿透電子強度隨傾角的變化規(guī)律與文獻(xiàn)[38]中報導(dǎo)的結(jié)果類似.與之前不同的是,在傾角大于幾何張角時,也觀察到了穿透電子.

圖2 900 eV 電子涂導(dǎo)電膠玻璃毛細(xì)管的穿透率隨傾角變化的分布曲線Fig.2.The steady-state values of the transmission rate as a function of the tilt angle for 900 eV electrons through conductive-coated glass capillary.

由–0.15°傾角開始,對電子在玻璃管中的充電過程進(jìn)行測量.向負(fù)角度方向每移動0.25°進(jìn)行一次充電,一直到–1.15°.每次測量前都不對玻璃管進(jìn)行放電,上個角度充電完成后立即移到當(dāng)前角度進(jìn)行充電測量.圖3 展示了電子對傾角為–0.15°,–0.4°和–1.15°的玻璃管進(jìn)行充電時,穿透電子強度隨充電時間變化的充電曲線.在這3 個傾角下,穿透率曲線都隨充電時間呈先下降后上升直至平穩(wěn)的趨勢.在–0.15°,–0.4°和–1.15°傾角下,從開始的穿透率最大點下降至穿透率最低點所經(jīng)歷的充電時間分別為100,40 和20 s.傾角越遠(yuǎn)離0°,下降至最低點所需的充電時間越短.從–0.4°傾角開始,電子穿透率在最低點后會保持一段時間而呈現(xiàn)出一個平臺區(qū).–0.4°傾角的穿透率最低點為0.0025,平臺持續(xù)時間為50 s.在–1.15°傾角上,穿透率最低點為0.0005,平臺持續(xù)時間為400 s.傾角越大,出射電子非常低的穿透率持續(xù)時間也越長.

圖3 不同傾角下,900 eV 電子對涂導(dǎo)電膠的玻璃毛細(xì)管的充電過程中,穿透率隨時間的演化曲線Fig.3.The measured time evolution of the transmission rates of the charge-up process in the glass capillary at various tilt angles for 900 eV electrons.

圖3 中3 個傾角下的穿透率曲線對應(yīng)的穿透電子的二維圖像隨充電時間的變化展示在圖4 中.對穿透電子的二維圖像在φ角上計算權(quán)重中心,得到如圖5 所示穿透電子權(quán)重中心隨充電時間的變化曲線.對于–0.15°傾角的玻璃管,穿透電子中心基本跟隨穿透率同步變化,先從–0.65°向負(fù)角度方向快速移動至–0.85°,再向正角度方向緩慢移動至–0.25°,并仍有繼續(xù)向正角度方向緩慢移動的趨勢;觀察穿透率達(dá)到平穩(wěn)狀態(tài)后的穿透電子圖像變化,發(fā)現(xiàn)在正角度上的電子斑越來越清晰,從0°蔓延到1°,整個電子圖像呈現(xiàn)倒“V”形.對于–0.4°傾角的玻璃管,電子中心的移動趨勢與–0.15°傾角下相同,從–0.55°向負(fù)角度方向移動至–0.78°再向正角度方向移動至–0.5°,并在–0.5°保持平穩(wěn);觀察平穩(wěn)狀態(tài)時的穿透電子圖像,在–0.8°有一個亮度較強的豎條“1”形圖像,在–0.6°—1°,散落著大量電子.對于–1.15°傾角的玻璃管,電子中心在前20 s 內(nèi)由–1.6°移動到–1.7°,在20—400 s,電子穿透率基本為0,圖像中心變得不可分析,400 s 時電子在–1.9°出現(xiàn),之后向正角度方向引動到–1.6°,又在900 s時向負(fù)角度方向移動至–1.9°,并有繼續(xù)向負(fù)角度方向移動的趨勢;整個過程,穿透電子中心的角度移動跨度不超過0.4°,穿透率平穩(wěn)時的圖像集中在一個圓形區(qū)域內(nèi).

圖4 不同傾角下,900 eV 電子對涂導(dǎo)電膠的玻璃毛細(xì)管的充電過程中選取的穿透電子的二維角分布圖像 (a)–0.15°;(b)–0.4°;(c)–1.15°Fig.4.The 2D images of electron angular distribution at different stages during the charge-up process at various tilt angles for 900 eV electrons:(a)–0.15°;(b)–0.4°;(c)–1.15°.

圖5 在–0.15°,–0.4°和–1.15°傾角下,900 eV 電子對涂導(dǎo)電膠的玻璃毛細(xì)管的充電過程中,穿透電子在φ 平面的投影中心隨時間的演化曲線.數(shù)據(jù)空白處為等待時間Fig.5.The time evolution of the projection center of the transmitted electron angular distribution on the φ-plane during the charge-up process at various tilt angles (–0.15°,–0.4° and–1.15°) for 900 eV electrons.The blanks of data are waiting time.

在–0.15°,–0.4°和–1.15°傾角上,在穿透率平穩(wěn)階段對穿透電子進(jìn)行能譜測量.穿透電子強度與能量分析柵網(wǎng)組中間柵網(wǎng)電壓(V)的關(guān)系如圖6 所示.能量分析柵網(wǎng)組用加負(fù)電壓排斥電子的方式來測量穿透電子的能量,只有能量大于中間柵網(wǎng)電壓的電子才能穿過柵網(wǎng)組被探測器記錄.不難看出,傾角遠(yuǎn)離0°時,穿透電子的能量損失變大.將柵網(wǎng)電壓為–850 V 時的電子計數(shù)除以柵網(wǎng)電壓為0 V 時的電子計數(shù)得出大于850 eV 的電子占總穿透電子的比例為0.65(–0.15°),0.48 (–0.4°),0.22 (–1.15°).

圖6 充電達(dá)到穩(wěn)定階段后,900 eV 能量的電子穿越不同傾角(–0.15°,–0.4°和–1.15°)玻璃管的穿透電子能譜圖Fig.6.The energy spectrum of transmitted electrons for 900 eV electrons at various tilt angles (–0.15°,–0.4° and–1.15°) in the steady stage.

4 計算和討論

入射電子受玻璃管內(nèi)壁鏡像電荷力的吸引,電子與管內(nèi)壁的碰撞角會發(fā)生極大變化.對于900 eV 的電子,碰撞角可以用6.9°+|α|°來近似計算[38],α為毛細(xì)管傾角.入射電子與管內(nèi)壁碰撞,發(fā)生彈性散射和非彈性散射過程.彈性散射過程不產(chǎn)生能量損失,而非彈性散射過程造成電子損失能量.非彈性散射的電子,會從以下兩種形式沉積電荷:一是入射電子在非彈性散射過程中不斷損失能量,最后沉積在毛細(xì)管體內(nèi),造成負(fù)電荷在體內(nèi)積累;二是入射電子與靠近內(nèi)壁表面的核外電子碰撞使核外電子從表面逃逸形成空穴,造成正電荷在靠近表面處累積.對于900 eV 能量的電子,在本文中涉及的碰撞角下,使用CASINO 軟件[39]模擬得出:約1/3 的入射電子因為損失能量而沉積在靶體內(nèi)部,造成負(fù)電荷累積;因二次電子逃逸造成的帶正電的空穴數(shù)目是入射電子數(shù)目的2.7 倍.沉積電子的深度分布中心(負(fù)電荷中心)約為8 nm,絕大部分的空穴(正電荷)則分布在表面以下0.5 nm(兩個原子層的厚度)內(nèi),兩者有較大的深度分布差異.由于玻璃管的絕緣性質(zhì),正電荷和電子不會在短時間內(nèi)復(fù)合,而造成正電荷和電子同時存在.詳細(xì)計算結(jié)果可參考我們之前的工作[38].對于外層導(dǎo)電屏蔽的玻璃管,內(nèi)壁表面的正電場由于導(dǎo)電層的存在而呈現(xiàn)比較弱的強度,對毛細(xì)管內(nèi)飛行的入射電子略微吸引但影響有限[38].在0.8 pA/mm2的電子束密度下,正電場強度在極短的時間(<1 s)內(nèi)達(dá)到飽和,穿透電子在充電過程中的變化主要由體內(nèi)負(fù)電荷的積累造成.體內(nèi)的負(fù)電荷會排斥進(jìn)入到內(nèi)壁的入射電子而形成對入射電子的反射.每次反射都會造成電子損失一部分能量,因此經(jīng)歷的反射次數(shù)越多,穿透電子的能量損失越大,大于850 eV 能量的穿透電子所占的比例也會越少.

為了確定電子在管內(nèi)壁經(jīng)歷的反射次數(shù),計算了電子在管內(nèi)經(jīng)歷不同反射次數(shù)后的能譜,并與實驗測量的能譜進(jìn)行對比,如圖6 所示.對能譜進(jìn)行計算時先用CASINO 軟件[39]計算了0—900 eV的電子分別在0°—90°入射角上的散射過程,建立了散射電子數(shù)據(jù)庫,再用蒙特卡羅方法確定經(jīng)玻璃管內(nèi)壁多次反射后的電子能量.計算得出的被管壁反射一次、二次和三次的電子能譜(圖6 中的黑線)分別與傾角為–0.15°,–0.4°和–1.15°時測量的電子能譜符合.注意到反射次數(shù)越多,計算出的能譜與測量的能譜差異越大.例如,反射一次時,計算能譜與–0.15°傾角的實驗?zāi)茏V在0—750 eV 區(qū)域符合得很好,而反射兩次時,計算能譜與–0.4°傾角的實驗?zāi)茏V只在0—600 eV 區(qū)域符合得很好.并且所有符合得不好的區(qū)域都是計算值比測量值低.這是因為模擬計算時,內(nèi)壁的電荷累積對散射電子能量的影響無法被計算,而實際過程中,內(nèi)壁體內(nèi)累積的負(fù)電荷會產(chǎn)生對入射電子的排斥作用,產(chǎn)生庫侖偏轉(zhuǎn)從而減少能量損失.

確定電子經(jīng)歷的反射次數(shù)后,可得出不同傾角下,電子在外層導(dǎo)電屏蔽的玻璃管中穩(wěn)定穿透時的電子軌跡示意圖,如圖7 所示.在–0.15°的傾角下,大部分電子經(jīng)過正角度方向管壁的一次反射.負(fù)電荷累積,反射越來越強,造成電子向負(fù)角度方向移動.該部分的電子組成了–1°—0°之間的穿透電子斑.很少一部分電子經(jīng)過正角度方向的反射后,打在負(fù)角度方向的管壁上,造成計數(shù)下降.負(fù)角度方向的管壁累積負(fù)電荷,再次對電子反射,造成這部分出射電子向正角度方向移動,同時計數(shù)升高,造成了0°—1°之間出現(xiàn)較弱的電子斑.在–0.4°傾角下,第1 次反射時,基本所有電子被反射到負(fù)角度方向的管壁上,穿透電子向負(fù)角度方向移動并造成穿透率下降到基本為0,之后被負(fù)角度方向的管壁再次反射,計數(shù)上升并使穿透電子向正角度方向移動.在–1.15°傾角下,在20 s 內(nèi),電子經(jīng)歷第1 次反射,穿透率降為0,之后花費約400 s 的時間在負(fù)角度方向的管壁內(nèi)沉積負(fù)電荷,形成第2 次反射,并在約900 s 時出現(xiàn)第3 次反射.第3 次反射也可以從穿透電子斑的第3 次轉(zhuǎn)向移動推斷出來.

圖7 充電完成達(dá)到穩(wěn)定階段后,電子在涂導(dǎo)電膠的玻璃毛細(xì)管內(nèi)的反射軌跡示意,其中紅線為電子軌跡Fig.7.The diagrams for the trajectories of the transmitted electrons through the conductive-coated glass capillary in the steady stage,where the red line is electron trajectory.

由于在測量過程中沒有經(jīng)過放電,正角度方向管壁體內(nèi)沉積的負(fù)電荷是持續(xù)累積的,即第1 次反射所需的負(fù)電荷量在–0.15°傾角的充電過程中已基本累積完成并在后續(xù)傾角下還會再次累積.因此隨著傾角遠(yuǎn)離0°,第1 次反射所需的充電時間會越來越短,也即測量中顯示的傾角越遠(yuǎn)離0°,穿透率下降至最低點所經(jīng)歷的充電時間越短.而傾角遠(yuǎn)離0°后,由于反射角的增大,負(fù)角度方向的管壁總會有一部分從未累計過電荷,即每個傾角下,第2 次反射所需的電量基本都需要從0 累積.在負(fù)電荷累積到可以排斥后續(xù)入射電子穿出管壁表面前,穿透率都會在最低點保持不變.傾角越遠(yuǎn)離0°,反射需要的負(fù)電場越強,所以第2 次反射需要的充電時間也越多.因此在–0.4°和–1.15°傾角下,會測量到穿透率接近于零的時段,并且傾角越大,持續(xù)時間越長.

5 結(jié)論

我們研究了低能電子穿越外層導(dǎo)電屏蔽玻璃直管的動力學(xué)過程.測量了不同傾角下電子的穿透率曲線和角分布以及平衡時的能譜.穿透率隨時間先下降后上升最后達(dá)到平穩(wěn).下降時間隨傾角增大而增大.在大傾角(<–0.4°)時,穿透電子在穿透率最低點基本消失,消失時間隨傾角增大而延長.穿透電子角分布中心跟隨穿透率同步變化,經(jīng)歷兩到三次移動方向的轉(zhuǎn)變.穿透電子能譜顯示,穿透電子的能量損失隨傾角的增大而增大.通過蒙特卡羅方法計算了電子經(jīng)過管壁不同反射次數(shù)之后的能譜.對比計算和實驗的穿透電子能譜,并分析穿透電子的分布中心的變化,確定了穿透電子在傾角為–0.15°,–0.4°和–1.15°的玻璃管內(nèi)部分別經(jīng)歷了1 次、2 次和3 次反射.最后對充電過程進(jìn)行了物理解釋.電子在玻璃管傾角大于幾何張角時充電過程的測量結(jié)果,是入射電子在管內(nèi)壁沉積造成負(fù)電荷累積而排斥后續(xù)電子形成反射這一物理過程的證據(jù).與低能離子的導(dǎo)向效應(yīng)不同,穿透電子經(jīng)歷了與管壁原子的碰撞過程,會產(chǎn)生能量損失.這種碰撞過程會減小電子在玻璃管尤其是玻璃錐管中的出射概率,不利于產(chǎn)生電子微束,還會造成制作出的電子微束有較大能量展寬.但這種碰撞過程在高能離子穿越玻璃管的過程中同樣廣泛存在.鑒于應(yīng)用玻璃錐管制造高能離子微束的成功經(jīng)驗,同時考慮到電子束在玻璃管體內(nèi)充電造成的反射會增加出射概率并減少能量損失,應(yīng)用玻璃錐管制造穩(wěn)定的電子微束將有極大的可能性成功.

Schuch R 教授感謝蘭州大學(xué)在他訪問期間的盛情接待.