張 璐，荀 凡，沈 悅，柯 凡，杜 先，陳新芳，馮慕華

(1：河海大學(xué)水文水資源學(xué)院，南京 210098) (2：中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210008) (3：中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

大氣中溫室氣體含量持續(xù)升高，造成全球變暖，導(dǎo)致了一系列的生態(tài)問題[1]. 淡水生態(tài)系統(tǒng)作為內(nèi)陸水生態(tài)系統(tǒng)的一部分，與陸地生態(tài)系統(tǒng)交換頻繁，受人為因素影響大，是溫室氣體的重要排放源[2-3]. 研究表明，全球熱帶、溫帶淡水生態(tài)系統(tǒng)CO2過飽和，是大氣中CO2的凈來源[4]. 同時(shí)，全球淡水生態(tài)系統(tǒng)CH4排放量能夠抵消陸地生態(tài)系統(tǒng)碳吸收量的25%[5]. 河流生態(tài)系統(tǒng)作為連接陸地和海洋的紐帶，既參與全球碳循環(huán)，又是生物地化循環(huán)的重要循環(huán)[6-8]，據(jù)報(bào)道，全球河流每年向大氣中排放1.8 Pg CO2[6]和1.5～2.6 Tg CH4[5,9]. 總體來說，河流生態(tài)系統(tǒng)的碳排放受因素影響過程較為復(fù)雜，河流碳排放研究存在較大的不確定性.

近年來，對(duì)淡水系統(tǒng)溫室氣體排放研究集中在湖泊濕地，對(duì)河流碳排放的研究主要集中在熱帶地區(qū)，對(duì)其他地區(qū)研究偏少，尤其是城市地區(qū)缺乏人類活動(dòng)對(duì)河流溫室氣體排放的影響研究. 對(duì)重慶河網(wǎng)的研究發(fā)現(xiàn)城市地區(qū)CO2的排放速率是農(nóng)村地區(qū)或森林地區(qū)的3～6倍[10]，對(duì)上海河網(wǎng)的研究發(fā)現(xiàn)，城市區(qū)CH4的排放顯著高于農(nóng)業(yè)地區(qū)或森林地區(qū)[11]. 城市河流溫室氣體排放量主要受上游水源地及支流營養(yǎng)狀態(tài)影響[11]，城市河流出現(xiàn)富營養(yǎng)化時(shí)，CH4及CO2呈飽和狀態(tài)[12]. 平原地區(qū)城市富營養(yǎng)化的河網(wǎng)是CH4和CO2重要的潛在排放源[13]. 富營養(yǎng)河道沙潁河部分河段夏季藍(lán)藻密度超過98%[14]，CO2、CH4溶存濃度分別為398.8～1052.2、0.2635～4.02 μmol/L，均處于世界較高水平(不同地區(qū)CO2、CH4濃度范圍分別為25～2399、0.01～4.02 μmol/L)[15]. 富營養(yǎng)化導(dǎo)致的藍(lán)藻暴發(fā)與溫室氣體排放關(guān)系密切，一方面藍(lán)藻生長(zhǎng)過程中產(chǎn)生大量活性有機(jī)碳，增加CH4及CO2的產(chǎn)生，同時(shí)藍(lán)藻的大量產(chǎn)生降低了水體中的溶解氧濃度，促進(jìn)了CH4的產(chǎn)生[16-17]. 與湖泊及水庫等相比，水動(dòng)力條件對(duì)河道溫室氣體的排放量影響更為明顯[18]，水-氣界面動(dòng)力可通過影響光通透性[19]、氣體交換量[20]、有機(jī)物分解速率及氣泡速率[21]影響溫室氣體的排放量，影響機(jī)制較為復(fù)雜.

近年來，隨著城市化進(jìn)程快速推進(jìn)，地處無錫市區(qū)的梁溪河及其支流支浜岸帶生態(tài)退化、沿岸的環(huán)境壓力居高不下，支流支浜黑臭，京杭運(yùn)河客水污染. 泵站工程通過將梅梁湖湖水引入無錫城區(qū)河網(wǎng)，提高河湖的自凈能力，增加水體環(huán)境容量[22]. 太湖藍(lán)藻暴發(fā)季節(jié)，在季節(jié)性主導(dǎo)風(fēng)向作用下，太湖湖區(qū)的水華藍(lán)藻匯聚到梅梁湖，梅梁湖的高藻水調(diào)入梁溪河，對(duì)梁溪河水系形成巨大的脅迫壓力，是典型的持續(xù)性高藻輸入河道. 本文以高藻輸入河道梁溪河為研究對(duì)象，采用靜態(tài)箱法測(cè)定梁溪河河道斷面的CH4、CO2通量，分析持續(xù)性高藻輸入河道溫室氣體通量變化時(shí)空特征及其影響因素，為準(zhǔn)確評(píng)估淡水系統(tǒng)溫室氣體排放量提供理論支撐.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

本研究觀測(cè)區(qū)域位于江蘇省無錫市濱湖區(qū)的梁溪河不同斷面上中心處(31°21′00″N，120°10′57″E)，其中觀測(cè)點(diǎn)位設(shè)在入河口(梁溪河與梅梁湖交匯處)、梅梁湖泵站、梁湖大橋、景宜橋、鴻橋、隱秀橋、青祁橋、蠡橋(圖1). 梁溪河是無錫市的母親河，東起京杭運(yùn)河，西至太湖梅梁湖，貫穿無錫城區(qū)，干流全長(zhǎng)6710 m，屬北亞熱帶濕潤(rùn)的季風(fēng)氣候區(qū)，年平均氣溫15.6℃(無錫站). 近年來太湖藻華暴發(fā)頻繁，其中梅梁湖為水華主要發(fā)生區(qū)域，水華頻率高達(dá)61%，其中大面積暴發(fā)藍(lán)藻水華的頻率為44.3%[23]. 梅梁湖泵站樞紐工程從梅梁湖調(diào)水，以期改善梁溪河水質(zhì)，提高自凈能力[22]. 然而，由于夏、秋季節(jié)梅梁湖藍(lán)藻水華暴發(fā)，進(jìn)入梁溪河的藻顆粒通量最高可達(dá)496 t/d，平均值為105 t/d[24]. 藍(lán)藻流向京杭大運(yùn)河過程中積聚分解，河流水體中藻源性碳源負(fù)荷不斷累積[24]，增加了河道溫室氣體的排放量. 本研究選擇藻華暴發(fā)嚴(yán)重的夏季進(jìn)行采樣. 采樣前，梁溪河河道完成底清淤和硬化工程，沉積物少且河底狀況一致.

圖1 采樣點(diǎn)位置(自左向右分別為入河口、梅梁湖泵站、梁湖大橋、景宜橋、鴻橋、隱秀橋、青祁橋、蠡橋)Fig.1 Location of the sampling sites (from left to right are the entrance estuaries, Meilianghu Pumping Station, Lianghu Bridge, Jingyi Bridge, Hongqiao Bridge, Yinxiu Bridge, Qingqi Bridge and Liqiao Bridge)

1.2 溫室氣體采集與測(cè)定

2018年7月10-11日選擇梁溪河不同斷面上中心處(入河口、梅梁湖泵站、梁湖大橋、景宜橋、鴻橋、隱秀橋、青祁橋、蠡橋)及藍(lán)藻不同堆積密度點(diǎn)位進(jìn)行溫室氣體排放通量的測(cè)定，采樣均限制在早上9:00-11:00 之間進(jìn)行，且保證采樣時(shí)陽光充足，每次測(cè)量選取3個(gè)相近點(diǎn)位作為平行. 水-氣界面CH4、CO2通量觀測(cè)基于靜態(tài)箱原理，使用靜態(tài)箱連接便攜式溫室氣體分析儀(915-0011-CUSTOM，Los Gatos Research，SF，USA)對(duì)箱體內(nèi)積累的CH4、CO2濃度進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè). 測(cè)量前使用便攜式風(fēng)速儀測(cè)量風(fēng)速，確保其在3 m/s以下，靜態(tài)箱法可用[25]. 選取鴻橋斷面進(jìn)行溫室氣體通量日尺度的觀測(cè)，觀測(cè)時(shí)間為2018年7月11-13日早9：00-次日早9：00，每次觀測(cè)間隔0.5 h.

圖2 靜態(tài)箱示意圖Fig.2 Schematic diagram of the floating chamber

靜態(tài)箱箱體改進(jìn)示意圖如圖2所示[26]. 改進(jìn)靜態(tài)箱箱體由有機(jī)玻璃圓柱桶體(體積0.02 m3，直徑34 cm，高40 cm)、桶蓋(直徑34 cm，高13 cm)和浮圈(截面直徑10 cm)組成；桶蓋頂部裝有風(fēng)扇，使箱體中氣體混合均勻；進(jìn)氣管和出氣管粘貼固定在桶蓋頂部，分別連通LGR進(jìn)氣口和出氣口，即在持續(xù)抽出箱體內(nèi)的氣體進(jìn)行分析的同時(shí)將分析后的氣體通過管道排回箱體內(nèi)，以保證箱體內(nèi)部環(huán)境不因LGR的分析過程而改變，從而實(shí)現(xiàn)CH4、CO2濃度實(shí)時(shí)測(cè)定. 為防止箱內(nèi)長(zhǎng)時(shí)間氣體積累導(dǎo)致水-氣界面氣體交換受阻以及箱內(nèi)溫、濕度與箱外條件差異過大，影響監(jiān)測(cè)結(jié)果，每個(gè)點(diǎn)位測(cè)量時(shí)間為15 min，前5 min用于箱內(nèi)氣體平衡，平衡后開始測(cè)量. 每次測(cè)量前，先將套有浮圈的桶體放置于水面，然后將連接有分析儀的桶蓋扣于桶體上部水封槽中，注入少量水于桶體上部水封槽中，用于水封桶體與桶蓋連接處；測(cè)量完成后，將桶蓋掀起放置好，再將桶體拿出水面，迅速移至下個(gè)采樣點(diǎn)位.

1.3 水樣采集與測(cè)定

采氣同時(shí)，現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定水體物理指標(biāo). 采集表層水樣，儲(chǔ)于1 L水樣瓶中，并保存于帶有冰盒的保溫箱中，運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行水質(zhì)理化指標(biāo)分析.

實(shí)驗(yàn)期間采用便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀(AP2000，Aquaread公司，英國)測(cè)定水溫(WT)、溶解氧(DO)、pH、氧化還原電位(ORP)、電導(dǎo)率(EC). 剖面流速(V)采用船只牽引聲學(xué)多普勒水流剖面儀(RiverSurveyor M9，YSI公司，美國)測(cè)定. 在雷諾數(shù)(Re)的計(jì)算中，取上游來水流速為特征流速，用水深代替水力半徑[23]，根據(jù)實(shí)時(shí)水溫計(jì)算水體運(yùn)動(dòng)粘性系數(shù).

水樣經(jīng)0.45 μm醋酸纖維膜過濾后所得濾膜用丙酮提取法測(cè)定葉綠素a(Chl.a)濃度；水樣經(jīng)過預(yù)先103℃烘2 h的0.45 μm醋酸纖維膜過濾，所得濾膜烘干，采用重量法測(cè)定懸浮固體(SS)濃度. 總氮(TN)、總磷(TP)用水樣原液用堿性-過硫酸鉀消解紫外分光光度法、過硫酸鉀消解-鉬酸鹽分光光度法測(cè)定. 水樣經(jīng)過預(yù)先450℃灼燒4 h的GF/F膜(0.7 μm)過濾，濾液用總有機(jī)碳定儀(TOC5000A，島津) 測(cè)定總有機(jī)碳(TOC)濃度. 上述分析方法均參照《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法(第四版)》[27]

1.4 通量計(jì)算

采用靜態(tài)箱法-便攜式溫室氣體分析儀法，測(cè)定一段時(shí)間間隔中箱內(nèi)水-氣界面CH4、CO2氣體濃度的變化，計(jì)算得到CH4、CO2氣體通量(正值表示排放，負(fù)值表示吸收)，計(jì)算公式[28]為：

(1)

式中，F(xiàn)為CH4、CO2通量，μmol/(m2·s)；C1、C2為t1、t2時(shí)刻的氣體濃度，μmol/mol；Δt為t2-t1的時(shí)間間隔，s；h為箱體高度，m，本研究箱體高度為0.4 m；Vm為氣體摩爾體積，本實(shí)驗(yàn)取Vm=22.4 L/mol.

1.5 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

用Excel 2019進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì). 使用Origin 2017進(jìn)行圖形繪制、線性擬合和主成分分析(PCA). 使用SPSS 23進(jìn)行多元線性回歸. 使用R-studio 0.99.903(R 3.5.1)進(jìn)行相關(guān)性分析的數(shù)據(jù)處理和圖形繪制.

2 結(jié)果與分析

2.1 水體指標(biāo)空間變化特征

2.1.1 不同斷面水體理化指標(biāo) 圖3為采樣期間梁溪河河道各點(diǎn)位水體理化指標(biāo)變化. 其中入河口為梁溪河與梅梁湖的交匯處，為梁溪河的上游，青祁橋?yàn)榱合拥南掠? 觀測(cè)期間，梅梁湖入河口處TN((7.28±0.65)mg/L)和TP((0.36±0.03)mg/L)濃度分別超過我國《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅴ類水和Ⅳ類水濃度要求(GB 3838-2002). 梁溪河河道多數(shù)點(diǎn)位TN((0.88±0.09)mg/L)、TP((0.17±0.02)mg/L)水平符合梁溪河水質(zhì)保護(hù)目標(biāo)(《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅲ類水濃度)，其中鴻橋TN濃度(5.42 mg/L)顯著高于其他各點(diǎn)，超過我國《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅴ類水濃度要求. 中游Chl.a濃度(93.98～105.06 μg/L)顯著大于入河口((44.29±3.34)μg/L)和下游蠡橋((65.83±5.14)μg/L). SS區(qū)域差異性顯著(P<0.01)，中游SS值達(dá)400～600 mg/L，而上下游僅為20～50 mg/L. 河道TOC濃度(4.94～5.24 mg/L)高于梅梁湖湖水(4.91 mg/L). 全河道水體呈弱堿性，pH值在7.9～8.1之間. 河段上下游EC值穩(wěn)定在600 μS/cm左右. ORP反映了水體的氧化還原性，河道下游氧化性強(qiáng)于上游，且氧化性逐漸增加. 全河道WT無明顯區(qū)域差異. 水體理化指標(biāo)沿程變化的主要原因是藻顆粒在各點(diǎn)位聚集濃度及停留時(shí)間不同，且支浜來水水質(zhì)存在差異.

圖3 采樣點(diǎn)水化指標(biāo)變化Fig.3 Changes of hydration indices at sampling sites

2.1.2 不同斷面水文水動(dòng)力條件變化 觀測(cè)期間各點(diǎn)位流速(V)變化如圖4所示，流速隨河寬、水動(dòng)力條件變化在0.5～2.0 m/s之間波動(dòng)，其中入河口和梅梁湖泵站流速小于0.5 m/s，顯著低于其他點(diǎn)位(P<0.05)，景宜橋流速接近2 m/s，顯著高于其他點(diǎn)位(P<0.01).

選取雷諾數(shù)(Re)表征河道流動(dòng)情況，計(jì)算得到Re如表1所示. 同一采樣點(diǎn)選取3個(gè)斷面進(jìn)行測(cè)定，斷面濕周的變化造成了流場(chǎng)差異，濕周變化大的采樣點(diǎn)易形成渦旋[29]. 本研究選取的5個(gè)采樣點(diǎn)，Re均遠(yuǎn)大于明渠臨界Re (500)，流態(tài)為紊流，且擾動(dòng)程度較大. 各采樣點(diǎn)之間Re差異較大，其中景宜橋特征流速較快、青祁橋水力半徑較小，這兩個(gè)點(diǎn)位Re顯著大于其他點(diǎn)位(P<0.01)，其他3個(gè)采樣點(diǎn)平均Re小于100000.

2.2 CH4和CO2通量時(shí)空變化特征

2.2.1 不同斷面溫室氣體通量變化特征 梁溪河河道甲烷通量的變化情況如圖5a所示. 觀測(cè)期間，河道CH4呈釋放狀態(tài)，平均釋放通量為4.84 μmol/(m2·s). 甲烷通量最小點(diǎn)位于梅梁湖泵站處，CH4通量為0.12 μmol/(m2·s)，最大點(diǎn)位于景宜橋處，CH4通量為9.24 μmol/(m2·s). 河道中游CH4釋放通量隨河道流向增大.

表1 梁溪河各河道雷諾數(shù)計(jì)算(n=3)

圖4 采樣點(diǎn)流速變化Fig.4 Change of velocity at sampling sites

梁溪河河道CO2通量的變化情況如圖5b所示. CO2除在梅梁湖泵站處呈吸收狀態(tài)外，在其余采樣點(diǎn)均呈釋放狀態(tài)，除梅梁湖泵站外，平均釋放通量為101.82 μmol/(m2·s). CO2釋放通量最大值為232.35 μmol/(m2·s)，出現(xiàn)在景宜橋處；最小值為24.88 μmol/(m2·s)，位于入河口處. 河道中上游CO2通量急劇增長(zhǎng)，下游波動(dòng)較小，穩(wěn)定在100～150 μmol/(m2·s).

2.2.2 鴻橋斷面溫室氣體日尺度時(shí)間變化特征 觀測(cè)時(shí)間內(nèi)，無錫市5:00日出，19:00日落，每0.5 h測(cè)定一次氣體通量. 鴻橋斷面CO2通量24 h變化情況如圖6a所示. 鴻橋斷面CO2在監(jiān)測(cè)時(shí)間內(nèi)均呈釋放狀態(tài). 24 h內(nèi) CO2平均釋放通量為50.47 μmol/(m2·s)，白天(5:00-19:00)平均釋放通量為48.43 μmol/(m2·s) ；夜晚(19:00-次日5:00)平均釋放通量為52.47 μmol/(m2·s). 三日CO2釋放峰值時(shí)間分別為10:30、15:30、11:00，釋放峰值通量分別為 70.73、118.57、82.89 μmol/(m2·s). 總體來講，鴻橋斷面CO2釋放峰值均處于正午前后，夜晚釋放通量高于白天.

圖5 不同斷面CH4(a)和CO2(b)通量變化Fig.5 Variation of methane flux (a) and carbon dioxide flux (b) in different sections

鴻橋斷面CH4通量24 h變化情況如圖6b所示. 鴻橋斷面CH4在監(jiān)測(cè)時(shí)間內(nèi)均呈釋放狀態(tài). 24 h內(nèi)各時(shí)刻CH4平均釋放通量為2.62 μmol/(m2·s)，白天各時(shí)刻(5:00-19:00)平均釋放通量為2.50 μmol/(m2·s)；夜晚各時(shí)刻(19:00-次日5:00)平均釋放通量為2.74 μmol/(m2·s). 三日CH4釋放峰值時(shí)間分別為20:30、18:30、18:30，釋放峰值通量分別為10.64、15.79、9.83 μmol/(m2·s). 總體來講，鴻橋斷面CH4釋放峰值均處于傍晚，晝夜趨勢(shì)與CO2一致，夜晚釋放通量高于白天.

圖6 鴻橋斷面CO2和CH4通量24 h變化情況Fig.6 Twenty-four-hour variation of CO2 and CH4 fluxes at Hongqiao section

2.3 不同藍(lán)藻堆積密度下的溫室氣體通量特征

以Chl.a濃度代表水體藍(lán)藻密度[30](r=0.92，P<0.05). 從圖7可以看出，Chl.a濃度與CH4通量具有顯著的正相關(guān)性(r=0.96，P<0.01). Chl.a濃度小于350 μg/L時(shí)，CH4呈釋放狀態(tài)且釋放量較小(0.27～9.36 μmol/(m2·s))，大于350 μg/L時(shí)，CH4釋放量顯著增加(140.38～394.63 μmol/(m2·s))(P<0.01). Chl.a濃度小于350 μg/L時(shí)，CO2呈吸收狀態(tài)(-72.19～-20.64 μmol/(m2·s))，Chl.a濃度與CO2通量具有顯著的負(fù)相關(guān)性(r=-0.71，P<0.05)；Chl.a濃度大于350 μg/L時(shí)，CO2轉(zhuǎn)為釋放態(tài)， Chl.a濃度與CO2通量具有顯著的正相關(guān)性(r=0.98，P<0.01).

圖7 不同Chl.a濃度溫室氣體釋放通量Fig.7 Greenhouse gas emission fluxes at different Chl.a concentrations

2.4 不同斷面溫室氣體通量影響因素分析

對(duì)采樣時(shí)測(cè)定斷面水樣的物理(水文)指標(biāo)、水化指標(biāo)與CH4通量、CO2通量的相關(guān)關(guān)系進(jìn)行線性擬合，相關(guān)關(guān)系如圖8所示.

CO2通量和CH4通量呈正相關(guān)性，且相關(guān)性強(qiáng)烈(r=0.704，P<0.05). CO2通量與V、Re、ORP具有較強(qiáng)的正相關(guān)性(P<0.05)，與DO、pH呈較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)性(P<0.05)，與其余因素相關(guān)性不明顯. CH4通量與V、Re具有較強(qiáng)的正相關(guān)性(P<0.05)，與DO濃度、pH呈較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)關(guān)系(P<0.05)，而與其余因子的相關(guān)性較弱或幾乎沒有相關(guān)性.

圖8 氣體通量與各因子的線性擬合結(jié)果Fig.8 The results of linear fitting of gas flux and each factor

圖9 梁溪河河道CO2、CH4與環(huán)境因子的PCA分析Fig.9 PCA analysis of carbon dioxide flux, methane flux and environmental factors in Liangxi River

為進(jìn)一步探究梁溪河河道溫室氣體通量的影響因素，選取上述相關(guān)性較強(qiáng)的因子進(jìn)行主成分分析(PCA)(圖9). 第1主軸代表的是V、DO、pH等河道水文物理指標(biāo)，其對(duì)方差變化的解釋量為44.5%；第2主軸代表的是河道的營養(yǎng)水平，其對(duì)方差變化的解釋量為22.7%. 入河口處的營養(yǎng)鹽與其他點(diǎn)位存在較大差異，梁湖大橋處Chl.a濃度與其他點(diǎn)位存在較大差異. 其中，CO2通量與V、Re、ORP呈顯著的正相關(guān)性，與DO、pH呈負(fù)相關(guān)關(guān)系；CH4通量與V、SS、WT、Re呈正相關(guān)關(guān)系，與DO、pH呈負(fù)相關(guān)關(guān)系. 對(duì)溫室氣體通量與相關(guān)指標(biāo)進(jìn)行多元線性回歸，得到如下關(guān)系式：CH4通量=0.82Re+0.77V-0.76DO-0.74pH+0.58SS+0.66ORP+C1(r=0.78，P<0.05)，CO2通量=11.99Re+11.28V-10.76DO-10.21pH+9.61ORP+C2(r=0.96，P<0.05)(C1、C2為常數(shù)).

2.5 鴻橋日尺度溫室氣體通量影響因素分析

對(duì)采樣時(shí)測(cè)定的水樣理化指標(biāo)與CH4通量、CO2通量進(jìn)行Pearson相關(guān)性檢驗(yàn)，結(jié)果如表2所示. CH4通量與SS(r=0.94，P<0.01)呈顯著正相關(guān)，CO2通量與pH(r=-0.68，P<0.01)和DO(r=-0.64，P<0.01)呈顯著負(fù)相關(guān).

表2 鴻橋日尺度溫室氣體通量與水體理化指標(biāo)的相關(guān)性分析

3 討論

3.1 梁溪河CO2、CH4通量時(shí)空特征

通過對(duì)梁溪河溫室氣體排放通量進(jìn)行觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，河道空間上CH4和CO2通量呈正相關(guān)(r=0.84，P<0.01)，景宜橋和青祁橋的溫室氣體排放量明顯大于其他點(diǎn)位，其中，景宜橋水深較深，水體擾動(dòng)使得下層沉積物及藻屑上浮， SS濃度顯著高于其他點(diǎn)位(P<0.01)，導(dǎo)致排放量較大；青祁橋水體擾動(dòng)強(qiáng)烈主要是由于其水淺且流速快，可能造成氣體交換系數(shù)的改變，從而促進(jìn)了氣體的排放. 鴻橋點(diǎn)SS濃度顯著高于其他點(diǎn)位(P<0.01)，且TN濃度較高，但水體擾動(dòng)小，氣體通量小，SS可能以無機(jī)懸浮物為主，有機(jī)懸浮物占比較小，分解產(chǎn)生的氣體較少. 河道各斷面的CH4均呈現(xiàn)釋放狀態(tài)，證明梁溪河河道為CH4的“源”. 賈磊等在梁溪河上游梅梁湖藻型湖區(qū)的研究表明，夏季在該區(qū)域CH4表現(xiàn)為大氣的“源”[31]，本研究結(jié)果與其一致，但本研究觀測(cè)到的CH4釋放通量遠(yuǎn)大于該研究. 梁溪河與梅梁湖有機(jī)質(zhì)來源存在差異，梁溪河的污染物僅有37%來源于上游梅梁湖，而49%來源于支浜，支浜來水中的有機(jī)質(zhì)為CH4的產(chǎn)生提供了大量底物. 河流的流動(dòng)性遠(yuǎn)大于湖泊，促進(jìn)了沉積物顆粒及沉降藻屑的再懸浮，同樣促進(jìn)了CH4的產(chǎn)生和釋放. 另外，湖泊的氣體交換系數(shù)往往通過風(fēng)速利用水-氣界面氣體擴(kuò)散模型進(jìn)行估算，但河流水體的氣體交換系數(shù)的影響因素較為復(fù)雜，其坡度和流速的影響更為顯著，坡度和流速的增加都會(huì)促進(jìn)氣體的釋放[32]，也是造成這一結(jié)果的原因之一.

CO2氣體總體上呈釋放狀態(tài)，僅在梅梁湖泵站呈吸收狀態(tài)，證明梁溪河河道為CO2氣體的“源”. 賈磊等觀測(cè)到梅梁湖在夏季表現(xiàn)為大氣CO2的“匯”[31]，李香華在梅梁湖區(qū)域同樣觀測(cè)到CO2在夏季處于吸收狀態(tài)[33]，這與本研究的觀測(cè)相反. 造成這種差異可能同樣是由于梅梁湖與梁溪河水體污染物來源具有差異，梅梁湖水體的污染物來源主要為藻類聚集，藍(lán)藻主要漂浮在湖泊表面，表層新鮮藍(lán)藻密度是衰亡藻密度的5倍[34]，新鮮藻類生長(zhǎng)吸收CO2；而梁溪河在調(diào)水過程中藻類衰亡沉降，藍(lán)藻堆積死亡現(xiàn)象嚴(yán)重，分解釋放CO2. 另外，支浜來水中的有機(jī)質(zhì)分解釋放了大量的CO2，超過了新鮮藻類吸收的CO2，導(dǎo)致梅梁湖和梁溪河CO2通量的差異. 本研究發(fā)現(xiàn)在梅梁湖入河口處CO2為釋放狀態(tài)，可能是由于賈磊等[31]和李香華等[33]在湖面開闊處采樣，而河口的藻類堆積相對(duì)嚴(yán)重，促進(jìn)了CO2的釋放.

從梁溪河CO2通量日變化中得到，梁溪河CO2通量日變化的峰值主要出現(xiàn)在正午(12:00)前后，與大部分研究的CO2通量日變化峰值不同[31]，這可能是由于風(fēng)速、流速等物理因素影響了水體的溶解度變化造成的巧合. 夜晚的CO2釋放通量高于白天，說明夜晚較低的光照強(qiáng)度使得藻類的光合作用降低，同時(shí)呼吸作用增強(qiáng)，使得CO2的釋放通量增加. 另外，夜晚的溫度顯著低于白天，水體分層溫度的不穩(wěn)定導(dǎo)致水體翻轉(zhuǎn)作用將底層的碳酸鹽帶到表層[31]，增加了CO2的釋放. 觀測(cè)日內(nèi)白天的CO2釋放通量波動(dòng)較大，夜晚的CO2釋放通量波動(dòng)較為平緩，白天的CO2釋放通量可能受流速影響較大，而夜間不調(diào)水河道流速穩(wěn)定.

從梁溪河CH4通量日變化中得到，梁溪河CH4通量日變化的峰值主要出現(xiàn)在傍晚，此時(shí)光照強(qiáng)度的降低導(dǎo)致水中的溶氧濃度降低，促進(jìn)了CH4的產(chǎn)生和釋放. 觀測(cè)日內(nèi)夜晚釋放通量高于白天，與其他研究結(jié)果一致[31].

與賈磊等[31]在上游梅梁湖的研究進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)本研究CO2、CH4的晝夜變化相對(duì)較小，可能是因?yàn)楹恿鞅旧砭哂辛鲃?dòng)性，流速對(duì)CO2、CH4釋放的影響削弱了晝夜環(huán)境因素對(duì)CO2、CH4釋放的影響.

3.2 梁溪河CO2、CH4通量影響因素分析

在梁溪河河段，V、DO、WT和SS是影響CH4通量的主要影響因素，V、DO、ORP、pH是影響CO2通量的主要影響因素. 在所有因素中，V同時(shí)影響CH4和CO2通量變化，說明在梁溪河河道中，CH4、CO2氣體產(chǎn)生后隨水的流動(dòng)向下游排放，因此流速越大，氣體釋放通量越大，這與以往的研究結(jié)果是一致的[18, 20]. 流速對(duì)氣體通量的影響機(jī)制較為復(fù)雜，主要分為兩個(gè)方面，流速的增加會(huì)減少水力停留時(shí)間，繼而抑制水體與沉積物的物質(zhì)交換[35]，同時(shí)，水體流動(dòng)利于溶氧的增加；但另一方面，流速的增加使水體擾動(dòng)增加，促進(jìn)了沉積物顆粒及藻屑等有機(jī)質(zhì)的懸浮[36]，促使氣體產(chǎn)生并從缺氧水體進(jìn)入上層水體并排出. 此外，CH4通量與DO、WT、SS存在相關(guān)關(guān)系. 在本研究中，河道不同斷面WT變化較小(30.58～31.00℃)，其相關(guān)性不具有代表性. 產(chǎn)甲烷過程是厭氧條件下產(chǎn)甲烷菌作用于底物的結(jié)果[37]. DO影響沉積物中產(chǎn)甲烷菌和甲烷氧化菌的活性，當(dāng)溶解氧濃度低于1.60%時(shí)，將引起甲烷氧化活性的下降；當(dāng)溶解氧濃度低于0.45%時(shí)，氧氣濃度成為甲烷氧化菌氧化甲烷的限制性因素[38]，水體DO與CH4呈負(fù)相關(guān). 但本研究中，梁溪河水體DO濃度為6 mg/L，濃度較高，CH4仍然大量釋放，可能是因?yàn)楹拥懒鲃?dòng)增加了CH4的釋放速率，甲烷氧化菌沒有足夠的時(shí)間氧化CH4. SS的增加為產(chǎn)甲烷菌提供了底物，促進(jìn)了CH4的產(chǎn)生[38]. CO2通量與DO、ORP、pH存在相關(guān)關(guān)系. DO的增加抑制了藻類的光合作用、促進(jìn)了藻類的呼吸作用，從而促進(jìn)了CO2的釋放. ORP的降低可以促進(jìn)藻類的光合作用[39]. CO2的釋放與pH相互作用，本次監(jiān)測(cè)中，梁溪河水體堿性較弱，抑制了碳酸的合成，促進(jìn)了CO2釋放[40].

在國內(nèi)外的其他相關(guān)研究中，研究地點(diǎn)往往集中在湖泊和濕地，影響甲烷通量變化的主要因素是水體理化性質(zhì)和氣象條件[41-44]，包括水溫、Chl.a、風(fēng)速等，這與本研究的結(jié)論甲烷通量變化與水體水化指標(biāo)變化相關(guān)性不高是不符的. 這可能是由于河道中的水體相較于湖泊中的水體流動(dòng)性更強(qiáng). 另外，本文的研究區(qū)域本身范圍較小，水體環(huán)境因子的變化不大，也可能是導(dǎo)致研究結(jié)果與其他相關(guān)研究不符的原因.

河道中溫室氣體的釋放是一個(gè)動(dòng)力學(xué)過程，與水流動(dòng)力息息相關(guān)[42]. 本研究發(fā)現(xiàn)，梁溪河河道溫室氣體通量與Re具有顯著的正相關(guān)性，即河道受到的擾動(dòng)越強(qiáng)烈，溫室氣體的通量越大. 河流受到的擾動(dòng)程度對(duì)溫室氣體排放的影響是多方面的. 一方面，水體受到擾動(dòng)使得沉積物再懸浮，增加沉積物中營養(yǎng)鹽向水體中的遷移[45]，進(jìn)而促進(jìn)了水體的富營養(yǎng)化過程，增加了溫室氣體的排放. 同時(shí)，水體紊流混合作用及環(huán)境因素的變化對(duì)氣體交換系數(shù)值的影響機(jī)制十分復(fù)雜，改變了水體中CH4、CO2的釋放過程[46]. 另外，初期我們猜測(cè)河道紊態(tài)會(huì)導(dǎo)致藻類被卷入河流渦旋中，使得藻類的停留時(shí)間增加繼而促進(jìn)溫室氣體的排放，但研究結(jié)果卻顯示Re與Chl.a濃度幾乎沒有相關(guān)性.

河道水體內(nèi)部的渦旋對(duì)水體的擾動(dòng)是影響河道溫室氣體排放的重要因素，尤其是小型河流. 目前，對(duì)水動(dòng)力條件與溫室氣體排放之間的關(guān)系研究較少，其影響機(jī)制還需要進(jìn)一步的研究.

3.3 持續(xù)性高藻輸入河道的CH4、CO2通量特征

在梁溪河河段中選擇藍(lán)藻不同密度聚集區(qū)測(cè)定溫室氣體通量，藍(lán)藻聚集區(qū)Chl.a濃度與溫室氣體釋放量呈顯著的正相關(guān)關(guān)系. 梁溪河是典型的持續(xù)性高藻輸入河道，月均藻密度為3.6×107cells/L，水華暴發(fā)嚴(yán)重的夏季月均藻密度分別為1.2×108cells/L，河道較寬處流速減緩，形成藍(lán)藻聚集區(qū)[47]，藍(lán)藻堆積衰亡，為微生物分解有機(jī)質(zhì)產(chǎn)溫室氣體提供了底物，因此高藻堆積促進(jìn)了溫室氣體釋放[48-49](圖7). 荀凡等[26]在巢湖區(qū)域觀測(cè)到Chl.a濃度與水-氣界面CH4釋放通量呈顯著的正相關(guān)，與本研究結(jié)果一致；在巢湖區(qū)域觀測(cè)到Chl.a濃度與水-氣界面的CO2釋放通量呈顯著的負(fù)相關(guān)，與本研究不一致. 本研究中，Chl.a濃度小于350 μg/L時(shí)與CO2釋放通量呈顯著負(fù)相關(guān)，大于350 μg/L時(shí)與CO2釋放通量呈顯著正相關(guān)(P<0.05). 荀凡等[26]的觀測(cè)中Chl.a濃度范圍較小(30～135 μg/L)，藻密度低時(shí)，藻類光合作用吸收CO2；藻密度高時(shí)藻類堆積死亡，大量衰亡藻屑下沉，被微生物分解，大量釋放CO2.

對(duì)全球595條河流的GHG觀測(cè)表明，這些河流的平均CO2通量為(7.65±0.63) μmol/(m2·s)，平均CH4通量為(0.10±0.01) μmol/(m2·s)[50]，梁溪河河道CH4、CO2通量顯著高于世界河流通量平均水平(P<0.01). 梁溪河河道CH4、CO2通量顯著大于國內(nèi)其他類型河道(水庫支流、城市河流、混合河流)的CH4、CO2通量(表3). 其原因主要有以下兩點(diǎn)：梁溪河上游承接太湖梅梁湖，梅梁湖是太湖最早出現(xiàn)藍(lán)藻水華的湖區(qū)，也是太湖水華最嚴(yán)重的湖區(qū)之一[51]，其風(fēng)向?qū)γ妨汉w粒態(tài)氮磷、水體有機(jī)質(zhì)及Chl.a濃度等關(guān)鍵水質(zhì)指標(biāo)的表層空間分布、時(shí)空再分配過程均有決定性作用[34]，梁溪河位于梅梁湖東北部，受風(fēng)向影響，梁溪河上游水?dāng)y帶大量污染物質(zhì)[52]，促進(jìn)了CH4、CO2的產(chǎn)生和釋放；另外，梁溪河河道水體自梅梁湖流出后本身攜帶大量溶解態(tài)氣體，河道中的水體流動(dòng)性強(qiáng)，改變了氣體交換系數(shù)，使得水體中的溶解態(tài)CH4、CO2大量釋放.

表3 國內(nèi)河道水-氣界面CH4、CO2通量對(duì)比

4 結(jié)論

1) 梁溪河河道表現(xiàn)為大氣中CH4、CO2的“源”. 空間尺度上，河道不同斷面CH4均呈釋放狀態(tài)，平均釋放通量為(4.63±0.76) μmol/(m2·s)，CO2除在梅梁湖泵站處呈吸收狀態(tài)外(通量為-20.94 μmol/(m2·s))，其余點(diǎn)位均為釋放狀態(tài)，平均釋放通量為(98.87±12.11) μmol/(m2·s). 日尺度上，對(duì)鴻橋點(diǎn)位進(jìn)行24 h溫室氣體通量觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，CH4、CO2在觀測(cè)時(shí)間內(nèi)均呈釋放狀態(tài). CH4釋放峰值受水面DO濃度下降影響，出現(xiàn)在傍晚；CO2釋放峰值出現(xiàn)在正午前后. CH4、CO2夜晚釋放通量大于白天.

2) 梁溪河水體的流速和水動(dòng)力條件通過影響氣體在水中的產(chǎn)生、擴(kuò)散等同時(shí)影響CH4、CO2的通量. 另外，DO濃度、SS濃度通過影響產(chǎn)甲烷菌、甲烷氧化菌活性影響CH4通量；DO濃度、氧化還原電位通過影響藻類光合作用、呼吸作用影響CO2通量，pH影響了水體中碳酸鹽平衡，同樣是CO2通量變化的重要影響因素.

3) 梁溪河藍(lán)藻堆積影響CH4、CO2的釋放. 藍(lán)藻堆積量與CH4釋放通量呈顯著正相關(guān)(r=0.96，P<0.01)，藍(lán)藻的衰亡為產(chǎn)甲烷菌提供了底物，促進(jìn)了CH4釋放. 藍(lán)藻堆積量與CO2通量相關(guān)關(guān)系分兩部分，藍(lán)藻堆積量小于等于350 μg/L時(shí)呈負(fù)相關(guān)，大于 350 μg/L時(shí)呈正相關(guān). 藍(lán)藻堆積密度低時(shí)光合作用充分，CO2呈少量釋放或吸收狀態(tài)，堆積密度高時(shí)藻類堆積死亡，大量藻屑分解，促進(jìn)了CO2的釋放.

4) 與無藻輸入的河道相比，持續(xù)性高藻輸入使河道溫室氣體的釋放量明顯增加，但其影響過程和影響機(jī)制還需要進(jìn)一步研究. 這對(duì)我國未來富營養(yǎng)化河網(wǎng)溫室氣體排放的估算具有參考價(jià)值.

致謝：本文的研究工作得到了無錫市濱湖區(qū)環(huán)境衛(wèi)生管理處河道管理所的大力協(xié)助，中國科學(xué)院水生生物研究所虞功亮老師、陳友信老師、南京信息工程大學(xué)張彌老師、賈磊碩士研究生、秦志昊碩士研究生、中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心王亞蕊博士研究生、河海大學(xué)劉高飛碩士研究生、中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所刁飛碩士研究生在采樣及樣品分析中提供支持和幫助，在此深表謝意！