楊婉雨，尹 銚，李 超，白國鋒

（1. 中國科學(xué)院聲學(xué)研究所，北京 100190；2. 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

0 引 言

粘彈性材料如橡膠是常用的功能性材料。在水下減振降噪領(lǐng)域，超過90%的水下聲學(xué)材料都是粘彈性材料，因此針對粘彈性材料聲學(xué)性能的研究非常重要[1-2]。粘彈性材料動態(tài)力學(xué)參數(shù)是決定其聲學(xué)性能的核心參量，由材料應(yīng)力應(yīng)變本構(gòu)關(guān)系決定，因此材料的動態(tài)力學(xué)參數(shù)可以用本構(gòu)模型表征。國內(nèi)外學(xué)者針對粘彈性材料的動力學(xué)特性提出了許多種本構(gòu)模型，其中分數(shù)階導(dǎo)數(shù)模型能有效模擬粘彈性材料玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)的連續(xù)松弛過程，并且能夠描述材料在較大頻率范圍內(nèi)的動態(tài)力學(xué)特性，近年來被廣泛使用[3]。

用于水聲材料設(shè)計中的材料動態(tài)參數(shù)，一般需要復(fù)數(shù)模量和泊松比。對于復(fù)數(shù)模量測試，總體可以分為兩種方法：聲學(xué)法和振動法。聲學(xué)法通過測量材料的聲學(xué)參數(shù)如反射系數(shù)和透射系數(shù)，反演得到黏彈性材料動態(tài)力學(xué)的參數(shù)，這類方法有聲管法[4]、自由場衰減法[5]。這些方法的輸出精度取決于反射系數(shù)、透射系數(shù)等聲學(xué)參數(shù)的準(zhǔn)確測試，但目前聲學(xué)參數(shù)的測試精度仍然較低。振動法測量材料振動特性來計算其力學(xué)參數(shù)，一般有自由衰減法、強迫共振法和強迫非共振法等[6]。其中前兩者僅能測量離散頻率點的動態(tài)參數(shù)，無法滿足水聲材料寬頻域設(shè)計的參數(shù)需求[7]。動態(tài)機械分析儀（Dynamic Mcchanical Analyzcr， DMA）是強迫非共振法代表性標(biāo)準(zhǔn)測試設(shè)備，在直接測量的頻率范圍內(nèi)精度很高，但是由于直接測量的頻率范圍小，需要利用時間-溫度等效原理得到材料寬頻帶內(nèi)的動態(tài)力學(xué)參數(shù)，此種等效引起的測量誤差尚無理論上的估計。泊松比的測試，需要通過測試得到材料的楊氏模量和剪切模量，從而計算獲得材料泊松比。而彈性模量的測試，如前所述，其測試精度無法滿足要求。

利用時溫等效原理擴展測量材料的動態(tài)力學(xué)參數(shù)的頻率范圍傳統(tǒng)方法是將不同溫度下的復(fù)數(shù)模量沿對數(shù)頻率軸平移重疊而得到主曲線圖。這樣的方法沒有考慮到儲能模量和損耗因子之間的內(nèi)在聯(lián)系，且在平移過程中會產(chǎn)生各種誤差。Havriliak-Ncgami （H-N）模型克服了上述缺點，僅用4個與溫度無關(guān)的變量和一個與溫度有關(guān)的變量就可準(zhǔn)確反映常用橡膠材料從橡膠態(tài)到玻璃態(tài)轉(zhuǎn)化的整個力學(xué)參數(shù)變化過程，因此該模型可用于預(yù)測聚合物在較寬頻率范圍內(nèi)的動態(tài)力學(xué)性能[8]。不同溫度和頻率的所有損耗因子-儲能楊氏模量的數(shù)據(jù)在雙對數(shù)軸上顯示出來，會構(gòu)成一條倒U曲線，稱為Wickct圖。Wickct圖的形狀與H-N模型中的松弛時間無關(guān)。因此Szabo等[9]利用DMA測試的復(fù)彈性模量數(shù)據(jù)反演出H-N模型中的4個與溫度無關(guān)的變量；然后利用不同溫度的DMA數(shù)據(jù)反演得到松弛時間；最后，利用不同的溫度時間就可擬合得到Williams-Landcl- Fcrry（WLF）方程中的未知參數(shù)，繼而計算氯丁橡膠和增塑性聚氯乙烯兩種彈性體材料在不同溫度和頻率范圍內(nèi)的動態(tài)力學(xué)特性。研究結(jié)果表明，計算出的模量和損耗因子與實驗值基本一致。Waltcr等[10]也提出了基于H-N模型的復(fù)數(shù)模量主曲線擬合方法，該方法在復(fù)楊氏模量測試隨機誤差達 10%的條件下仍然能準(zhǔn)確地擬合出主曲線。隨后，H-N模型被廣泛應(yīng)用于水下聲學(xué)材料研究中[11-13]。

對于泊松比測試，Sim等[14]對兩個不同形狀因子（形狀因子定義為樣品半徑與厚度比的一半）的圓柱形樣品進行軸向激勵，獲得試樣上下表面的振動傳遞函數(shù)，進而采用解析的方法計算表觀楊氏模量。形狀因子小的試樣楊氏模量受泊松比影響小，表觀模量即為真實材料模量，而形狀因子大的試樣表觀模量對泊松比敏感。通過有限元擬合出形狀因子較大的試樣表觀模量與真實模量比值隨泊松比的變化曲線，通過迭代優(yōu)化，即可尋找到泊松比。該方法較復(fù)雜，且需要形狀因子差別很大的兩個樣品，制樣與測試均不易操作。隨后Langlois等[15]改進了這一方法，基于對圓盤形彈性試樣在靜壓縮條件下的高階軸對稱有限元模擬，建立了壓縮剛度、楊氏模量、泊松比和形狀因子之間的多項式關(guān)系，進而利用兩個形狀因子試樣壓縮剛度的測試結(jié)果代入方程得到泊松比。

本文首先采用DMA對某丁腈橡膠進行動態(tài)力學(xué)參數(shù)變溫測試，再將WLF方程代入到H-N模型中，直接利用不同溫度和頻率的DMA數(shù)據(jù)同時進行反演得到方程中未知的7個參數(shù)，繼而計算得到復(fù)楊氏模量寬頻域主曲線。這樣的方法利用了所有不同溫度和頻率的測試數(shù)據(jù)對模型中的參數(shù)進行反演，簡化了反演步驟。其次對文獻[15]中的方法進行了改進，僅通過準(zhǔn)靜態(tài)壓縮條件下的有限元模擬得到兩種不同形狀因子試樣在不同泊松比下表觀楊氏模量的比值，繼而通過測試數(shù)據(jù)得到泊松比。這種方法省去了兩次單獨擬合的工作，同時消除了測試裝置本身對于結(jié)果的影響，提高了測試效率。最后，將寬頻域內(nèi)的復(fù)楊氏模量和泊松比代入分層介質(zhì)模型進行聲學(xué)性能計算，并與聲管測試結(jié)果進行對比。

1 復(fù)楊氏模量寬頻域主曲線擬合

1.1 H-N復(fù)數(shù)模量模型

1.2 主曲線擬合原理及結(jié)果

聚合物的同一力學(xué)松弛現(xiàn)象可以在較高溫度、較短時間觀察到，也可以在較低溫度、較長時間內(nèi)觀察到。因此，升高溫度與延長觀察時間對分子運動是等效的，對聚合物的粘彈性行為也是等效的，這就是時間-溫度等效原理。1955年，化學(xué)家Williams，Landcl和Fcrry共同提出WLF方程用來描述時溫等效原理[16]：

其中，αT為移位因子，C1、C2是兩個經(jīng)驗參數(shù)，取決于參考溫度T0的取值。移位因子αT可以表示溫度T下的松弛時間與參考溫度T0下的松弛時間之比，即：

因此可得：

對于流變簡單材料，在溫度T下測量的頻率為f的模量等于在溫度T0下測量的頻率為f0的模量。利用 WLF方程，可以將不同溫度下一定頻率范圍內(nèi)的測試結(jié)果通過平移來獲得較寬頻率范圍內(nèi)的動態(tài)力學(xué)參數(shù)，用于后續(xù)橡膠材料聲學(xué)性能計算。

利用 DMA對橡膠樣品進行-10℃、-6℃、-4℃、2℃、8℃、14℃、20℃、29℃這8個不同溫度臺階，在1～250 Hz頻率范圍的動態(tài)參數(shù)測試，測試設(shè)備如圖1所示。將WLF方程引入H-N模型中，根據(jù)對7個參數(shù)E0、E∞、α、β、C1、C2、τ0的識別，可獲得任意參考溫度下材料參數(shù)寬頻域主曲線。定義目標(biāo)函數(shù)為所有儲能模量、損耗因子測試結(jié)果與 H-N方程計算結(jié)果的相對誤差絕對值之和，即：

圖1 基于DMA450的復(fù)楊氏模量變溫試驗Fig.1 The experiment of the complex Young’s modulus test over a wide range of temperatures based on DMA450

式中：floss為目標(biāo)函數(shù)；分別為測試和計算的儲能模量；tanδcxp和 ta nδcalc分別為測試和計算的損耗因子。

采用信賴域反射算法[17]對參數(shù)優(yōu)化，使得目標(biāo)函數(shù)最小。得到參數(shù)后代入H-N方程中獲取參考溫度為 0℃時儲能楊氏模量和損耗因子的主曲線，如圖2和圖3所示。

圖2 參考溫度為0℃時，丁腈橡膠儲能模量主曲線Fig.2 The storage modulus master curve of nitrile rubber at the reference temperatureT0=0℃

圖3 參考溫度為0℃時，丁腈橡膠損耗因子主曲線Fig.3 The loss factor master curve of nitrile rubber at the reference temperatureT0=0℃

計算得到全頻段內(nèi)儲能楊氏模量和損耗因子的平均相對誤差e1、e2。結(jié)果表明，基于H-N模型得到的主曲線與DMA測試結(jié)果相比，儲能楊氏模量和損耗因子的平均相對誤差均在10%的范圍內(nèi)，驗證了該方法的可靠性。

2 泊松比測量

2.1 基本理論

將前述材料制成圓柱形試樣，固定在兩塊鋼板之間，測試裝置如圖4所示。

圖4 機械阻抗測試裝置Fig.4 The measurement setup for the mechanical impedance test

激振器在底部產(chǎn)生0～100 Hz頻段的掃頻信號激發(fā)底板。力傳感器安裝在頂板上，測試施加在頂板上的反作用力F（ω）。加速度計固定在底板上，測到底板的加速度，再經(jīng)過兩次積分就可以得到其位移u（ω），進而得到機械阻抗即[15]：

在低頻情況下，機械阻抗可以寫成：

式中：Km（ω）為角頻率ω下試樣的壓縮剛度；η（ω）為損耗因子。

對于截面積為A，半徑為r，長度為L的圓柱，其表觀楊氏模量與壓縮剛度存在線性關(guān)系，即：

再將其歸一化，可得：

其中，E是真實楊氏模量。

對于形狀因子s（形狀因子定義為樣品半徑與厚度比的一半，即s=r/ （2L），通常s≥0 . 025）較大的試樣，泊松比對歸一化表觀楊氏模量影響較大。因此基于圖4的裝置，對形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣進行有限元仿真，得到其歸一化表觀楊氏模量。由于這兩個試樣來自于相同的材料，所以它們具有相同的楊氏模量E、泊松比v和損耗因子η。

通過建模發(fā)現(xiàn)，在0～100 Hz頻率范圍內(nèi)，歸一化表觀楊氏模量的大小與頻率幾乎無關(guān)，與其真實楊氏模量也無關(guān)，而只與材料的形狀因子和泊松比有關(guān)，如圖5所示。

圖5 兩種形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣歸一化表觀楊氏模量隨泊松比的變化Fig.5 Variations of normalized apparent Young’s modulus with Poisson’s ratio for the two samples with different shape factorss1=0.5 ands2=0.25

因此，對于這兩種形狀因子的試樣，其歸一化表觀楊氏模量可以寫成：

將上述兩式相比可得：

在固定的兩個形狀因子s1和s2下，泊松比v與兩個表觀楊氏模量之比R是一一對應(yīng)的關(guān)系，因此可將泊松比v用R來表征，即：

2.2 泊松比試驗驗證

基于圖4的測試裝置，分別對形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣進行機械阻抗的測量，根據(jù)式（15）和式（16）可以得到兩個試樣的表觀楊氏模量和。由于系統(tǒng)在50～80 Hz的頻率范圍內(nèi)較為穩(wěn)定，因此選取這一頻率范圍內(nèi)兩個試樣的表觀楊氏模量，結(jié)果如圖6所示。

圖6 測量的兩種形狀因子s1=0.5和s2=0.25試樣在50～80 Hz頻率范圍內(nèi)的表觀楊氏模量Fig.6 The measured apparent Young’s modulus of two samples with different shape factorss1=0.5 ands2=0.25 in the frequency range of 50～80 Hz

表觀楊氏模量之比R與泊松比v相互依賴的定量關(guān)系可以利用局部加權(quán)回歸得到，因此將測量得到的表觀楊氏模量之比R（ω）帶入到回歸模型中即可得到試樣的泊松比，結(jié)果如圖7所示。在 50～80 Hz的頻率范圍內(nèi)，泊松比的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差分別是0.491 37和0.003 44，由于實際橡膠材料的泊松比在 0.49～0.495之間，因此可認為該測量結(jié)果與實際相符。

圖7 50～80 Hz頻率范圍內(nèi)的泊松比Fig.7 The measured Poisson’s ratio in the frequency range of50～80 Hz

3 吸聲系數(shù)實驗與計算

將前述橡膠材料制成直徑為 55 mm、厚度為50 mm的聲管樣品，放置在管中進行反射、透射、吸聲系數(shù)測試，測試頻率范圍為3～30 kHz。同時，應(yīng)用分層介質(zhì)傳遞矩陣模型計算其吸聲系數(shù)，計算模型如圖8所示，圖中的介質(zhì)為橡膠材料，其厚度為D。

圖8 分層介質(zhì)傳遞矩陣計算模型Fig.8 Calculation model of transfer matrix in the layered medium

水-橡膠界面聲壓p1和法向振速u1與橡膠-水界面聲壓p2和法向振速u2關(guān)系為[18-19]

式中：ρ為橡膠材料的密度；由于只考慮垂直入射的情況，c為橡膠材料中的縱波聲速；k為其對應(yīng)波數(shù)。其中，聲速與材料本身的性質(zhì)有關(guān)，即：

式中：E、v分別是材料的楊氏模量和泊松比。

根據(jù)式（21）、（22），可得到表面的聲阻抗率為

垂直入射條件下，聲反射系數(shù)rp和透射系數(shù)tp算公式為

式中：ρ0、c0分別為水的密度和聲速。吸聲系數(shù)為

根據(jù)前述模型得到的楊氏模量和泊松比代入式（22），并根據(jù)式（21）～（25）計算吸聲系數(shù)。計算結(jié)果與聲管測試結(jié)果對比如圖9所示，由圖可知，兩者相吻合，驗證了前述材料動態(tài)參數(shù)測試方法的準(zhǔn)確性。分別計算v±0.003 4時 0～10 kHz范圍內(nèi)吸聲系數(shù)的變化情況，如圖10所示。結(jié)果表明，泊松比變化0.003 4造成吸聲系數(shù)的變化均在0.1的范圍內(nèi)，但泊松比如此微小的變化對吸聲系數(shù)仍產(chǎn)生較大影響的結(jié)果證明對材料的泊松比進行準(zhǔn)確測量是決定吸聲系數(shù)計算準(zhǔn)確性的重要因素。

圖9 橡膠吸聲系數(shù)的模型計算結(jié)果與聲管測試結(jié)果對比Fig.9 The comparison between the model calculated results and sound tube tested results of the sound absorption coefficient of rubber

圖10 泊松比變化±0.003 4對吸聲系數(shù)的影響Fig.10 Effects of Poisson’s ratio change of ±0.003 4 on sound absorption coefficient

4 結(jié) 論

本文首先提出了一種復(fù)楊氏模量及泊松比準(zhǔn)確測試的方法。該方法將WLF方程引入到H-N復(fù)數(shù)模量模型中，直接利用不同溫度和頻率的 DMA數(shù)據(jù)并采用信賴域反射算法進行反演得到方程中的未知參數(shù)，并準(zhǔn)確擬合得到了儲能楊氏模量和損耗因子寬頻域主曲線。與DMA測試結(jié)果相比，儲能楊氏模量和損耗因子的平均相對誤差均在 10%以內(nèi)。

其次，泊松比的測試方法是在Langlois等提出方法的基礎(chǔ)上進行改進。根據(jù)同一材料不同形狀因子表觀楊氏模量之比與泊松比存在唯一量化關(guān)系的特性，通過對兩種不同形狀因子試樣準(zhǔn)靜態(tài)的有限元模擬，獲得不同表觀楊氏模量比值與泊松比量化曲線，再根據(jù)橡膠樣品表觀楊氏模量的測試結(jié)果，利用局部加權(quán)回歸獲得其泊松比。該方法的優(yōu)勢在于省去了兩次單獨擬合的工作，提升了測量效率，同時消除了測試裝置本身對于結(jié)果的影響。結(jié)果表明，泊松比的平均測量值在實際范圍之內(nèi)，而標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.003 4，與原有方法中基本一致，因此可以認為本文改進的泊松比測量方法可靠。

最后，制作出直徑55 mm、厚度50 mm的聲管樣品進行吸聲系數(shù)測試，同時將復(fù)楊氏模量、泊松比的測試結(jié)果帶入分層介質(zhì)模型中進行吸聲系數(shù)計算，吸聲系數(shù)測試結(jié)果與計算結(jié)果相吻合，驗證了上述測試方法的正確性和有效性。通過計算泊松比對吸聲性能的影響發(fā)現(xiàn)，泊松比的千分位微小變化會造成吸聲系數(shù)的較大改變。本測試方法提高了動態(tài)參數(shù)的測試效率，為提高水聲材料設(shè)計中的動態(tài)參數(shù)輸入精度提供了新的解決方法。