上官宇先 黑兒平 曾祥忠 陳琨 秦魚生 何明江 周子軍

（四川省農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所，成都 610066；第一作者：396478825@qq.com；*通訊作者：511944725@qq.com）

成都平原是我國(guó)主要的水稻生產(chǎn)區(qū)之一。近年來(lái)，隨著中國(guó)工業(yè)化和城鎮(zhèn)化的不斷加速發(fā)展，農(nóng)田土壤重金屬污染問(wèn)題日益凸顯。有研究指出，我國(guó)有高達(dá)759.14萬(wàn)hm2的耕地土壤存在重金屬污染或超標(biāo)情況，但主要分布在南方地區(qū)[1-3]。成都平原區(qū)大面積糧田土壤近年來(lái)亦受到不同程度的重金屬污染，已引起社會(huì)的廣泛關(guān)注[4]。重金屬污染存在持久性、隱蔽性、潛伏性和危害不可逆性等特性，重金屬會(huì)通過(guò)食物鏈富集和轉(zhuǎn)運(yùn)進(jìn)入人體內(nèi)，對(duì)人體的組織和細(xì)胞等造成結(jié)構(gòu)和功能上的損害，嚴(yán)重的會(huì)導(dǎo)致慢性中毒，甚至癌變。因此，以成都平原區(qū)水稻田土壤及稻米為研究對(duì)象，進(jìn)行重金屬對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)十分有必要。

目前，國(guó)內(nèi)有眾多學(xué)者對(duì)土壤及農(nóng)作物重金屬污染問(wèn)題已開(kāi)展了廣泛的研究，并采用多種評(píng)價(jià)分析方法對(duì)土壤及農(nóng)作物重金屬含量相關(guān)性、污染程度及健康風(fēng)險(xiǎn)等進(jìn)行了大量研究。例如，張迪等[5]對(duì)貴州遵義下寒武統(tǒng)黑色頁(yè)巖區(qū)土壤及農(nóng)作物重金屬含量特征進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)研究區(qū)土壤Cd、Cu（銅）、Ni（鎳）和Zn（鋅）平均含量均超過(guò)貴州省土壤背景值和風(fēng)險(xiǎn)篩選值，水稻中Cr、Ni和Zn含量超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值，土壤重金屬污染程度為重度污染（PN=5.38）。在攝食農(nóng)作物、手口攝入和皮膚接觸3種暴露途徑下，研究區(qū)土壤和農(nóng)作物重金屬對(duì)成人和兒童的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HIS）分別為10.2和25.7，存在一定的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)兒童的健康風(fēng)險(xiǎn)明顯高于成人。攝食農(nóng)作物是主要的重金屬暴露途徑，其中Cr、Cd和Pb是造成非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要污染物。張雅茹等[6]對(duì)煤礦周邊土壤重金屬的含量特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示，Cr、Cu、As（砷）、Cd和Pb的含量均值均超過(guò)了安徽省表層土壤背景值，Cd的單因子指數(shù)最大，7種重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn)對(duì)兒童的影響大于成人，且在3種暴露途徑中，手口攝入途徑最為顯著；相比之下，Cr和As的致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)較大。

本研究選擇成都平原區(qū)水稻田土壤及稻米為研究對(duì)象，分析Pb、Cr、Cd、Cu、Hg和As 6種重金屬含量特征、相關(guān)性和污染水平，并在此基礎(chǔ)上開(kāi)展土壤及稻米健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以期為成都平原區(qū)水稻田土壤環(huán)境保護(hù)和修復(fù)治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)區(qū)概況

試驗(yàn)區(qū)位于成都平原，屬亞熱帶濕潤(rùn)氣候區(qū)，四季分明，平均氣溫17.8℃，年降雨量1 300 mm，夏無(wú)酷暑，冬無(wú)嚴(yán)寒，秋多陰雨。

1.2 樣品采集與處理

水稻樣品與土壤樣品于2019年7月采集于成都平原。對(duì)研究區(qū)域的水稻田，每個(gè)采樣單元隨機(jī)選取約3叢稻株，混合均勻后裝袋，作為1個(gè)樣品，共采集13個(gè)樣品；同時(shí)采集對(duì)應(yīng)的根際土壤13個(gè)土壤樣品（采樣深度0~20 cm）。

水稻樣品取可食用部分，谷物經(jīng)烘干、脫殼、洗凈、粉碎后裝入自封袋。將采集的土壤樣品分別攤開(kāi)置于干燥潔凈的塑料薄膜上，室內(nèi)通風(fēng)陰干。當(dāng)樣品半干時(shí)，將土塊壓碎，再除去雜草、動(dòng)物殘?bào)w和石礫等異物，風(fēng)干室要盡量干燥通風(fēng)，并要防止室內(nèi)空氣和灰塵污染。待土壤樣品自然風(fēng)干后，將其置于60℃恒溫干燥箱內(nèi)，烘干至恒質(zhì)量，取出后用瑪瑙研磨機(jī)研磨，再分別過(guò)10目和100目尼龍篩，樣品保存于玻璃瓶中備用。每份樣品至少保留約300 g，將處理后的土壤樣品進(jìn)行編號(hào)，同時(shí)將土壤樣品的原始標(biāo)簽貼在玻璃瓶上，以便核對(duì)[7]。

1.3 樣品測(cè)定與分析方法

1.3.1 土壤理化性質(zhì)

土壤理化性質(zhì)均按《土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法》進(jìn)行測(cè)定：pH值測(cè)定使用電位法；有機(jī)質(zhì)含量采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化-容量法測(cè)定；全氮含量使用開(kāi)氏消煮法測(cè)定；全磷含量采用酸溶-鉬銻抗比色法測(cè)定；堿解氮含量采用堿解擴(kuò)散法測(cè)定；有效磷含量測(cè)定采用化學(xué)測(cè)速法；陽(yáng)離子交換量用標(biāo)準(zhǔn)氫氧化鈉溶液等滴定測(cè)定[7]。

1.3.2 土壤中重金屬含量

Pb、Cr、Cd和Cu含量的測(cè)定采用原子吸收分光光度法。Hg和As含量的測(cè)定采用原子熒光分光光度法。

1.4 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法

1.4.1 單因子污染指數(shù)法

為研究單個(gè)因子對(duì)土壤污染的評(píng)價(jià)，本研究采用單項(xiàng)污染指數(shù)法（Pi=Ci/Si）[8]對(duì)水稻生產(chǎn)區(qū)水旱輪作稻田土壤中重金屬污染狀況分別進(jìn)行評(píng)價(jià)。式中，Pi為污染物的單項(xiàng)污染指數(shù)，Ci為調(diào)查點(diǎn)位土壤中污染物的實(shí)測(cè)濃度值（mg/kg），Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)限值（mg/kg）。土壤評(píng)價(jià)參考《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618-2018）進(jìn)行，土壤中各項(xiàng)重金屬評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)限值見(jiàn)表1，Pi分級(jí)指標(biāo)如表2所示。

表1 土壤中各重金屬評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)限值 （單位：mg/kg）

表2 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法Pi和PN的等級(jí)標(biāo)準(zhǔn)劃分

1.4.2 內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法

由于單因子污染指數(shù)法只能反映單一元素的污染程度，適用于某一特定區(qū)域單一污染物的影響，但現(xiàn)實(shí)中往往是多種污染物構(gòu)成的復(fù)合污染，所以當(dāng)需要評(píng)價(jià)某個(gè)整體區(qū)域的復(fù)合污染狀況時(shí)可以使用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，計(jì)算公式如下[9]：

式中，PN表示某區(qū)域綜合污染指數(shù)，Pmax表示單因子污染指數(shù)最大值，Pave為單因子污染指數(shù)平均值。PN值越大，說(shuō)明重金屬污染越嚴(yán)重。綜合污染指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)如表2所示。

1.5 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

結(jié)合美國(guó)環(huán)境保護(hù)局和中國(guó)生態(tài)環(huán)境部提出的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)研究區(qū)成人和兒童的致癌和非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，農(nóng)作物和土壤重金屬日暴露量計(jì)算公式如下[10-12]：

式中參數(shù)符號(hào)及取值[10-13]詳見(jiàn)表3。

表3 農(nóng)作物和土壤重金屬參數(shù)符號(hào)對(duì)應(yīng)名稱

不同暴露途徑下重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)計(jì)算公式如下：

式中，HQi為非致癌重金屬i的單項(xiàng)健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；ADDij為非致癌重金屬i第j種暴露途徑的日均攝取量（mg/kg）；RFDij為非致癌重金屬i第j種暴露途徑的參考劑量，mg/（kg·d）；HIs為3種暴露途徑下的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；CRi為致癌重金屬i的單項(xiàng)健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；SFij為致癌重金屬i第j種暴露途徑的斜率系數(shù)mg/（kg·d）；TCR為致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。當(dāng)HQi或HIs<1時(shí)，表示非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)不顯著；當(dāng)HQi或HIS＞1時(shí)，表示存在顯著的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)[10-12]；當(dāng)CRi或TCR>1×10-6時(shí)，表明存在致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，即存在百萬(wàn)人增加一個(gè)癌癥患者風(fēng)險(xiǎn)；根據(jù)專家建議CRi或TCR 1×10-6～1×10-4之間為可接受風(fēng)險(xiǎn)[12]。根據(jù)前人研究，各重金屬參考劑量取值如表4所示[10,13-15]。

表4 重金屬非致癌和致癌參考劑量取值 [單位：mg（/kg·d）]

1.6 數(shù)據(jù)處理

土壤重金屬含量相關(guān)性分析由統(tǒng)計(jì)軟件SPSS 18完成，數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析由Excel軟件完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤基本理化性質(zhì)

從表5可見(jiàn)，研究區(qū)土壤全氮含量介于1.61～4.40 g/kg之間，平均值2.48 g/kg；堿解氮含量介于128～260 mg/kg之間，平均值218.77 mg/kg；有效磷含量介于1.11～75.70 mg/kg之間，平均值14.49 mg/kg；有機(jī)質(zhì)含量介于30.5～86.9 g/kg之間，平均值48.02 g/kg；速效鉀含量介于48～297 mg/kg之間，平均值119.62 mg/kg；陽(yáng)離子交換量介于13.7～18.1 cmol/kg之間，平均值15.65 cmol/kg；pH值介于5.4～7.3之間，平均值5.95。

表5 土壤基本理化性質(zhì)分析統(tǒng)計(jì)結(jié)果

變異系數(shù)（CV）表示了區(qū)域變量的離散程度，根據(jù)變異系數(shù)劃分變異性等級(jí)，一般認(rèn)為CV小于0.1為弱變異性；CV在0.1~1.0之間為中等變異性；CV大于1.0為強(qiáng)變異性。本研究區(qū)域有效磷含量屬于強(qiáng)變異性，變異系數(shù)和離散程度最高。其他元素變異系數(shù)均較小，離散程度較低，屬于中等變異性或弱變異性。

2.2 土壤重金屬含量特征

由表6可知，研究區(qū)土壤Cd含量介于0.32～0.62 mg/kg之間，平均值0.41 mg/kg；Pb含量介于23.90～36.20 mg/kg之間，平均值31.25 mg/kg；Cr含量介于63.40～98.00 mg/kg之間，平均值76.85 mg/kg；Hg介于0.12～0.23 mg/kg，平均值0.16 mg/kg；As含量介于3.77～14.57 mg/kg之間，平均值7.18 mg/kg；Cu含量介于31.06～46.99 mg/kg之間，平均值39.40 mg/kg。Cd、Pb、Cr和Hg的平均含量均大于該區(qū)域土壤背景值。與《農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618-2018）相比，土壤重金屬Pb、Cr、Hg、As和Cu的含量均小于風(fēng)險(xiǎn)篩選值，符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，土壤Cd含量高于風(fēng)險(xiǎn)篩選值，其中有8個(gè)Cd超標(biāo)位點(diǎn)，超標(biāo)率為61.54%。表明土壤中Cd含量超標(biāo)現(xiàn)象較嚴(yán)重，Cd元素在土壤中的累計(jì)特征較顯著。

表6 土壤中重金屬含量的描述性樣品統(tǒng)計(jì)特征 （單位：mg/kg）

本研究區(qū)域所有元素均屬于中等變異性，其中As的變異系數(shù)和離散程度最高，可能存在外源因素的干擾。

2.3 稻米中重金屬含量特征

由表7可知，稻米Hg含量介于0.0031～0.0065 mg/kg之間，平均值為0.0041 mg/kg；As含量介于0.118～0.189 mg/kg之間，平均值0.157 mg/kg；Cr含量介于0.25～0.95 mg/kg之間，平均值0.55 mg/kg；Cu含量介于2.16～3.69 mg/kg之間，平均值3.00 mg/kg；Cd含量介于0.028～0.177 mg/kg之間，平均值0.088 mg/kg；Pb含量介于0.053～0.172 mg/kg之間，平均值0.105 mg/kg。與我國(guó)《食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 2762-2017）相比，稻米中重金屬含量均低于限量標(biāo)準(zhǔn)，無(wú)樣品超標(biāo)。本研究區(qū)稻米中所有重金屬元素均屬于中等變異性。

表7 稻米中重金屬含量分析統(tǒng)計(jì)結(jié)果 （單位：mg/kg）

2.4 相關(guān)性分析

2.4.1 土壤重金屬元素與土壤理化性質(zhì)相關(guān)性分析

由表8可知，土壤Cd含量與全氮和有機(jī)質(zhì)含量的相關(guān)系數(shù)分別為0.781和0.791，呈極顯著正相關(guān)，與速效鉀含量相關(guān)系數(shù)為0.653，呈顯著正相關(guān)；土壤Pb含量與堿解氮含量相關(guān)系數(shù)為0.772，呈極顯著正相關(guān)，與有效磷和pH值相關(guān)系數(shù)分別為-0.730和-0.718，呈極顯著負(fù)相關(guān)?？梢?jiàn)，土壤有機(jī)質(zhì)含量高低對(duì)土壤中Cd含量有較大的影響。

表8 土壤重金屬含量與理化性質(zhì)相關(guān)性分析

由表9可知，土壤中Hg含量與Pb和As含量的相關(guān)系數(shù)分別為0.594和0.572，呈顯著正相關(guān)，表明Hg與Pb和As之間具有同源關(guān)系；而Cd、Cr和Cu與其他元素均不具有顯著相關(guān)性，污染來(lái)源單一。推斷Hg、Pb和As元素污染來(lái)自同一源頭，可能源自農(nóng)田周邊的工業(yè)廢氣，與工業(yè)活動(dòng)密切相關(guān)；推斷Cd、Pb的污染來(lái)自農(nóng)田施用的肥料，與農(nóng)業(yè)活動(dòng)密切相關(guān)。

表9 土壤中各重金屬元素之間的相關(guān)性分析

2.4.2 土壤和稻米中重金屬含量相關(guān)性分析

由表10可知，稻米中Cd含量與土壤中Cr含量之間的相關(guān)系數(shù)為-0.709，呈極顯著負(fù)相關(guān)，與土壤中Hg和As含量之間的相關(guān)系數(shù)分別為0.645和0.648，呈顯著正相關(guān)；稻米中Cr含量與土壤中Cr含量之間的相關(guān)系數(shù)為-0.642，呈顯著負(fù)相關(guān)。表明稻米中Cd的污染來(lái)源復(fù)雜，與土壤中Cr、Hg和As含量均有關(guān)；稻米中Cd和Cr含量均與土壤中Cr含量呈負(fù)相關(guān)，因此提高土壤中Cr含量，可降低稻米中Cd和Cr含量。

表10 土壤與稻米中重金屬含量相關(guān)性分析

2.5 土壤重金屬污染水平

通過(guò)上述土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法計(jì)算土壤重金屬污染水平（圖1）。從圖1可知，研究區(qū)土壤中Cd的污染指數(shù)較大，污染程度為警戒限，有85%的采樣點(diǎn)達(dá)到警戒限值，且積累程度最大，最大值達(dá)1.57；而Pb、Cr、Hg、As和Cu污染指數(shù)相對(duì)較小，污染程度均處在安全范圍內(nèi)。其中，As的污染指數(shù)最小，最低只有0.13；其內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（PN）為0.60，污染等級(jí)為Ⅰ，屬于無(wú)污染（表2）。綜上所述，表明研究區(qū)土壤中Cd污染較嚴(yán)重，其他元素均處于安全范圍。

圖1 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)箱型圖

2.6 土壤和稻米中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

從圖2可以看出，農(nóng)作物和土壤中重金屬日暴露量的大小表現(xiàn)為：重金屬經(jīng)農(nóng)作物攝入（ADDcrop）>經(jīng)手口攝入（ADDoral）>經(jīng)皮膚接觸的平均日攝取量（ADDdermat），且兒童的3種平均日攝取量均高于成人，表明重金屬主要從食物鏈中進(jìn)入人體，側(cè)面暗示了農(nóng)田土壤重金屬污染防治的重要性。土壤和農(nóng)作物之間關(guān)系密切，前者直接影響后者的生長(zhǎng)發(fā)育以及所含化學(xué)物質(zhì)量的高低。因而從根本上解決污染源，積極采取科學(xué)的重金屬污染治理方法，是保證食品安全的首要條件。其次是經(jīng)手口攝入和皮膚接觸，特別是兒童經(jīng)常喜歡趴在地上玩土等活動(dòng)，直接接觸土的次數(shù)和數(shù)量相對(duì)高于成人，因而經(jīng)手口攝入和皮膚接觸的平均日攝取量遠(yuǎn)高于成人。

圖2 農(nóng)作物和土壤重金屬日暴露量柱狀圖

2.6.1 不同暴露途徑下重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

由表11可見(jiàn)，土壤Hg、As、Cr、Cu、Cd和Pb在手口攝入和皮膚接觸暴露途徑下的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HQ）值均小于1，表明成人和兒童在手口攝入途徑和皮膚接觸暴露途徑下對(duì)土壤重金屬的攝入量小于暴露參考劑量，即對(duì)成人和兒童存在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小，然而，在經(jīng)農(nóng)作物攝入、手口攝入和皮膚接觸3種暴露途徑下6種重金屬對(duì)成人和兒童的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HIS）分別為8.36和19.63，表明當(dāng)?shù)赝寥篮娃r(nóng)作物重金屬污染對(duì)當(dāng)?shù)鼐用翊嬖诜侵掳┙】碉L(fēng)險(xiǎn)。研究區(qū)土壤及農(nóng)作物6種重金屬通過(guò)3種暴露途徑對(duì)兒童的健康風(fēng)險(xiǎn)明顯高于成人，該結(jié)果與張迪等[5]研究結(jié)果相似。研究區(qū)土壤和農(nóng)作物中6種重金屬對(duì)成人HIs值的貢獻(xiàn)率大小依次為As>Cr>Hg>Cd>Cu>Pb，與對(duì)兒童HIs值貢獻(xiàn)率排序相似（圖3）；其中，對(duì)于成人，Cu、Cd、Pb的HQ值均小于限值1，表明這3種重金屬對(duì)成人的非致癌風(fēng)險(xiǎn)低，一般不會(huì)對(duì)人體造成健康風(fēng)險(xiǎn)，而對(duì)兒童只有Pb的HQ值均小于限值1，As、Cr和Hg是構(gòu)成兒童非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要元素。3種暴露途徑中，手口攝入和皮膚接觸暴露途徑對(duì)HI值貢獻(xiàn)率低于1%，農(nóng)作物攝入是主要的重金屬暴露途徑。

圖3 非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)柱狀圖

表11 非致癌風(fēng)險(xiǎn)暴露劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均值

2.6.2 不同暴露途徑下重金屬致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

根據(jù)美國(guó)環(huán)境保護(hù)局綜合風(fēng)險(xiǎn)信息數(shù)據(jù)庫(kù)（IRIS）資料和世界衛(wèi)生組織（WHO）編制的分類系統(tǒng)，重金屬元素Cd、Ni、As和Cr具有致癌作用，過(guò)量的Cd、Ni、As和Cr暴露將會(huì)導(dǎo)致人體呼吸道、胃腸道疾病和皮膚損傷，從而引發(fā)癌癥[16]。從表12和圖4可見(jiàn)，在農(nóng)作物攝入、手口攝入和皮膚接觸暴露途徑下研究區(qū)土壤Cd、As和Cr對(duì)成人和兒童的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（CR）均表現(xiàn)為Cd>As>Cr，且均大于1.0×10-4，存在一定的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。在農(nóng)作物攝入、手口攝入和皮膚接觸暴露途徑下對(duì)成人和兒童造成的致癌健康總風(fēng)險(xiǎn)（TCR）分別為0.0076和0.0178，均大于1.0×10-4，兒童的致癌健康風(fēng)險(xiǎn)大于成人，存在致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)引起重視。

表12 致癌風(fēng)險(xiǎn)暴露劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均值

圖4 致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)柱狀圖

3 討論與結(jié)論

3.1 討論

本研究結(jié)果表明，試驗(yàn)區(qū)土壤中Cd的污染程度較嚴(yán)重，超標(biāo)率也相對(duì)較高，但其他重金屬元素均低于安全限值，無(wú)超標(biāo)現(xiàn)象；而稻米中重金屬含量均低于限量標(biāo)準(zhǔn)，無(wú)樣品超標(biāo)，且稻米中少數(shù)重金屬含量與土壤重金屬含量存在一定的相關(guān)性，顯然土壤-稻米系統(tǒng)中存在某種影響因子，降低了土壤有效態(tài)Cd含量，進(jìn)而減少水稻對(duì)Cd的吸收和轉(zhuǎn)運(yùn)等。因此，研究重金屬在土壤-水稻系統(tǒng)中的遷移、吸附、轉(zhuǎn)運(yùn)規(guī)律，不僅要關(guān)注重金屬的總量，還應(yīng)該對(duì)土壤重金屬的化學(xué)結(jié)構(gòu)、生物有效形態(tài)，以及土壤元素含量成分的豐富度和土壤微生物的活躍程度進(jìn)行研究[17-19]。為了推測(cè)上述影響因子，我們通過(guò)查閱大量文獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)有學(xué)者指出，土壤有機(jī)質(zhì)和pH值對(duì)土壤中重金屬活性有較大影響。一般情況下，土壤有機(jī)質(zhì)可參與土壤重金屬的絡(luò)合與螯合作用，影響重金屬的遷移、轉(zhuǎn)化過(guò)程，進(jìn)而影響土壤重金屬的積累。因此，土壤有機(jī)質(zhì)含量與土壤重金屬積累有著密切關(guān)系。特別是水稻生育期當(dāng)?shù)剞r(nóng)田施用的有機(jī)肥增加了土壤有機(jī)質(zhì)含量，從而顯著影響土壤有效態(tài)Cd含量；通常土壤pH值與Cd含量的關(guān)系呈負(fù)相關(guān)，主要原因是pH值升高可促進(jìn)Cd由有效態(tài)向絡(luò)合態(tài)與殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，降低了Cd的有效態(tài)含量[20]。因而，雖然土壤中Cd含量超標(biāo)，但由于有機(jī)質(zhì)含量以及部分土壤pH值較高，因此稻米中未出現(xiàn)Cd含量超標(biāo)現(xiàn)象。

試驗(yàn)區(qū)土壤中大多數(shù)重金屬含量均相對(duì)比其土壤背景值高，這可能與當(dāng)?shù)胤N植戶常年施用大量肥料和噴施農(nóng)藥有關(guān)。這些肥料、農(nóng)藥和水中存在的Cd、As、Pb、Hg、Cr、Cu有可能進(jìn)入農(nóng)田土壤中[21-22]，因此，不合理的農(nóng)業(yè)活動(dòng)會(huì)加重農(nóng)田土壤重金屬污染程度。

在經(jīng)農(nóng)作物攝入、手口攝入和皮膚接觸3種暴露途徑下，重金屬對(duì)人類非致癌和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均是兒童大于成人。這是因?yàn)閮和?jīng)常喜歡在外玩耍，特別是喜歡地上趴著，這導(dǎo)致直接和間接接觸泥土的次數(shù)比成人多。因而建議家長(zhǎng)應(yīng)加強(qiáng)對(duì)小孩的照看，盡量讓小孩在清潔干凈的環(huán)境中玩耍，并讓小孩養(yǎng)成勤洗臉洗手的習(xí)慣。同時(shí)，研究區(qū)域應(yīng)采取適當(dāng)?shù)闹卫泶胧┖陀?jì)劃，嚴(yán)格制定農(nóng)田施用肥料、農(nóng)藥和灌溉水的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值，相關(guān)人員加強(qiáng)監(jiān)督和管理，防止土壤重金屬污染程度進(jìn)一步加深。

3.2 結(jié)論

研究區(qū)土壤重金屬Cd、Pb、Cr和Hg的平均含量均大于該區(qū)域土壤背景值，其中Cd含量高于風(fēng)險(xiǎn)篩選值，超標(biāo)率為61.54%；Cd的單因子污染指數(shù)有85%的采樣點(diǎn)達(dá)到警戒限值，污染程度達(dá)警戒限，最大值為1.57；5種重金屬元素的污染指數(shù)大小為Cd>Pb>Hg>Cr>As，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（PN）為0.60，無(wú)污染狀態(tài)。

土壤中Cd含量與全氮、有機(jī)質(zhì)和速效鉀含量均呈顯著正相關(guān)，土壤中Pb含量與堿解氮含量呈顯著正相關(guān)，但與有效磷含量和pH值呈顯著負(fù)相關(guān)；土壤中Hg含量與Pb和As含量呈顯著正相關(guān)，具有同源關(guān)系，呈復(fù)合污染。稻米中重金屬含量均低于限量標(biāo)準(zhǔn)，無(wú)樣品超標(biāo)。稻米中Cd和Cr含量與土壤中Cr含量呈顯著負(fù)相關(guān)，且稻米中Cd含量與土壤中Hg和As含量呈顯著正相關(guān)。

經(jīng)農(nóng)作物攝入、手口攝入和皮膚接觸3種暴露途徑下6種重金屬對(duì)成人和兒童的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HIs）分別為8.36和19.63，均大于限值1；從致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果來(lái)看，3種致癌重金屬對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均表現(xiàn)為Cd>As>Cr，對(duì)成人和兒童造成的致癌健康總風(fēng)險(xiǎn)（TCR）分別為0.0076和0.0178，均大于1.0×10-4。As、Cr和Hg是構(gòu)成該區(qū)域非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要元素，而As、Cr和Cd是構(gòu)成該區(qū)域致癌健康風(fēng)險(xiǎn)的主要元素，農(nóng)作物攝入是主要的重金屬暴露途徑。研究區(qū)域存在一定的致癌和非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，且對(duì)兒童的影響大于成人。