吳志遠(yuǎn)，張 魁,*，馮唐濤，陳榮華，田文喜，秋穗正，蘇光輝

(1.西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049；2.武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究院，湖北 武漢 430064)

世界核能發(fā)展道路上曾經(jīng)發(fā)生的3次嚴(yán)重的核電事故都對(duì)社會(huì)與環(huán)境造成了巨大破壞，同時(shí)也給人類核電的安全發(fā)展敲響了警鐘。因此，進(jìn)行核反應(yīng)堆安全分析，掌握核反應(yīng)堆嚴(yán)重事故的進(jìn)程和機(jī)理，制定有效的核安全策略是保證核電安全發(fā)展的根本與前提，具有至關(guān)重要的意義。而核燃料元件降級(jí)過(guò)程是核反應(yīng)堆嚴(yán)重事故進(jìn)程中的起始和關(guān)鍵環(huán)節(jié)，核燃料棒降級(jí)過(guò)程發(fā)生的包殼蠕變氧化、燃料棒熔化和熔融物遷移再定位現(xiàn)象又涉及一系列多組分、多相態(tài)的復(fù)雜物理和化學(xué)變化，具有很大的不確定性且難以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。因此，亟需采用實(shí)驗(yàn)的手段開(kāi)展堆芯材料降級(jí)行為特性研究。

在實(shí)驗(yàn)研究方面，發(fā)達(dá)國(guó)家針對(duì)燃料元件降級(jí)行為特性實(shí)驗(yàn)研究開(kāi)展了很多工作。其中，德國(guó)KIT主導(dǎo)進(jìn)行了CORA和QUENCH實(shí)驗(yàn)的研究[1-5]，法國(guó)CEA主導(dǎo)進(jìn)行了PHEBUS實(shí)驗(yàn)的研究[6-8]，積累了豐富的經(jīng)驗(yàn)。CORA是國(guó)際燃料嚴(yán)重?fù)p傷(SFD)合作項(xiàng)目的堆外熔化系列實(shí)驗(yàn)，此實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目是為了提供關(guān)于輕水堆燃料失效機(jī)制所開(kāi)展的系列機(jī)理實(shí)驗(yàn)研究。QUENCH是在卡爾斯魯厄研究中心進(jìn)行的一系列堆外實(shí)驗(yàn)，旨在研究由于水或蒸汽注入裸露的輕水反應(yīng)堆堆芯時(shí)所產(chǎn)生的氫的行為特性，以檢測(cè)過(guò)熱堆芯材料在不同液泛(Flooding)條件下的行為，并建立用于嚴(yán)重燃料損害程序模型開(kāi)發(fā)和改進(jìn)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)。PHEBUS實(shí)驗(yàn)是關(guān)于嚴(yán)重事故全序列的機(jī)理性系列實(shí)驗(yàn)，主要研究輕水堆在不同假想嚴(yán)重事故序列過(guò)程中的一些關(guān)鍵現(xiàn)象。

國(guó)內(nèi)針對(duì)嚴(yán)重事故條件下燃料元件降級(jí)行為關(guān)鍵機(jī)理現(xiàn)象也進(jìn)行了許多實(shí)驗(yàn)研究。陳鳳等[9]進(jìn)行了基于替代材料燃料棒棒束熔化過(guò)程的可視化實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)驗(yàn)以不銹鋼棒為加熱體模擬內(nèi)熱源，利用高速攝像機(jī)觀察了9棒束中各單棒通電加熱后產(chǎn)生的相吸相斥現(xiàn)象。陳陽(yáng)麗[10]研究了采用堆芯替代材料石蠟熔化過(guò)程中的溫度變化以及相變過(guò)程。王帥等[11]開(kāi)展了圓柱腔內(nèi)的石蠟熔化過(guò)程實(shí)驗(yàn)研究，以石蠟作為替代材料研究了反應(yīng)堆嚴(yán)重事故中的堆芯燃料熔化相態(tài)變化(相變)過(guò)程。此后，王帥[12]又以金屬錫為替代材料進(jìn)行了包殼熔化實(shí)驗(yàn)，研究了不同包殼厚度(2 mm、4 mm 和 6 mm)、不同恒溫環(huán)境溫度以及不同加熱功率對(duì)熔化過(guò)程的影響。

國(guó)外已經(jīng)開(kāi)展了許多高溫真實(shí)材料嚴(yán)重事故系列實(shí)驗(yàn)。而國(guó)內(nèi)針對(duì)燃料熔化和遷移行為關(guān)鍵機(jī)理現(xiàn)象實(shí)驗(yàn)研究缺乏足夠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支撐。本文針對(duì)嚴(yán)重事故條件下燃料棒熔化現(xiàn)象搭建高溫可視化實(shí)驗(yàn)裝置FROMA(Fuel Rod Melting Progression Apparatus)，在此裝置上進(jìn)行燃料棒材料熔化遷移若干系列實(shí)驗(yàn)。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

1.1 FROMA

FROMA為國(guó)內(nèi)首套可用于嚴(yán)重事故燃料棒單棒及棒束高溫熔化及熔融物遷移行為可視化研究的一套多功能實(shí)驗(yàn)裝置[13]。如圖1所示，F(xiàn)ROMA整體結(jié)構(gòu)十分緊湊，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括高溫加熱系統(tǒng)、水冷循環(huán)系統(tǒng)、真空系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和測(cè)量系統(tǒng)等。實(shí)驗(yàn)時(shí)，燃料棒通過(guò)上下夾持固定在高溫加熱爐中心處并持續(xù)通電，燃料棒內(nèi)層鎳鉻合金加熱絲通電加熱模擬內(nèi)熱源，加熱爐的3層保溫層配合外璧面水冷技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)將爐內(nèi)單根或棒束結(jié)構(gòu)燃料棒從常溫加熱至超過(guò)2 200 ℃超高溫的連續(xù)瞬態(tài)實(shí)驗(yàn)。璧面梯形結(jié)構(gòu)的透窗設(shè)計(jì)能可視化地揭示堆芯材料熔化及熔融物的遷移瞬態(tài)行為特性。FROMA獲得的可視化圖像數(shù)據(jù)可為傳統(tǒng)數(shù)值模擬程序及關(guān)鍵模型提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

圖1 FROMA實(shí)驗(yàn)裝置

FROMA具體包括100 kW進(jìn)線柜、高溫熔融爐、功率調(diào)節(jié)器、一級(jí)真空泵(滑閥泵)、二級(jí)真空泵(羅茨泵)、冷卻塔、循環(huán)水箱、空壓機(jī)、琴式操作臺(tái)和可編程控制柜等。FROMA可真實(shí)還原嚴(yán)重事故條件下燃料棒材料熔化及熔融物遷移行為，可視化展現(xiàn)瞬態(tài)過(guò)程中的燃料棒溫度分布、質(zhì)量分布及熔融物遷移再定位瞬態(tài)行為圖像等實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。這有助于掌握嚴(yán)重事故早期關(guān)鍵現(xiàn)象機(jī)理，降低堆芯熔化進(jìn)程的不確定性，為后續(xù)復(fù)雜嚴(yán)重事故進(jìn)程提供重要初始狀態(tài)參數(shù)。

1.2 試驗(yàn)件

試驗(yàn)件為替代材料制作的燃料棒及棒束，棒長(zhǎng)度為0.905 m，熔融爐內(nèi)可夾持單棒及棒束試驗(yàn)件。圖2為基于替代材料的試驗(yàn)棒，試驗(yàn)棒中心為直徑為3 mm的加熱絲(鎳鉻合金)，為防止加熱絲與外側(cè)鋁管導(dǎo)電，在加熱絲外側(cè)噴涂了0.03 mm的氧化鋁絕緣層。加熱絲外層為內(nèi)徑3 mm、外徑10 mm的鋁管，用于替代真實(shí)反應(yīng)堆中的二氧化鈾，鋁管外側(cè)為厚度1 mm的鋅，用于替代燃料棒的包殼結(jié)構(gòu)。采用鋅鋁材料除了能夠模擬真實(shí)堆芯材料的熔化及熔融物的遷移行為，還能對(duì)堆芯材料間的共晶反應(yīng)進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)時(shí)，通過(guò)對(duì)位于芯塊中央的加熱絲通電加熱，模擬燃料棒衰變熱。

2 結(jié)果與討論

2.1 預(yù)實(shí)驗(yàn)

首次實(shí)驗(yàn)的實(shí)際加熱功率如圖3所示，加熱時(shí)長(zhǎng)達(dá)到30 min左右，升功率運(yùn)行，實(shí)際功率約為0.54 kW。運(yùn)行1 h左右，溫升不再變化，開(kāi)始降功率，進(jìn)行真空冷卻。

圖3 實(shí)驗(yàn)功率曲線

各測(cè)點(diǎn)溫度分布如圖4所示，加熱30 min后，由于加熱功率增加，溫度上升幅度變大，加熱1 h后，由于試驗(yàn)棒體熔化吸熱，各測(cè)點(diǎn)的溫度幾乎保持在一個(gè)高度不變。通道1測(cè)點(diǎn)(測(cè)點(diǎn)1)的溫度明顯比其他測(cè)點(diǎn)的溫度低，這是因?yàn)榘趔w在上部熔化較快，使得內(nèi)部金屬鋁實(shí)體幾乎熔化完，測(cè)點(diǎn)1的熱電偶脫離內(nèi)壁，因此溫度明顯低一些。通道6的溫度在平衡段后期(約75 min)，溫度為6個(gè)測(cè)點(diǎn)中最高，這是因?yàn)榘趔w上部熔化的熔融物遷移到棒體下部導(dǎo)致的。由圖4可知，加熱棒加熱方式近似于均勻加熱方式。因此在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中可只布置1根熱電偶即可確定試驗(yàn)棒徑向溫度分布。

圖4 各測(cè)點(diǎn)溫度分布

圖5、6示出試驗(yàn)棒熔化過(guò)程中產(chǎn)生的包殼鼓泡現(xiàn)象。隨試驗(yàn)棒溫度持續(xù)升高，包殼表面開(kāi)始出現(xiàn)鼓泡，最后鼓泡變大。隨著加熱的持續(xù)進(jìn)行，由于中心電加熱方式，鋁從內(nèi)部開(kāi)始熔化。本實(shí)驗(yàn)在真空環(huán)境下進(jìn)行加熱，因此不會(huì)出現(xiàn)常見(jiàn)的氧化層在鋁包殼表面積聚的現(xiàn)象。

圖5 通道3中的包殼鼓泡

圖6 通道5中的包殼鼓泡

由圖5可看出，本次實(shí)驗(yàn)早期現(xiàn)象主要是鋅包殼表面出現(xiàn)的鼓泡現(xiàn)象，因?yàn)楫?dāng)溫度升高時(shí)，包殼會(huì)發(fā)生蠕變，而當(dāng)蠕變應(yīng)力超過(guò)包殼的屈服應(yīng)力時(shí)，鼓泡就會(huì)在試驗(yàn)棒包殼表面形成。受重力的作用，在一定的包殼厚度下聚集產(chǎn)生靜壓力。由于受到加熱棒兩端散熱的影響，在液體金屬靜壓力和上端固體金屬重力的雙重作用下，薄壁應(yīng)力極限的減小造成在加熱棒中間的位置形成鼓泡變形現(xiàn)象。內(nèi)部金屬熔化進(jìn)一步的進(jìn)行會(huì)致使包殼受內(nèi)外應(yīng)力差的作用而發(fā)生坍塌變形。不同于上述鼓泡機(jī)理，高功率加熱下較薄的包殼層在接近熔點(diǎn)時(shí)，部分熔化造成包殼不能保持原本的形狀，造成遍布整體的坍塌變形。這種形態(tài)變化區(qū)別于鼓泡的局部的向外凸起，而是棒整體形狀的坍塌變形。

上述兩種變形機(jī)理不同，具體情況取決于包殼層厚度。當(dāng)包殼層厚度較大時(shí)，相同功率下熔化持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng)，內(nèi)層金屬熔化后的液體質(zhì)量也更大，因此腫脹變形程度更嚴(yán)重。而當(dāng)包殼層厚度很小時(shí)，液體金屬無(wú)法匯聚形成明顯的靜壓力。臨界熔化的包殼金屬在本身受到的重力作用下，形成整體的坍塌變形。

圖7示出熔融物遷移再定位行為，在試驗(yàn)棒束通道內(nèi)，再定位行為很容易造成通道堵塞，影響后續(xù)嚴(yán)重事故進(jìn)程。

圖7 通道6中的熔融物遷移再定位

在包殼材料與內(nèi)部燃料升溫的過(guò)程中，兩種金屬會(huì)發(fā)生共晶反應(yīng)，使得試驗(yàn)棒在低于任一種組成物金屬的熔點(diǎn)下熔化。在第1次加熱的過(guò)程中，由于初始加熱功率過(guò)大，使得試驗(yàn)棒內(nèi)部的鋁較早熔化。從可視化窗口可看出，試驗(yàn)棒上部發(fā)生的主要是鋅包殼的鼓泡現(xiàn)象(圖5)，而底部發(fā)生的主要是金屬的熔化和遷移過(guò)程(圖7)，中上部的包殼可看出明顯坍塌的跡象，說(shuō)明試驗(yàn)棒內(nèi)部的金屬鋁較早熔化并在內(nèi)部向下遷移，在棒底部聚集并熔穿包殼，這是由于實(shí)驗(yàn)初始加熱功率增長(zhǎng)過(guò)快造成的。

2.2 正式實(shí)驗(yàn)

由于加熱棒加熱方式近似于均勻加熱，在后續(xù)的低溫單棒實(shí)驗(yàn)中，只保留了通道2測(cè)點(diǎn)的熱電偶以記錄試驗(yàn)棒徑向溫度分布。在第1次低溫單棒實(shí)驗(yàn)中，由于功率上升過(guò)快以及鋅和鋁之間共晶反應(yīng)的影響，熔點(diǎn)較高的鋁較早熔化。因此，在后續(xù)實(shí)驗(yàn)中采用了階段加熱的方法，保證溫度加熱均勻以及熱量在試驗(yàn)棒中的傳導(dǎo)。

階段加熱功率如圖8所示，實(shí)驗(yàn)中通道2測(cè)點(diǎn)的溫度變化如圖9所示。由圖8可知，實(shí)驗(yàn)經(jīng)過(guò)3次功率提升，由初始的0.135 kW左右先后提升到0.188、0.202、0.222 kW。

圖8 正式實(shí)驗(yàn)功率曲線

第2次低溫加熱實(shí)驗(yàn)控制了加熱功率，使試驗(yàn)棒盡量緩慢均勻加熱。從可視化窗口可看出本次實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象與第1次稍有不同，本次實(shí)驗(yàn)更接近真實(shí)嚴(yán)重事故下的試驗(yàn)棒熔化過(guò)程。從加熱變形、熔化到解體這3個(gè)方面對(duì)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行了分析。

由圖9可知，升溫階段棒內(nèi)部金屬鋁的溫度近似呈現(xiàn)線性上升趨勢(shì)，上升速率與加熱功率呈正比。隨溫度的升高，受熱應(yīng)力影響，試驗(yàn)棒沿徑向發(fā)生變形位移，燃料棒距預(yù)設(shè)的鋼尺距離逐漸接近，位移過(guò)程如圖10所示，但此階段未發(fā)生熔化，只有試驗(yàn)棒由于溫度不斷升高而發(fā)出亮白色光，從影像記錄未觀察到明顯的形態(tài)變化。

圖9 試驗(yàn)棒溫度隨時(shí)間的變化

圖10 試驗(yàn)棒的變形位移現(xiàn)象

第2階段為熔化階段，此階段發(fā)生了相變，根據(jù)熔化過(guò)程中現(xiàn)象出現(xiàn)先后對(duì)比，將熔化階段分為熔融金屬液滴析出和穿孔兩個(gè)環(huán)節(jié)。該階段溫度保持穩(wěn)定，結(jié)束于溫度降低的時(shí)刻。

在熔化階段，靠近內(nèi)部加熱絲的金屬鋁仍然率先達(dá)到熔點(diǎn)，鋁開(kāi)始熔化。此環(huán)節(jié)表現(xiàn)為熔融狀態(tài)的鋁從內(nèi)部熔穿包殼，在包殼表面析出細(xì)小液滴的現(xiàn)象。這種液體滴落的現(xiàn)象出現(xiàn)在棒中間高度處，熔化的液體金屬析出表面并聚集，最后沿外壁面流下，如圖11所示；部分金屬液滴會(huì)脫離壁面在重力作用下下落至熔爐底部，如圖12所示。液滴析出的位置隨功率的增加而下移，面積增大，持續(xù)時(shí)間增加。隨著溫度的不斷升高，不斷地有金屬液滴流下，最終使得包殼被熔融鋁熔穿的孔逐漸變大，形成包殼的穿孔現(xiàn)象。

圖11 金屬液滴沿壁面聚集滑落現(xiàn)象

圖12 金屬液滴脫離壁面滴落現(xiàn)象

試驗(yàn)棒的鋅包殼厚度為1 mm，較大厚度的金屬包殼在被熔穿的中期階段，靠近加熱棒的內(nèi)層鋁熔化后，聚集產(chǎn)生靜壓力，造成中部位置的腫脹變形。隨著熔化份額的加大，最終會(huì)在鼓脹位置或者偏下位置產(chǎn)生破孔，形成穿孔現(xiàn)象，并且會(huì)伴隨大量液體金屬的流出，隨著熔化時(shí)間的進(jìn)行，出現(xiàn)位置從上至下依次產(chǎn)生，并呈現(xiàn)向周向發(fā)展的趨勢(shì)。這種熔化機(jī)理不同于第1次低溫實(shí)驗(yàn)，在圖13中，隨著液體金屬滴落，最終會(huì)在包殼表面形成較大的穿孔。

圖13 包殼穿孔的形成過(guò)程

圖14示出實(shí)驗(yàn)后期高溫熔融物沿試驗(yàn)棒包殼滑落至棒底部的過(guò)程，與此同時(shí)，底部也開(kāi)始出現(xiàn)包殼被熔穿的現(xiàn)象，熔融鋁逐漸從試驗(yàn)棒內(nèi)部流出，最終在實(shí)驗(yàn)裝置底部進(jìn)行再定位，可以預(yù)測(cè)在實(shí)驗(yàn)?zāi)┢诖蟛糠衷囼?yàn)棒會(huì)出現(xiàn)熔融物遷移再定位行為。在棒束結(jié)構(gòu)中，再定位行為很容易造成棒束通道堵塞，影響后續(xù)嚴(yán)重事故進(jìn)程，因此開(kāi)展棒束熔化實(shí)驗(yàn)十分必要。

圖14 試驗(yàn)棒熔化及再定位過(guò)程

第2次低溫實(shí)驗(yàn)出現(xiàn)多次熔融金屬液滴滴落現(xiàn)象，液滴形貌如圖15所示，對(duì)所有熔融金屬滴落過(guò)程進(jìn)行分析。按時(shí)間對(duì)液滴進(jìn)行編號(hào)，液滴的具體尺寸列于表1，由表1可見(jiàn)，內(nèi)部共晶產(chǎn)物熔穿包殼后在包殼表面形成的液滴寬度H和液滴高度L的關(guān)系近似為1∶2。圖16示出第2次低溫實(shí)驗(yàn)液滴下落高度及速度對(duì)比，速度曲線表明隨著包殼穿孔的形成，先后陸續(xù)會(huì)有液滴從穿孔中流出，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，液滴的下落速度逐漸減慢，最終會(huì)從開(kāi)始脫離壁面的直接下落轉(zhuǎn)變成沿壁面滑落的現(xiàn)象，對(duì)包殼的破損造成進(jìn)一步的影響。

圖15 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的液滴形貌

圖16 液滴下落高度及速度對(duì)比

表1 液滴尺寸

本次實(shí)驗(yàn)中，試驗(yàn)棒從480 s左右開(kāi)始發(fā)生明顯變形，到2 280 s時(shí)，試驗(yàn)棒右側(cè)邊緣幾乎與標(biāo)尺左側(cè)邊緣重合。熔融物在1 250 s時(shí)開(kāi)始析出并長(zhǎng)大，在重力作用下，熔融物脫離包殼滴落至爐底。隨后在1 981 s時(shí)第2個(gè)熔融物在相同位置析出，熔融物的析出與滴落呈現(xiàn)周期性。在2 007 s之后，熔融物聚合形成較大的熔融液滴并沿包殼向下遷移，在表面形成破口與凹槽。

2.3 小結(jié)

低溫實(shí)驗(yàn)由于加熱功率較低，熔化過(guò)程可以分為加熱、熔化、解體3部分，從實(shí)驗(yàn)圖像可看出，熔化過(guò)程中試驗(yàn)棒會(huì)出現(xiàn)明顯的鼓泡、包殼坍塌、變形位移、熔融金屬滴落、穿孔以及再定位等過(guò)程。

實(shí)驗(yàn)中的鼓泡現(xiàn)象是由溫度升高導(dǎo)致試驗(yàn)棒內(nèi)部的金屬鋁發(fā)生熔化遷移引起的，而在實(shí)際事故工況中還必須考慮氧化層的包覆、鋯水反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣以及輻照對(duì)包殼鼓泡的影響，因此包殼鼓泡現(xiàn)象也會(huì)更加明顯。對(duì)于鼓泡現(xiàn)象來(lái)說(shuō)，鼓泡突出高度是指生長(zhǎng)在包殼外徑方向鼓泡高度，但其存在較大的不確定度并且不能直接測(cè)量。在嚴(yán)重事故工況下，堆芯的衰變熱若無(wú)法順利排出，巨大的能量會(huì)使得燃料棒表面出現(xiàn)鼓泡現(xiàn)象，如試驗(yàn)段上部的現(xiàn)象所示。此外，真實(shí)的鋯合金包殼氧化層(熔點(diǎn)約2 700 ℃)能夠阻滯熔融物的遷移，起到良好的包容作用，而本實(shí)驗(yàn)在真空環(huán)境中進(jìn)行加熱，所以實(shí)驗(yàn)在較高的加熱功率下會(huì)出現(xiàn)明顯的熔融物遷移行為，最終在高溫熔融爐下部滴落至坩堝處并堆積。

3 結(jié)論

本文采用了低熔點(diǎn)的鋁鋅金屬針對(duì)堆芯熔化及熔融物遷移過(guò)程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，主要得到如下結(jié)論：1)低溫實(shí)驗(yàn)由于加熱功率較低，熔化過(guò)程可以分為加熱、熔化、解體3部分，熔化過(guò)程中試驗(yàn)棒會(huì)出現(xiàn)明顯的鼓泡、包殼坍塌、變形位移、熔融金屬滴落、穿孔以及再定位等過(guò)程；2)FROMA可以可視化展現(xiàn)包殼鼓泡、破裂及堆芯材料熔化、遷移與再定位過(guò)程；3)實(shí)驗(yàn)中獲得的動(dòng)態(tài)圖像參數(shù)、溫度、功率及液滴尺寸等可用于MELCOR、MPS、ABAQUS-FUEL等程序中模型的初步驗(yàn)證與優(yōu)化。