劉小林 周波 鄒楊,3 嚴(yán)睿,3 徐洪杰,3 陳亮

新型熔鹽快堆的物理優(yōu)化設(shè)計(jì)及99Mo產(chǎn)量分析

劉小林1,2周波2鄒楊2,3嚴(yán)睿2,3徐洪杰1,2,3陳亮2

1（上?？萍即髮W(xué) 上海 201210）2（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）3（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

為提高新型熔鹽快堆的堆芯中子經(jīng)濟(jì)與安全性能，并利用235U的裂變反應(yīng)進(jìn)行99Mo同位素生產(chǎn)，應(yīng)用SCALE6.1程序進(jìn)行了堆芯幾何參數(shù)優(yōu)化，基于優(yōu)化后的堆芯對99Mo同位素的生產(chǎn)進(jìn)行相關(guān)分析。結(jié)果表明：適當(dāng)增加燃料元件半徑、減小燃料柵元半徑可提高有效增殖因子，同時(shí)降低冷卻劑溫度系數(shù)；當(dāng)燃料元件容器壁厚為0.1 cm、燃料元件半徑為3.5 cm、柵元半徑為5 cm、活性區(qū)半徑和反射層厚度分別為63 cm和100 cm時(shí)，堆芯運(yùn)行壽期滿足32個(gè)月，此時(shí)總反應(yīng)性溫度系數(shù)為-1.615×10-5K-1，保證了堆芯的固有安全性；選最外層燃料元件作為99Mo生產(chǎn)的燃料靶件可提高99Mo的產(chǎn)量，當(dāng)燃料靶件提取周期為7 d時(shí)，99Mo出堆年產(chǎn)量達(dá)到6.25×1016Bq，比活度為2.77×1015Bq?g-1。

新型熔鹽快堆，99Mo同位素，反應(yīng)性溫度系數(shù)

99Mo在核醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，其衰變產(chǎn)物99mTc可用于制作放射性藥物用于核醫(yī)學(xué)影像診斷，如SPECT顯像［1］，99mTc衰變發(fā)射的γ射線可檢測人體代謝過程，并將患者的輻射劑量降至最低。目前，全世界超過80%的放射診斷使用該同位素的放射性藥物［2?4］，全球99Mo的年需求量約為2.035×1016Bq［5］。99Mo醫(yī)用同位素可通過在反應(yīng)堆輻照高濃縮鈾靶（235U富集度大于90%）生產(chǎn)［5?6］，該方法生產(chǎn)得到的99Mo屬于無載體產(chǎn)品，比活度高達(dá)3.7×1014Bq?g-1［7］。也可通過輻照98Mo靶生產(chǎn)99Mo，但該種方式所得99Mo產(chǎn)額和比活度較低。除利用反應(yīng)堆輻照固態(tài)靶生產(chǎn)方式外，在溶液堆中可利用硝酸鈾酞溶液同時(shí)作為核燃料與靶體，通過核裂變進(jìn)行99Mo同位素的生產(chǎn)［5，8］，生產(chǎn)效率高，但溶液堆運(yùn)行過程中易形成H2、O2等爆炸性混合物［9］，運(yùn)行功率密度受限。目前，全球99Mo的生產(chǎn)主要依靠南非Safari-1、荷蘭高通量反應(yīng)堆（High Flux Reactor，HFR）、比利時(shí)BR-2（Belgian Reactor-2）等幾個(gè)反應(yīng)堆［5，10］，其大多面臨維修、退役等問題，使99Mo生產(chǎn)現(xiàn)狀并不樂觀。

熔鹽堆［11］為第四代核能系統(tǒng)6種備選反應(yīng)堆之一，可使用液態(tài)熔鹽為燃料，在高溫常壓下運(yùn)行，核燃料裂變可生成99Mo等放射性同位素，通過堆芯燃料的化學(xué)處理及氣體回收等方式進(jìn)行同位素的提取。國內(nèi)外對熔鹽堆生產(chǎn)99Mo的研究從未停止，Zheng等［12］研究了在以純天然釷為燃料的反應(yīng)堆中生產(chǎn)99Mo的理論可能性，提出了99Mo生產(chǎn)方案。Sheu等［13］研究了熔鹽實(shí)驗(yàn)堆中99Mo的生產(chǎn)和積累。Yu等［14］分析了熔鹽堆中包括99Mo在內(nèi)的某些裂變產(chǎn)物的特殊行為，提出一種新的反應(yīng)堆裂變生產(chǎn)99Mo的方法。康旭中等［15］評估了小型模塊化釷基熔鹽反應(yīng)堆中99Mo的產(chǎn)率。

新型熔鹽快堆被設(shè)計(jì)用于同位素生產(chǎn)，其能譜范圍廣，生產(chǎn)同位素種類多，可同時(shí)通過燃料核素裂變及靶核素輻照兩種方式進(jìn)行同位素生產(chǎn)。燃料元件采用合金材料加工制成的管狀容器包容液態(tài)燃料鹽，利用燃料元件內(nèi)235U的裂變反應(yīng)可進(jìn)行99Mo的生產(chǎn)。新型熔鹽快堆的燃料鹽無需泵驅(qū)動(dòng)，避免了高放射性燃料鹽泵維修維護(hù)的問題，且不存在緩發(fā)中子流失的問題，反應(yīng)性更加安全可控。在99Mo生產(chǎn)方面，新型熔鹽快堆可通過控制棒的配合在不停堆情況下進(jìn)行燃料靶件的更換，同位素提取更方便。與傳統(tǒng)輻照固態(tài)靶件生產(chǎn)99Mo的方式相比，無需復(fù)雜的固態(tài)靶件制作、切割與溶解等工藝流程，操作量小，生產(chǎn)效率高。此外，熔鹽不會(huì)形成H2、O2等爆炸性混合物，化學(xué)安全性也較好。

基于上述討論，本文使用SCALE6.1程序［16］建立新型熔鹽快堆的堆芯物理計(jì)算模型，從提高堆芯中子經(jīng)濟(jì)與安全性能兩方面進(jìn)行堆芯優(yōu)化，對有效增殖因子及反應(yīng)性溫度系數(shù)進(jìn)行分析，確定堆芯幾何參數(shù)；基于優(yōu)化后的堆芯分析了中子通量、能譜分布對不同位置燃料元件的235U平均微觀裂變截面的影響，從而確定99Mo的燃料靶件提取位置，并對其產(chǎn)量進(jìn)行分析，為新型熔鹽快堆在放射性同位素生產(chǎn)方面的工程應(yīng)用提供物理方案參考。

1 模型及原理

1.1　堆芯模型

新型熔鹽快堆堆芯物理模型如圖1所示，堆芯由燃料區(qū)、輻照孔道、冷卻劑、反射層、堆容器等主要結(jié)構(gòu)組成。堆芯燃料元件規(guī)則排列成正六角形浸沒在冷卻劑中，單個(gè)燃料元件與其周圍冷卻劑組成六邊形燃料柵元。堆芯采取整體換料方案，換料周期為32個(gè)月。利用燃料元件內(nèi)的燃料核裂變反應(yīng)進(jìn)行99Mo、131I、89Sr等同位素的生產(chǎn)。冷卻劑通過自然循環(huán)的方式將一回路熱量載出并傳遞至熱能利用系統(tǒng)。燃料區(qū)內(nèi)設(shè)置7個(gè)快中子輻照孔道，可用于32P、33P等快中子輻照同位素的生產(chǎn)。燃料區(qū)外設(shè)有石墨反射層，反射層內(nèi)設(shè)有36個(gè)熱輻照通道，可用于生產(chǎn)238Pu等航空核電池用工業(yè)同位素?；钚詤^(qū)設(shè)兩套停堆系統(tǒng)用于安全停堆及反應(yīng)性控制，控制棒采用鈷棒作為中子吸收體，60Co可作為放射性同位素副產(chǎn)品。

燃料元件包括合金容器壁、燃料鹽區(qū)、氣室、泄壓排氣孔等主要結(jié)構(gòu)。燃料鹽區(qū)高度為258 cm，氣室位于燃料鹽區(qū)上方，可防止裂變氣體及熔鹽體積膨脹產(chǎn)生的壓力對元件的損壞，當(dāng)裂變氣體累積到一定量時(shí)可自動(dòng)從泄壓排氣孔排出，并進(jìn)入氣體收集系統(tǒng)，氣態(tài)同位素可以在此進(jìn)行回收。表1為堆芯主要參數(shù)。

選用NaCl熔鹽作為燃料載體鹽和冷卻劑材料。熔鹽快堆一般采用氟鹽或氯鹽作為燃料載體鹽。其中氯鹽由于重金屬溶解度較高、熔點(diǎn)較低、膨脹系數(shù)較大、中子散射截面較小等優(yōu)勢，更適合作為快堆燃料［17］。采用鈦鋯鉬合金（Titanium-Zirconium-Molybdenum Alloy，TZM）作為燃料元件容器及堆容器材料，TZM合金為鉬基合金中常用的一種高溫合金，具有熔點(diǎn)高、強(qiáng)度大、線膨脹系數(shù)小、導(dǎo)熱性好、抗腐蝕性強(qiáng)以及高溫力學(xué)性能良好等特點(diǎn)。

圖1　堆芯(a)與燃料柵元(b)橫截面及燃料組件(c)結(jié)構(gòu)圖

表1 堆芯主要參數(shù)

1.2　計(jì)算原理及方法

在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)中有效增殖因子eff、反應(yīng)性溫度系數(shù)（Temperature Coefficient of Reactivity，TCR）為堆芯優(yōu)化中的重要參數(shù)。其中eff決定了反應(yīng)堆能否臨界運(yùn)行，其與堆芯的材料和結(jié)構(gòu)有關(guān)。需計(jì)算不同幾何參數(shù)下eff的變化，降低除燃料核外其他材料對中子的有害吸收，或減小中子泄露，以此來提高堆芯的中子經(jīng)濟(jì)。

反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)堆芯溫度的變化將引起反應(yīng)性的變化，TCR為堆芯安全的重要參數(shù)。為保證反應(yīng)堆能安全穩(wěn)定運(yùn)行，TCR應(yīng)為負(fù)值。TCR一般由燃料溫度系數(shù)、冷卻劑溫度系數(shù)、慢化劑溫度系數(shù)組成。由于新型熔鹽快堆活性區(qū)無慢化劑，無需考慮慢化劑溫度效應(yīng)，因此TCR主要由燃料溫度系數(shù)（Fuel Temperature Coefficient，F(xiàn)TC）與冷卻劑溫度系數(shù)（Coolant Temperature Coefficient，CTC）決定，而FTC始終是負(fù)值，因?yàn)槠渲饕芎怂毓舱裎盏挠绊?，溫度升高使多普勒共振峰展寬，增大核素的共振吸收?7］，eff減小，產(chǎn)生了負(fù)溫度效應(yīng)。因此，在TCR的分析中主要對不同幾何參數(shù)下的CTC進(jìn)行分析。反應(yīng)性溫度系數(shù)計(jì)算公式如式（1）：

基于優(yōu)化后的堆芯，進(jìn)一步進(jìn)行99Mo生產(chǎn)的相關(guān)分析。在99Mo的生產(chǎn)中，需考慮99Mo的產(chǎn)量與純度，在確定了燃料元件的布置與燃料的裝載后，99Mo的產(chǎn)量主要受燃料靶件內(nèi)235U的平均微觀裂變截面影響，而235U的平均微觀裂變截面影響又由燃料靶件所處位置的中子通量及能譜形狀決定，因此需分析活性區(qū)徑向的中子能譜分布。

本文采用的計(jì)算工具為美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的SCALE6.1程序，可用于臨界安全計(jì)算、燃耗計(jì)算、放射源項(xiàng)分析、靈敏度分析等［16］。計(jì)算時(shí)主要調(diào)用了SCALE6.1的CSAS6（Criticality Safety Analysis Sequences 6）及TRITON（Transport Rigor Implement with Time-dependent Operation for Neutronic Depletion）序列，使用238群ENDF/B-VII截面庫進(jìn)行燃耗計(jì)算。SCALE6.1程序建模時(shí)對活性區(qū)不同柵格設(shè)置為不同的區(qū)域及材料編號。對活性區(qū)進(jìn)行柵格劃分，將堆芯徑向?qū)蔷€上每個(gè)柵格按指定規(guī)則進(jìn)行位置編號（圖2）。CSAS6調(diào)用截面處理模塊進(jìn)行共振截面處理，然后結(jié)合KENO-VI中的幾何建模功能與自動(dòng)截面處理功能進(jìn)行三維模型的臨界計(jì)算，得到不同位置燃料元件內(nèi)的中子能譜，再通過多群能譜加權(quán)平均得到235U的平均微觀裂變截面。TRITON序列主要調(diào)用ORIGEN-S（Oak Ridge Isotope Generation point depletion code）執(zhí)行核素的燃耗計(jì)算，設(shè)置反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間并劃分步長，輸出卡中可得到不同柵格的中子通量、熱中子份額及燃料元件內(nèi)各核素隨時(shí)間的積累量，經(jīng)換算可得到核素的質(zhì)量份額、活度份額及比活度。

圖2　堆芯燃料元件位置圖

2 堆芯優(yōu)化

2.1　柵元參數(shù)優(yōu)化

燃料柵元參數(shù)包括燃料元件半徑（1）、燃料元件容器壁厚度（）、燃料柵元半徑（2）。其幾何尺寸及結(jié)構(gòu)影響著中子利用系數(shù)，進(jìn)而影響eff。本節(jié)主要從eff及CTC方面對堆芯燃料柵元參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，確定燃料柵元參數(shù)值。在的優(yōu)化中，考慮到燃料元件容器材料的強(qiáng)度，規(guī)定的優(yōu)化范圍不低于0.1 cm。在單個(gè)燃料柵元計(jì)算中，邊界條件設(shè)為全反射邊界條件，得到單個(gè)燃料柵元的k。

圖3、4分別計(jì)算了不同柵元參數(shù)對單柵元k的影響?？梢姡?i>k隨著1的增加而增大，隨與2的增加而減小。對k的影響主要為合金材料對中子的吸收，合金容器壁內(nèi)中子通量很高，且合金中各元素的中子吸收截面也較大，因此越大，合金對中子的吸收越強(qiáng)，k越小，最終選取為0.1 cm較為合理。適當(dāng)增加1、減小2，可增大燃料柵元中燃料鹽與冷卻劑的份額比，降低了冷卻劑對中子的吸收作用，因此增加了k；但1、2的變化也影響著CTC及堆芯熱量的導(dǎo)出，需進(jìn)一步分析。

圖3　不同r2下k∞隨r1的變化

圖4　k∞隨d的變化

CTC主要由冷卻劑的有害中子吸收、能譜變化和中子泄露三種效應(yīng)影響，溫度升高時(shí)冷卻劑密度減小，能譜硬化，冷卻劑對中子的吸收作用減小，使eff增加，為正溫度效應(yīng)；然而冷卻劑密度的減小也會(huì)增大堆芯中子泄露而減小eff，為負(fù)溫度效應(yīng)，因此CTC的值應(yīng)由上述各效應(yīng)的疊加。圖5為1與2對CTC的影響，可以看到，CTC為正值，隨1的增加及2的減小而降低。因?yàn)楫?dāng)1增加，2減小時(shí)，冷卻劑所占份額減小，由冷卻劑引起的正溫度效應(yīng)也隨之減小，表現(xiàn)為CTC的絕對值減小，但CTC的變化率逐漸減弱，所以可通過適當(dāng)增加1，減小2來降低CTC。由圖5可以看到，在2較小的情況下，1大于3.5 cm后CTC的變化趨于平緩，當(dāng)2減小為5 cm時(shí)，1的改變對CTC的影響微弱，若繼續(xù)增加1或減小2，會(huì)由于燃料柵元內(nèi)冷卻劑份額的減小而更多地影響到堆芯熱量的導(dǎo)出，所以選擇1為3.5 cm、2為5 cm較為合理。

圖5　CTC隨r1和r2的變化

2.2　活性區(qū)與反射層優(yōu)化

活性區(qū)與反射層是反應(yīng)堆基本組成結(jié)構(gòu)之一，活性區(qū)為堆芯核燃料發(fā)生裂變的區(qū)域，其大小決定著燃料元件的裝載量，影響著堆芯的運(yùn)行壽期。而反射層位于活性區(qū)外圍，其存在可減小堆芯的中子泄漏，節(jié)省核燃料。

圖6為反應(yīng)層厚度與活性區(qū)半徑對eff的影響的增加會(huì)降低中子泄露而提高eff，可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)增加到100 cm時(shí)，eff變化趨于平緩，因?yàn)楫?dāng)超過中子在反射層中的擴(kuò)散長度時(shí)，繼續(xù)增加將對中子的散射效果不再明顯，eff的變化也不再明顯，因此選取為100 cm；增加可以增加燃料元件的裝載數(shù)，增大堆芯燃料鹽裝載量而提高eff。從圖7可以看到，堆芯的運(yùn)行壽期隨的增加而增大，當(dāng)為63 cm時(shí)，堆芯壽期超過32個(gè)月?？紤]到燃耗計(jì)算誤差、控制棒及靶件輻照等因素對堆芯反應(yīng)性的影響，壽期初需留出一定的后備反應(yīng)性，結(jié)合堆芯的換料周期，最終選擇為63 cm。

圖6　keff隨D與R的變化

圖7　堆芯壽期隨R的變化

表2為堆芯CTC與TCR隨的變化關(guān)系，可以看到，CTC為正值，隨的減小而降低，因?yàn)榈臏p小將增加中子泄露，降低冷卻劑的正溫度效應(yīng)；TCR始終為負(fù)值，絕對值隨的減小而增大，當(dāng)為100 cm時(shí)，TCR為–1.615×10–5K–1，確保了堆芯的固有安全。

表2 TCR與CTC隨D的變化

2.3　中子能譜分布

圖8為堆芯活性區(qū)與反射層中子能譜，活性區(qū)為快中子譜，快中子（>9.50 keV）平均份額達(dá)到85.42%，而反射層由于石墨的慢化作用呈熱譜，熱中子平均份額達(dá)到84.09%。圖9、10展示了活性區(qū)內(nèi)不同位置燃料元件處的中子能譜及熱中子份額隨徑向位置的變化關(guān)系，可以看到，由于石墨反射層的慢化作用，靠近反射層位置的中子能譜逐漸軟化，熱中子份額也逐漸增大。由于不同位置燃料元件處的中子通量及能譜形狀不同，使235U裂變反應(yīng)的平均微觀截面f也不相同，進(jìn)而影響著99Mo生產(chǎn)中燃料靶件的提取位置選擇。

圖8　活性區(qū)與反射層的中子能譜

圖9　活性區(qū)內(nèi)的中子能譜分布

圖10　熱中子份額隨徑向位置的變化

3 99Mo的生產(chǎn)

3.1　99Mo燃料靶件的提取位置分析

圖11為活性區(qū)徑向不同位置處燃料元件內(nèi)235U的f，235U的裂變反應(yīng)主要發(fā)生在熱譜，由§2.3可知，靠近石墨反射層的外層燃料元件內(nèi)的能譜較軟，熱中子份額較高，使得f更大，235U裂變核反應(yīng)率隨之增加，生成的99Mo產(chǎn)量也會(huì)相對較大。圖12為不同位置燃料元件內(nèi)99Mo的活度及比活度的變化，可以看到，外層燃料元件內(nèi)99Mo的平衡活度較大，約為堆中心位置處的3倍，而比活度隨反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間而逐漸減小至相同值，因此選外層燃料元件作為99Mo同位素生產(chǎn)的燃料靶件可得到較高的產(chǎn)量。

圖11　不同位置處燃料元件中235U的σf

圖12　不同位置燃料元件內(nèi)生成的99Mo活度(a)與比活度(b)

3.2　99Mo的純度與產(chǎn)量

同位素比活度是同位素在醫(yī)療應(yīng)用上的重要指標(biāo)，是指單位質(zhì)量產(chǎn)品中所含目標(biāo)核素的放射性活度，比活度越高意味著該產(chǎn)品的純度越高，同位素雜質(zhì)越少。99Mo的比活度主要由其放射性活度與鉬同位素總質(zhì)量的比值確定，所以有必要對鉬同位素的質(zhì)量份額與活度份額進(jìn)行分析。圖13為堆芯最外層位置7處燃料靶件生成的鉬同位素含量、活度份額及質(zhì)量份額隨反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間的變化。鉬同位素中101Mo（1/2=14.61 min）、102Mo（1/2=11.3 min）、103Mo（1/2=67.5 s）、104Mo（1/2=60 s）的活度份額較高，它們半衰期較短，很快達(dá)到平衡，而99Mo的半衰期為66 h，平衡時(shí)間約為16 d，平衡后99Mo的活度份額基本保持不變。而質(zhì)量份額較大的鉬同位素主要包括97Mo、98Mo、100Mo，其中97Mo、98Mo為穩(wěn)定核素，而100Mo的半衰期長達(dá)8.5×1018a，因此它們的積累量在計(jì)算時(shí)間段內(nèi)隨運(yùn)行時(shí)間逐漸增大，使99Mo的質(zhì)量份額隨運(yùn)行時(shí)間減小，因此99Mo的比活度會(huì)隨運(yùn)行時(shí)間逐漸減小。

在99Mo的實(shí)際生產(chǎn)中，同位素的提取過程會(huì)使產(chǎn)量有損失，99Mo的回收率也與不同提取工藝相關(guān)［18］。若不考慮提取損失，并假設(shè)燃料靶件的處理與更換間隔為1 d，在不同提取周期下對位置7處燃料靶件99Mo的出堆年產(chǎn)量進(jìn)行計(jì)算，從圖14可看到，提取周期小于24 d時(shí)，99Mo出堆年產(chǎn)量超過2.035×1016Bq，比活度超過1.03×1015Bq?g–1。當(dāng)提取周期為7 d時(shí)，出堆年產(chǎn)量約為6.25×1016Bq，比活度約為2.771×1015Bq?g–1。

圖13　99Mo活度份額(a)與質(zhì)量份額(b)

圖14　99Mo 的年產(chǎn)量及比活度隨提取周期的變化關(guān)系

4 結(jié)語

通過SCALE6.1程序?qū)π滦腿埯}快堆進(jìn)行了中子物理計(jì)算，基于優(yōu)化后的堆芯計(jì)算了中子能譜及235U的平均微觀裂變截面分布，并對99Mo的提取位置進(jìn)分析，對出堆年產(chǎn)量進(jìn)行估算。從中子物理的角度為新型熔鹽快堆在同位素生產(chǎn)方面的工程應(yīng)用提供了理論參考。

然而在具體工程設(shè)計(jì)中，堆芯幾何參數(shù)的確定還與熱工設(shè)計(jì)緊密相關(guān)，燃料靶件的反應(yīng)性價(jià)值及提取速率也會(huì)對堆芯的穩(wěn)定運(yùn)行造成影響。因此，后續(xù)還需進(jìn)一步對堆芯的熱工方面以及燃料靶件對堆芯反應(yīng)性的影響方面進(jìn)行詳細(xì)分析，為新型熔鹽快堆在99Mo生產(chǎn)方面提供更深入的設(shè)計(jì)參考方案。

作者貢獻(xiàn)聲明 劉小林：提出研究思路、設(shè)計(jì)研究方案、進(jìn)行模擬計(jì)算、數(shù)據(jù)分析及論文的撰寫；周波：負(fù)責(zé)完善研究方案、稿件的審閱與修訂；鄒楊：負(fù)責(zé)研究進(jìn)度的監(jiān)督與指導(dǎo)；嚴(yán)睿、陳亮：負(fù)責(zé)提供技術(shù)支持與指導(dǎo)以及參考文獻(xiàn)的收集；徐洪杰：負(fù)責(zé)研究項(xiàng)目管理、研究資金獲取。

1 田佳樂, 賈紅梅.99mTc-放射性藥物的現(xiàn)狀和展望[J]. 同位素, 2018, 31(3): 143–156. DOI: 10.7538/tws.2018.31.03.0143.

TIAN Jiale, JIA Hongmei. Current status and prospects of99mTc-radiopharmaceuticals[J]. Journal of Isotopes, 2018, 31(3): 143–156. DOI: 10.7538/tws.2018.31.03.0143.

2 Yu C G, Zou C Y, Wu C,. Sustainable supply of99Mo source in a 2 MW molten salt reactor using low-enriched uranium[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2020, 160: 109134. DOI: 10.1016/j.apradiso.2020.109134.

3 Van N R. Radioisotopes: the medical testing crisis[J]. Nature, 2013, 504(7479): 202–204. DOI: 10.1038/504202a.

4 Pillai M R A, Dash A, Knapp F F R Jr. Sustained availability of99mTc: possible paths forward[J]. Journal of Nuclear Medicine: Official Publication, Society of Nuclear Medicine, 2013, 54(2):313–323. DOI: 10.2967/jnumed.112.110338.

5 羅寧, 王海軍, 孫志中, 等.醫(yī)用同位素鉬-99制備新技術(shù)與市場情況[J].科技視界, 2019(27): 6–7, 16. DOI: 10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.27.002.

LUO Ning, WANG Haijun, SUN Zhizhong,. New preparation method and market situation of medical isotope Mo-99[J]. Science & Technology Vision, 2019(27): 6–7, 16. DOI: 10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.27.002.

6 Boustani E, Ranjbar H, Rahimian A. Developing a new target design for producing99Mo in a MTR reactor[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2019, 147: 121–128. DOI: 10.1016/j.apradiso.2019.03.006.

7 Westmacott C. The supply of medical radioisotopes: an economic study of the molybdenum-99 supply chain[C]. Organization for Economic Cooperation and Development: Nuclear Energy Agency, 2010.

8 Ball R M. Medical isotope production reactor: US5596611[P]. 1997-01-21.

9 梁俊福, 何千舸, 劉學(xué)剛, 等. 溶液堆的應(yīng)用及其核燃料處理[J]. 核化學(xué)與放射化學(xué), 2009, 31(1): 3–9.

LIANG Junfu, HE Qiange, LIU Xuegang,. Application and spent-fuel reprocessing of solution reactor[J]. Journal of Nuclear and Radiochemistry, 2009, 31(1): 3–9.

10 Charlton K. The supply of medical radioisotopes: 2018 medical isotope demand and capacity projection for the 2018–2023 period[C]. Organization for Economic Cooperation and Development: Nuclear Energy Agency, 2018.

11 Serp J, Allibert M, Bene? O,.The molten salt reactor (MSR) in generation IV: overview and perspectives[J].Progress in Nuclear Energy, 2014, 77: 308–319. DOI: 10.1016/j.pnucene. 2014.02.014.

12 Zheng G Y, Wang J P, Wu H L,. Feasibility study of thorium-fueled molten salt reactor with application in radioisotope production[J]. Annals of Nuclear Energy, 2020, 135: 106980. DOI: 10.1016/j.anucene.2019.106980.

13 Sheu R J, Chao C C, Feynberg O,. A fuel depletion analysis of the MSRE and three conceptual small molten-salt reactors for99Mo production[J]. Annals of Nuclear Energy, 2014, 71: 111–117. DOI: 10.1016/j.anucene. 2014.03.031.

14 Chuvilin D Y, Zagryadskii V A. New method of producing99Mo in molten-salt fluoride fuel[J]. Atomic Energy, 2009, 107(3): 185–193.DOI: 10.1007/s10512-010-9214-2.

15 Kang X Z, Zhu G F, Yan R,. Evaluation of99Mo production in a small modular thorium based molten salt reactor[J]. Progress in Nuclear Energy, 2020, 124: 103337. DOI: 10.1016/j.pnucene.2020.103337.

16 Bowman S M. SCALE 6: comprehensive nuclear safety analysis code system[J]. Nuclear Technology, 2011, 174(2): 126–148. DOI: 10.13182/nt10-163.

17 何燎原, 夏少鵬, 嚴(yán)睿, 等. LEU啟堆模式下的氯鹽快堆Th-U與U-Pu循環(huán)特性研究[J]. 核技術(shù), 2020, 43(1): 010604. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2020.hjs.43.010604.

HE Liaoyuan, XIA Shaopeng, YAN Rui,. Th-U and U-Pu cycling performances of molten chloride salt fast reactor under LEU start-up mode[J]. Nuclear Techniques, 2020, 43(1): 010604. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2020.hjs.43.010604.

18 李紫微, 韓運(yùn)成, 王曉彧, 等. 醫(yī)用放射性同位素99Mo/99mTc生產(chǎn)現(xiàn)狀和展望[J]. 原子核物理評論, 2019, 36(2): 170–183. DOI: 10.11804/NuclPhysRev.36.02.170.

LI Ziwei, HAN Yuncheng, WANG Xiaoyu,. Production status and technical prospects of medical radioisotope99Mo/99mTc[J]. Nuclear Physics Review, 2019, 36(2): 170–183. DOI: 10.11804/NuclPhysRev.36.02.170.

Physical optimal design and analysis of99Mo production in new type molten salt fast reactor

LIU Xiaolin1,2ZHOU Bo2ZOU Yang2,3YAN Rui2,3XU Hongjie1,2,3CHEN Liang2

1()2(3)

99Mo has important applications in nuclear medicine field. It can be produced in a235U fission reactor with high yield and specific activity.This study aims to optimize the core parameters of new type molten salt fast reactor, and then analyze the production of99Mo based on the optimized core. [Methods] The Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1 (SCALE6.1) was used to perform the critical calculations, by analyzing the influence of geometry parameters oneff(effective proliferation factor) and temperature coefficient of reactivity, the geometry parameters of the core were determined, and then the extraction position of fuel target in the production of99Mo was determined by analyzing the neutron energy spectrum and mean microscopic fission cross sections of235U. Finally, the output of99Mo in fuel target was calculated.The results show that theeffcan be increased while the coolant temperature coefficient be decreased by increasing the radius of fuel element and reducing the radius of fuel cell appropriately. When the fuel element container wall thickness is 0.1 cm, fuel element radius is 3.5 cm, fuel cell radius is 5 cm, active area radius and reflector thickness are 63 cm and 100 cm respectively, the operating life of core reaches 32 months and the temperature coefficient of reactivity is -1.615×10-5K-1, which ensure the inherent safety of reactor core. Selecting the outermost fuel element as the fuel target for99Mo production can increase the yield of99Mo. The99Mo annual output exceeds 6.25×1016Bq and specific activity exceeds 2.77×1015Bq?g-1when the extraction cycle of fuel target is 7 days.Therefore, the high yield and purity of99Mo can be obtained by producing99Mo in the new type molten salt fast reactor.

New type molten salt fast reactor,99Mo radioisotope, Reactivity temperature coefficient

Supported by Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (No.XD02001002)

LIU Xiaolin, female, born in 1996, graduated from Bohai University in 2019, master student, focusing on reactor physical design

ZHOU Bo, E-mail: zhoubo@sinap.ac.cn

2021-12-10,

2022-03-02

TL329

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060604

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(No.XD02001002)資助

劉小林，女，1996年出生，2019年畢業(yè)于渤海大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究方向?yàn)榉磻?yīng)堆物理設(shè)計(jì)

周波，E-mail：zhoubo@sinap.ac.cn

2021-12-10，

2022-03-02