李春濤，李 偉，龐愛民，曹成碩，孫鑫科，周偉杰

（1. 航天化學(xué)動力技術(shù)重點實驗室，湖北 襄陽 441003；2. 湖北航天化學(xué)技術(shù)研究所，湖北 襄陽 441003）

0 引言

固體火箭發(fā)動機(jī)（SRM）藥柱的結(jié)構(gòu)完整性在點火期間非常重要，是導(dǎo)彈和火箭能夠成功發(fā)射的前提因素，而藥柱結(jié)構(gòu)完整性則取決于推進(jìn)劑在點火發(fā)射工況下所表現(xiàn)出的力學(xué)性能。在點火發(fā)射期間SRM 藥柱處于三軸壓縮的應(yīng)力狀態(tài)，軸向處于拉伸狀態(tài)［1］，圍壓環(huán)境下推進(jìn)劑的力學(xué)性能相較于大氣壓力條件下有較大的差異，采用大氣壓條件下的標(biāo)準(zhǔn)衡量圍壓環(huán)境下推進(jìn)劑藥柱的結(jié)構(gòu)完整性與安全性不盡合理，這也是近年來點火試車頻發(fā)失敗的根本原因之一［2］，因此對圍壓下固體推進(jìn)劑的力學(xué)性能進(jìn)行研究非常重要。

復(fù)合固體推進(jìn)劑是一種典型的顆粒填充復(fù)合材料，其力學(xué)性能不僅與配方體系有很大關(guān)系，還和所受到的外載荷有很大關(guān)系，近年來國內(nèi)外針對不同配方體系的復(fù)合固體推進(jìn)劑在溫度、應(yīng)變率與圍壓三種典型工況下的力學(xué)性能進(jìn)行了大量研究［3-5］。Traissas等［1］研究了丁羥三組元推進(jìn)劑在-60～60 ℃溫度范圍、小于1000 mm·min-1拉伸速率條件下的力學(xué)性能，研究表明推進(jìn)劑的斷裂伸長率與斷裂應(yīng)力會隨著圍壓的增大而增大，Liu 等［6］的研究結(jié)果則表明圍壓的增大會抑制損傷的擴(kuò)展使推進(jìn)劑的抗拉強(qiáng)度提高。Zhang等［7］研究了寬溫圍壓下丁羥三組元推進(jìn)劑的力學(xué)性能變化，結(jié)果表明低溫高壓與高拉速下推進(jìn)劑的損傷破壞最嚴(yán)重，并且低溫條件下推進(jìn)劑的延伸率隨壓強(qiáng)的增大而減小，與Traissas 等［1］的研究結(jié)果有較大差異，分析認(rèn)為這是由于圍壓的增大引起顆粒的破碎造成的，這也表明配方因素引起的推進(jìn)劑細(xì)觀結(jié)構(gòu)的差異會造成其在不同外載荷下呈現(xiàn)不同的力學(xué)性能。?züpek 等［8］研究了在-30 ℃至50 ℃的溫度范圍和0.5 mm·min-1至500 mm·min-1的應(yīng)變速率下外加環(huán)境壓強(qiáng)對聚丁二烯丙烯晴（PBAN）推進(jìn)劑的影響，結(jié)果表明，在“脫濕”之前疊加壓力對推進(jìn)劑影響很小。Bihari 等［9］的研究則表明常溫下圍壓對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響存在閾值，當(dāng)圍壓超過該閾值時，圍壓對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響程度降低。何鐵山等［10］研究了室溫條件下圍壓對硝酸酯增塑聚醚（NEPE）力學(xué)性能的影響，并基于單軸拉伸的實驗結(jié)果提出力學(xué)性能壓強(qiáng)指數(shù)的概念來評價推進(jìn)劑的力學(xué)性能對圍壓的敏感程度，陽建紅［11］則在何鐵山等［11］的基礎(chǔ)上將雙剪強(qiáng)度準(zhǔn)則推廣到推進(jìn)劑領(lǐng)域并加以驗證，建立起NEPE 推進(jìn)劑在多軸應(yīng)力狀態(tài)下的應(yīng)力準(zhǔn)則。王小英［12］則進(jìn)一步對高低溫下雙剪強(qiáng)度準(zhǔn)則的適用性應(yīng)用進(jìn)行驗證，并通過對拉伸斷面的觀測指出圍壓對NEPE 推進(jìn)劑的影響主要體現(xiàn)在抑制脫濕和空穴的演化。張繼業(yè)等［13］則研究了圍壓對NEPE 推進(jìn)劑的影響機(jī)理，并建立了考慮圍壓效應(yīng)的N15 推 進(jìn) 劑 本 構(gòu) 模 型。Li 等［14-16］則 采 用 改 進(jìn) 的 氣體圍壓材料試驗機(jī)較為全面地研究了常溫圍壓條件下NEPE 推進(jìn)劑的單向拉壓力學(xué)性能，并在此基礎(chǔ)上構(gòu)建抗拉強(qiáng)度主曲線與本構(gòu)模型，可以較好地描述不同圍壓與應(yīng)變率下推進(jìn)劑的力學(xué)響應(yīng)。Wang 等［17］則采用自制的圍壓熱老化試驗系統(tǒng)研究了端羥基聚丁二烯（HTPB）推進(jìn)劑在圍壓下的熱老化性能，并基于雙剪切強(qiáng)度理論，提出了一種改進(jìn)的熱老化HTPB 推進(jìn)劑圍壓非線性強(qiáng)度準(zhǔn)則。

近年來國內(nèi)就不同溫度與應(yīng)變率下圍壓對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響開展了大量的工作，研究主要集中在丁羥三組元以及NEPE 兩種配方體系，從目前的研究結(jié)果來看，同一配方在不同工況下以及不同配方在同一工況下所表現(xiàn)出來的力學(xué)性能迥異。NEPE 推進(jìn)劑相較于丁羥四組元推進(jìn)劑而言具有較高的液相組分與增塑劑含量，這也是高能推進(jìn)劑體系與丁羥推進(jìn)劑體系力學(xué)性能差異的主要原因。丁羥四組元與三組元推進(jìn)劑其固含量都在88%以上，硝銨氧化劑的球形化程度、與粘合劑基體之間的界面粘結(jié)性不如高氯酸胺（AP）與鋁粉Al，這是導(dǎo)致四組元力學(xué)性能不如三組元的本質(zhì)原因。因此本研究將基于SRM 的實際使用環(huán)境，進(jìn)行更高的拉伸速率、寬泛的溫度范圍以及不同圍壓條件下的單軸拉伸試驗，以研究某成熟丁羥四組元推進(jìn)劑的寬溫圍壓單向拉伸力學(xué)性能?；诤暧^應(yīng)力—應(yīng)變曲線和力學(xué)性能參數(shù)以及SEM 掃描電鏡圖片和微米CT 掃描重構(gòu)結(jié)果，分析溫度、拉伸速率以及圍壓對推進(jìn)劑損傷形式、損傷程度和損傷過程的影響，并基于時間-溫度等效疊加原理（TTSP）與時間-壓強(qiáng)等效疊加原理（TPSP）進(jìn)行主曲線的構(gòu)建，為推進(jìn)劑配力學(xué)性能的環(huán)境適應(yīng)性調(diào)控與藥柱的結(jié)構(gòu)完整性分析提供基礎(chǔ)理論與數(shù)據(jù)支撐。

1 實驗部分

1.1 實驗材料與試樣制備

研究選用的丁羥四組元推進(jìn)劑固含量為88%，其組成如下：質(zhì)量分?jǐn)?shù)為68%的高氯酸銨（AP，oxidizer），15%質(zhì)量分?jǐn)?shù)的黑索今（RDX，oxidizer），5%質(zhì)量分?jǐn)?shù)的鋁粉（Al，metal fuel），以及質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12%的端羥基聚丁二烯粘合劑（HTPB）和其他添加劑（如增塑劑、鍵合劑和固化劑）。不同級配的AP 顆粒：AP1#（含量為33%，平均粒徑為325 μm），AP3#（含量為25%，平均粒徑為135 μm），AP4#（含量為10%，平均粒徑為7 μm），其中AP1#和AP3#為黎明化工院所產(chǎn)，具有較高的球形度，超細(xì)AP4#的為所內(nèi)自制，球形度較差，表面存在較多的缺陷。采用的RDX 為近球形晶體（產(chǎn)自甘肅805 廠），粒徑分布在70～180 μm 之間，平均粒徑為100 μm。本研究采用的HTPB 四組元推進(jìn)劑為同一批次澆筑成型的，按照標(biāo)準(zhǔn)GJB770B-2005將試樣制成啞鈴型試件，為消除試樣內(nèi)部的殘余應(yīng)力，加工完成后的試件需放入50 ℃的恒溫溫箱內(nèi)保溫24 h 后，自然冷卻至室溫。

1.2 單軸拉伸測試

采用寬溫-圍壓氣體試驗系統(tǒng)對試樣進(jìn)行不同測試工況下的單軸定速拉伸實驗，設(shè)備主要由溫度環(huán)境模塊、壓力環(huán)境模塊以及單軸加載模塊三部分組成，采用高強(qiáng)度鋼殼體作為壓力容器以保證高圍壓環(huán)境的實現(xiàn)，可以滿足寬溫度范圍（-80～300 ℃）、高圍壓環(huán)境（0.1～20 MPa）和高拉伸速率（0～8000 mm·min-1）的測試需求。選定-50、20、70 ℃三個溫度點、0.1、2、8 MPa三個圍壓和100、1000、4200 mm·min-1（即0.02381、0.2381、1 s-1）三個較高的拉伸速率進(jìn)行準(zhǔn)靜態(tài)拉伸測試，其中，每個工況點下測試樣品為4 個，以保證結(jié)果的可靠性。此外，在進(jìn)行高低溫圍壓試驗前，樣品需在溫箱中保溫40 min，保壓2 min 左右。為了便于數(shù)據(jù)的保存與后期處理分析，不同測試工況下試樣的編號方式為T+溫度值+P+圍壓值+V+拉伸速率值，低溫工況下溫度帶負(fù)號，如T-50P2V100 代指溫度為-50 ℃、圍壓為2 MPa 和拉伸速率為100 mm·min-1工況下試樣的測試結(jié)果。

1.3 細(xì)觀損傷表征

將拉斷后的推進(jìn)劑試樣斷口用Quanta 650 型掃描電鏡（美國FEI 公司）、蔡司Verse 510 型微米CT 進(jìn)行表面與內(nèi)部的細(xì)觀形貌觀測，將微米CT 采集到的數(shù)據(jù)利用重構(gòu)軟件生成樣品的三維重構(gòu)圖與不同高度的二維截面圖，并結(jié)合SEM 電鏡圖進(jìn)行細(xì)觀損傷機(jī)制分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同測試工況下固體推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線

通過準(zhǔn)靜態(tài)拉伸實驗研究了溫度、拉伸速率以及圍壓對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響，根據(jù)每次實驗的載荷-位移曲線，計算出相應(yīng)的工程應(yīng)力和應(yīng)變得到不同溫度、拉伸速率以及圍壓下HTPB 推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變，并繪制出不同溫度下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。為了能夠?qū)Σ煌r下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變予以區(qū)分的同時又可以進(jìn)行比較，因此采用顏色相同的線條表示同一圍壓下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，而相同拉伸速率下的則用同一符號進(jìn)行表示。

如圖1 所示，在不同溫度、不同拉伸速率和不同圍壓下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線出現(xiàn)了不同階段。由圖1a 和1b 可以看出，常壓0.1 MPa 下，常溫與高溫（20、70 ℃）下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線受圍壓以及拉伸速率的影響呈現(xiàn)相似的規(guī)律。第一階段為彈性變形階段，推進(jìn)劑內(nèi)部由于填料顆粒的影響而出現(xiàn)應(yīng)力集中但未出現(xiàn)明顯損傷，因此應(yīng)力隨應(yīng)變呈線性增長；第二階段為“脫濕”發(fā)生區(qū)，材料的彈性體剛度有所下降，應(yīng)力隨應(yīng)變的增長趨勢減緩但仍呈線粘彈性，多數(shù)固體填料顆粒仍具有較好的增強(qiáng)效果，在該階段界面開始出現(xiàn)損傷，在沿加載方向的大顆粒微裂紋、微孔洞最先出現(xiàn)［18］；第三階段為應(yīng)力平臺區(qū)，顆粒的界面“脫濕”導(dǎo)致材料的宏觀力學(xué)性能降低，這也是推進(jìn)劑這類材料出現(xiàn)應(yīng)變軟化的細(xì)觀內(nèi)在原因；隨著拉伸的進(jìn)行，應(yīng)力—應(yīng)變曲線進(jìn)入第四階段趨于斷裂區(qū)，此時界面基本失去承載能力，粘合劑基體完全承擔(dān)外載荷并被拉長至撕裂，短時間內(nèi)推進(jìn)劑出現(xiàn)宏觀破壞。如圖1c所示，常壓0.1 MPa 低溫-50 ℃下，推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線出現(xiàn)明顯的屈服現(xiàn)象，屈服應(yīng)力隨著拉伸速率的增大而明顯增大，屈服現(xiàn)象的產(chǎn)生主要是與粘合劑本身的塑性變形、兩相界面的破壞以及內(nèi)部裂紋的擴(kuò)展有關(guān)。此外由于拉伸過程中產(chǎn)生應(yīng)力集中而導(dǎo)致基體出現(xiàn)屈服，因此應(yīng)力-應(yīng)變曲線出現(xiàn)較長的平臺區(qū)。

在外加圍壓（2 MPa 和8 MPa）的條件下，在初始階段推進(jìn)劑內(nèi)部沒有明顯損傷仍可被認(rèn)為是不可壓縮的，圍壓對推進(jìn)劑的力學(xué)性能沒有明顯影響，不同圍壓下應(yīng)力-應(yīng)變曲線初始階段應(yīng)與常壓下獲得的曲線重合，輕微的波動是由測試數(shù)據(jù)的分散和材料的差異引起的。隨著圍壓的增大應(yīng)力-應(yīng)變曲線的屈服現(xiàn)象變得不明顯，平臺區(qū)變短甚至消失而“脫濕”損傷階段明顯增加，常溫和高溫下推進(jìn)劑在抗拉強(qiáng)度達(dá)到最大后會出現(xiàn)應(yīng)變軟化的現(xiàn)象而后很快斷裂，而低溫下推進(jìn)劑則在抗拉強(qiáng)度達(dá)到最大后急速斷裂，具體原因亟待結(jié)合拉伸斷面進(jìn)行分析。

在低溫-50 ℃的條件下，相同圍壓下隨著拉伸速率的增大推進(jìn)劑的斷裂伸長率逐漸降低，在0.1 MPa的圍壓下這種現(xiàn)象最明顯，而相同拉速下隨著圍壓的增大斷裂伸長率與最大抗拉強(qiáng)度都逐漸增大，當(dāng)拉伸速率達(dá)到4200 mm·min-1時8 MPa 下的斷裂伸長率為0.1 MPa 下的2.3 倍，結(jié)合王哲君［19］，強(qiáng)洪夫等［20］的研究結(jié)果可知拉伸速率的增大和圍壓的增加都會加劇顆粒的脆斷但會使基體的強(qiáng)度增大，因此拉速的增大會使推進(jìn)劑提前斷裂但強(qiáng)度增加，Zhang［7］等的結(jié)果結(jié)果表明圍壓的增大會加劇顆粒的破碎，但對宏觀斷裂伸長率的影響與本實驗結(jié)果迥異，這表明本配方體系中圍壓對“脫濕”的演化依然有很強(qiáng)的抑制作用。

2.2 溫度、拉伸速率和圍壓對推進(jìn)劑力學(xué)性能參數(shù)的影響規(guī)律

材料的力學(xué)性能通過特征參數(shù)來體現(xiàn)，為了更直觀地反映溫度、拉伸速率與圍壓相互耦合作用對推進(jìn)劑力學(xué)性能的影響，將得到的最大抗拉強(qiáng)度σm、初始模量Ec和斷裂伸長率εb分別對溫度和拉伸速率作圖。其中最大抗拉強(qiáng)度取應(yīng)力-應(yīng)變曲線最高點對應(yīng)的抗拉強(qiáng)度值，初始模量選擇變形初期應(yīng)力—應(yīng)變曲線斜率，斷裂伸長率則選擇應(yīng)力-應(yīng)變曲線應(yīng)力急劇下降的點所對應(yīng)的伸長率。

2.2.1 耦合溫度和拉伸速率的影響

圖2 給出了HTPB 四組元推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度σm、初始模量Ec和斷裂伸長率εb隨著溫度和拉伸速率的變化情況，采用顏色相同的線條表示同一圍壓下推進(jìn)劑的力學(xué)性參數(shù)與溫度的關(guān)系曲線，而相同拉伸速率下的則用同一符號進(jìn)行表示。

如圖2a 和b 所示，σm和Ec隨著溫度的升高而降低，這是因為溫度的升高會使粘合劑的基體強(qiáng)度降低、粘合劑基體與固體填料之間的界面作用變?nèi)?，二者的協(xié)同作用導(dǎo)致最大抗拉強(qiáng)度和初始模量降低。在不同圍壓下，-50 ℃溫度和4200 mm·min-1的拉伸速率下推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度和初始模量較70 ℃和100 mm·min-1都有顯著增加。此外，在相同圍壓與拉伸速率下，σm和Ec在-50 ℃到20 ℃區(qū)間的降低幅度明顯高于20 ℃至70℃區(qū)間，這表明推進(jìn)劑的力學(xué)性能在低溫下對溫度的變化具有更高的敏感性。由圖2c 可知，在常壓0.1 MPa 下，當(dāng)拉伸速率為100 mm·min-1和1000 mm·min-1時，εb會隨著溫度的升高先增高后降低，而當(dāng)拉伸速率達(dá)到4200 mm·min-1時，εb會隨著溫度的升高一直增長。在外加高圍壓8 MPa，100 mm·min-1和4200 mm·min-1的拉伸速率時，εb會隨著溫度的升高一直增長，但當(dāng)拉伸速率為1000 mm·min-1時，70 ℃下推進(jìn)劑的斷裂伸長率低于20 ℃。

總體而言，在相同圍壓下，對比最大抗拉強(qiáng)度σm和初始模量Ec隨溫度與拉伸速率的變化規(guī)律可知，降低溫度與提高拉伸速率具有對σm和Ec具有相同的效應(yīng)，也即具有時溫等效效應(yīng)，而斷裂伸長率εb隨溫度與拉伸速率的變化規(guī)律呈現(xiàn)出明顯的分散性。因此，在下一步的工作中可以考慮基于時溫等效原理構(gòu)建丁羥四組元推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度主曲線與初始模量主曲線。

2.2.1 耦合拉伸速率和圍壓的影響

圖3 為不同溫度下最大抗拉強(qiáng)度σm、初始模量Ec和斷裂伸長率εb隨拉伸速率以及圍壓的變化規(guī)律，采用顏色相同的線條表示同一溫度下推進(jìn)劑的力學(xué)性參數(shù)與溫度的關(guān)系曲線，而相同圍壓下的則用同一符號進(jìn)行表示。

如圖3a 所示，在不同溫度和圍壓下σm隨著拉伸速率的增大而增大，這是因為微裂紋的擴(kuò)展不僅需要達(dá)到相應(yīng)的應(yīng)力，還需要一定的時間，快速拉伸相較于慢速拉伸而言其損傷發(fā)生較為滯后，因此推進(jìn)劑的強(qiáng)度有所提高。此外，在圍壓與拉伸速率的耦合作用下推進(jìn)劑的σm明顯提升，相同溫度下8 MPa 與4200 mm·min-1的σm較0.1 MPa 與100 mm·min-1有明顯提升增大圍壓與提高拉伸速率具有對σm具有相同的效應(yīng)。從圖3b 可知總體而言推進(jìn)劑的初始模量隨著拉伸速率的增大而增大，但是在-50 ℃，8 MPa 的圍壓條件下，推進(jìn)劑的模量隨著拉伸速率的增大而先增大后減小。如圖3c 所示，在相同溫度下斷裂伸長率εb隨溫度與拉伸速率的變化規(guī)律呈現(xiàn)出明顯的分散性，這可能是由于本研究所使用的丁羥四組元推進(jìn)劑配方固含量高達(dá)88%，在外載荷的作用下其表現(xiàn)出的力學(xué)性能與粘彈性材料具有一定的差異。因此，在下一步的工作中可以考慮基于時壓等效原理構(gòu)建丁羥四組元推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度主曲線。

2.3 細(xì)觀損傷機(jī)制研究

2.3.1 SEM 斷面形貌觀測

固體推進(jìn)劑的損傷形式主要有填料與基體之間的“脫濕”（界面損傷）、基體損傷以及填料顆粒的脆斷三種，在實際的應(yīng)用工況下推進(jìn)劑的損傷形式往往并不是單一的，而是多種損傷形態(tài)相互影響、滲透、交叉與耦合形成更加復(fù)雜的損傷現(xiàn)象，這也造成了推進(jìn)劑宏觀力學(xué)性能的復(fù)雜多變［21］。采用SEM 掃描電鏡對推進(jìn)劑拉伸斷面進(jìn)行觀測，能夠直觀有效地對推進(jìn)劑的損傷形式進(jìn)行分析，圖4 為典型溫度、拉伸速率和圍壓條件下的拉伸斷面圖，為了獲取更多的細(xì)觀損傷信息采用的放大倍數(shù)均為100 倍。

如圖4a～f 所示，在常溫和高溫圍壓條件下推進(jìn)劑拉伸斷口可觀察到裸露的填料顆粒和由于填料顆粒拔出留下的凹槽，填料顆粒表面較為光滑幾乎未發(fā)現(xiàn)顆粒的破碎，這表明在常溫和高溫下推進(jìn)劑的損傷形式主要為顆粒與基體之間的脫粘。在相同拉伸速率下，2 MPa 和8 MPa 圍壓下推進(jìn)劑拉伸斷口的“脫濕”程度明顯低于0.1 MPa，這表明圍壓對推進(jìn)劑的“脫濕”有明顯的抑制作用。圖4g～l 為低溫拉伸下推進(jìn)劑的斷口形貌，表現(xiàn)為基體填料界面脫粘、顆粒穿晶斷裂等多種損傷破壞形式，推進(jìn)劑的斷裂主要是由固體填料的斷裂引起的。低溫-50 ℃條件下隨著圍壓的增大、拉伸速率的提高，顆粒的斷裂現(xiàn)象越來越明顯，當(dāng)圍壓增大至8 MPa，拉伸速率到達(dá)4200 mm·min-1時，整個拉伸斷面處所有大顆粒的固體填料都發(fā)生了嚴(yán)重的破碎，在顆粒表面處存在臺階，這是不同平面斷口的撕裂作用引起的。

圖4 典型工況下推進(jìn)劑的拉伸斷面SEM 圖Fig.4 SEM of tensile section of propellant under typical working conditions

綜上所述，在不同測試工況下推進(jìn)劑的損傷破壞形式不盡相同，常溫和高溫下主要以“脫濕”為主，而低溫下則呈現(xiàn)出顆粒斷裂與“脫濕”等多種損傷形式，并且在圍壓與拉伸速率的協(xié)同作用下顆粒產(chǎn)生了明顯破碎。由臨界“脫濕”應(yīng)力公式［22］可知基體模量的增加會使臨界“脫濕”應(yīng)力增大，在高溫條件下推進(jìn)劑基體模量減小，界面作用減弱推進(jìn)劑出現(xiàn)更嚴(yán)重的“脫濕”；低溫條件下基體模量增加，其界面“脫濕”應(yīng)力增加而不易發(fā)生“脫濕”，顆粒所受到的內(nèi)應(yīng)力增大導(dǎo)致顆粒發(fā)生破碎，這也造成了低溫條件下推進(jìn)劑的損傷破壞形式更加復(fù)雜。

2.3.2 微米CT 斷口損傷觀測

圖4i～l 為低溫高圍壓（-50 ℃、8 MPa）下推進(jìn)劑的拉伸斷面SEM 圖，可以看到在低溫高壓條件下推進(jìn)劑的損傷斷面呈現(xiàn)出復(fù)雜的損傷破壞形式，因此對推進(jìn)劑斷口內(nèi)部的損傷觀測表征具有較大的意義，選取T-50P8V100、T-50P8V1000 與T-50P8V4200 三 個 工況下的拉伸斷口中心處Φ3 mm×4 mm 大小的區(qū)域進(jìn)行高分辨率掃描觀測，采用的分辨率為3 μm，其三維重構(gòu)圖如圖5 和圖6 所示。由圖5 可知拉伸斷口處的損傷主要集中在斷口表面處，不同拉伸速率下?lián)p傷程度明顯不同，而內(nèi)部的填料顆粒內(nèi)部基本無裂紋，依然保持完整。如圖6 所示，當(dāng)拉伸速率為100 mm·min-1時，斷面處幾乎所有大顆粒固體填料都發(fā)生了穿晶斷裂，斷面較為平整，部分顆粒斷面由于不同平面的撕裂作用而出現(xiàn)臺階；當(dāng)拉伸速率達(dá)到1000 mm·min-1時，部分發(fā)生穿晶斷裂的大顆粒上可以觀察到放射性裂紋，當(dāng)拉伸速率達(dá)到4200 mm·min-1時填料顆粒破碎更為嚴(yán)重。

為了對推進(jìn)劑斷口處的損傷進(jìn)行更直觀的觀測，將三維重構(gòu)圖沿XY 平面與XZ 平面進(jìn)行切片，得到不同層面的二維重構(gòu)圖，XY 平面的編號方向為沿Z 軸負(fù)方向，XZ 平面則沿Y 軸正方向進(jìn)行編號，如XY-163 為沿Z 軸負(fù)方向第163 層XY 剖面二維重構(gòu)圖，T-50P8V100、T-50P8V1000 與T-50P8V4200 三 個 工況的XZ 面與XY 面二維重構(gòu)圖如圖7、8 和圖9 所示，根據(jù)灰度值的不同對丁羥四組元推進(jìn)劑中各組分與孔隙進(jìn)行區(qū)分。由于RDX 顆粒密度與基體材料較為接近，在二維重構(gòu)圖中二者邊界較為模糊，僅能通過輪廓的變化對部分RDX 顆粒進(jìn)行辨別。由圖7～9 中XY 剖面圖中可以看到，在拉伸斷口處出現(xiàn)較多破碎的填料顆粒，顆粒之間的裂紋演化成更大的裂縫進(jìn)而造成推進(jìn)劑的宏觀斷裂，這也表明低溫高圍壓下推進(jìn)劑的斷裂是由填料顆粒的斷裂引起的。如圖7～9 中XZ 剖面圖所示，對比不同高度的XZ 剖面圖來看，在拉伸斷口處可以明顯看到不同級配的AP 顆粒發(fā)生嚴(yán)重破碎，部分RDX 顆粒內(nèi)部出現(xiàn)裂紋，這可能是由于RDX 顆粒與基體之間的界面粘結(jié)力較差，所受到的應(yīng)力小于AP 顆粒。此外在二維切面圖中部分顆粒與基體之間也出現(xiàn)了“脫濕”的現(xiàn)象，圍壓對“脫濕”的演化依然有著抑制作用，這也是推進(jìn)劑低溫下的宏觀力學(xué)行為較常溫和高溫更加復(fù)雜的根本原因。

2.4 最大抗拉強(qiáng)度主曲線

粘彈性材料的力學(xué)性能表征量是溫度與時間的函數(shù)，在模量-時間-溫度的三維空間中，以溫度和時間作為粘彈性材料的應(yīng)變響應(yīng)時，可以恒定的時間下把模量作為溫度的函數(shù)測量，也可以在恒定溫度下把模量作為時間的函數(shù)來測量。Williams 等［23］基于此理念提出了模量-時間-溫度的三維空間關(guān)系式

式中，T1，T2為溫度，K；t1和t2為溫度T1與參考溫度T2獲得相同粘彈性所需要的時間，min；αT是關(guān)于溫度的函數(shù)，為時間-溫度轉(zhuǎn)化因子。根據(jù)這一原理在時間標(biāo)度上乘以因子1/αT可以把溫度對模量的影響合并到時間標(biāo)度上去，對于熱流變曲線為簡單型的粘彈性材料而言，時間-溫度轉(zhuǎn)化因子服從WIF 方程［23］：

C1和C2為與材料相關(guān)的常數(shù)，可通過實驗數(shù)據(jù)擬合 獲 得，T0為 參 考 溫 度，K。Moonan［［24］和Freeman等［25］的研究表明時間與圍壓之間也存在相似的等效效應(yīng)，其時間-壓強(qiáng)位移因子可表示為

式（3）與WIF 方程十分相似，式中C3和C4為與材料相關(guān)的常數(shù)，αp為時間-壓強(qiáng)移位因子，P0為參考壓強(qiáng)，單位為MPa，揭示了粘彈性材料在不同圍壓水平下隨時間變化的特性，通過沿應(yīng)變率軸水平平移測試曲線直到與參考圍壓水平下推進(jìn)劑的力學(xué)行為曲線重疊來獲取位移因子的值，然后根據(jù)等式（3）對位移因子進(jìn)行非線性曲線擬合以此獲取不同溫度下的材料參數(shù)。

將同一溫度與圍壓下推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度σm與對應(yīng)的應(yīng)變率εb求對數(shù)后，發(fā)現(xiàn)二者同樣具有良好的線性關(guān)系，采用直線進(jìn)行擬合得到不同圍壓下lgσm和lgεb的關(guān)系曲線，如圖10 所示。對比同一壓強(qiáng)不同溫度下的lgεb-lgσm關(guān)系曲線可知，低溫下的曲線斜率更大，這也表明在低溫相同圍壓的條件下推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度變化對溫度具有更高的敏感性。以P0（0.1 MPa）為參考壓強(qiáng)，將同一溫度不同圍壓下的lgεb-lgσm關(guān)系曲線沿對數(shù)應(yīng)變軸平移得到對應(yīng)的時間-壓強(qiáng)位移等效因子lgαp。

將各溫度下的時間-壓強(qiáng)位移因子lgαp采用等式（3）進(jìn)行擬合，得到不同溫度下lgαp和圍壓的關(guān)系曲線，擬合結(jié)果如圖11所示，可以看到-50 ℃下位移因子的擬合曲線不符合等式（3）的形式，其原因在于低溫-50 ℃條件下，當(dāng)外加2 MPa 圍壓時，隨著拉伸速率提高，推進(jìn)劑的損傷形式由“脫濕”與穿晶斷裂轉(zhuǎn)化為更嚴(yán)重的顆粒破碎，導(dǎo)致1000 mm·min-1與4200 mm·min-1拉伸速率下0 MPa 與2 MPa 所 對 應(yīng) 的lgσm較 為 接 近，0.1 MPa所對應(yīng)的最大抗拉強(qiáng)度與應(yīng)變率的對數(shù)關(guān)系曲線斜率高于2 MPa，使得圖11 中2 MPa 對應(yīng)的時壓位移因子較小，這是造成低溫-50 ℃條件下lgαp與圍壓的關(guān)系不符合標(biāo)準(zhǔn)型的內(nèi)在細(xì)觀機(jī)理。以P0（0.1 MPa）為參考壓強(qiáng)，構(gòu)建丁羥四組元推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度主曲線，如圖12 所示，利用指數(shù)函數(shù)式（4）進(jìn)行擬合得到20 ℃和70 ℃下的最大抗拉強(qiáng)度主曲線與相關(guān)參數(shù)，如圖12 所示，可以清楚地看到實驗數(shù)據(jù)與模型之間良好的一致性，能夠預(yù)測丁羥四組元推進(jìn)劑在較寬的圍壓和應(yīng)變率范圍內(nèi)的最大抗拉強(qiáng)度。

圖11 不同溫度下時間-壓強(qiáng)位移因子lgαp和圍壓的關(guān)系曲線Fig.11 The curves of time-pressure transfer factor and confining pressure at different temperatures

圖12 20 ℃與70 ℃下丁羥四組元推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度主曲線Fig.12 Principal curves of maximum tensile strength of hydroxyl tetrad propellant at 20 ℃and 70 ℃

式中，αp為時壓轉(zhuǎn)化位移因子，A，B，C為擬合的常數(shù)。

3 結(jié)論

在本研究中，基于寬溫-圍壓氣體試驗系統(tǒng)和拉伸斷口的斷面SEM 圖與三維重構(gòu)CT 圖，研究了不同溫度、拉伸速率以及圍壓下的拉伸力學(xué)性能以及各工況下推進(jìn)劑的破壞損傷機(jī)制，并在現(xiàn)有數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上基于TTSP 與TSTP 疊加原理進(jìn)行最大抗拉強(qiáng)度主曲線研究，根據(jù)研究結(jié)果可以得到以下結(jié)論：

（1）結(jié)合不同工況下推進(jìn)劑的應(yīng)力-應(yīng)變曲線與力學(xué)性能參數(shù)隨實驗工況的變化規(guī)律與增減程度，探討溫度、圍壓與拉伸速率以及相互耦合作用對丁羥四組元推進(jìn)劑宏觀力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，圍壓的增大使得應(yīng)力-應(yīng)變曲線的屈服現(xiàn)象減弱，抗拉強(qiáng)度明顯提高，但對初始模量的影響較?。焕焖俾实脑龃髸箍估瓘?qiáng)度與初始模量增大，常溫和高溫條件下斷裂伸長率隨拉伸速率的增大未見明顯的規(guī)律性變化，但低溫下延伸率隨拉伸速率的增長而降低。此外，在低溫-50 ℃下，拉伸速率達(dá)到4200 mm·min-1時8 MPa下的斷裂伸長率為0.1 MPa 下的2.3 倍。

（2）采用SEM 掃描電鏡與微米CT 相結(jié)合的方法，探索了丁羥四組元（HTPB/AP/Al/RDX）推進(jìn)劑寬溫圍壓加載條件下宏觀力學(xué)性能變化的內(nèi)在細(xì)觀原因。常溫與高溫下推進(jìn)劑的損傷破壞是由脫濕的演化引起的，而低溫下推進(jìn)劑的損傷則是顆粒斷裂與界面損傷相互耦合交叉的，推進(jìn)劑的斷裂主要是由于顆粒的斷裂引起的，但總體而言圍壓對推進(jìn)劑的脫濕演化都有明顯的抑制作用。

（3）基于TPSP 疊加原理構(gòu)建不同溫度與不同圍壓下抗拉強(qiáng)度主曲線，為推進(jìn)劑結(jié)構(gòu)完整性分析提供支撐，結(jié)果表明：在低溫-50 ℃條件下，時壓位移因子lgαp與圍壓的關(guān)系并不符合標(biāo)準(zhǔn)，在常溫20 ℃與高溫70 ℃下采用TPSP 原理獲得的最大抗拉強(qiáng)度主曲線具有較高的擬合程度，這表明對于高固含量的推進(jìn)劑而言TPSP 疊加原理具有一定的使用適用性。