蘇玉鳳 彭金璋 楊紅 黃勇剛

(吉首大學物理與機電工程學院,吉首 416000)

金屬納米柱具有優(yōu)異的光學性能,其表面等離激元共振可通過縱橫比靈活地調(diào)節(jié),且能將光場局域到亞波長甚至納米尺度,被廣泛應用于自發(fā)輻射調(diào)控.然而,當納米柱的端面形貌和材料不同時,附近量子點的自發(fā)輻射特性如何變化尚不明確.本文分別采用經(jīng)典的德魯?shù)戮钟蝽憫?、非局域流體動力學模型和廣義的非局域光響應模型,基于有限元方法,系統(tǒng)地研究金屬納米柱結(jié)構的端面形貌、尺寸以及材料對附近量子點自發(fā)輻射增強特性的影響.結(jié)果表明,當端面形貌由尖端逐漸變?yōu)閳A柱時,自發(fā)輻射增強譜發(fā)生明顯紅移,峰值逐漸增大.相比于金納米結(jié)構,當尖端材料由金改為銀時,自發(fā)輻射增強譜藍移,峰值略有降低,而當柱身也改為銀時,即全銀納米結(jié)構,自發(fā)輻射增強譜大幅藍移,峰值急劇增大.對于兩種金屬構成的核殼結(jié)構,殼層金屬對內(nèi)部金屬表面等離激元共振具有屏蔽作用,隨著殼層厚度的增大,核殼結(jié)構中表面等離激元共振逐漸接近殼層金屬表面等離激元共振,對金納米結(jié)構包覆銀,共振峰藍移,而對銀納米結(jié)構包覆金,共振峰紅移.

1 引言

表面等離激元是入射光與金屬表面的自由電子相互作用而產(chǎn)生的一種集體振蕩,能把光場壓縮在突破傳統(tǒng)光學衍射極限的納米尺度[1],被廣泛用于減小光學器件尺寸[2]及增強光與物質(zhì)的相互作用[3]等.隨著納米制備技術的發(fā)展[4-7],不同形狀、尺寸和材料的金屬納米結(jié)構被可控地制備[8-10].相比于其他形貌的金屬結(jié)構,納米柱具有優(yōu)異的光學性能[11-15],其共振特性可通過縱橫比來調(diào)節(jié),在諸多領域具有重要的應用,包括高靈敏傳感器[16]、新型電磁超材料[17]、光學天線[18,19]等.

自發(fā)輻射是處于激發(fā)態(tài)的原子在真空零點場的作用下向基態(tài)躍遷輻射光子的過程[20-22],是諸多應用研究的基礎.近年來,利用表面等離激元效應增強原子的自發(fā)輻射已成為研究熱點,各種共振和非共振金屬納米結(jié)構被廣泛采用[23-37],包括表面等離激元納米天線、納米腔、低折射率空隙和尖銳的金屬結(jié)構等.其中,在金屬納米結(jié)構的表面引入大曲率結(jié)構來增強自發(fā)輻射備受關注,如在金屬表面引入原子尺度凸起[35],由于“避雷針”效應,會產(chǎn)生極端局域模式,能獲得極大的自發(fā)輻射增強;利用銀包覆金納米柱尖角處的局域場增強,已在單量子水平實現(xiàn)光與分子的強耦合[31].此外,Yang等[36]系統(tǒng)研究了針尖表面的原子尺度凸起對附近單分子熒光增強的重要作用,對于未做修飾的針尖,實驗上不能觀察到單個分子的熒光增強,而當針尖吸附單個銀原子或團簇后,單分子熒光信號增強高達1.7×108,且能實現(xiàn)亞納米分辨率成像.Ros?awska等[38]系統(tǒng)分析了銀納米柱端面原子尺度凸起對附近分子蘭姆位移和自發(fā)輻射增強的重要作用.這些研究表明,對金屬表面進行修飾,如引入尖端結(jié)構,包覆不同金屬等,可調(diào)控附近量子輻射體的發(fā)光特性.本文研究金屬納米柱表面修飾對附近原子自發(fā)輻射特性的影響.

理論上,金屬中自由電子的光學響應通常采用基于局域響應近似(LRA)的德魯?shù)?Drude)模型[31,36-38].外電磁場作用下,感應電荷位于金屬表面附近無限薄的區(qū)域,對于含有納米或亞納米尺度的金屬結(jié)構,“避雷針”效應導致尖端處的電荷密度急劇增大,量子壓效應凸顯,由于自由電子氣有限的可壓縮性,經(jīng)典局域響應模型有可能失效.借助流體動力學理論,將自由電子的集體運動用電荷密度和電流密度來描述,考慮量子壓效應,可得到自由電子的非局域光響應模型[24,35,39,40].當在線性化電荷運動方程中引入Thomas-Fermi(TF)電子壓力時,即為通常的非局域流體動力學模型(HDM)[41],利用此模型,可解釋表面等離激元共振頻率隨尺寸減小而藍移的現(xiàn)象.當納米結(jié)構的尺寸小于電子的平均自由程時,界面散射效應顯著,導致表面等離激元共振隨尺寸的減小而展寬,通過引入擴散效應,可有效描述該耗散機制[42],此模型即為廣義的非局域光響應模型(GNOR)[41].

本文主要運用有限元方法,結(jié)合經(jīng)典的局域響應近似(LRA)、非局域流體動力學模型(HDM)和廣義的非局域光響應模型(GNOR),研究金屬納米柱結(jié)構的端面修飾對附近二能級原子的自發(fā)輻射特性的影響,全文結(jié)構安排如下: 第2 節(jié)主要介紹了自發(fā)輻射的理論研究方法以及相關參數(shù);第3 節(jié)研究了不同尖端結(jié)構的自發(fā)輻射增強特性,其中3.1 節(jié)系統(tǒng)研究不同幾何參數(shù)時的自發(fā)輻射增強特性;3.2 與3.3 節(jié)中分別考慮了不同端面形貌及材料,在3.4 節(jié)進一步研究金屬包覆尖端結(jié)構對自發(fā)輻射增強特性的影響.

2 理論

理論上[43],r處躍遷偶極矩為的二能級“原子”的自發(fā)輻射率可表示為

其中,ω為原子躍遷頻率,G(r,r;ω)為光子并矢格林函數(shù),可由經(jīng)典振蕩點電偶極子的輻射場表示為

其中,E(r,ω)為r0處的點電偶極子Pcdcδ(r-r0)在r處的輻射場,當經(jīng)典振蕩點電偶極子dc的方向也沿著z? 方向時,即dc,將(2)式代入(1)式可得:

此式為本文計算自發(fā)輻射率的核心.場E(r,ω),需借助于數(shù)值方法,類似于文獻[24-26],人工微納結(jié)構中,求解經(jīng)典振蕩偶極子的輻射本文采用基于有限元方法的軟件COMSOL Multiphysics 求解.根據(jù)流體動力學模型[39],Maxwell 波方程和線性化的電荷運動方程滿足:

歐姆電導率為σDiε0σγ/(ω+iγ),取L4,且參數(shù)與文獻[44]一致,能較好地擬合實驗數(shù)據(jù).

β和D分別為電子簡并壓參數(shù)和擴散系數(shù).當β0,D0 時,(5)式即為經(jīng)典的歐姆定律J(r,ω)σDE(r,ω).當0,D0 時,為非局域光響應模型(HDM),本文取β對于金和銀,費米速度為νF1.39×106m/s.而當00時,為廣義非局域光響應模型(GNOR),金和銀的擴散系數(shù)D分別為D1.90×10-4m2/s和D3.61×10-4m2/s[45].

3 模型及結(jié)果

如圖1 所示,金屬納米結(jié)構具有旋轉(zhuǎn)對稱性,設旋轉(zhuǎn)對稱軸為Z軸,二能級輻射體 Q E (原子、分子、量子點等)位于該軸上,離金屬表面的距離為h,他們的躍遷偶極矩沿z? 方向.由于該系統(tǒng)具有旋轉(zhuǎn)對稱性,角量子數(shù)守恒,可采用準二維計算方法[26,46],將電磁場分解為不同角量子數(shù)m的諧波,在二維橫截面上求解.考慮到系統(tǒng)與方位角無關,只包含m0的諧波,因此,該三維問題可簡化為二維問題,能極大減小計算量.

本文考慮不同的端面形貌及材料的納米柱結(jié)構,金屬選為金或者銀,背景的相對介電常數(shù)為ε12.25,如圖1 所示,設中間金屬納米柱的介電函數(shù)為ε2,半徑為R,長度為L.圖1(a)為納米柱的上下有尖端結(jié)構,尖端高度為d,其介電函數(shù)為ε3,分別考慮尖端與柱身為同一金屬(ε2ε3)和不同金屬(ε2ε3);圖1(b)為圓臺結(jié)構,分別考慮不同的臺面半徑r(0 ≤r≤R),當r0 時,該結(jié)構退化為圖1(a)所示的尖端結(jié)構,而當rR時,該結(jié)構為圓柱;圖1(c)為介電函數(shù)ε2的雙邊尖端結(jié)構包覆介電函數(shù)為ε3、厚度為dceng的金屬,研究核殼復合納米結(jié)構的殼層與核的金屬種類、殼層厚度等對自發(fā)輻射增強的影響;圖1(d)為單邊尖端包覆結(jié)構,內(nèi)部材料介電函數(shù)為ε2,殼層介電函數(shù)為ε3、厚度為dceng.

圖1 模型結(jié)構示意圖 (a)雙邊尖端結(jié)構;(b)雙邊圓臺結(jié)構;(c)雙邊尖端包覆結(jié)構;(d)單邊尖端包覆結(jié)構.量子輻射體(Q E)位于納米結(jié)構旋轉(zhuǎn)對稱軸上,離金屬表面距離為 h,背景的介電常數(shù) ε1=2.25 ,ε2和ε3 為金或者銀的局域介電函數(shù)Fig.1.Schematic diagrams: (a)Cylindrical nanorod with two conical endcaps;(b)cylindrical nanorod with two truncated conical endcaps;(c)bimetal core-shell nanostructure that has the same shape as that in panel (a);(d)bimetal core-shell nanostructure that has the shape of a cylindrical nanorod with a single conical endcap.A quantum emitter (QE)is located on height h above the metal surface.The relative permittivity for the background is ε1=2.25 .ε2 and ε3 indicate the relative permittivity for two different metals,such as silver or gold.

3.1 雙邊尖端結(jié)構中的自發(fā)輻射增強特性

本節(jié)研究圖1(a)所示的雙邊尖端結(jié)構,柱身和尖端均選為金,即ε2ε3ε金.首先研究柱身長度L對自發(fā)輻射增強Γ/Γ0(Γ0為均勻空間自發(fā)輻射率)的調(diào)控特性,為此,固定R10 nm,d10 nm和h10 nm.當L=40 nm 時,如圖2(a)所示,相比于局域情況(LRA),非局域HDM和GNOR 模型下,自發(fā)輻射增強譜發(fā)生藍移,其峰位由1.66 eV增大到 1.67 eV,約藍移 0.01 eV,峰值略微降低,由LRA 模型下的 5 70.15 分別降為 5 32.53 (HDM)和498.67 (GNOR).而當柱身長度減小到L=20 nm 時,如圖2(b)所示,相比于局域(LRA),非局域HDM和GNOR 下,峰位藍移,由 1.99 eV增大到 2.02 eV,約藍移 0.03 eV,大于L=40 nm 時的 0.01 eV,峰值由313.19 分別降為 2 51.32 (HDM)和2 27.69 (GNOR).

圖2 不同長度雙邊尖端金納米柱中的自發(fā)輻射增強譜 Γ/Γ0 (a)L=40 nm;(b)L=20 nmFig.2.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 for nanostructures of two different length: (a)L=40 nm;(b)L=20 nm .The schematic diagram for the nanostructure is shown in Fig.1(a).

物理上,該自發(fā)輻射增強峰來源于縱向偶極表面等離激元共振,外電場作用下,納米柱中的感應電荷在兩個端面間來回反射,形成準一維的法珀共振[24],偶極共振條件為

其中,λ為共振波長,neff(λ,R)是當工作波長為λ時,半徑為R的波導中最低階模式有效折射率的實部,Leff為納米柱的有效長度,對于無端面修飾的圓柱,LeffL,由于端面修飾,Leff略大于L,δ為金屬表面外位移電流的衰減長度.非局域量子壓力作用下,尖端處的感應電荷向納米柱中心移動,等效腔長Leff減小ΔL(一般幾個埃),導致共振波長減小,共振能量藍移Δω ∝[24](ω0為局域共振頻率).因此,相比于局域LRA,非局域HDM和GNOR中,共振能量藍移,越短的波導,共振頻率越高,藍移現(xiàn)象越明顯.相比于HDM,GNOR 中的擴散作用能較好地描述界面散射效應,表面等離激元耗散增大,峰值降低.此外,等效腔長Leff減小導致感應偶極矩減小,散射場減小,自發(fā)輻射增強減弱[24].因此,隨著柱身長度的減小,共振頻率急劇增大,自發(fā)輻射增強急劇減小,非局域效應越來越明顯,藍移越大.

接下來固定L20 nm,進一步研究量子點離金屬表面的距離h、尖端高度d和半徑R對自發(fā)輻射增強的影響.圖3(a)和圖3(b)分別給出LRA和GNOR 模型下量子點距離h對自發(fā)輻射增強Γ/Γ0的影響,此時固定d10 nm,R10 nm .隨著量子點接近尖端,如當h由 1 0 nm 變?yōu)?6 nm 時,LRA 模型下自發(fā)輻射增強峰值由 3 13.19 增加到 1 360.08,GNOR 下峰值由 2 27.69 增加到 8 65.03 .這主要是由于表面等離激元共振的模場被束縛在金屬表面附近,遠離金屬表面(h增大),其模式電場強度呈指數(shù)衰減,與原子的相互作用減弱,自發(fā)輻射增強效應減小.

圖3(c)和圖3(d)分別給出LRA和GNOR 下尖端高度d對自發(fā)輻射增強特性的影響,此時固定R10 nm,h10 nm.隨著d逐漸增大,無論是局域還是非局域,自發(fā)輻射增強譜紅移,峰值急劇增大.如當d由 0 nm 變?yōu)?1 0 nm 時,LRA 模型下,峰位由 2.07 eV降低到 1.99 eV,約紅移 0.08 eV,峰值由 3 2.38 增加至 3 13.19,約提高了10 倍.同樣地,在GNOR 模型下峰位由 2.11 eV降低到 2.02 eV,峰值由 2 6.95 增加至 2 27.69 .以上結(jié)果可由(6)式理解,隨著d的增大,等效腔長變長,共振波長變長,散射能力變強,與原子相互作用增強,自發(fā)輻射增強峰值增大.

以本院2017年1月到2018年1月收治的78例胸外科患者為研究對象，將所有胸外科患者按照隨機數(shù)字表隨機常規(guī)組與實驗組，每組39例，所有患者均行右上肺切除術，排除肺部感染、肺心病、胸廓畸形、有胸部手術史的患者。78例胸外科患者在年齡、性別等一般資料方面均無明顯差異，不具有統(tǒng)計學意義(p>0.05)。

圖3(e)和圖3(f)分別為LRA和GNOR 下納米柱半徑R對自發(fā)輻射增強的影響,此時固定h10 nm,d10 nm.隨著半徑R逐漸變小,無論是局域還是非局域,自發(fā)輻射增強譜急劇紅移,峰值急劇增大.如當R由 1 0 nm 減小到 6 nm 時,LRA 模型下峰位由 1.99 eV降低到 1.63 eV,約紅移 0.36 eV,峰值由 3 13.19 增加到 9 08.50 .類似于LRA,GNOR下峰位由 2.02 eV降低到 1.67 eV,峰值由 2 27.69 增加到 5 82.33.這主要是由于隨著半徑R的減小,納米柱波導中等效折射率的實部neff急劇增大[24],由(6)式可以看出,共振波長急劇增大.此外,R減小,d不變,尖端結(jié)構變尖,避雷針效應更加顯著,端面上的感應電荷密度增大,端面附近場增強效應越明顯.

圖3 不同幾何參數(shù)下的自發(fā)輻射增強譜 Γ/Γ0 (a),(b)量子點離金屬表面的距離 h;(c),(d)尖端高度 d;(e),(f)納米柱半徑R.左欄為LRA,右欄為GNORFig.3.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 at different geometrical parameters: (a),(b)different Q E-surface distances h;(c),(d)different cone heights d;(e),(f)different nanorod radius R .The left column is for the LRA and the right column is for the GNOR.

3.2 端面形貌對自發(fā)輻射增強特性的影響

本節(jié)研究圖1(b)所示的雙邊圓臺結(jié)構.不同的臺面半徑r對應不同的端面形貌.圖4 分別給出了r0,2,4,6,10 nm 時的自發(fā)輻射增強特性.當r逐漸增大,端面由尖端(r0 nm ),變?yōu)閳A臺(r2,4,6 nm ),最終變?yōu)閳A柱(r10 nm),自發(fā)輻射增強譜發(fā)生明顯的紅移,峰值顯著增大.LRA 模型下,如圖4(a)所示,峰位由 1.99 eV降低到 1.74 eV,峰值由 3 13.19 增大到 7 80.03 .類似于LRA,在GNOR 模型下,峰位由 2.02 eV降低到 1.76 eV,峰值由 2 27.69 增大到 6 88.01 .相比于LRA,非局域自發(fā)輻射增強譜發(fā)生較小的藍移,約為 0.03 eV,峰值略微降低.物理上,由于我們考慮的臺面半徑均較小,端面不足以承載感應電荷[24,47],隨著r的減小,臺面上的感應電荷急劇減少,散射場減弱,對自發(fā)輻射的增強效應降低,納米柱的有效長度Leff減小,共振峰急劇藍移.

圖4 雙邊圓臺結(jié)構的端面半徑對自發(fā)輻射增強 Γ/Γ0 特性的影響 (a)LRA;(b)GNOR.其中,r為圓臺端面半徑,當r=0 nm時,該結(jié)構為雙邊尖端結(jié)構,當 r=10 nm 時為圓柱結(jié)構,當 r=2,4,6 nm 時為圓臺結(jié)構Fig.4.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 for different radius r at the endcaps (see Fig.1(b)): (a)LRA;(b)GNOR.When r=0 nm,the endcaps are of a cone shape.When r=10 nm,the nanostructure becomes a nanorod.When r is between them,the nanostructure is a cylindrical nanorod with two truncated conical endcaps.

3.3 材料對自發(fā)輻射增強特性的影響

對圖1(a)所示的尖端結(jié)構,本節(jié)研究金屬材料對自發(fā)輻射增強特性的影響.金屬的介電函數(shù)ε(ω)直接影響表面等離激元共振特性,對于形狀相同的金、銀納米結(jié)構,因其介電函數(shù)不同,銀納米結(jié)構的共振頻率通常高于金.圖5 給出了不同材料構成的雙邊尖端結(jié)構對自發(fā)輻射增強特性的影響.當尖端和柱身均為金時,如圖5(a)所示,局域和非局域下,自發(fā)輻射增強譜的低階峰分別位于 1.99和2.02 eV;當端面材料由金換為銀時,如圖5(b)所示,局域和非局域峰均稍稍藍移,分別為 2.04和2.06 eV,峰值均降低,LRA 下由 3 13.19 下降到180.35,GNOR 模型由 2 27.69 下降到 1 46.23;而當柱身也為銀,即全銀結(jié)構時,如圖5(c)所示,自發(fā)輻射增強峰發(fā)生急劇藍移,局域和非局域模型下,分別增加到 2.40和2.45 eV,相比于圖5(a)和圖5(b),約藍移 0.40 eV,自發(fā)輻射增強急劇增大,約提高2 倍;當端面材料為金,柱身為銀時,如圖5(d)所示,自發(fā)輻射增強譜與圖5(a)類似,局域和非局域下,峰位分別為 2.07和2.17 eV,峰值分別為249.15和1 88.98 .以上結(jié)果表明:相比于異種金屬,當尖端和柱身為同種金屬時,自發(fā)輻射增強大,且銀納米結(jié)構中的增強效應大于金.

圖5 雙邊尖端結(jié)構中,不同金屬對自發(fā)輻射增強 Γ/Γ0 特性的影響.納米結(jié)構的材料為 (a)金,(b)金柱身銀尖端,(c)銀,(d)銀柱身金尖端Fig.5.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 for nanostructure (see the insets)composed of different metal materials.The materials are (a)gold,(b)gold cylindrical nanorod and two silver conical endcaps,(c)silver,(d)silver cylindrical nanorod and two gold conical endcaps.

為理解以上現(xiàn)象,基于局域響應,采用模式分析,研究了半徑為R10 nm 的金和銀納米線波導的工作特性.當ω2.0 eV 時,最低階模式的有效折射率分別為7.41+0.49i (金)和5.09+0.04i (銀),相比于金,銀波導有效折射率的實部小,由(6)式可知,共振波長短,頻率高.對于有效折射率的虛部,銀波導遠遠小于金波導,約小一個數(shù)量級,且隨著頻率的增大,銀波導中有效折射率的虛部緩慢增大,而金波導中急劇增大,如當ω2.5 eV時,金波導中,有效折射率的虛部比銀大兩個數(shù)量級,這主要是由于金的帶間躍遷頻率低[44],當ω＞2.0 eV 時,金的帶間躍遷導致歐姆損耗大.由(6)式可知,相同尺寸的金和銀納米結(jié)構,銀中表面等離激元共振頻率大,當頻率ω＞2.0 eV 時,金中的歐姆損耗顯著.

基于準正則模理論,進一步計算了上述結(jié)構的表面等離激元準正則模式.由文獻[37]可知,自發(fā)輻射增強可歸結(jié)為一系列準正則模式貢獻的和,即

圖6 旋轉(zhuǎn)對稱軸上,實等效模體積 R e{1/Vk}隨著金屬表面距離 z 的變化情況.插圖為納米結(jié)構中最低階模式的Ez分量.黑色點劃線(Ag)和藍色實線(Au)分別代表銀和金雙邊尖端納米結(jié)構,紅色虛線(Ag-Au-Ag)代表銀尖端金納米柱結(jié)構,綠色點線(Au-Ag-Au)代表金尖端銀納米柱結(jié)構Fig.6.The effective real mode volume R e{1/Vk}as a function of the distance z between the QE and the metal surface.The inset is for the Ez component of the fundamental quasi normal mode.The black dash-doted line (Ag)and the blue solid line (Au)stand for silver and gold,respectively.The red dashed line (Ag-Au-Ag)stands for the gold cylinder with silver endcaps.The green dotted line(Au-Ag-Au)stands for the silver nanorod with gold endcaps.

3.4 雙邊尖端包覆對自發(fā)輻射增強特性的影響

圖7 銀包覆金結(jié)構中的自發(fā)輻射增強 Γ/Γ0 特性 (a)dceng=1 nm;(b)LRA 下,dceng=1, 2, 3, 4 nm;(c)與(d)分別為圖(a)結(jié)構中的兩個表面等離激元準正則模式的 Ez 分量Fig.7.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 for a gold nanostructure coated with silver (see the inset in (a)): (a)dceng=1 nm;(b)dceng=1, 2, 3,4 nm under the LRA;(c)and (d)are for the Ez component of the two quasi normal modes on the cross section.

接下來研究金包覆銀復合結(jié)構.相比于未包覆情況(圖5(c)),當金包覆層厚度dceng1 nm 時,如圖8(a)所示,自發(fā)輻射增強譜發(fā)生急劇紅移,LRA模型下峰位由 2.40 eV(未包覆)降低到 2.14 eV (包覆),非常接近金納米顆粒的峰位(2.002 eV),自發(fā)輻射增強急劇降低,由 5 84.17 降為 1 17.54,隨著金包覆層厚度的增加,如圖8(b)所示,共振頻率發(fā)生緩慢紅移.類似于銀包覆金結(jié)構,金包覆層對內(nèi)部銀納米結(jié)構的表面等離激元共振具有屏蔽效應,隨著包覆層厚度的增加,屏蔽效應越來越強,復合納米結(jié)構的表面等離激元共振越來越接近包覆層金.準正則模式分析表明,局域模型下,圖8(a)所示的兩個峰分別來源于圖8(c)和圖8(d)所示的表面等離激元準正則模式,其最低階模式與銀包覆金復合結(jié)構類似(圖7(c)所示),而高階模式與銀包金的高階模式不同,如圖8(d)所示,模場整體上與低階模式類似,只是在尖端處,模式的Ez分量出現(xiàn)符號的變化,如圖8(d)中放大所示,預示著該高階模式可能來源于尖端處的極端局域模式[35].不同的是,在非局域HDM和GNOR 模型中,自發(fā)輻射增強譜中,僅存在一個峰,且位于 2.34 eV,其峰值高于局域情況,這可能是由于當考慮非局域時,圖8(c)和圖8(d)的模式頻率比較接近.對其他的金包覆層厚度,這一現(xiàn)象也存在.

圖8 金包覆銀結(jié)構中的自發(fā)輻射增強 Γ/Γ0 特性 (a)dceng=1 nm;(b)LRA 下,dceng=1, 2, 3, 4 nm;(c)與(d)分別為圖(a)結(jié)構中的兩個表面等離激元準正則模式的 Ez 分量Fig.8.Emission enhancement spectra Γ/Γ0 for a silver nanostructure coated with gold (see the inset in (a)): (a)dceng=1 nm;(b)different shell thicknesses with dceng=1, 2, 3, 4 nm;(c)and (d)are for the Ez component of the two quasi normal modes on the cross section.

以上結(jié)果表明,包覆層對內(nèi)部金屬表面等離激元共振具有一定的屏蔽作用,包覆層厚度越厚,表面等離激元共振越接近包覆層金屬的表面等離激元共振.對銀包覆金結(jié)構中,包覆層越厚,越接近銀納米結(jié)構的共振頻率,共振頻率越高,而對金包覆銀結(jié)構,包覆層越厚,越接近金納米結(jié)構中的表面等離激元共振,共振頻率越低.

最后研究了單邊尖端包覆對自發(fā)輻射增強的影響.如圖9(a)所示,相比于雙邊尖端包覆結(jié)構(橙色圓圈),單邊尖端包覆中,自發(fā)輻射增強譜藍移(藍色實線),峰位由ω2.1 eV (雙邊包覆)增加到ω2.14 eV (單邊包覆),而自發(fā)輻射增強峰值幾乎不變.在GNOR 下,如圖9(b)所示,與局域模型類似,自發(fā)輻射增強譜也稍稍藍移,峰位由2.11 eV增大到 2.16 eV .相比于雙邊尖端結(jié)構,單邊尖端結(jié)構的有效長度稍短,由(6)式可知,共振峰藍移.

圖9 銀包覆金單邊尖端結(jié)構中的自發(fā)輻射增強 Γ/Γ0 特性.結(jié)構示意圖如左圖所示,橙色圓圈代表銀包覆雙邊金尖端結(jié)構中的結(jié)果,即圖7(a)中的結(jié)果 (a)LRA;(b)GNORFig.9.The enhancement of the spontaneous emission rate Γ/Γ0 for nanostructure composed of gold core coated with silver.The schematic diagram is on the left,where the core is composed of a cylindrical nanorod with a single conical endcap.The orange line with dots represents the results shown in Fig.7(a)where there are two cones on both ends of the cylindrical nanorod: (a)LRA;(b)GNOR.

4 結(jié)論

本文系統(tǒng)研究了不同端面形貌、尺寸、材料的納米柱結(jié)構中的自發(fā)輻射增強特性.對于雙邊尖端結(jié)構,納米柱越長,半徑越小,尖端越尖時,自發(fā)輻射增強譜的峰值頻率越小,自發(fā)輻射增強峰值越高;當尖端和柱身為同種金屬時,自發(fā)輻射增強較大,且銀結(jié)構大于金.對于雙邊尖端包覆結(jié)構,包覆層對內(nèi)部金屬納米結(jié)構的表面等離激元共振具有一定的屏蔽作用,包覆層越厚,屏蔽作用越明顯,復合結(jié)構的表面等離激元共振越接近包覆層金屬.隨著包覆層厚度的增加,銀包金納米結(jié)構中表面等離激元共振頻率藍移,自發(fā)輻射增強峰值降低,而在金包銀納米結(jié)構中,共振頻率紅移,自發(fā)輻射增強峰值降低.與雙邊尖端包覆相比,單邊尖端包覆中自發(fā)輻射增強譜稍稍藍移.相比于局域LRA,非局域HDM和GNOR 模型下自發(fā)輻射增強譜藍移.這些結(jié)果對于研究納米柱結(jié)構中的自發(fā)輻射增強具有重要的指導意義.